Description: FZK-INE 007/01 PSP-Nr.:9G 213 532 100 Auftragnehmer:Institut für Nukleare Entsorgungstechnik Forschungszentrum Karlsruhe Titel des Projekts: Erstellung eines integrierten Nahfeldmodells von Gebinden hochaktiver Abfälle im Salzstock Gorleben: geochemisch fundierter Quellterm für HAW-Glas, abgebrannte Brennelemente und Zement. Berichtszeitraum:01.07.1996-31.12.99 Titel:Kolloide im Nahfeld Verfasser: Forschungszentrum Karlsruhe, den 19.10.01 Abschlussbericht Der Bericht wurde im Auftrag des Bundesamtes für Strahlenschutz (BfS) erstellt. Das BfS behält sich alle Rechte vor. Insbesondere darf dieser Bericht nur mit Zustimmung des BfS zitiert, ganz oder teilweise vervielfältigt bzw. Dritten zugänglich gemacht werden. 2 Zusammenfassung Experimentelle Untersuchungen zur Kolloidbildung bei der Brennstoff- und Glaskorrosion in simulierten Salzlaugen und einer realen Gorlebensalzlauge wurden bezüglich einer Relevanz kolloidaler Actinidspezies ausgewertet. Im Vergleich zu entsprechenden Experimenten in Lösungen niedriger Salinität werden deutlich geringere Kolloidkonzentrationen gemessen. Dennoch werden in einigen Experimenten insbesondere für die dreiwertigen Elemente (Am, Cm bzw. Seltenerdelemente) und die tetravalenten Actiniden kolloidale Anteile nachgewiesen. Die auftretenden Kolloidkonzentrationen sind zeitabhängig und nehmen meist mit zunehmender Versuchsdauer ab, was auf ihre Instabilität in Salzlaugen hinweist. Bei der Bestimmung natürlich vorkommender kolloidaler Spezies in Gorlebenlauge konnten zwar sowohl mittels Ultrafiltration als auch mittels Laser-Induzierter Breakdowndetektion (LIBD) Kolloide bestimmt werden. Es handelt sich jedoch mit großer Wahrscheinlichkeit um Fe(III)oxidhydratpartikel, die trotz anaerober Behandlung der Proben durch Kontakt geringster Sauerstoffmengen mit der Lauge erzeugt wurden, und nicht um ursprünglich vorhandene natürliche Kolloide. Ergebnisse aus Experimenten zur Stabilität von Modellkolloiden zeigen, dass Metalloxidkolloide in konzentrierten Salzlaugen instabil sind und agglomerieren. Aufgrund rein kinetischer Überlegungen können jedoch selbst in Salzlaugen in Zeiträumen, wie sie in Laborexperimenten betrachtet werden, noch messbare Kolloidkonzentrationen verbleiben. In Zeiträumen, wie sie für Langzeitsicherheitsbetrachtungen zur nuklearen Endlagerung relevant sind, sollten sie jedoch aufgrund der niedrigen Konzentrationen keinen wesentlichen Beitrag zur Radionuklidfreisetzung liefern. Diese Aussagen sind jedoch nur gültig unter bestimmten Annahmen, die bislang experimentell nicht verifiziert wurden. So sind Agglomerationsraten bei niedrigen Kolloidkonzentrationen bislang nicht gemessen worden, sondern wurden aus experimentellen Daten, die bei hohen Kolloidkonzentrationen bestimmt wurden, extrapoliert. Des weiteren sind Mechanismen aus der Literatur bekannt, die zur Kolloidstabilisierung auch bei hohen lonenstärken führen können, aber bislang nicht quantifiziert wurden. In neuesten Untersuchungen zur Löslichkeit von tetravalenten Actinidenoxiden/hydroxiden wurde gezeigt, dass kolloidale Spezies auch bei höheren lonenstärken eine dominante Rolle spielen können. 3 Inhaltsverzeichnis Seite Zusammenfassung2 Inhaltsverzeichnis3 Verzeichnis der Abbildungen und Tabellen4 1. Einleitung6 2. Literaturteil8 2.1 Kolloide und ihre Eigenschaften8 2.2 Relevanz von Kolloiden für die Langzeitsicherheit eines nuklearen Endlagers 11 3. Charakterisierung einer Gorleben-Einschlusslauge14 3.1 Beschreibung der Probe, Probenahme14 3.2 Experimenteller Teil15 3.3 Element- und Anionenkonzentrationen16 3.4 Eh/pH-Werte18 3.5 Bestimmung von Kolloiden in der Gorlebenlauge20 4. Kolloide bei der Korrosion von abgebranntem Kernbrennstoff und hochaktivem Glas in Gorleben-Einschlusslauge 26 5. Experimentelle Untersuchungen zur Kolloidstabilität in salinen Lösungen29 6. Schlussfolgerungen und Diskussion35 7. Literaturverzeichnis39
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Tags: Glas ? Zement ? Karlsruhe ? Anaerobe Abwasserbehandlung ? Salzstock Gorleben ? Radioaktiver Abfall ? Ultrafiltration ? Endlager ? Actinoide ? Endlagerung ? Kernbrennstoff ? Kolloid ? Löslichkeit ? Seltene Erden ? Strahlenschutz ? Korrosion ? Lauge ? Laborversuch ? Abschlussbericht ? Forschungseinrichtung ?
Region: Peine
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