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Quellen von Sauerstoffhaltigen Polyzyklischen Aromatischen Kohlenwasserstoffen (OPAK) in Böden - ein substanzspezifischer Stabilisotopenansatz

Sauerstoffhaltige polyzyklische aromatischen Kohlenwasserstoffe (OPAK) können bei Verbrennungsprozessen oder durch sekundäre Transformation aus PAK in der Umwelt entstehen. Einige OPAKs zeigen eine höhere Toxizität, Bioverfügbarkeit und Mobilität in Böden als PAKs. Um das Umweltrisiko von PAKs und OPAKs einschätzen zu können, muss die OPAK-Entstehung verstanden werden. Dazu müssen primäre (aus Verbrennung) und sekundäre photochemische und mikrobielle Quellen von OPAKs unterschieden die Transformation von PAKs zu OPAKs besser verstanden werden. Unser Ziel ist, mithilfe von substanzspezifischen Stabilisotopenverhältnissen primäre und sekundäre OPAK-Quellen in Aerosolen und Böden am Beispiel des Muttersubstanz-Derivat-Paars Anthracen (ANTH) und 9,10-Anthrachinon (9,10-AQ), des oft häufigsten OPAK, zu unterscheiden. Wir prüfen fünf Hypothesen: (i) Primäres und sekundäres 9,10-AQ kann mithilfe der substanzspezifischen C- und H-Isotopenverhältnisse (d13C- und d2H-Werte) unterschieden werden. (ii) Photochemisch produziertes 9,10-AQ zeigt einen spezifischen d2H-Wert. (iii) Die Unterschiede der d13C- und d2H-Werte von 9,10-AQ aus den drei Quellen (primär, sekundär photochemisch und mikrobiell) ermöglichen die Lösung eines Drei-Komponenten-Mischungsmodells. (iv) Der Beitrag des biologisch produzierten 9,10-AQ steigt mit der mikrobiellen Aktivität im Boden, die wir als CO2-Freisetzung aus pflanzenfreien Mikrokosmen messen werden, und der Beitrag des photochemisch produzierten 9,10-AQ ist in ländlichen Böden höher als in städtischen. (v) Wenn die Bodenmikroorganismen vergiftet werden, werden keine OPAKs aus PAKs produziert. Um die fünf Hypothesen zu prüfen, werden wir drei Arbeitspakete (AP) realisieren. Jedes AP umfasst einen experimentellen und einen Beobachtungs-Teil. Im ersten AP werden wir d13C- und d2H-Werte von ANTH und 9,10-AQ sowie zum Vergleich auch von Benz(a)pyren (B(A)P) als reines Verbrennungsprodukt in den gesamten in der Atmosphäre suspendierten Partikeln (TSP) aus der Verbrennung von Biomasse und fossilen Energieträgern bestimmen. Im zweiten AP werden wir die d13C- und d2H-Werte von 9,10-AQ aus photochemischer Entstehung in der Atmosphäre und im dritten AP aus mikrobieller Entstehung im Boden bestimmen. Wir werden TSP aus den Emissionen einer experimentellen Verbrennung von Biomasse und fossilen Brennstoffen und städtischer und ländlicher Luft untersuchen. Wir werden an ein künstliches Aerosol sorbiertes ANTH der Sonneneinstrahlung in Glaskugeln aussetzen und mikrobielle Umsatz-Experimente in Mikrokosmen mit ländlichen Böden, zu denen wir ANTH hinzudotieren, durchführen. Außerdem werden wir die vertikale Verteilung von ANTH, B(A)P und 9,10-AQ und deren d13C- und d2H-Werte in Moder-Waldbodenauflagen, in denen der Abbaugrad der PAK mit der Tiefe zunimmt, untersuchen. In allen TSP- und Bodenproben werden wir PAK- und OPAK-Gehalte sowie d13C- und d2H-Werte von ANTH, 9,10-AQ und teilweise auch B(A)P bestimmen.

