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Einfluss von Ionen auf das atmosphärische Partikelwachstum - Studien an einem Flussreaktor und einer Aerosolkammer

Sekundäre Partikelneubildung ist eine Hauptquelle für atmosphärische Partikel mit wichtigen Folgen für das Klima und die menschliche Gesundheit. Dieses Vorhaben untersucht die Rolle von Luft Ionen bei der sekundären Partikelneubildung in Flussreaktor- und Aerosolkammer-Experimenten unter kontrollierten Laborbedingungen. Trotz beträchtlicher Fortschritte in der Messtechnik zur Untersuchung der atmosphärischen Nukleation und des Partikelwachstums bestehen weiterhin Verständnislücken hinsichtlich der grundlegenden physikalischen und chemischen Prozesse. Insbesondere die möglichen Effekte von Ionen-Partikel-Wechselwirkungen und von Ionenchemie auf die Partikelneubildung werden kontrovers diskutiert. In Ergänzung zu bestehenden Forschungsprogrammen hinsichtlich der Rolle von Ionen im initialen Nukleationsschritt wird vorgeschlagen, Ionen-Partikel-Wechselwirkungen während des anschließenden Partikelwachstums zu untersuchen und sich dabei auf direkte Messungen des Ladungszustands, der Wachstumsraten und der chemischen Zusammensetzung von sekundärem organischem Aerosol zu konzentrieren. Hierzu werden der Ladungszustand und die Wachstumsraten von Partikelpopulationen mit einem modifizierten Mobilitätspartikelspektrometer unter wohldefinierten Randbedingungen in Laborexperimenten quantifiziert. In einem nächsten Schritt werden die neuartigen Messmöglichkeiten unseres Aerosol-Massenspektrometers CAChUP voll ausgeschöpft, um den Beitrag verschiedener organischer Vorläufergase zur chemischen Zusammensetzung von sekundärem organischen Aerosol bei variierenden Ladungszuständen zu quantifizieren. Schließlich werden die Ergebnisse dieser Experimente durch Messungen zur sekundären organischen Partikelbildung bei wohldefinierten Ionenkonzentrationen an einer Aerosolkammer überprüft. Die vorgeschlagene Forschungsagenda ist somit darauf abgestimmt, mögliche ladungs-katalysierte chemische Mechanismen bei der sekundären Aerosolbildung besser einzuordnen.

WF 3200 Lokaler Immissionsschutzwald

Immissionsschutzwald mindert schädliche oder belästigende Einwirkungen von Stäuben, Aerosolen, Gasen oder Strahlungen sowie Lärm auf Wohn-, Arbeits- oder Erholungsbereiche oder andere schutzbedürftige Objekte durch Absorption, Ausfilterung oder Sedimentation, sowie durch Förderung von Thermik und Turbulenz. Er mindert die Schallausbreitung von Lärmquellen. Immissionsschutzwald ist definiert durch seine Lage zwischen Emittenten und einem zu schützenden Bereich. Immissionsschutzwald mindert schädliche oder belästigende Einwirkungen von Stäuben, Aerosolen, Gasen oder Strahlungen sowie Lärm auf Wohn-, Arbeits- oder Erholungsbereiche oder andere schutzbedürftige Objekte durch Absorption, Ausfilterung oder Sedimentation, sowie durch Förderung von Thermik und Turbulenz. Er mindert die Schallausbreitung von Lärmquellen. Immissionsschutzwald ist definiert durch seine Lage zwischen Emittenten und einem zu schützenden Bereich.

