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Forschergruppe (FOR) 1525: INUIT - Ice Nuclei research UnIT, Kompositionsanalyse von Eisresiduen mittels der Kombination von Aerosol-Massenspektrometrie mit einem virtuellem Gegenstromimpaktor

Dieser Fortsetzungsantrag eines bestehenden Forschungsprojekts innerhalb der Forschergruppe INUIT (Ice Nuclei Research UnIT) hat zum Ziel, die physikalischen und chemischen Eigenschaften von atmosphärischen Eiskeimen (ice nucleating particles, INP) und Eispartikelresiduen (ice particle residuals, IPR) zu untersuchen. Es werden hauptsächlich zwei Messtechniken eingesetzt: virtueller Gegenstromimpaktor und Laserablationsmassenspektrometrie. Eiskeime (INP) aus atmosphärischem Aerosol werden erst in einem Eiskeimzähler aktiviert, so dass sich Eiskristalle bilden, die dann mit einem bepumpten Gegenstromimpaktor aufgrund ihrer Größe extrahiert und verdunstet werden können. Die freigesetzten INP können wiederum mit dem Massenspektrometer oder anderen Messtechniken untersucht werden. Dieses Experiment wird während einer Feldmesskampagne in der Nähe der Quellen von potentiell guten Eiskeimen (Mineralstaub, Biopartikel, anthropogene Partikel) durchgeführt. Ein geeigneter Kampagnenort hierfür ist die Mittelmeerregion, z.B. Südspanien. Die Eispartikelresiduen werden direkt aus unterkühlten Mischphasenwolken gesammelt. Hierzu wird ein spezieller Eis-Gegenstromimpaktor eingesetzt, der nur Eiskristalle sammelt und von den unterkühlten Wolkentröpfchen trennt. Nach der Sammlung wird das Eis der Eiskristalle verdunstet, so dass die Eisresidualpartikel freigesetzt werden und mittels des Laser- Ablationsmassenspektrometers analysiert werden können. Dieses Experiment wird auf einer Bergstation (Jungfraujoch) durchgeführt. Die Kombination aus Eiskeimzähler, bepumptem Gegenstromimpaktor und Massenspektrometer wird auch unter Laborbedingen zur Bestimmung der Eiskeimfähigkeit von internen und externen Partikelmischungen (z.B. biologisch/mineralisch) betrieben. Das Laserablationsmassenspektrometer in seiner Eigenschaft als Einzelpartikel-Analysegerät wird ebenfalls dazu eingesetzt, um den Mischungszustand der erzeugten Mischpartikel zu charakterisieren.

Ableitung von Zustandsparametern der Atmosphäre aus Spektroskopischen DOAS - Messungen - RAPSODI

