Description: April 2015 Konzentrationen, Einträge und Frachten von Stickstoffheterocyclen in niedersächsischen Oberflächengewässern C. Hillebrecht, W.-U. Palm, B. Hensen (Leuphana Universität Lüneburg) D. Steffen (NLWKN) Zusammenfassung Der Einfluss kommunaler Kläranlagen auf die Konzentrationen und Frachten von 31 Stickstoffheterocyclen in Oberflächengewässern wurde niedersachsenweit untersucht. Hierzu wurden Abläufe großer Kläranlagen in Niedersachsen sowie angrenzende Oberflächengewässer beprobt und auf Stickstoffheterocyclen analysiert. Die Anreicherung der Proben erfolgte über eine Festphasenextraktion (SPE), die anschließende Analytik mittels LC-MSMS. Stickstoffheterocyclen konnten im Ablauf kommunaler Kläranlagen in z. T. hohen Konzentrationen nachgewiesen werden, wobei die höchsten Konzentrationen, neben den Arzneimitteln Carbamazepin und Diclofenac, die Substanzen Acridin und 2-Methylchinolin aufweisen. In Oberflächengewässern zeigt sich insbesondere in kleineren Flüssen lokal ein deutlicher Einfluss der Kläranlagen auf die Konzentrationen der Stickstoffheterocyclen. Die Hintergrundbelastung der Gewässer mit den untersuchten Verbindungen ist gering und unsicher, muss jedoch für einige Verbindungen zur Berechnung der Frachten in großen Flüssen berücksichtigt werden. Summary The impact of municipal waste water treatment plants on concentrations and loads of 31 nitrogen- heterocyclic compounds (N-HET) was investigated in surface waters in Lower Saxony. Samples were taken and analyzed from effluents of various, mostly large waste water treatment plants as well as the adjacent surface waters. Enrichment was carried out by solid-phase extraction (SPE) and subsequent analysis by LC-MSMS. N-HET were found in high concentrations in effluents of waste water treatment plants. Besides carbamazepine and diclofenac, highest concentrations were found for acridin and 2- methylquinoline. In surface waters, especially in small rivers, a significant impact from waste water treatment plants on concentrations of nitrogen-heterocyclic compounds is obvious. Background contamination of surface waters for the compounds investigated is low and highly uncertain. However, for load calculations in large rivers background concentration for some compounds have to be considered. 1 1. Einleitung Stickstoffheterocyclen (N-HET) sind organische Verbindungen, deren Struktur dadurch gekennzeichnet ist, dass ein oder mehrere Kohlenstoffatome durch ein Stickstoffatom substituiert werden (s. Abbildung 1). Abbildung 1: Beispielhafte Strukturen einiger untersuchter N-HET N-HET sind in der Umwelt weitverbreitet und werden in erster Linie bei unvollständigen Verbrennungsprozessen fossiler Brennstoffe freigesetzt. Darüber hinaus lassen sie sich in vielen Industrieabwässern nachweisen, ebenso stellen Ölbohrungen, Raffinerien und die Destillation von Kohlenteer eine weitere Quelle für N-HET dar. Des Weiteren sind N-HET auch in Pestiziden, Farbstoffen und Holzschutzmitteln enthalten und stellen, wie im Falle des Antiepileptikums Carbamazepin, Wirkstoffe von Medikamenten dar [1] [2] [3]. N-HET wurden infolgedessen bereits in hohen Konzentrationen im Abwasser von Kokereien und kohleverarbeitenden Betrieben gefunden [4]. Auch im Zulauf kommunaler Kläranlagen sowie in Oberflächengewässern konnten N-HET nachgewiesen werden [5]. In einer 2012 vom Institut für nachhaltige Chemie und Umweltchemie der Leuphana Universität Lüneburg durchgeführten Messkampagne in niedersächsischen Flüssen und Kläranlagen konnten Kläranlagen als eine bedeutende Quelle für die teilweise in hohen Konzentrationen in Oberflächengewässern gefundenen toxikologisch bedeutsamen N-HET identifiziert werden [6] [7]. Aufbauend auf diesen Erkenntnissen wurde in dieser Studie der Einfluss kommunaler Kläranlagen auf die Konzentrationen und Frachten an N-HET in niedersächsischen Gewässersystemen untersucht. 2 2. Material und Methoden 2.1 Beprobte Kläranlagen und Oberflächengewässer Im Rahmen dieses Projekts wurden im Jahr 2014 die Abläufe der größten Kläranlagen Niedersachsens sowie die angrenzenden Oberflächengewässer beprobt. Ziel bei der Auswahl der Kläranlagen war es, möglichst aussagekräftige Kläranlagen zu untersuchen, um die Ergebnisse auf gesamt Niedersachsen extrapolieren zu können. Die Auswahl wurde dabei auf Grundlage des Koeffizienten der Gewässerabflüsse [m³/s] und der Kläranlagen- Nominalbelastung [EW] getroffen, wobei die Kläranlagen mit dem kleinsten Verhältnis aus Abfluss und Nominalbelastung (m³/s zu EW) beprobt wurden. Neben den im Jahr 2014 untersuchten Kläranlagen wurden auch Ergebnisse aus früheren Messungen in niedersächsischen Kläranlagenabläufen berücksichtigt und in die Auswertung einbezogen. Die Standorte der beprobten Kläranlagenabläufe sind in der Abbildung 2 dargestellt. Die Proben aus Oberflächengewässern wurden in Flüssen mit großem Volumenstrom vor dem Zulauf (oberhalb) der Kläranlage entnommen, in kleinen Flüssen erfolgte darüber hinaus eine Probenahme nach Einleitung (unterhalb) der Kläranlage. Dabei lässt sich ein direkter Einfluss der Kläranlagen auf das angrenzende Oberflächengewässer nur in Flüssen mit einem geringen Volumenstrom erkennen. Weiterhin wurden Wasserproben aus Oberflächengewässern oberhalb der ersten an den Fluss angeschlossenen Kläranlage entnommen, um die Hintergrundbelastung niedersächsischer Gewässer zu ermitteln. Abbildung 2: Übersicht der beprobten Kläranlagen. Zusätzlich zu den aufgeführten Kläranlagen wurden vier weitere Kläranlagen beprobt, die Aufgrund einer gewünschten Anonymisierung hier nicht dargestellt werden. 3
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Origin: /Land/Niedersachsen/NLWKN
Tags: Holzschutzmittel ? Lüneburg ? Fossiler Brennstoff ? Niedersachsen ? Acridin ? Kläranlagenablauf ? Fluss ? Pestizid ? Arzneimittel ? Farbstoff ? Kläranlage ? Umweltchemie ? Kommunale Abwasserbehandlung ? Industrieabwasser ? Raffinerie ? Verbrennung ? Organische Verbindung ? Destillation ? Kokerei ? Oberflächengewässer ? Studie ? Wasserprobe ? Ölbohrung ? Nachhaltige Chemie ? Hintergrundwert ?
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