Description: Organische Radikalbatterien sind aufgrund ihrer hohen Leistungsdichte besonders vielversprechend. Aus grundlegende Sicht müssen eine günstige Ladungstransferkinetik und ein schneller Ladungstransport gleichzeitig ermöglicht werden. Darüber hinaus erfordert die Ladungsspeicherung eine aliovalente Dotierung, um die Ladungsneutralität zu gewährleisten. Die zugrunde liegenden Mechanismen auf atomarer Ebene sind jedoch nicht gut verstanden. Dies gilt insbesondere für die 'trockenen' Gel- oder 'festen' Polymer-MehrschichtElektrolyte, die aufgrund ihrer hohen elektrochemischen Stabilität derzeit die bevorzugten Materialien sind. In einem systematischen Ansatz wird eine Familie von Mehrschichtpolymersystemen vorbereitet und in Bezug auf PolyTEMPO, ein etabliertes Redoxpolymersystem für Flüssigelektrolyte, untersucht. Die Modellsysteme bestehen aus einer Lithium-Metall-Anode, einer hochlithiumionenleitenden Polymerelektrolytschicht und gemischt leitenden Polymerverbunden, einschließlich Elektronenleiter, Redox-Polymer und einem hoch anionenleitenden Polymer. Der Syntheseteil umfasst die Herstellung und Verarbeitung der Polymermaterialien zu lamellaren Verbundwerkstoffen sowie eine umfassende elektrochemische Charakterisierung.Details der Radikal-Transfermechanismen und der auftretenden Ionenspezies werden anhand von c.w. und gepulsten EPR-Methoden aufgeklärt, wobei spektrale Merkmale von reinen und zyklischen Materialien (post-mortem) verglichen und bestimmt werden, einschließlich der Anwendung von PELDOR/DEER zur Aufklärung der Abstände und wahrscheinlichen Verteilungen der beim Zellbetrieb gebildeten Radikalspezies, trotz schwieriger hoher lokaler Radikalkonzentrationen. Wenn möglich, soll mittels ENDOR / HYSCORE die radikalen Arten mit den Materialien weiter charakterisiert werden. In-operando EPR wird an ausgewählten Proben durchgeführt, um die Entwicklung der radikalen Spezies anhand ihres Fingerabdrucksignals zu verfolgen und Einblicke in molekulare Details der Ladungsübertragungsprozesse zu geben. Weitere Einblicke in die mechanistischen Details des elektronischen und ionischen Ladungstransports werden durch die rechnerische Modellierung relevanter Prozesse vom elementaren Elektronentransfer bis zum Ionentransport über die Grenzflächen innerhalb des Schichtverbundes ermöglicht. Ab initio-Methoden werden zur Charakterisierung der elektronischen Eigenschaften der redoxaktiven Polymere eingesetzt, während die weitreichenden Ionentransport- und Dotierungsmechanismen der organischen Kathode auf der Grundlage klassischer molekulardynamischer Simulationen entschlüsselt werden. Zusammenfassend lässt sich sagen, dass all diese Bemühungen neben einem tieferen grundlegenden Verständnis als Leitfaden für die Identifizierung vielversprechender redoxaktiver Materialien und die Gestaltung von Grenzflächen innerhalb der Mehrschichtstrukturen dienen werden, um so die zukünftige Entwicklung leistungsfähiger fester organischer Elektrolyte zu fördern.
Types:
SupportProgram
Origins:
/Bund/UBA/UFORDAT
Tags:
Verbundwerkstoff
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Lithium
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Elektrochemie
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Elektrolyt
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Polymer
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Batterie
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Leitfaden
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Metall
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Familie
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Simulation
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Modellierung
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Grenzschicht
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Experimentelle Polymerphysik
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Gel
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Leistungsdichte
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Materialcharakterisierung
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Physikalische Chemie von Oberflächen
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Physikalische Chemie von Festkörpern
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Polymermaterialien
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Spektrum
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Theoretische Polymerphysik
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Region:
Nordrhein-Westfalen
Bounding boxes:
6.76339° .. 6.76339° x 51.21895° .. 51.21895°
License: cc-by-nc-nd/4.0
Language: Deutsch
Organisations
-
Deutsche Forschungsgemeinschaft (Geldgeber*in)
-
Forschungszentrum Jülich GmbH, Institut für Energie- und Klimaforschung (IEK), IEK-12: Helmholtz-Institut Münster (HI MS) Ionenleiter für Energiespeicher (Betreiber*in)
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Forschungszentrum Jülich GmbH, Institute of Energy Technologies (IET), Grundlagen der Elektrochemie (Mitwirkende)
-
RWTH Aachen University, Institut für Physikalische Chemie, Lehrstuhl für Materialien und Prozesse für elektrochemische Energiespeicher und -wandler (Mitwirkende)
-
Umweltbundesamt (Bereitsteller*in)
-
Universität Münster, Institut für Physikalische Chemie (Mitwirkende)
Time ranges:
2020-01-01 - 2025-06-30
Alternatives
-
Language: Englisch/English
Title: Insight into doping mechanisms of polymer electrolyte / redox-active organic radical polymer lamellar composites
Description: Organic radical batteries are particularly promising because of their high power density. From a fundamental perspective, favorable charge-transfer kinetics and fast charge-transport must be simultaneously enabled. Additionally, charge storage necessitates aliovalent doping to ensure charge neutrality. The underlying mechanisms on an atomic scale, however, are not well understood. This is particularly the case for 'dry' gel-type or 'solid' polymer multi-layered electrolytes, which are currently the materials-of-choice because of their high electrochemical stability.In a systematic approach, a family of multilayer polymer systems will be prepared and investigated with respect to PolyTEMPO, an established redox polymer system for liquid electrolytes. The model systems are comprised of a lithium metal anode, a highly lithium ion conducting polymer electrolyte layer and mixed conducting polymer composites, including electron conductor, redox polymer and a highly anion conducting polymer. The preparation part covers manufacturing and processing of the polymer materials into lamellar composites, as well as comprehensive electrochemical characterization.Details of the radical transfer mechanisms and occurring ion speciation will be elucidated based on c.w. and pulsed EPR methods, comparing and determining spectral features of pristine and cycled materials (post-mortem), including application of PELDOR/DEER to elucidate the distances and likely distributions of the radical species formed upon cell operation, despite challenging high local radical concentrations. Where feasible, ENDOR / HYSCORE will be invoked to further characterize the radical species with the materials. In-operando EPR will be performed on selected samples to monitor the evolution of the radical species based on their fingerprint signal, allowing insight into molecular details of the charge-transfer processes. Additional insights into mechanistic details of the electronic and ionic charge-transport will be provided by computational modelling of relevant processes from elementary electron transfer to ion transport across the interfaces within the layered composite. Ab initio methods will be utilized to characterize electronic properties of the redox-active polymers, whereas long-range ion transport and doping mechanisms of the organic cathode will be unraveled based on classical molecular dynamics simulations. In summary, apart from a deeper fundamental understanding, all these efforts will serve as guideline for an identification of promising redox-active materials and design of interfaces within the multilayer structures, in this way fostering future development of high performance solid organic electrolytes.
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