Die Erdatmosphäre unterliegt komplexen chemischen und dynamischen Prozessen, und eine genaue Kenntnis der Vertikalverteilung von Spurengasen und Aerosolen ist von größter Bedeutung für ein tiefgreifendes Verständnis des atmosphärischen Systems. Fernerkundungsmessungen sind bestens geeignet zur Bestimmung der atmosphärischen Vertikalstruktur. Boden- flugzeug- und satellitengebundene Fernerkundungsmessungen ermöglichen eine berührungslose Messung der atmosphärischen Zusammensetzung. Insbesondere stellt die Multi-Axiale Differentielle Absorptionsspektroskopie (MAX-DOAS) eine vielseitige und kostengünstige Methode zur Bestimmung der Vertikalverteilung zahlreicher Spurengase sowie von Aerosolen. Im Rahmen des beantragten Projektes wird ein neuartiger Auswertealgorithmus entwickelt, der eine vollständige Ausschöpfung des Informationsgehaltes von MAX-DOAS Streulichtmessungen zum Ziel hat. Im Gegensatz zu bisherigen Algorithmen erfolgen hierbei DOAS-Auswertung und Bestimmung des Vertikalprofils in einem einzigen Schritt. Von dieser gleichzeitigen Bestimmung von Vertikalprofilen von Spurengasen und Aerosolen direkt aus den gemessenen spektralen Radianzen erwarten wir eine signifikante Erhöhung des Gesamtinformationsgehaltes. Eine Simulation der breitbandigen spektralen Struktur, die in der traditionellen DOAS Analyse ignoriert wird, sowie eine explizite Modellierung der Rotations-Ramanstreuung (Ring-Effekt) liefern zusätzliche Informationen über den Zustand der Atmosphäre. Eine Kopplung eines T-Matrix- und/oder Mie-Streumodells an ein Strahlungstransportmodell ermöglicht in ähnlicher Weise wie bestehende Algorithmen für Aeronet Sonnenphotometermessungen die Bestimmung von mikrophysikalischen Aerosoleigenschaften, wie z.B. Größenverteilung und komplexer Brechungsindex, von Messungen im solaren Almukantarat. Dieser Algorithmus dient als Basis für eine eingehende Untersuchung des Gesamtinformationsgehaltes von MAX-DOAS Messungen bezüglich Spurengasen, Aerosolextinktion sowie mikrophysikalischen Aerosoleigenschaften. Messungen mittels eines polarisationssensitiven MAX-DOAS (PMAX-DOAS) Instruments, welches im Rahmen des Projektes entwickelt wird, ermöglichen eine weitere Erhöhung des Informationsgehaltes von Streulichtmessungen. Messungen des Himmelslicht bei verschiedenen Ausrichtungen eines rotierbaren Polarisationsfilters ermöglichen eine Rekonstruktion des Stokesvektors, und polarisationsabhängige Messungen der Intensität, der Spurengassäule sowie des Ringeffektes führen zu einer signifikanten Erhöhung der Genauigkeit von Aerosol- und Spurengasbestimmung. Zu einer vollständigen Nutzung des Informationsgehaltes von PMAX-DOAS-Messungen wird der Auswertealgorithmus auf der Basis eines vektorisierten Strahlungstransportmodells, das die Simulation des gesamten Stokes-Vektors ermöglicht, entwickelt.

Die atmosphärische Tagchemie von Schlüsselverbindungen beeinflußt von der atmosphärischen Nachtchemie (DARK KNIGHT).

Flüchtige organische Verbindungen (VOC) werden in großen Mengen (1300 TgC pro Jahr) von biogenen und anthropogenen Quellen in die Atmosphäre emittiert. Die Oxidation solcher Verbindungen führt zur Bildung von semivolatilen Produkten, welche in die Partikelphase übergehen können und somit zur Bildung von sekundärem organischem Aerosol (SOA) beitragen. Die globale SOA Produktion anthropogenen Ursprungs beläuft sich auf 0,05 bis 9,7 Tg pro Jahr. Hingegen wird die biogene SOA Produktion mit bis zu 910 Tg pro Jahr beziffert, was einem Umsatz von 70% der emittierten biogenen VOCs entspricht. Ein solcher Umsatz ist unvereinbar mit den vergleichsweise niedrigen SOA Ausbeuten aus Aerosolkammerexperimenten. Die Ursache für diese Diskrepanz liegt vermutlich an zusätzlichen SOA Bildungswegen wie der Weiterreaktion von VOC Oxidationsprodukten, welche von den Umgebungsbedingungen wie dem Oxidationsmittel, der relativen Feuchte und der Art der vorhandenen Partikel abhängt. Somit sind zwar Tag- und Nachtchemie grundverschieden, allerdings auch eng miteinander verbunden, denn die Produkte der Nachtchemie werden durch die darauffolgende Tagchemie weiterprozessiert und umgekehrt. Dadurch wird das Partitionierungsverhalten der Produkte und somit die SOA Bildung stark beeinflusst. Daher soll im Rahmen des Projektes Dark Knight der Einfluss der Tagchemie auf die Nachtchemie und umgekehrt untersucht werden. Das Wissen über die Verschaltung von Tag- und Nachtchemie kann erheblich zum Verständnis über die an der SOA Bildung beteiligte Prozesse beitragen.