Aerosol-Wolken-Niederschlags-Wechselwirkungen für regionale Emissionen

Aerosol-Wolken-Wechselwirkungen stellen einen der wesentlichen Unsicherheitsfaktoren bei Verständnis und Quantifizierung der geographischen Verteilung von Wolken- und Niederschlagseigenschaften, aber auch des Strahlungsantriebs des globalen Klimawandels dar. Die grundlegende Idee des Projekts ist es, regional unterschiedliche Trends in anthropogenenen Emissionen von Aerosolen zu nutzen, um deren Einfluss auf Trends in Wolken-, Niederschlags- und Strahlungsgrößen zu bestimmen. Hierzu sollen verschiedene Szenarien in Multi-Klimamodell-Ensembles ('historische' Simulationen mit allen Strahlungsantrieben und 'Aerosol'-Simulationen mit allen Antrieben außer anthropogenem Aerosol) analysiert werden und mit Beobachtungsdaten verglichen werden. Konkret werden vier Fragen untersucht:(i) Welche Beziehung besteht zwischen regionalen Trends in Aerosolemissionen und Wolken-Strahlungs-Effekten? - Diese Studien analysieren Simulationen aus dem Multi-Modell-Ensemble.(ii) Wie erfolgreich reproduzieren die Modelle beobachtete Trends? Hier werden die Klimamodelle mit Beobachtungsdaten verglichen.(iii) Welchen Einfluss haben Emissionstrends für Aerosole und resultierende Strahlungsantriebe auf die atmosphärische Zirkulation? Simulationen mit dem Aerosol-Klima-Modell ECHAM6-HAM2 sollen für drei Zeitscheiben durchgeführt und analysiert werden.(iv) Welche Rolle spielen Emissionstrends für Änderungen in Extremniederschlägen in Südost-Asien? - Mit speziellen Simulationen sollen die verschiedenen Hypothesen getestet werden.

Sonderforschungsbereich Transregio 172 (SFB TRR): Arktische Verstärkung: Klimarelevante Atmosphären- und Oberflächenprozesse und Rückkopplungsmechanismen (AC)3, Teilprojekt A01: Arktische Aerosol-, Wolken- und Strahlungseigenschaften von bodengebundenen Beobachtungen und Modellen

Wolkenbeobachtungen werden mit Aerosolmessungen auf dem Forschungsschiff (FS) Polarstern und einer Eisstation synchronisiert um den direkten und indirekten Aerosoleffekt zu identifizieren und zu quantifizieren. Diese werden mit dem Zustand der Atmosphäre in Zusammenhang mit deren Strahlungsflüssen am Boden in Verbindung gebracht. Strahlungsschließungsstudien werden durchgeführt um die fernerkundeten Aerosol- und Wolkeneigenschaften mit den in-situ Messungen der Bodenstrahlungsflüsse zu verbinden

Auf dem Weg zu einem besseren DMS-Oxidationsmechanismus (ADOniS)

