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Gemeinsame nationale Initiative zur Validierung von EarthCARE, Teilvorhaben LMU München

Ausbreitung von Schadstoffen in der Atmosphaere und Umweltbelastung

In der Zentralabteilung Strahlenschutz (ZST) wird u.a. auch die Ausbreitung von Gasen und Aerosolen im lokalen und regionalen Bereich untersucht. Weitere Untersuchungen betreffen: Turbulenzstrukturmessungen zur Beurteilung der Orts- und Hoehenabhaengigkeit der Diffusionsparameter und deren Verwendung bei der Berechnung der Umweltbelastung durch Schadstoffemissionen. Ablagerungsuntersuchungen von Testaerosolen auf verschiedenen Grenzflaechen wie Boden und Vegetation. Ergaenzende Messungen zur Jodablagerung im Freiland und in einem abgeschlossenen System. Erarbeitung eines Rechenprogramms LISA zur Ermittlung der lokalen, individuellen Strahlenexposition durch Abluftfreisetzung aus kerntechnischen Anlagen fuer alle relevanten Radionuklide. Expositionspfade, Bevoelkerungsgruppen und Organe.

Gemeinsame nationale Initiative zur Validierung von EarthCARE, Teilvorhaben Freie Universität Berlin

Quellen von Sauerstoffhaltigen Polyzyklischen Aromatischen Kohlenwasserstoffen (OPAK) in Böden - ein substanzspezifischer Stabilisotopenansatz

Sauerstoffhaltige polyzyklische aromatischen Kohlenwasserstoffe (OPAK) können bei Verbrennungsprozessen oder durch sekundäre Transformation aus PAK in der Umwelt entstehen. Einige OPAKs zeigen eine höhere Toxizität, Bioverfügbarkeit und Mobilität in Böden als PAKs. Um das Umweltrisiko von PAKs und OPAKs einschätzen zu können, muss die OPAK-Entstehung verstanden werden. Dazu müssen primäre (aus Verbrennung) und sekundäre photochemische und mikrobielle Quellen von OPAKs unterschieden die Transformation von PAKs zu OPAKs besser verstanden werden. Unser Ziel ist, mithilfe von substanzspezifischen Stabilisotopenverhältnissen primäre und sekundäre OPAK-Quellen in Aerosolen und Böden am Beispiel des Muttersubstanz-Derivat-Paars Anthracen (ANTH) und 9,10-Anthrachinon (9,10-AQ), des oft häufigsten OPAK, zu unterscheiden. Wir prüfen fünf Hypothesen: (i) Primäres und sekundäres 9,10-AQ kann mithilfe der substanzspezifischen C- und H-Isotopenverhältnisse (d13C- und d2H-Werte) unterschieden werden. (ii) Photochemisch produziertes 9,10-AQ zeigt einen spezifischen d2H-Wert. (iii) Die Unterschiede der d13C- und d2H-Werte von 9,10-AQ aus den drei Quellen (primär, sekundär photochemisch und mikrobiell) ermöglichen die Lösung eines Drei-Komponenten-Mischungsmodells. (iv) Der Beitrag des biologisch produzierten 9,10-AQ steigt mit der mikrobiellen Aktivität im Boden, die wir als CO2-Freisetzung aus pflanzenfreien Mikrokosmen messen werden, und der Beitrag des photochemisch produzierten 9,10-AQ ist in ländlichen Böden höher als in städtischen. (v) Wenn die Bodenmikroorganismen vergiftet werden, werden keine OPAKs aus PAKs produziert. Um die fünf Hypothesen zu prüfen, werden wir drei Arbeitspakete (AP) realisieren. Jedes AP umfasst einen experimentellen und einen Beobachtungs-Teil. Im ersten AP werden wir d13C- und d2H-Werte von ANTH und 9,10-AQ sowie zum Vergleich auch von Benz(a)pyren (B(A)P) als reines Verbrennungsprodukt in den gesamten in der Atmosphäre suspendierten Partikeln (TSP) aus der Verbrennung von Biomasse und fossilen Energieträgern bestimmen. Im zweiten AP werden wir die d13C- und d2H-Werte von 9,10-AQ aus photochemischer Entstehung in der Atmosphäre und im dritten AP aus mikrobieller Entstehung im Boden bestimmen. Wir werden TSP aus den Emissionen einer experimentellen Verbrennung von Biomasse und fossilen Brennstoffen und städtischer und ländlicher Luft untersuchen. Wir werden an ein künstliches Aerosol sorbiertes ANTH der Sonneneinstrahlung in Glaskugeln aussetzen und mikrobielle Umsatz-Experimente in Mikrokosmen mit ländlichen Böden, zu denen wir ANTH hinzudotieren, durchführen. Außerdem werden wir die vertikale Verteilung von ANTH, B(A)P und 9,10-AQ und deren d13C- und d2H-Werte in Moder-Waldbodenauflagen, in denen der Abbaugrad der PAK mit der Tiefe zunimmt, untersuchen. In allen TSP- und Bodenproben werden wir PAK- und OPAK-Gehalte sowie d13C- und d2H-Werte von ANTH, 9,10-AQ und teilweise auch B(A)P bestimmen.

