Sorption und Transformation von Aminopolyphosphonat-Komplexbildnern in natürlichen und technischen Systemen - Prozessaufklärung durch komponentenspezifische Isotopenanalyse

Description: Aminopolyphosphonate (APPs) sind starke Komplexbildner für Metalle, die zunehmend in der Industrie und im Haushalt eingesetzt werden. Sie sind gut wasserlöslich, nicht flüchtig und besitzen eine geringe Affinität zu organischen Phasen. Dennoch scheint in Kläranlagen die Sorption an Klärschlamm ein wichtiger Eliminierungssprozess zu sein. Die Polyphosphonat-Konzentrationen in deutschen Flüssen liegen derzeit im ng L-1- bis niedrigen µg L-1 Bereich. Es wird jedoch ein Anstieg der Polyphosphonat-Konzentrationen aufgrund einer erhöhten Produktion und Nutzung vorhergesagt. Das Umweltverhalten dieser Substanzen kann derzeit jedoch nicht zuverlässig abgeschätzt werden, was in erster Linie auf Wissenslücken bezüglich der Bedeutung von Sorptions- und Abbauprozessen für die Gesamtentfernung von APPs in natürlichen und technischen Systemen zurückzuführen ist. Darüber hinaus sind die Reaktionsmechanismen und -wege von AAPs nicht vollständig identifiziert. Dies erschwert sowohl die Vorhersage der Auswirkungen von Umweltparametern auf den Verbleib von APPs als auch die Entwicklung von Verfahren zur effizienten Entfernung in technischen Systemen. Ziel der vorgeschlagenen Forschung ist es daher, Sorbentien, Reaktanten und Umweltbedingungen zu identifizieren, die die Entfernung von APPs aus natürlichen Gewässern und in der Wasseraufbereitung begünstigen. Wir schlagen vor, die Auswirkungen wichtiger Umweltparameter (z.B. pH-Wert, Komplexbildung) auf Sorptions- und Abbausprozesse von APPs in sorgfältig konzipierten Laborexperimenten an zwei Vertretern dieser Substanzklasse zu untersuchen: ATMP (Amino-tris(methylenphosphonsäure) und EDTMP (Ethylendiamin-tetra¬(methylenphosphonsäure). Durch die Kombination von Isotopenanalyik und hochauflösender Massenspektrometrie unter Einbeziehung weiterer moderner Verfahren sollen die wichtigsten Sorptions- und Abbauprozesse sowie die Umwandlungsprodukte von APPs identifiziert werden. Die vorgeschlagenen Forschungsarbeiten umfasse drei Teilbereiche. Zunächst soll die Sorption von APPs an Eisen(hydr-)oxiden, Tonmineralen und Aktivkohle/Biokohle untersucht und die potenziellen Isotopenfraktionierungseffekte aufgrund der Sorption quantifiziert werden. Dann werden wir uns mit den natürlichen Umwandlungsprozessen von AAPs befassen, wobei der Schwerpunkt auf der Oxidation durch Manganoxide und der direkten Photolyse von APP-Fe(III)-Komplexen liegt. Schließlich werden AAP-Abbauprozesse in technischen Systemen wie Ozonolyse und elektrochemischen Oxidation untersucht.

SupportProgram

Origins: /Bund/UBA/UFORDAT

Tags: Eisenoxid ? Lack ? Fluss ? Manganoxid ? Klärschlamm ? Hydrogeologie ? Massenspektrometrie ? Photolyse ? Metall ? Hydrochemie ? Limnologie ? Siedlungswasserwirtschaft ? Sorption ? Laborversuch ? Hydrologie ? Mineral ? Standortbedingung ? Wasseraufbereitung ? Umweltverhalten ? Fluss ? Integrated Water Resources Management ? Integrierte Wasserressourcen-Bewirtschaftung ? Urban Water Management ? Water Chemistry ?

Region: Baden-Württemberg Nordrhein-Westfalen

Bounding boxes: 9° .. 9° x 48.5° .. 48.5° 6.76339° .. 6.76339° x 51.21895° .. 51.21895°

License: cc-by-nc-nd/4.0

Language: Deutsch

Organisations

• Umweltbundesamt (Bereitstellung)
• Universität Duisburg-Essen, Forschergruppe Analytische Chemie, Arbeitsgruppe Instrumentelle Analytische Chemie (Projektverantwortung)
• Universität Tübingen, Zentrum für Angewandte Geowissenschaften - Umweltmineralogie und Umweltchemie (Projektverantwortung)

Time ranges: 2021-01-01 - 2025-09-15

Alternatives

• Language: Englisch/English
  Title: Compound-specific isotope analysis of aminopolyphosphonate complexing agents to elucidate their sorption and transformation processes in environmental and technical systems
  Description: Aminopolyphosphonates (APPs) are strong metal complexing agents which are increasingly used as complexing agents in industrial and household applications. They are highly water soluble, non-volatile and hardly partition into organic phases. In waste water treatment plants, however, sorption to sewage sludge is considered as the major removal process. Polyphosphonate concentrations in German rivers are currently in the ng L-1 to low µg L-1 range but are predicted to increase due to increased production and usage. Unfortunately, our current ability to assess the environmental fate of aminopolyphosphonates is poor, primarily due to the lack of knowledge about the significance of sorption and degradation processes for the overall removal of APPs in natural and technical systems. Furthermore, reaction mechanisms and pathways are not fully identified, hampering a prediction of the effects of environmental parameters (e.g. pH, cation concentrations, competing ligands) on the fate of APPs. These knowledge gaps hamper the assessment of the environmental fate of APPS as well as the design of treatment strategies for efficient removal of APPs in technical systems. The aim of the proposed research is therefore to identify and characterize sorbents, reactants and environmental conditions that favor the attenuation of APPs in environmental and technical systems. We propose to investigate the effects of crucial environmental parameters (pH, complexing cations, degree of complexation, etc.) on sorption and transformation processes of APPs in carefully designed laboratory experiments. Two major representatives of polyamino-phosphonates, ATMP (amino tris(methylenephosphonic acid) and EDTMP (ethylenediamine-tetra¬(methylenephosphonic acid), will be studied in detail by compound specific isotope analysis in combination with high resolution mass spectrometry and other advanced analytical techniques and experimental procedures to identify and characterize their most significant attenuation processes and mechanisms as well as the major transformation products.The proposed research is divided into three work packages. First we will investigate sorption of APPs at iron (hydr-) oxides, clay minerals and activated carbon/ biochar and quantify the potential isotope fractionation effects due to sorption. Next we will address natural transformation processes of AAPs with a focus on the oxidation by manganese oxides and direct photolysis of APP-Fe(III) complexes. Finally, AAP degradation processes in technical systems such as ozonolysis and electrochemical oxidation will be investigated. https://ufordat.uba.de/UFORDAT/pages/PublicRedirect.aspx?TYP=PR&DSNR=1138788

Resources

• Webseite zum Förderprojekt

  https://gepris.dfg.de/gepris/projekt/457490294 (Webseite)

Status

Aktiv

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