Wechselwirkungen zwischen dem Ozean und der Troposphäre sind für viele Prozesse in beiden Systemen wichtig. Ein Schlüsselprozess stellt der Austausch von Spurengasen zwischen der Atmosphäre und dem Ozean dar. Die Emission von Dimethylsulfid (DMS) stellt die größte natürliche Quelle für reduzierten Schwefel in die Atmosphäre dar. Dort kann DMS zu Schwefeldioxid, Schwefelsäure oder Methansulfonsäure oxidiert werden. Diese Verbindungen sind wichtige Vorläufersubstanzen für sekundäre Aerosole, die den natürlichen Strahlungshaushalt und die Wolkenbildung beeinflussen können. Die chemische Prozessierung, d.h. die sekundäre Bildung und Oxidation von DMS-Oxidationsprodukten, ist jedoch noch immer schlecht verstanden. Daher ist die Implementierung in aktuelle Multiphasenchemiemechanismen und Klimamodellen begrenzt, wodurch die aktuellen Vorhersagen noch sehr unsicher sind. Um die bestehenden Lücken in unserem Verständnis der DMS-Multiphasenchemie weiter zu schließen, zielt das Projekt ADOniS darauf ab, (i) fortgeschrittene Laboruntersuchungen zur Gas- und Flüssigphasenchemie von DMS-Oxidationsprodukten durchzuführen, (ii) ein fortgeschrittenes Multiphasen-DMS-Chemiemodul zu entwickeln und (iii) Prozess- und 3D-Modelluntersuchungen durchzuführen. Die vorgeschlagenen detaillierten Laboruntersuchungen konzentrieren sich auf die OH-Oxidation von Gasphasenprodukten der ersten Generation, Hydroperoxymethylthioformat (HPMTF) und Dimethylsulfoxid (DMSO), sowie auf die Bildung von DMS-Oxidationsprodukten der zweiten Generation. Die detaillierten mechanistischen Untersuchungen werden mit einem Freistrahl-Strömungsreaktor durchgeführt. Weitere kinetische und mechanistische Untersuchungen werden sich auf die Chemie von DMS-Oxidationsprodukten in der wässrigen Phase konzentrieren. OH Radikalreaktionen von HPMTF-Surrogaten werden mit Hilfe eines Laser Flash Photolysis - Long Path Absorption (LFP-LPA) Systems untersucht. Weiterhin wird die Oxidation von MSA/MS- durch OH(aq) und die Oxidation von MSIA/MSI- durch O3(aq) in wässriger Phase untersucht. Ferner soll die Aufnahme von wichtigen DMS-Oxidationsprodukten an verschiedenen Aerosolpartikeln durch Kammerstudien untersucht werden. Die Bildung von DMS-Oxidationsprodukten in der Gasphase und deren Aufnahme auf injizierten Aerosolpartikeln wird mit einem CI-APi-TOF Massenspektrometer gemessen. Basierend auf den Ergebnissen der Laborstudien wird ein fortschrittliches DMS-Reaktionsmodul entwickelt und anschließend im Multiphasenchemiemodell SPACCIM für detaillierte Prozessstudien eingesetzt. Die gewonnenen Erkenntnisse über die wichtigsten DMS-Oxidationswege werden dann die Grundlage für eine aktualisierte Behandlung DMS in globalen Klimachemiemodellen (CCMs), hier ECHAM-HAMMOZ, bilden. Schließlich werden Simulationen mit ECHAM-HAMMOZ die Auswirkungen des verbesserten DMS-Mechanismus auf die globale atmosphärische DMS-Chemie untersuchen und die Auswirkungen auf das Klima und die zukünftige Sensitivität bewerten.

Organische Spurenanalyse von atmosphärischen Markersubstanzen in Eisbohrkernen

Um aktuelle Umwelt- und Klimaveränderungen in einem längeren zeitlichen Kontext bewerten zu können, insbesondere anthropogene und natürliche Einflüsse auf den atmosphärischen Aerosoleintrag in die Atmosphäre zu verstehen, werden Informationen über die Zusammensetzung der Atmosphäre in der Vergangenheit benötigt. Eisbohrkerne aus den Polarregionen oder Gletschern sind wertvolle Umwelt- und Klimaarchive, da sie unter anderem das mit dem Schnellfall deponierte Aerosol enthalten. Daher kann die Analyse von partikel-gebundenen Spurenstoffen in Eisbohrkernen stoffliche Informationen über zurückliegende Umwelt- und Klimabedingungen liefern. Bis heute konzentrieren sich diese Bemühungen auf anorganische Substanzen und nur wenige organische Analyten. Ein Großteil der in diesen Bohrkernen enthaltenen Informationen geht dadurch verloren. Dies charakterisiert das Hauptziel des Vorhabens, durch Erarbeitung organischer spurenanalytischer Methoden basierend auf LC-HRMS (Flüssigchromatographie in Kombination mit hochauflösender Massenspektrometrie) eine ausgewählte Palette von Markersubstanzen zu quantifizieren. Zielmoleküle sind insbesondere neue Marker für biogene sekundäre organische Aerosole (biogenic SOA) und Biomasseverbrennungs-Marker. Die Auswahl dieser Verbindungen basiert einerseits auf dem zu erwartenden Informationsgewinn über die Quellen und deren Zusammensetzung (terrestrische Vegetation/Waldbrände), andererseits auf der atmosphärischen Lebensdauer der Marker, da nur langlebige Marker weit entfernt liegende Regionen erreichen können. Zusätzlich zur Analyse dieser Zielanalyten sollen auch ââ‚ Ìnon-target screening-Methoden zum Einsatz kommen. In enger Zusammenarbeit mit einem etablierten Eisbohrkernlabor am PSI in der Schweiz werden die entwickelten Analysetechniken auf einen Eisbohrkern aus dem Belukha-Gletscher im Sibirischen Altai Gebirge angewendet.

