Description: Troposphärische Aerosolpartikel sind oft in einer sehr simplen Art und Weise, als nicht-flüchtig und chemisch-inert, in Modellen beschrieben. Diese Annahmen werden durch die aktuelle Forschung in Frage gestellt, wonach die flüchtigen organischen Verbindungen (VOC) und sekundäre organische Aerosole (SOA) ein System bilden, das sich in der Atmosphäre durch chemische und dynamische Prozessierung entwickelt. Ein aktuelles Schlüsselproblem in der Atmosphärenchemie sind organische Partikel, welche in Modellen auf der Grundlage verfügbarer Parametrisierungen von Laborversuchen implementiert sind, die die SOA Bildung stark unterschätzen und nicht ausreichendend das Partikelwachstum vorhersagen. Differenzen zwischen den gemessenen und modellierten SOA-Konzentrationen deuten darauf hin, dass andere wesentliche SOA Quellen noch nicht identifiziert und charakterisiert sind. Zur Erklärung und Schließung dieser Lücke wurden Studien durchgeführt. So wurde gezeigt, dass das gasförmige Glyoxal deutlich zur SOA Masse durch Mehrphasenchemie beitragen kann. Solche Senken in der kondensierten Phase sind in der Lage, einen wichtigen Teil der fehlenden SOA Masse in Modellen, die oft als aqSOA bezeichnet wird, zu erklären. Jedoch implizieren Beobachtungen, dass es immer noch große Unsicherheiten in der SOA Bildung gibt. Herkömmliche aqSOA Quellen können offenbar nicht vollständig das fehlende SOA erklären. Weiterhin wurde gezeigt das, Multiphasenprozesse lichtabsorbierende partikuläre Verbindungen herstellen können. Die Bildung von solchen lichtabsorbierenden Spezies können neue photochemische Prozesse in Aerosolen und/oder in Gas/Partikel-Grenzflächen bewirken. Eine signifikante Menge an Literatur über photoinduzierten Ladungs- oder Energietransfer in organischen Molekülen existiert für andere Bereiche der Wissenschaft. Solche organischen Moleküle können Aromaten, substituierte Carbonyle und/oder stickstoffhaltige Verbindungen sein, welche allgegenwärtig in troposphärischen Aerosolen sind. Während die Wasserphotochemie aufgezeigt hat, dass viele dieser Prozesse, den Abbau von gelösten organischen Stoffen beschleunigen, ist nur wenig über solche Prozesse in/auf Aerosolpartikeln bekannt.Daher soll in PHOTOSOA, die Photosensibilisierung in der Troposphäre studiert werden, da diese eine wichtige Rolle bei der SOA-Bildung und Alterung spielen kann. Solche Photosensibilisierungen können neue chemische Pfade eröffnen, die bisher unberücksichtigt sind, obwohl sie die atmosphärische chemische Zusammensetzung beeinflussen können und so dazu beitragen die aktuellen SOA Unterschätzung abzubauen. Dieses Projekt zielt auf die Verringerung solcher Unsicherheiten, durch die Kombination von Laboruntersuchungen fokussiert auf die Chemie von Triplett-Zuständen von relevanten Photosensibilisatoren in verschiedenen Phasen und ihre Rolle bei der SOA-Bildung, ab. Die Grundlagenforschung zu diesen Prozessen ist erforderlich, um ihre troposphärische Bedeutung abschätzen zu können.
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Stickstoffgehalt
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Atmosphärisches Aerosol
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Aromatischer Kohlenwasserstoff
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Region:
Sachsen
Sachsen
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License: Creative Commons Namensnennung-keine Bearbeitung-Nichtkommerziell 4.0
Language: Deutsch
Organisations
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Agence Nationale de la Recherche (Mitwirkung)
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Deutsche Forschungsgemeinschaft (Finanzielle Förderung)
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Leibniz-Institut für Troposphärenforschung e. V. (Projektverantwortung)
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Umweltbundesamt (Bereitstellung)
Last harvest: 17.09.2026 23:53
Time ranges:
2016-01-01 - 2026-09-29
Alternatives
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Language: Englisch/English
Title: Photosensitization: A novel pathway to SOA generation and property change in tropospheric particles
Description: Tropospheric aerosol particles have often been described and represented in models in a simplistic way considering them as non-volatile and chemically inert. Such assumptions were recently been challenged by frontline research, according to which volatile organic compounds (VOCs) and secondary organic aerosols (SOA) form a system that evolves in the atmosphere by chemical and dynamical processing. A current key issue concern in the physico-chemistry of atmospheric organic particulate matter is that the models based on available parameterizations from laboratory studies strongly underestimate SOA and do not adequately account for particle growth as it is observed in the atmosphere. The difference between ambient and modeled SOA concentrations clearly suggests that other significant SOA sources have not yet been identified and characterized. Important efforts were consequently made to explain and close this gap. For instance, it was shown that gaseous glyoxal, which was previously considered as too volatile to noticeably partition into the particulate phase, could significantly contribute to SOA mass through multiphase chemistry. Glyoxal, and other small dicarbonyls are formed in large amounts during VOC oxidation. Condensed phase sinks for these gases are indeed able to explain an important part of the missing SOA mass in models, often addressed as aqSOA. However, observations imply that there are still large uncertainties about the tropospheric SOA formation - conventional aqSOA apparently cannot explain all missing SOA. Furthermore, multiphase processes have also been shown to produce light absorbing compounds in the particle phase. The formation of such light absorbing species could induce new photochemical processes within the aerosol particles and/or at the gas/particle interface. A significant body of literature on photo-induced charge or energy transfer in organic molecules from other fields of science exists. Such organic molecules are aromatics, substituted carbonyls and/or nitrogen containing compounds - all ubiquitous in tropospheric aerosols. Therefore, while aquatic photochemistry has recognized several of these processes that accelerate degradation of dissolved organic matter, only little is known about such processes in/on atmospheric particles. Therefore, within PHOTOSOA it is suggested to study photosensitization in the troposphere as it may play a significant role in SOA formation and ageing. Such photosensitization may introduce new chemical pathways so far unconsidered impacting both the atmospheric chemical composition and can thus contribute to close the current SOA underestimation. This project aims at tackling such issues by combining different laboratory based activities focusing on the chemistry of triplet state compounds of relevant photosensitizers, in various phases and their role in SOA processing. Clearly, frontline basic research studies on such processes are needed in order to be able to assess their importance.
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