Hochaufgelöste numerische Untersuchungen des Turbulenzeffektes auf die Struktur von nächtlichen Strahlungsnebeln

Nebel als meteorologisches Phänomen kann große Auswirkungen für die Wirtschaft, aber auch auf die persönliche Sicherheit haben, indem er die Sichtweite in der atmosphärischen Grenzschicht reduziert. Wirtschaftliche Verluste für den Luft-, See-, und Landvekehr als Folge von Nebel sind dabei vergleichbar zu Verlusten durch Winterstürme. Trotz der Fülle an Literatur über Nebel bleibt unser Verständnis der physikalischen Prozesse die zu Nebelbildung und seiner Mikrophysik beitragen unvollständig. Dies ist dadurch begründet, dass mehrere komplexe Prozesse, wie z.B. Strahlungsabkühlung, turbulentes Durchmischen und die mikrophysikalischen Prozesse nichtlinear miteinander interagieren. Zusätzlich verkomplizieren Bodenheterogenitäten bezüglich Vegetation und Bodeneigenschaften die Vorhersagbarkeit von Nebel. Die Fähigkeit von numerischen Wettervorhersagemodellen Nebel vorherzusagen ist in Folge dessen noch dürftig. In diesem Projekt werden hochaufgelöste Grobstruktursimulationen (Large-Eddy Simulationen, LES) verwendet um den Effekt von Turbulenz auf nächtliche Strahlungsnebel zu untersuchen. Das LES Modell PALM wird dazu mit einer sehr hohen Auflösung von etwa 1 m verwendet. Dabei werden in den LES sowohl ein Euler'sches Bulk Wolkenphysikschema, als auch ein Lagrange'sches Partikelmodell, welches die explizite Behandlung von Aerosolen und Nebeltropfen erlaubt, verwendet. Dieser innovative Ansatz erlaubt die Nebeltropfen-Turbulenz-Interaktion zum ersten Mal mit LES zu untersuchen. Das Ziel dieser Studie ist es, einen umfassenden Überblick über die Schlüsselparameter zu erhalten, welche den Lebenszyklus sowie die dreidimensionale Makro- und Mikrostruktur von Strahlungsnebel bestimmen. Weiterhin wird der Effekt von nächtlichem Strahlungsnebel auf die morgendliche Übergangszeit und die Grenzschicht am Tag untersucht. Der Effekt von Bodenheterogenitäten auf nächtlichen Strahlungsnebel wird mit Hilfe von aufgeprägten regelmäßigen idealisierten und unregelmäßigen beobachteten Bodenheterogenitäten in den LES untersucht. Die LES Daten werden anhand von Messdaten der meteorologischen Messstandorte in Cabauw (Niederlande) und Lindenberg (Deutschland) validiert und mit Simulationsdaten des eindimensionalen Grenzschicht- und Nebelvorhersagemodells PAFOG (Universität Bonn) verglichen.

Untersuchungen zu raum-zeitlichen Einflussparametern der Filterung städtischer Aerosole durch Stadtbäume