Fortschrittliche chemische aqSOA Prozessmodellierung (ACoMa)

Organische Aerosole (OA) stellen einen omnipräsenten Hauptbestandteil atmosphärischer Aerosole dar und beeinflussen zahlreiche atmosphärische Prozesse und Umweltaspekte. Die quantitative Bestimmung beispielsweise von Klimaeffekten der OA wird durch eine Anzahl von Faktoren limitiert, einschließlich eines unvollständigen Verständnisses wie emittierte VOCs zur Bildung von atmosphärischen OA beitragen. Ein Großteil der OA Bestandteile wird sekundär (sekundäres organisches Aerosol (SOA)) in der Atmosphäre durch chemische Gasphasenprozesse sowie nachfolgender Gas-Partikel-Partitionierung (gasSOA) oder durch chemische Prozesse in der wässrigen Phase (aqSOA) gebildet. Jedoch können durch reine Gasphasenansätze, die Eigenschaften von realem SOA nicht erklärt werden. Außerdem neigen gasSOA Ansätze dazu das Gesamt-SOA zu unterschätzen. Aus verschiedenen Labor- und Feldstudien wurde geschlussfolgert, dass die aqSOA Bildung eine ebenso große Bedeutung wie die gasSOA Bildung haben könnte. Somit, gibt es ein wachsendes wissenschaftliches Interesse in Bezug auf Prozesse, die zur aqSOA Bildung führen. Jedoch ist die aqSOA Prozessierung, d.h. die sekundäre Bildung und chemische Alterung von aqSOA, bis jetzt nur wenig verstanden und in aktuellen Multiphasenchemiemechanismen kaum berücksichtigt. Um diesen wissenschaftliche Sachverhalt eingehender zu studieren, sind weitere Untersuchungen mit detaillierteren Multiphasenchemiemechanismen und erweiterten Prozessmodellen erforderlich. Um das aktuelle Verständnis der aqSOA Prozessierung und ihre Bedeutung für die Chemie der Troposphäre sowie den damit verbundenen wissenschaftlichen Fragestellungen zu verbessern, zielt das vorliegende Projekt auf Entwicklung eines fortgeschrittenen chemischen aqSOA Mechanismus und eines modernen Mehrphasenmodells. Das angestrebte Modell wird, neben anorganischen Chemie, die Radikal- und Nichtradikalchemie von organischen Verbindungen in der Gasphase und Flüssigphase nahezu-explizit beschreiben. Darüber hinaus wird das angestrebte moderne Mehrphasenmodell eine adäquate Beschreibung von Komplex-/Salzbildungsprozessen und Effekten von nicht-idealen Lösungen enthalten. Mit Hilfe dieses modernen Mehrphasenmodells soll die chemische aqSOA-Prozessierung detailliert mit begleitenden Modellstudien untersucht werden. Die Modellstudien werden sich vor allem darauf konzentrieren (i) die Hauptbildungswege für aqSOA zu identifizieren, (ii) die Bedeutung von radikalischen, nicht-radikalischen und nicht-oxidativen Prozessen für aqSOA in verschiedenen Umweltregimen aufzuklären und (iii) den Einfluss von chemischen Wechselwirkungen von aqSOA und anorganischen Aerosolbestandteilen auf dessen troposphärische Verweildauer zu untersuchen. Insgesamt sollen mit dem neuen Multiphasenmodell und den assoziierten Studien, neue Erkenntnisse erzielt werden über die aqSOA Prozessierung sowie deren Bedeutung für die OA-Gesamtmasse und andere verknüpfte Themen wie die troposphärischen Oxidationskapazität.