Regelmechanismen im Waldoekosystem

Wichtige Oekosysteme Mitteleuropas haben sich - ohne Eingriff des Menschen - in nahezu konstanter Zusammensetzung ueber viele Jahrtausende erhalten, obwohl sich gleichzeitig mehrere Klimaschwankungen ereignet hatten. Es scheint demnach so, als verfuegten diese Oekosysteme ueber recht wirksame Regelmechanismen. Diese koennten einerseits im Naehrstoffkreislauf, andererseits aber auch in den Besonderheiten des Bestandesklimas liegen. Wir bearbeiten die aufgeworfenen Fragen mit Hilfe eingehender Untersuchungen ueber den Umsatz anorganischer und organischer Substanzen des Aerosols und des Tropfwassers der Pflanzen selbst in verschiedenen Wald-Oekosystemen des Nordschwarzwaldes. Hinzu kommen Analysen ueber den Chemismus der Cuticulae wichtiger Holzarten, in Abhaengigkeit vom Lebensalter und vom Klimagebiet, sowie bestandesklimatologische Untersuchungen ueber den Einfluss der Bestandesart auf das Lokalklima.

Nachverfolgung des Lebenszyklus von Eiskeimen zur Verbesserung von Klimaprojektionen

Wolken und Aerosole beeinflussen den Energiehaushalt und den Wasserkreislauf der Erde. Die Wolkenphase – ob eine Wolke aus Wassertröpfchen oder Eispartikeln besteht – beeinflusst den Strahlungseffekt der Wolken, da Wolkentröpfchen zahlreicher und kleiner sind als Eispartikel und daher mehr Sonnenstrahlung reflektieren.Durch die Erwärmung der Erde und der Atmosphäre durch den Klimawandel werden in Mischphasewolken (die aus Wassertröpfchen und Eispartikel bestehen können) Eispartikel teilweise durch Wassertröpfchen ersetzt und die Wolkenalbedo nimmt zu. Das führt zu einer negativen Rückkopplung, der sogenannten Wolkenphasenrückkopplung. Die Stärke dieser Rückkopplung hängt in Klimamodellen von der Repräsentation der Eisnukleation ab. Es wird immer deutlicher, dass die Schwankungsbreite von Klimaprojektionen (+1,8 bis +6,5 K) in der neuen Generation von Klimamodellen stark von der simulierten Wolkenphasenrückkopplung abhängt. Der gesellschaftliche Nutzen einer Verbesserung der Genauigkeit von Klimaprojektionen wird auf über 10 Millionen Millionen US-Dollar geschätzt. Eine bessere Darstellung der Eisbildung im Mischphasenregime in Klimamodellen ist deshalb dringend erforderlich.Aerosole können als Eiskeime, die das Gefrieren von Tröpfchen bewirken, die Häufigkeit von Eiswolken erhöhen und die Wolkenbedeckung und den Wassergehalt verringern. Insbesondere Mineralstaub kontrolliert häufig die Eisbildung in Wolken.In früheren Studien habe ich wichtige Diskrepanzen bezüglich der staubgetriebenen Wolkenvereisung im ECHAM-HAM Klimamodell und Satellitenbeobachtungen identifiziert, die sehr wahrscheinlich auch in anderen Klimamodellen vorhanden sind. Um diese zu beheben, werde ich in ECHAM-HAM Eisprozesse implementieren, die für das staubgetriebene Gefrieren von Wolkentröpfchen relevant sind, aber derzeit noch fehlen: Erstens werde ich eine Nachverfolgung von Eiskeimen implementieren, insbesonders deren Entfernung durch Niederschlagsbildung nach dem Gefrieren von Wolkentröpfchen. Dies sollte die Überschätzung der staubgetriebenen Wolkenvereisung über dem Südpolarmeer im Modell verringern. Zweitens werde ich eine Kategorie für Staub-Eiskeime hinzufügen, die bei Temperaturen unter -35 °C voraktiviert werden. Dies soll zu einem verstärkten Gefrieren von Wolkentröpfchen in Mischphasenwolken führen, was die im Modell gefundene generelle Unterschätzung des staubgetriebenen Gefrierens von Tröpfchen erklären und reduzieren soll. Drittens werde ich das Recycling von Staub-Eiskeimen nach der Sublimation von Eiskristallen implementieren. Dies soll ebenfalls zu einer Verbesserung des Gefrierens von Tröpfchen führen und den im Modell beobachteten Bias zusammen mit den anderen neuen Prozessen beseitigen. Diese neuen Prozesse werden anhand weltraumgestützter Beobachtungen evaluiert und ihre Auswirkungen auf die Wolkenphasenrückkopplung und die Klimasensitivität werden untersucht werden.

