Verbesserte Minerallösungskinetik in der reaktiven Transportmodellierung

Description: Reaktive Stofftransportmodelle sind wichtig für die Vorhersage von Mineralauflösungsreaktionen, der Entwicklung des Porennetzwerks, des Strömungsfelds und der Durchlässigkeit, was u.a. für die Verwitterung in der kritischen Zone, die Entwicklung von Karstsystemen und die technische Kohlenstoffspeicherung von Bedeutung ist. Die Zuverlässigkeit reaktiver Transportmodelle mit Mineralauflösung hängt von der Berücksichtigung der reaktiven Oberflächen ab. Dies in reaktiven Transportmodellen auf der Kontinuumsskala zu berücksichtigen ist schwierig, da die intrinsische Variabilität der Oberflächenreaktivität auf der Mikrometerskala schwer zu quantifizieren ist und die Auswirkungen des Zusammenspiels zwischen der kleinräumigen Variabilität von Strömung und Reaktivität auf den effektiven reaktiven Stofftransport auf größeren Skalen unbekannt sind. Ziel des Projekts ist es daher, die intrinsische Oberflächenreaktivität in reaktiven Transportmodellen zu implementieren, um die Vorhersagbarkeit der Mineralauflösung im Mikrometer- bis Zentimetermaßstab zu verbessern. Auf der Mikrometerskala wird der Einfluss der Oberflächen-Nanotopografie auf die Kalzitauflösung mit zwei Parametrisierungen der Nanorauigkeit bewertet: eine basierend auf der Standardabweichung der Oberflächenhöhe, die andere auf der Verteilung der Oberflächenneigung. Die reaktiven Transportmodelle im Mikrometermaßstab werden auf Testfälle der Mineralauflösung von einzelnen Kristallen bis zu komplexen Porennetzwerken angewandt, für die Datensätze mit gemessener Nanotopografie und Netto-Lösungsraten existieren. Als nächstes schlagen wir eine Upscaling-Strategie vor, um die Variabilität der intrinsischen Oberflächenreaktivität auf der Mikrometerskala in Simulationen auf der Zentimeterskala zu berücksichtigen. Es werden neue Beziehungen zwischen der Porosität und der Permeabilität aufgrund der mikrometerskaligen Simulationen entwickelt. Die hochskalierten Reaktionsraten und die petrophysikalischen Beziehungen werden in Modellen auf der Zentimeterskala implementiert, um die Vorhersagbarkeit der Mineralauflösung zu verbessern. Mit den entwickelten reaktiven Transportmodellen sollen experimentell abgeleitete heterogene Ratenverteilungen und beobachtete bevorzugte Auflösungsmuster reproduziert werden. Schließlich werden wir die Abhängigkeit der Mineralauflösungskinetik von räumlichen und zeitlichen Skalen in Systemen mit heterogener intrinsischer Oberflächenreaktivität untersuchen. Es werden Sensitivitätsstudien durchgeführt, um die Skalenabhängigkeit der effektiven Kalzitauflösung beinicht aufgelöster Variabilität der intrinsischen Oberflächenreaktivität zu verstehen. Für verschiedene Bedingungen werden wir eine Längenskala angeben, von der an die Heterogenität der intrinsischen Oberflächenreaktivität homogenisiert werden kann, was zu konstanten effektiven Koeffizienten führt. Wir erwarten, die allgemeine Anwendbarkeit der entwickelten reaktiven Stofftransportmodelle zu bestätigen.

SupportProgram

Origins: /Bund/UBA/UFORDAT

Tags: Hydrogeologie ? Kohlenstoffsenke ? Calcit ? Evolution ? Hydrochemie ? Karstgebiet ? Limnologie ? Siedlungswasserwirtschaft ? Strömungsfeld ? Verwitterung ? Stofftransportmodell ? Hydrologie ? Mineral ? Integrated Water Resources Management ? Integrierte Wasserressourcen-Bewirtschaftung ? Urban Water Management ? Water Chemistry ?

Region: Baden-Württemberg

Bounding boxes: 9° .. 9° x 48.5° .. 48.5°

License: cc-by-nc-nd/4.0

Language: Deutsch

Organisations

• Eberhard Karls Universität Tübingen, Zentrum für Angewandte Geowissenschaften (ZAG), Arbeitsgruppe Hydrogeology (Projektverantwortung)
• Umweltbundesamt (Bereitstellung)

Time ranges: 2024-01-01 - 2025-10-02

Alternatives

• Language: Englisch/English
  Title: Improved mineral-dissolution kinetics in reactive-transport modeling
  Description: Reactive-transport models are essential tools for the predictive description of mineral-dissolution reactions and thus the evolution of the pore network, flow field, and permeability, which is important in critical-zone weathering, the evolution of karst systems, and carbon sequestration, among others. However, the reliability of reactive-transport models involving mineral-dissolution reactions is restricted by the assessment of reactive-surface sites. Implementing these insights into continuum-scale reactive-transport models is a major challenge because the intrinsic variability of surface reactivity at the micrometer scale is difficult to quantify, and the effects of the intricate interplay between the small-scale variability of flow and reactivity on effective reactive transport on larger scales is largely unknown. The aim of the proposed project is therefore to implement intrinsic surface reactivity in reactive-transport models to enhance the predictability of mineral dissolution at micrometer to centimeter scales. At the micrometer scale, we will assess the influence of surface nanotopography on calcite dissolution by comparing two parameterizations of the nanoroughness: one based on the standard deviation of the surface height, and the other on the distribution of surface slopes. The micrometer-scale reactive-transport models will be applied to test cases of mineral dissolution, ranging from single crystals to complex pore networks, for which datasets of measured nanotopography and net dissolution rates exist. Next, we propose an upscaling strategy to account for the variability of the intrinsic surface reactivity on the micrometer scale in centimeter-scale simulations that can be applied to rock cores. Moreover, new porosity-permeability relationships will be derived based on micrometer-scale simulations. Both the upscaled reaction rates and the petrophyscial relationships will be implemented in centimeter-scale models to enhance the predictability of mineral dissolution in larger-scale simulations. With the developed reactive-transport models, the project aims to reproduce experimentally derived heterogeneous rate distributions and observed preferential dissolution patterns. Finally, we will investigate the dependence of mineral dissolution kinetics on spatial and temporal scales in systems with heterogeneous intrinsic surface reactivity. Sensitivity studies will be carried out to understand the scale dependence of effective calcite dissolution in the presence of unresolved variability of the intrinsic surface reactivity. For different conditions we will provide a length scale, at which the intrinsic surface reactivity heterogeneity can be homogenized, thus leading to constant effective coefficients. We expect to confirm the general applicability of the developed reactive-transport models. https://ufordat.uba.de/UFORDAT/pages/PublicRedirect.aspx?TYP=PR&DSNR=1138728

Resources

• Webseite zum Förderprojekt

  https://gepris.dfg.de/gepris/projekt/555157446 (Webseite)

Status

Aktiv

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