Schwerpunktprogramm (SPP) 2115: Synergie von Polarimetrischen Radarbeobachtungen und Atmosphärenmodellierung (PROM) - Verschmelzung von Radarpolarimetrie und numerischer Atmosphärenmodellierung für ein verbessertes Verständnis von Wolken- und Niederschlagsprozessen; Polarimetric Radar Observations meet Atmospheric Modelling (PROM) - Fusion of Radar Polarimetry and Numerical Atmospheric ..., Untersuchung der Auswirkungen von Landnutzung und Landbedeckungsänderungen auf Aerosol-Wolken-Niederschlag Wechselwirkungen mittels polarimetrischer Radarretrieval-Messungen

Das Projekt ILACPR leistet einen Beitrag zum Ziel eines SPP durch die Nutzung der Radar-Polarimetrie zur quantitativen Prozess- und Modellbewertung, und wird neue Erkenntnisse zum Einfluss anthropogener Landnutzungs- und Landbedeckungsänderungen auf mikrophysikalische und makrophysikalische (dynamische) Wolkenmechanismen liefern. Erste numerische Modellierungsstudien zu einem sommerlichen Konvektionsereignis bei denen Aerosole und Landbedeckung großräumig gestört wurden deuten darauf hin, dass die Reaktion des Systems auf diese Antriebe bezüglich Oberflächenniederschläge gering ist. Jedoch unterscheiden sich die mikrophysikalischen/makrophysikalischen Wege, die als ein gepuffertes System auf Änderungen des Antriebs wirken. Polarimetrische Radarmessungen in Kombination mit solchen numerischen Modellrechnungen erlauben die Untersuchung von Puffermechanismen, die durch Wechselwirkungen zwischen Land, Aerosolen, Wolken und Niederschlagsprozessen entstehen. Die Polarimetrie ermöglicht es uns, die Entwicklung der mikrophysikalischen und makrophysikalischen Prozesse für simulierte und beobachtete Niederschlagswolken zu untersuchen. So sollten sich modifizierte Niederschlagserzeugungsprozesse durch sogenannte polarimetrische Fingerabdrücke identifizieren und quantifizieren lassen und uns somit die Validierung der modellierten Rückkopplungsprozesse zwischen der Oberflächenfluss-Partitionierung und der Aerosol-Wolken-Wechselwirkung ermöglichen. Die Terrestrial Systems Modeling Platform (TerrSysMP) wird genutzt werden, um den Einfluss von Landnutzungsänderungen auf die Aerosolverteilung und Land-Aerosol-Wolken-Niederschlag-Wechselwirkungen zu untersuchen. Weil TerrSysMP derzeit die Rückkopplung zwischen Landbedeckung, Atmosphärenchemie und Aerosolen ignoriert, wird das Atmosphärenmodell um ein chemisches Transportmodell (CTM) erweitert. Multiple Ensemble-Simulationen des Tagesgang werden mit unterschiedlichen meteorologischen Einstellungen werden mit TerrSysMP und TerrSyMP-CTM über dem nordwestlichen Teil Deutschlands, angrenzend an die Niederlande, Belgien, Luxemburg und Frankreich durchgeführt. Die gemeinsame Analyse von beobachteten und synthetischen polarimetrischen Fingerabdrücken für mikrophysikalische und makrophysikalische Prozesse, wie Verdunstung, Riming/Aggregationen, Aufwind-Abwind-Intensitäten wird auf Modellszenarien mit und ohne CTM basieren und es ermöglichen die gekoppelten Auswirkungen der anthropogenen Landnutzung und der Aerosole auf die Entwicklung von Niederschlag-erzeugenden Systemen besser zu verstehen.