Direkte Beobachtung von Elementarprozessen bei der heterogenen Eis- Nukleation durch nichtlineare optische Spektroskopie: Die Rolle von Hydroxyl-Gruppen an den Oberflächen von mineralischen Aerosolpartikeln

Wolken beeinflussen den Energiehaushalt durch Streuung des Sonnenlichts und Absorption der Wärmestrahlung der Erde und gelten daher als wichtiger Faktor im Klimasystem. Die Untersuchung von atmosphärischen Prozessen im Allgemeinen und der Eisnukleation im Besonderen ist von grundlegender Bedeutung für unser Verständnis der mit Wolkenbildung, Niederschlagsentwicklung und Wechselwirkung mit der Strahlung zusammenhängenden Mechanismen. Mineralstaub, der den größten Teil der atmosphärischen Aerosole ausmacht, kann bei geringen Sättigungen und Temperaturen, die über dem homogenen Gefrierpunkt liegen, Eisbildung initiieren und auf diese Weise die Wolkendynamik und auch die Mikrophysik sowie die Eigenschaften der Wolken beeinflussen. Trotz zahlreicher Untersuchungen zum Einfluss von Partikelgröße und Oberflächeneigenschaften von Eiskeimen wissen wir über die heterogene Eisnukleation auf molekularer Ebene immer noch sehr wenig. Übergeordnetes Ziel des vorliegenden Projektverlängerungsantrags ist die Untersuchung der Bedeutung von OH-Gruppen an den Oberflächen mineralischer Aerosolpartikel in heterogenen Eisnukleationsprozessen mit Hilfe der nichtlinearen optischen (NLO-)Spektroskopie und insbesondere der Summenfrequenzspektroskopie bei tiefen Temperaturen. Im DFG-Projekt AB 604/1-1 wurde bereits der Grundstein für das neue Forschungsfeld (Atmosphärische Oberflächenwissenschaft) am IMK-AAF des Karlsruher Instituts für Technologie (KIT) gelegt. Das Projekt hat deutlich gezeigt, dass sich die NLO-Spektroskopie für die Untersuchung von heterogenen Eisnukleationsprozessen auf molekularer Ebene eignet. Im Rahmen des hier vorgeschlagenen Projekts sollen daher im Wesentlichen Wasser und Hydroxylgruppen an den Oberflächen zweier atmosphärisch relevanter Mineraloxide mit unterschiedlichem Eisnukleationsvermögen (Feldspat und Quarz) während des heterogenen Gefrierens untersucht werden. Mit Hilfe der Summenfrequenzspektroskopie bei tiefen Temperaturen sollen die Grenzflächenwasser (flüssig und Eis) auf mineralischen Oberflächen analysiert sowie der Einfluss der OH-Gruppen an der Oberfläche auf den heterogenen Gefrierprozess bestimmt werden. Die hier geplanten Untersuchungen werden als Grundlage für eine deterministische Beschreibung des Prozesses des heterogenen Gefrierens an atmosphärischen Aerosolpartikeln mineralischen Ursprungs dienen. Solche Studien sind für unser Verständnis der atmosphärischen Prozesse und somit auch des Klimasystems von großer Bedeutung und darüber hinaus auch im Hinblick auf die lokale Wettermodifikation (z.B. Wolkenimpfung, Hagelabwehr) und die Klimaschutzpolitik von besonderem Interesse.

