Quellen von Sauerstoffhaltigen Polyzyklischen Aromatischen Kohlenwasserstoffen (OPAK) in Böden - ein substanzspezifischer Stabilisotopenansatz

Description: Sauerstoffhaltige polyzyklische aromatischen Kohlenwasserstoffe (OPAK) können bei Verbrennungsprozessen oder durch sekundäre Transformation aus PAK in der Umwelt entstehen. Einige OPAKs zeigen eine höhere Toxizität, Bioverfügbarkeit und Mobilität in Böden als PAKs. Um das Umweltrisiko von PAKs und OPAKs einschätzen zu können, muss die OPAK-Entstehung verstanden werden. Dazu müssen primäre (aus Verbrennung) und sekundäre photochemische und mikrobielle Quellen von OPAKs unterschieden die Transformation von PAKs zu OPAKs besser verstanden werden. Unser Ziel ist, mithilfe von substanzspezifischen Stabilisotopenverhältnissen primäre und sekundäre OPAK-Quellen in Aerosolen und Böden am Beispiel des Muttersubstanz-Derivat-Paars Anthracen (ANTH) und 9,10-Anthrachinon (9,10-AQ), des oft häufigsten OPAK, zu unterscheiden. Wir prüfen fünf Hypothesen: (i) Primäres und sekundäres 9,10-AQ kann mithilfe der substanzspezifischen C- und H-Isotopenverhältnisse (d13C- und d2H-Werte) unterschieden werden. (ii) Photochemisch produziertes 9,10-AQ zeigt einen spezifischen d2H-Wert. (iii) Die Unterschiede der d13C- und d2H-Werte von 9,10-AQ aus den drei Quellen (primär, sekundär photochemisch und mikrobiell) ermöglichen die Lösung eines Drei-Komponenten-Mischungsmodells. (iv) Der Beitrag des biologisch produzierten 9,10-AQ steigt mit der mikrobiellen Aktivität im Boden, die wir als CO2-Freisetzung aus pflanzenfreien Mikrokosmen messen werden, und der Beitrag des photochemisch produzierten 9,10-AQ ist in ländlichen Böden höher als in städtischen. (v) Wenn die Bodenmikroorganismen vergiftet werden, werden keine OPAKs aus PAKs produziert. Um die fünf Hypothesen zu prüfen, werden wir drei Arbeitspakete (AP) realisieren. Jedes AP umfasst einen experimentellen und einen Beobachtungs-Teil. Im ersten AP werden wir d13C- und d2H-Werte von ANTH und 9,10-AQ sowie zum Vergleich auch von Benz(a)pyren (B(A)P) als reines Verbrennungsprodukt in den gesamten in der Atmosphäre suspendierten Partikeln (TSP) aus der Verbrennung von Biomasse und fossilen Energieträgern bestimmen. Im zweiten AP werden wir die d13C- und d2H-Werte von 9,10-AQ aus photochemischer Entstehung in der Atmosphäre und im dritten AP aus mikrobieller Entstehung im Boden bestimmen. Wir werden TSP aus den Emissionen einer experimentellen Verbrennung von Biomasse und fossilen Brennstoffen und städtischer und ländlicher Luft untersuchen. Wir werden an ein künstliches Aerosol sorbiertes ANTH der Sonneneinstrahlung in Glaskugeln aussetzen und mikrobielle Umsatz-Experimente in Mikrokosmen mit ländlichen Böden, zu denen wir ANTH hinzudotieren, durchführen. Außerdem werden wir die vertikale Verteilung von ANTH, B(A)P und 9,10-AQ und deren d13C- und d2H-Werte in Moder-Waldbodenauflagen, in denen der Abbaugrad der PAK mit der Tiefe zunimmt, untersuchen. In allen TSP- und Bodenproben werden wir PAK- und OPAK-Gehalte sowie d13C- und d2H-Werte von ANTH, 9,10-AQ und teilweise auch B(A)P bestimmen.