Die bisherigen Kenntnisse physikalischer, chemischer, klimatologischer und topogra-phischer Parameter bei der Staubdeposition an Stadtbäumen sollen vertieft werden. Dazu werden Meßverfahren getestet und weiterentwickelt, um die Staubauflage auf Blattoberflächen qualitativ und quantitativ erfassen zu können. Anschließend soll systematisch die räumliche Verteilung des Staubs in der Krone eines Straßenbaums an einem stark verkehrsbelasteten Standort in Karlsruhe, abhängig von jahreszeitli-chen, klimatologischen und verkehrstechnischen Einflüssen, bestimmt werden. Steu-ernde klimatische Parameter, wie Strahlungsbilanz, Luft- und Oberflächentemperatu-ren, Luft- und Oberflächenfeuchte, sowie die Bewegungsvektoren der Luft sind kontinuierlich sowie diskontinuierlich in Transekten mit hoher räumlicher Auflösung durch die Krone zu untersuchen. Die Gradienten sollen bis zu den Blattoberflächen in Zentimeterschritten unter kombiniertem Einsatz von Ultraschall und Thermoane-mometrie bestimmt werden. Parallel dazu ist der Staubgehalt der Luft und der auf den Blattoberflächen zu ermitteln, um die raum-zeitliche Struktur der Staubauflage sowie möglicherweise eine qualitative Differenzierung in der Krone erfassen zu können. Ein- und Austräge des Staubes sollen wahrend der Vegetationsperiode für einzelne Segmente des beprobten Baumes bilanziert werden. Dies ist die Vor-aussetzung, um stichprobenhaft Abschätzungen der gesamten Partikeln- und -austräge zuverlässig vornehmen zu können. Erst so läßt sich eine Stoffflussanalyse von der Atmosphäre bis an die Pflanzenoberfläche durchfuhren. Auf dieser Grundlage können mit Hilfe weiterführender Analysen unterschiedliche Baumarten, Vegetations- und Stadtstrukturen in die Stauberfassung einbezogen werden.

Über Kohlenstoff-Entnahme aus der Atmosphäre bis hin zum Erreichen des Ziels des Pariser Klimakommens: Temperature Stabilisation

Die anthropogenen Kohlendioxidemissionen (CO2) sind für den größten Teil der jüngsten globalen Oberflächenerwärmung der Erde um etwa 1°C gegenüber dem vorindustriellen Niveau verantwortlich. Das Land und die Ozeane nehmen derzeit etwa die Hälfte unserer Emissionen durch komplexe Prozesse des Kohlenstoffkreislaufs auf. Der Klimaantrieb durch anthropogene CO2-Emissionen hört erst auf, wenn ein Gleichgewicht zwischen CO2-Quellen und -Senken erreicht ist. Da es nicht realisierbar ist, alle CO2-Emissionen bis Mitte des 21. Jahrhunderts zu eliminieren, bestehen alle plausiblen zukünftigen Emissionsszenarien, die auf eine mit dem Pariser Abkommen übereinstimmende Temperaturstabilisierung anstreben, aus einem Portfolio menschlicher Aktivitäten, die Emissionssenkungen mit Maßnahmen zur so genannten Kohlendioxidentnahme (CDR) kombinieren, die die verbleibenden positiven Emissionen kompensieren sollen.Allerdings werden CDR-Maßnahmen wie die meisten anderen menschlichen Aktivitäten durch Emissionen von andere Treibhausgase als CO2 (z.B. Methan oder Distickstoffoxid), Aerosolen oder durch Landnutzungsänderungen zusätzliche Klimaveränderungen verursachen. Gegenwärtig machen diese weiteren Treibhausgase mehr als 40% der globalen Oberflächenerwärmung aus, während Aerosole einen Teil der Erwärmung ausgleichen. Darüber hinaus beeinflussen diese zusätzlichen Klimaeinflüsse den Kohlenstoffkreislauf, der wiederum Einfluss auf die atmosphärische CO2-Konzentration und damit auf die Oberflächentemperatur nimmt (Abb. 1). Diese Wechselwirkung beeinflusst die Menge der CO2-Entnahme, die durch CDR-Maßnahmen erforderlich ist, um eine Temperaturstabilisierung zu erreichen.Es ist daher wichtig, die vollständige Reaktion des Klimas auf spezifische menschliche Aktivitäten, einschließlich CDR-Maßnahmen, zu erfassen, um gut informiert Maßnahmen zur Temperaturstabilisierung ein zu leiten. Insbesondere die Untersuchung der Reaktion des Erdsystems auf realistische Portfolios künftiger anthropogener Aktivitäten erfordert die Einbeziehung aller damit verbundenen Klimafaktoren - CO2, andere Treibhausgase als CO2, Aerosole und Landnutzungsänderungen - um bestmögliche Einschätzungen der möglichen Wege zur Temperaturstabilisierung zu erhalten.