Sentinel-5P TROPOMI - Aerosol Optical Depth (AOD), Level 3 - Global

Aerosol optical depth (AOD) as derived from TROPOMI observations. AOD describes the attenuation of the transmitted radiant power by the absence of aerosols. Attenuation can be caused by absorption and/or scattering. AOD is the primary parameter to evaluate the impact of aerosols on weather and climate. Daily AOD observations are binned onto a regular latitude-longitude grid. The TROPOMI instrument onboard the Copernicus SENTINEL-5 Precursor satellite is a nadir-viewing, imaging spectrometer that provides global measurements of atmospheric properties and constituents on a daily basis. It is contributing to monitoring air quality and climate, providing critical information to services and decision makers. The instrument uses passive remote sensing techniques by measuring the top of atmosphere solar radiation reflected by and radiated from the earth and its atmosphere. The four spectrometers of TROPOMI cover the ultraviolet (UV), visible (VIS), Near Infra-Red (NIR) and Short Wavelength Infra-Red (SWIR) domains of the electromagnetic spectrum. The operational trace gas products generated at DLR on behave ESA are: Ozone (O3), Nitrogen Dioxide (NO2), Sulfur Dioxide (SO2), Formaldehyde (HCHO), Carbon Monoxide (CO) and Methane (CH4), together with clouds and aerosol properties. This product is created in the scope of the project INPULS. It develops (a) innovative retrieval algorithms and processors for the generation of value-added products from the atmospheric Copernicus missions Sentinel-5 Precursor, Sentinel-4, and Sentinel-5, (b) cloud-based (re)processing systems, (c) improved data discovery and access technologies as well as server-side analytics for the users, and (d) data visualization services.

Emissionen aus dem Straßenverkehr und städtische Lufthygiene: Neue Möglichkeiten aus zeitlich hoch aufgelöster Analyse

In diesem Projekt sollen zeitlich hoch aufgelöste Spurengasmessungen und Messungen der Größenspektren der Aerosolpartikel an einem Verkehrsstandort zu einer deutlichen Weiterentwicklung unseres Verständnisses der Dynamik der Konzentrationen von Luftschadstoffen im städtischen Umfeld sowie der Emissionen aus dem Straßenverkehr beitragen. Neue, schnelle Techniken sollen das bereits gut entwickelte Grundlagenwissen zu Emissionsverhältnissen NO / NO2 / NOx einzelner Fahrzeuge und Fahrzeuggruppen entwickeln, den Einfluss auf die Ozonchemie und die Interaktion mit dem vorhandenen Ozon studieren, Emissionsverhältnisse NH3 / CO2 und NOx / CO2 unter realen Bedingungen quantifizieren, und vor allem die Emissionen der Aerosopartikel in einem weiten Größenspektrum (einige nm bis über 1 mym Durchmesser) detailliert quantifizieren. Dies bedeutet und ermöglicht eine neuartige Analyse der Emissionen von Partikeln im echten Straßenverkehr. Die vorgeschlagenen Konzepte und Messungen ergänzen sich mit anderen modernen Konzepten der Analyse von Luftverschmutzung und Emissionen wie z.B. multi-Sensoren-Anwendungen, Einsatz mobiler Plattformen, oder Eddy-Kovarianz. Hier wird Grundlagenforschung vorgeschlagen, die in Ergänzung mit anderen Anwendungen und Konzepten einschließlich Modellierung zu einer deutlichen Verbesserung unseres Verständnisses der städtischen Umwelt führen wird. Das Herzstück der experimentellen Forschung ist eine 18-monatige Messreihe am Straßenrand, die allerdings von zwei Intensivmesskampagnen (IOPs) um Kenntnisse zur räumlichen Representativität und zur chemischen Zusammensetzung der Partikel im Größenspektrum ergänzt werden.