Sentinel-5P TROPOMI Surface Nitrogendioxide (NO2), Level 4 – Regional (Germany and neighboring countries)

The TROPOMI instrument onboard the Copernicus SENTINEL-5 Precursor satellite is a nadir-viewing, imaging spectrometer that provides global measurements of atmospheric properties and constituents on a daily basis. It is contributing to monitoring air quality and climate, providing critical information to services and decision makers. The instrument uses passive remote sensing techniques by measuring the top of atmosphere solar radiation reflected by and radiated from the earth and its atmosphere. The four spectrometers of TROPOMI cover the ultraviolet (UV), visible (VIS), Near Infra-Red (NIR) and Short Wavelength Infra-Red (SWIR) domains of the electromagnetic spectrum. The operational trace gas products generated at DLR on behave ESA are: Ozone (O3), Nitrogen Dioxide (NO2), Sulfur Dioxide (SO2), Formaldehyde (HCHO), Carbon Monoxide (CO) and Methane (CH4), together with clouds and aerosol properties. This product displays the Nitrogen Dioxide (NO2) near surface concentration for Germany and neighboring countries as derived from the POLYPHEMUS/DLR air quality model. Surface NO2 is mainly generated by anthropogenic sources, e.g. transport and industry. POLYPHEMUS/DLR is a state-of-the-art air quality model taking into consideration - meteorological conditions, - photochemistry, - anthropogenic and natural (biogenic) emissions, - TROPOMI NO2 observations for data assimilation. This Level 4 air quality product (surface NO2 at 15:00 UTC) is based on innovative algorithms, processors, data assimilation schemes and operational processing and dissemination chain developed in the framework of the INPULS project. The DLR project INPULS develops (a) innovative retrieval algorithms and processors for the generation of value-added products from the atmospheric Copernicus missions Sentinel-5 Precursor, Sentinel-4, and Sentinel-5, (b) cloud-based (re)processing systems, (c) improved data discovery and access technologies as well as server-side analytics for the users, and (d) data visualization services.

Sentinel-5P TROPOMI - Aerosol Optical Depth (AOD), Level 3 - Global

Aerosol optical depth (AOD) as derived from TROPOMI observations. AOD describes the attenuation of the transmitted radiant power by the absence of aerosols. Attenuation can be caused by absorption and/or scattering. AOD is the primary parameter to evaluate the impact of aerosols on weather and climate. Daily AOD observations are binned onto a regular latitude-longitude grid. The TROPOMI instrument onboard the Copernicus SENTINEL-5 Precursor satellite is a nadir-viewing, imaging spectrometer that provides global measurements of atmospheric properties and constituents on a daily basis. It is contributing to monitoring air quality and climate, providing critical information to services and decision makers. The instrument uses passive remote sensing techniques by measuring the top of atmosphere solar radiation reflected by and radiated from the earth and its atmosphere. The four spectrometers of TROPOMI cover the ultraviolet (UV), visible (VIS), Near Infra-Red (NIR) and Short Wavelength Infra-Red (SWIR) domains of the electromagnetic spectrum. The operational trace gas products generated at DLR on behave ESA are: Ozone (O3), Nitrogen Dioxide (NO2), Sulfur Dioxide (SO2), Formaldehyde (HCHO), Carbon Monoxide (CO) and Methane (CH4), together with clouds and aerosol properties. This product is created in the scope of the project INPULS. It develops (a) innovative retrieval algorithms and processors for the generation of value-added products from the atmospheric Copernicus missions Sentinel-5 Precursor, Sentinel-4, and Sentinel-5, (b) cloud-based (re)processing systems, (c) improved data discovery and access technologies as well as server-side analytics for the users, and (d) data visualization services.

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