Regelmechanismen im Waldoekosystem

Wichtige Oekosysteme Mitteleuropas haben sich - ohne Eingriff des Menschen - in nahezu konstanter Zusammensetzung ueber viele Jahrtausende erhalten, obwohl sich gleichzeitig mehrere Klimaschwankungen ereignet hatten. Es scheint demnach so, als verfuegten diese Oekosysteme ueber recht wirksame Regelmechanismen. Diese koennten einerseits im Naehrstoffkreislauf, andererseits aber auch in den Besonderheiten des Bestandesklimas liegen. Wir bearbeiten die aufgeworfenen Fragen mit Hilfe eingehender Untersuchungen ueber den Umsatz anorganischer und organischer Substanzen des Aerosols und des Tropfwassers der Pflanzen selbst in verschiedenen Wald-Oekosystemen des Nordschwarzwaldes. Hinzu kommen Analysen ueber den Chemismus der Cuticulae wichtiger Holzarten, in Abhaengigkeit vom Lebensalter und vom Klimagebiet, sowie bestandesklimatologische Untersuchungen ueber den Einfluss der Bestandesart auf das Lokalklima.

Nachverfolgung des Lebenszyklus von Eiskeimen zur Verbesserung von Klimaprojektionen

Wolken und Aerosole beeinflussen den Energiehaushalt und den Wasserkreislauf der Erde. Die Wolkenphase – ob eine Wolke aus Wassertröpfchen oder Eispartikeln besteht – beeinflusst den Strahlungseffekt der Wolken, da Wolkentröpfchen zahlreicher und kleiner sind als Eispartikel und daher mehr Sonnenstrahlung reflektieren.Durch die Erwärmung der Erde und der Atmosphäre durch den Klimawandel werden in Mischphasewolken (die aus Wassertröpfchen und Eispartikel bestehen können) Eispartikel teilweise durch Wassertröpfchen ersetzt und die Wolkenalbedo nimmt zu. Das führt zu einer negativen Rückkopplung, der sogenannten Wolkenphasenrückkopplung. Die Stärke dieser Rückkopplung hängt in Klimamodellen von der Repräsentation der Eisnukleation ab. Es wird immer deutlicher, dass die Schwankungsbreite von Klimaprojektionen (+1,8 bis +6,5 K) in der neuen Generation von Klimamodellen stark von der simulierten Wolkenphasenrückkopplung abhängt. Der gesellschaftliche Nutzen einer Verbesserung der Genauigkeit von Klimaprojektionen wird auf über 10 Millionen Millionen US-Dollar geschätzt. Eine bessere Darstellung der Eisbildung im Mischphasenregime in Klimamodellen ist deshalb dringend erforderlich.Aerosole können als Eiskeime, die das Gefrieren von Tröpfchen bewirken, die Häufigkeit von Eiswolken erhöhen und die Wolkenbedeckung und den Wassergehalt verringern. Insbesondere Mineralstaub kontrolliert häufig die Eisbildung in Wolken.In früheren Studien habe ich wichtige Diskrepanzen bezüglich der staubgetriebenen Wolkenvereisung im ECHAM-HAM Klimamodell und Satellitenbeobachtungen identifiziert, die sehr wahrscheinlich auch in anderen Klimamodellen vorhanden sind. Um diese zu beheben, werde ich in ECHAM-HAM Eisprozesse implementieren, die für das staubgetriebene Gefrieren von Wolkentröpfchen relevant sind, aber derzeit noch fehlen: Erstens werde ich eine Nachverfolgung von Eiskeimen implementieren, insbesonders deren Entfernung durch Niederschlagsbildung nach dem Gefrieren von Wolkentröpfchen. Dies sollte die Überschätzung der staubgetriebenen Wolkenvereisung über dem Südpolarmeer im Modell verringern. Zweitens werde ich eine Kategorie für Staub-Eiskeime hinzufügen, die bei Temperaturen unter -35 °C voraktiviert werden. Dies soll zu einem verstärkten Gefrieren von Wolkentröpfchen in Mischphasenwolken führen, was die im Modell gefundene generelle Unterschätzung des staubgetriebenen Gefrierens von Tröpfchen erklären und reduzieren soll. Drittens werde ich das Recycling von Staub-Eiskeimen nach der Sublimation von Eiskristallen implementieren. Dies soll ebenfalls zu einer Verbesserung des Gefrierens von Tröpfchen führen und den im Modell beobachteten Bias zusammen mit den anderen neuen Prozessen beseitigen. Diese neuen Prozesse werden anhand weltraumgestützter Beobachtungen evaluiert und ihre Auswirkungen auf die Wolkenphasenrückkopplung und die Klimasensitivität werden untersucht werden.