Gesundheitsrisiken beim Recycling von Carbonbeton, TP1: Identifikation und Schaffung der arbeits- und gesundheitsschutzgerechten Arbeitsumgebung beim Umgang mit Carbonbeton

Modellierung von Freisetzungsszenarien mit unkonventionellen Spreng- und Brandvorrichtungen (USBV) mittels der CFD-Software openFOAM und der spezifischen Software-Erweiterung blastFoam im Vergleich zum Experiment

Die Rolle von Petrichor, der Duft von Regen, in Wüstenökosystemen und die Folgen unter der globalen Erwärmung

In Wüstenökosystemen wird die zeitliche Dynamik durch Nass-Trocken-Zyklen bestimmt, und diese werden durch den Klimawandel zunehmend gestört. Niederschläge in Wüstenökosystemen lösen einen unmittelbaren CO2-Anstieg aus, verbunden mit erheblichen Emissionen von Petrichor, dem "Geruch von Regen". Dieser erdige Geruch setzt sich aus verschiedenen flüchtigen organischen Verbindungen (VOC) zusammen, die mit dem Wind über große Entfernungen transportiert werden. Die Wassertröpfchen, die mit trockenen Böden in Berührung kommen, setzen zuvor gebundene VOCs frei und regen Bakterien und Pilze zur Neuproduktion von VOCs an. Sechzig Jahre nach der ersten Beschreibung von Petrichor ist immer noch wenig über seine Rolle in der Bodenökologie und seine Bedeutung für die Atmosphärenchemie bekannt.Biotische Interaktionen zwischen Mitgliedern mikrobieller Gemeinschaften im Boden erfolgen durch den Austausch von Signalmolekülen. Flüchtige Signale wirken auf einer größeren räumlichen Skala als lösliche Verbindungen und werden zunehmend als entscheidende Infochemikalien zur Vermittlung von intra- und interspezifischen Interaktionen zwischen Bodenmikrobiota anerkannt. Dennoch ist wenig über die spezifischen Funktionen von VOCs und ihre Rolle bei der Vermittlung von Wechselwirkungen zwischen Organismen bekannt, insbesondere in Trockengebieten.Die Emissionen von Petrichor aus Trockengebieten wie der Negev-Wüste (Israel) werden sich in naher Zukunft verändern, da die Niederschlagsmenge bis 2050 voraussichtlich um ~40 % zunehmen wird. Biogene flüchtige organische Verbindungen (VOC) - insbesondere Terpenoide und Benzoide - sind als wesentliche Akteure der Atmosphärenchemie bekannt und beeinflussen das Klima durch Wolkenbildung und die Entstehung sekundärer organischer Aerosole die Strahlungsenergie absorbieren und streuen. Mikrobielle Bodengemeinschaften dominieren die Wüstenökosysteme, die sich über 20 % der Erdoberfläche erstrecken. Daher ist es dringend erforderlich, die Rolle der mikrobiellen Gemeinschaften im Wüstenboden für die Chemie der Atmosphäre zu untersuchen. Unser Ziel ist es, die Quellen, Regulierungsmechanismen und Kontrollfaktoren der VOC-Emissionen in Wüstenökosystemen zu verstehen, was für die Erstellung umfassender globaler Klimaprojektionsmodelle von größter Bedeutung ist. Zu diesem Zweck wollen wir Veränderungen in der Petrichor-Zusammensetzung entlang eines Trockenheitsgradienten in der Negev-Wüste (Israel) quantifizieren und charakterisieren, die gesamte aktive mikrobielle Gemeinschaft (Eukaryonten, Prokaryonten, Archaeen) nach Niederschlagsereignissen in den Biokrusten der Wüste und in tieferen Bodenschichten identifizieren, mit Hilfe von Netzwerkanalysen Kandidaten für die Produktion von und die Reaktion auf VOC ermitteln und die Rolle der VOC durch Experimente mit mikrobiellen Isolaten und durch die Anwendung von Inhibitoren der wichtigsten Petrichor-VOC in Böden verifizieren und die globalen Auswirkungen der Petrichor-Emissionen hochskalieren.