Plasmaaktivierte Eispartikel zur Fassadenreinigung und -desinfektion

Erforschung der atmosphaerischen Aerosole; Groessenverteilung, chemische Zusammensetzung, Kreislauf

Grundlagen zur Erfassung der physikalischen und chemischen Eigenschaften atmosphaerischer Aerosole: Groessenverteilung, chemische Zusammensetzung, insbesondere organische Verbindungen, Elementverteilung. Entwicklung von Messmethoden und -geraeten, Modellrechnungen zur Erfassung von Quellen und Senken, Transportberechnungen.

Schwerpunktprogramm (SPP) 1294: Bereich Infrastruktur - Atmospheric and Earth system research with the 'High Altitude and Long Range Research Aircraft' (HALO), Entwicklungen zur physikalischen und chemischen Charakterisierung eisnukleierender Aerosolpartikel mit HALO: Hochvolumenstrom-Sammler, automatisiertes 'Freezing Array' und analytische Methoden

Das hier vorgeschlagene Projekt basiert auf und ergänzt Untersuchungen die im Rahmen des DFG-Transregios 172 'Arktische Klimaveränderungen', und hier speziell dem Projekt B04 'Ship-based physical and chemical characteristics and sources of Arctic ice nucleating particles and cloud condensation nuclei', durchgeführt werden. Im Rahmen von TR 172, B04, ist es u.a. das Ziel, über schiffbasierte Messungen detaillierte Informationen hinsichtlich arktischer eisnukleierender Partikel (Anzahlkonzentration; chemische Natur, mineralisch und/oder organisch; Herkunft, lokal oder Ferntransport) zu erlangen. Diese schiffsbasierten Messungen können allerdings nur ein erster Schritt auf dem Weg zu einem besseren Verständnis von Aerosol-Wolken-Wechselwirkungen in der Arktis im allgemeinen, und der Vereisung Arktischer Wolken im Besonderen, sein. Hierzu sind u.a. Informationen aus unterschiedlichen Höhen (innerhalb der planetaren Grenzschicht und in der freien Troposphäre) erforderlich. Daher sollen die in TR 172, B04, geplanten Aktivitäten u.a. durch INP-bezogene Messungen an Bord des Forschungsflugzeuges HALO ergänzt werden. Spezifisch zielen wir auf die Bestimmung von INP-Anzahlkonzentrationen, und über Analyse der chemischen Partikelzusammensetzung auf Hinweise bzgl. der INP Herkunft / Quellen. Im Rahmen des vorliegenden Antrages werden wir uns daher auf die Entwicklung, den Test und die Zulassung eines Hochvolumenstrom-Aerosolpartikelsammlers für sub- und supermikrone Aerosolpartikel für das Forschungsflugzeug HALO konzentrieren. Das Sammlersystem wird im Wesentlichen aus einer adaptierten Version des schon existierenden (aber noch zuzulassenden) 'Micrometre Aerosol Inlet' (MAI) und einem noch zu entwickelnden Hochvolumenstrom-Filtersammler, bestehen. Die Berücksichtigung hoher Volumenströmen (Größenordnung 100 l/min) ist aufgrund der zu erwartenden niedrigen Aerosolpartikel- und INP-Konzentrationen, und dem daraus resultierenden Bedarf nach der Sammlung großer Luftvolumina erforderlich. Der erste wissenschaftliche Einsatz des entwickelten Systems soll im Rahmen der ARCTIC-HALO-Kampagne erfolgen, welche für die zweite Phase des TR 172 (2020-2023) geplant ist. Nach seiner Entwicklung, steht das Sammlersystem (Einlass und/oder Filtersammler) für sub- und supermikrone Aerosolpartikel für weitere HALO-Missionen zur Verfügung. Zur Durchführung der notwendigen Arbeiten beantragen wir Mittel für eine 75 % und eine 50% PostDoc-Stelle für jeweils 3 Jahre. Ferner beantragen wir Mittel für die Adaptierung und die Zulassung des Hochvolumenstrom-Aerosolpartikelsammlers. Alle anderen direkten Kosten werden aus dem Haushalt des TROPOS übernommen.