Modellierung von Freisetzungsszenarien mit unkonventionellen Spreng- und Brandvorrichtungen (USBV) mittels der CFD-Software openFOAM und der spezifischen Software-Erweiterung blastFoam im Vergleich zum Experiment

Direkte Beobachtung von Elementarprozessen bei der heterogenen Eis- Nukleation durch nichtlineare optische Spektroskopie: Die Rolle von Hydroxyl-Gruppen an den Oberflächen von mineralischen Aerosolpartikeln

Wolken beeinflussen den Energiehaushalt durch Streuung des Sonnenlichts und Absorption der Wärmestrahlung der Erde und gelten daher als wichtiger Faktor im Klimasystem. Die Untersuchung von atmosphärischen Prozessen im Allgemeinen und der Eisnukleation im Besonderen ist von grundlegender Bedeutung für unser Verständnis der mit Wolkenbildung, Niederschlagsentwicklung und Wechselwirkung mit der Strahlung zusammenhängenden Mechanismen. Mineralstaub, der den größten Teil der atmosphärischen Aerosole ausmacht, kann bei geringen Sättigungen und Temperaturen, die über dem homogenen Gefrierpunkt liegen, Eisbildung initiieren und auf diese Weise die Wolkendynamik und auch die Mikrophysik sowie die Eigenschaften der Wolken beeinflussen. Trotz zahlreicher Untersuchungen zum Einfluss von Partikelgröße und Oberflächeneigenschaften von Eiskeimen wissen wir über die heterogene Eisnukleation auf molekularer Ebene immer noch sehr wenig. Übergeordnetes Ziel des vorliegenden Projektverlängerungsantrags ist die Untersuchung der Bedeutung von OH-Gruppen an den Oberflächen mineralischer Aerosolpartikel in heterogenen Eisnukleationsprozessen mit Hilfe der nichtlinearen optischen (NLO-)Spektroskopie und insbesondere der Summenfrequenzspektroskopie bei tiefen Temperaturen. Im DFG-Projekt AB 604/1-1 wurde bereits der Grundstein für das neue Forschungsfeld (Atmosphärische Oberflächenwissenschaft) am IMK-AAF des Karlsruher Instituts für Technologie (KIT) gelegt. Das Projekt hat deutlich gezeigt, dass sich die NLO-Spektroskopie für die Untersuchung von heterogenen Eisnukleationsprozessen auf molekularer Ebene eignet. Im Rahmen des hier vorgeschlagenen Projekts sollen daher im Wesentlichen Wasser und Hydroxylgruppen an den Oberflächen zweier atmosphärisch relevanter Mineraloxide mit unterschiedlichem Eisnukleationsvermögen (Feldspat und Quarz) während des heterogenen Gefrierens untersucht werden. Mit Hilfe der Summenfrequenzspektroskopie bei tiefen Temperaturen sollen die Grenzflächenwasser (flüssig und Eis) auf mineralischen Oberflächen analysiert sowie der Einfluss der OH-Gruppen an der Oberfläche auf den heterogenen Gefrierprozess bestimmt werden. Die hier geplanten Untersuchungen werden als Grundlage für eine deterministische Beschreibung des Prozesses des heterogenen Gefrierens an atmosphärischen Aerosolpartikeln mineralischen Ursprungs dienen. Solche Studien sind für unser Verständnis der atmosphärischen Prozesse und somit auch des Klimasystems von großer Bedeutung und darüber hinaus auch im Hinblick auf die lokale Wettermodifikation (z.B. Wolkenimpfung, Hagelabwehr) und die Klimaschutzpolitik von besonderem Interesse.