SupportProgram

Origins: /Bund/UBA/UFORDAT

Tags: Fossiler Brennstoff ? CO2-Emission ? Aromatischer Kohlenwasserstoff ? Anthracen ? Fossiler Energieträger ? Solarstrahlung ? Aerosol ? Bodenkunde ? Bodenmikroorganismen ? Verbrennung ? Bioverfügbarkeit ? Bodenprobe ? Toxizität ? Umweltgefährdung ? Vertikalprofil ? Biologische Aktivität ? Atmosphäre ? Biomasse ? Soil Sciences ?

Region: Baden-Württemberg

Bounding boxes: 9° .. 9° x 48.5° .. 48.5°

License: cc-by-nc-nd/4.0

Language: Deutsch

Organisations

• Karlsruher Institut für Technologie (Projektverantwortung)
• Umweltbundesamt (Bereitstellung)

Time ranges: 2024-01-01 - 2025-11-27

Alternatives

• Language: Englisch/English
  Title: Sources of Oxygenated Polycyclic Aromatic Hydrocarbons (OPAHs) in soils - a compound-specific stable isotope approach
  Description: Oxygenated polycyclic aromatic hydrocarbons (OPAHs) can be produced during combustion of organic materials or secondary transformations of parent-PAHs in the environment. Several OPAHs show a higher toxicity, bioavailability, and mobility in soil than their parent-PAHs. To assess the environmental risk arising from PAH and OPAH contamination requires the understanding of the production of OPAHs. Thus, there is a need to distinguish the primary (i.e., combustion-derived), secondary photochemical, and secondary microbial sources of OPAHs and to improve our understanding of the transformation of PAHs to OPAHs in soils. We aim to provide a novel stable isotope ratio-based tool to distinguish between the OPAH sources in aerosol and soil at the example of the parent compound-derivative pair anthracene (ANTH) and 9,10-anthraquinone (9,10-AQ), the frequently most abundant OPAH. We will test five hypotheses: (i) Primary and secondary 9,10-AQ can be distinguished with the help of their compound-specific C and H isotope ratios (d13C and d2H values). (ii) Photochemically produced 9,10-AQ shows a specific ?2H value. (iii) The differences in the d13C and d2H values of 9,10-AQ from the three sources (primary, secondary photochemical, secondary microbial) allow for the solution of a three-end-member mixing model. (iv) The contribution of biologically produced 9,10-AQ increases with microbial activity in soil measured as CO2-evolution from plant-free microcosms and the contribution of photochemically produced 9,10-AQ is higher in rural than in urban soils. (v) When the soil microorganisms are poisoned, no OPAHs are produced from parent-PAHs during incubation. To test the five hypotheses, we will realize three work packages (WPs). Each WP includes an experimental and an observational component. In the first WP, we will characterize the d13C and d2H values of ANTH, benz(a)pyrene (B(A)P) as an entirely combustion-derived reference PAH and 9,10-AQ in the total in the atmosphere suspended particles (TSPs) from primary emissions (combustion of biomass and fossil fuels). In the second WP, we will determine d13C and d2H values of 9,10-AQ from photochemical secondary formation in the atmosphere and in the third WP from microbial secondary transformation in the soil. We will collect TSPs from the emissions of experimental biomass and fossil fuel combustion and from urban and rural atmosphere. We will expose ANTH sorbed to a muck aerosol to solar irradiation in glass spheres. Moreover, we will conduct microbial turnover experiments in microcosms with rural soils to which ANTH will be spiked. We will study the vertical distribution and compound-specific d13C and d2H values of ANTH, B(A)P, and 9,10-AQ in moder-type forest organic layers where the microbial turnover of PAHs progresses with depth. In all TSP and soil samples, we will determine PAH and OPAH concentrations and compound-specific d13C and d2H values of ANTH, 9,10-AQ, and partly also B(A)P. https://ufordat.uba.de/UFORDAT/pages/PublicRedirect.aspx?TYP=PR&DSNR=1140326

Resources

• Webseite zum Förderprojekt

  https://gepris.dfg.de/gepris/projekt/537676254 (Webseite)

Status

Aktiv

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