Reaktive Halogene in einer simulierten Vulkanfahne

Vulkanische Gasemissionen sind bedeutsam für die lokale sowie globale Atmosphärenchemie. Die Entdeckung der Halogenchemie in Vulkanfahnen brachte neue Erkenntnisse über die Dynamik von Vulkanen und gibt möglicherweise Aufschluss über deren Eruptionspotential. Mehrere Feldmessungen führten zu großen Erfolgen in der Erforschung von reaktiven Halogenspezies (z. B. BrO, OClO, ClO). Jedoch ergaben sich auch viele Unklarheiten über die zugrundeliegenden Mechanismen und Umweltparameter wie Spurengas- und Aerosolzusammensetzung der Vulkanfahne, relative Feuchte oder der Bedeutung von potentieller NOX Emission. Der Einfluss sowie die Bedeutung dieser Parameter bezüglich der Halogenaktivierung (Umwandlung von Halogeniden in reaktive Halogenspezies (RHS)) ist essentiell für die Interpretation der Messdaten, um, z.B. (1) Rückschlüsse über die magmatischen Prozesse zu ziehen und Vorhersagen über Eruptionen mithilfe des Verhältnisses BrO zu SO2 zu machen, oder (2) den Einfluss auf die Zerstörung von Ozon, die Oxidation von Quecksilber oder die Verringerung der Lebensdauer von Methan in der Atmosphäre zu quantifizieren. Dieses Projekt soll dazu dienen, anhand eines vereinfachten Modells einer Vulkanfahne (SiO2 und Schwefelaerosole, H2O, CO2, SO2, HCl, HBr) unter kontrollierten Bedingungen die vulkanische Halogenchemie besser zu verstehen. Dazu soll in einer aus Teflon bestehenden Atmosphärensimulationskammer an der Universität Bayreuth Messungen durchgeführt werden. Die zur Messung der kritischen Parameter benötigten Instrumente können leicht in das Kammersystem integriert werden. RHS (BrO, ClO, OClO) werden mittels eines White Systems (Multi-Reflektionszelle) und Cavity Enhanced-DOAS nachgewiesen. Zum Nachweis anderer Halogenspezies (Br2, Cl2, HOBr und BrCl) wird FAPA-MS (Flowing Atmospheric-Pressure Afterglow Mass Spectrometry) verwendet. SO2, CO2, NOX und O3 werden mittels standardisierter Gasanalysatoren gemessen. Die Analyse der Zusammensetzung von Aerosolen insbesondere deren aufgenommene Menge an Halogenen wird durch Filterproben sowie Ionenchromatographie und SEM-EDX (Scanning Electron Microscope - Energy Dispersive X-ray Detector) gewährleistet. Die Kombination der verschiedenen Messtechniken ermöglicht die Erforschung von bisher schlecht Verstandenen heterogenen Reaktionen, welche höchstwahrscheinlich die Halogenaktivierung beeinflussen. Insbesondere die Einflüsse von (1) NOX und O3, (2) Ausgangsverhältnis HCl zu HBr, (3) relative Feuchte sowie (4) die Zusammensetzung der Vulkanaschepartikel (in Hinblick auf komplexere, reale Vulkanasche) auf die RHS Chemie, insbesondere des Mechanismus der sog. 'Brom-Explosion', werden innerhalb des vorgeschlagenen Projektes untersucht. Die Messergebnisse werden, gestützt durch das Chemie Box Modell CAABA/MECCA, in einem größeren Kontext interpretiert und werden helfen die natürlichen Vulkanprozesse besser zu verstehen.

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