Schwerpunktprogramm (SPP) 1294: Bereich Infrastruktur - Atmospheric and Earth system research with the 'High Altitude and Long Range Research Aircraft' (HALO), Untersuchung der Schlüsselmechanismen der Aerosolnukleation in der tropischen Troposphäre über dem Indopazifik im Rahmen der HALO-Mission CAFE-Pacific

Im Rahmen des Projekts soll die Neubildung von Aerosolpartikeln in der tropischen oberen Troposphäre über dem Indopazifik untersucht werden. Die chemischen Substanzen, die für die Aerosolnukleation und das Wachstum von Partikeln in der tropischen oberen Troposphäre verantwortlich sind, konnten bisher nicht identifiziert werden. Ein zentrales Ziel der Mission CAFE-Pacific mit dem Forschungsflugzeug HALO wird es sein, die Nukleationsprozesse in der oberen Troposphäre zu untersuchen und insbesondere die für die Nukleation verantwortlichen Substanzen erstmals zu identifizieren und zu quantifizieren. Mit Hilfe des in diesem Projekt eingesetzten Chemischen Ionisations-Massenspektrometers können schwerflüchtige Substanzen wie Schwefelsäure, Methansulfonsäure und hochoxidierte organische Verbindungen gemessen werden. Es werden die photochemischen Oxidationsprozesse, die im Ausfluss von hochreichender Konvektion ablaufen, untersucht, beispielsweise die Umwandlung von Dimethylsulfit zu Schwefeldioxid, Schwefelsäure und Methansulfonsäure. Die Aufklärung der Oxidations- und Nukleationsprozesse ermöglicht es, die Rolle der Aerosolnukleation in der tropischen oberen Troposphäre als zentrale Quellregion sowohl für die Entstehung von Wolkenkondensationskernen in den Tropen als auch für die Entstehung der stratosphärischen Aerosolschicht zu beurteilen.

Untersuchung von Quellen umweltschaedigender Emissionen mit kernphysikalischen Methoden (z.B. Moessbauereffekt)

Problemstellung: Luftverschmutzung durch ultrafeine (Staub)Teilchen verschiedenster Herkunft (Strassenverkehr, Hausbrand, Industrie). Zielsetzung: Identifikation dieser verschiedenen umweltbelastenden Quellen. Methoden: 57Fe Moessbauereffekt, eventuell Neutronenaktivierungsanalyse (Atominstitut der oesterreichischen Universitaeten). Ergebnisse: Studien an folgenden Proben: Strassenstaub variabler Teilchengroesse, Flugaschen verschiedenster Herkunft, Autoauspuffsystemen; Vergleiche mit NBS Standardproben; Identifikation charakteristischer Eisenverbindungen (Fe2O3, Fe3O4, Fe(OH)x) in den Proben sowie ultrafeiner (1O nm) Fe2O3 - Teilchen.

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