Direkte Beobachtung von Elementarprozessen bei der heterogenen Eis- Nukleation durch nichtlineare optische Spektroskopie: Die Rolle von Hydroxyl-Gruppen an den Oberflächen von mineralischen Aerosolpartikeln

Wolken beeinflussen den Energiehaushalt durch Streuung des Sonnenlichts und Absorption der Wärmestrahlung der Erde und gelten daher als wichtiger Faktor im Klimasystem. Die Untersuchung von atmosphärischen Prozessen im Allgemeinen und der Eisnukleation im Besonderen ist von grundlegender Bedeutung für unser Verständnis der mit Wolkenbildung, Niederschlagsentwicklung und Wechselwirkung mit der Strahlung zusammenhängenden Mechanismen. Mineralstaub, der den größten Teil der atmosphärischen Aerosole ausmacht, kann bei geringen Sättigungen und Temperaturen, die über dem homogenen Gefrierpunkt liegen, Eisbildung initiieren und auf diese Weise die Wolkendynamik und auch die Mikrophysik sowie die Eigenschaften der Wolken beeinflussen. Trotz zahlreicher Untersuchungen zum Einfluss von Partikelgröße und Oberflächeneigenschaften von Eiskeimen wissen wir über die heterogene Eisnukleation auf molekularer Ebene immer noch sehr wenig. Übergeordnetes Ziel des vorliegenden Projektverlängerungsantrags ist die Untersuchung der Bedeutung von OH-Gruppen an den Oberflächen mineralischer Aerosolpartikel in heterogenen Eisnukleationsprozessen mit Hilfe der nichtlinearen optischen (NLO-)Spektroskopie und insbesondere der Summenfrequenzspektroskopie bei tiefen Temperaturen. Im DFG-Projekt AB 604/1-1 wurde bereits der Grundstein für das neue Forschungsfeld (Atmosphärische Oberflächenwissenschaft) am IMK-AAF des Karlsruher Instituts für Technologie (KIT) gelegt. Das Projekt hat deutlich gezeigt, dass sich die NLO-Spektroskopie für die Untersuchung von heterogenen Eisnukleationsprozessen auf molekularer Ebene eignet. Im Rahmen des hier vorgeschlagenen Projekts sollen daher im Wesentlichen Wasser und Hydroxylgruppen an den Oberflächen zweier atmosphärisch relevanter Mineraloxide mit unterschiedlichem Eisnukleationsvermögen (Feldspat und Quarz) während des heterogenen Gefrierens untersucht werden. Mit Hilfe der Summenfrequenzspektroskopie bei tiefen Temperaturen sollen die Grenzflächenwasser (flüssig und Eis) auf mineralischen Oberflächen analysiert sowie der Einfluss der OH-Gruppen an der Oberfläche auf den heterogenen Gefrierprozess bestimmt werden. Die hier geplanten Untersuchungen werden als Grundlage für eine deterministische Beschreibung des Prozesses des heterogenen Gefrierens an atmosphärischen Aerosolpartikeln mineralischen Ursprungs dienen. Solche Studien sind für unser Verständnis der atmosphärischen Prozesse und somit auch des Klimasystems von großer Bedeutung und darüber hinaus auch im Hinblick auf die lokale Wettermodifikation (z.B. Wolkenimpfung, Hagelabwehr) und die Klimaschutzpolitik von besonderem Interesse.

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