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Schwerpunktprogramm (SPP) 1294: Bereich Infrastruktur - Atmospheric and Earth system research with the 'High Altitude and Long Range Research Aircraft' (HALO), CIRRUS-HL – Die HALO Mission zu Zirren in hohen Breiten Umbrella Proposal HALO2020 - CIRRUS-HL

Die Mission CIRRUS-HL – Zirren in hohen Breiten nutzt das Forschungsflugzeug HALO gemeinsam mit Modellen und Satelliten, um die Nukleation, den Lebenszyklus und die Klimawirkung von Eiswolken in hohen Breiten, einer Region mit massiven anthropogenen Klimaänderungen, genauer zu bestimmen. InhaltSchnellste und massivste anthropogen verursachte Änderungen der Erdoberflächentemperatur finden in hohen Breiten statt. Hier führen Eiswolken im Winter zu einem großen positiven Strahlungsantrieb. Direkte Messungen der mikrophysikalischen Eigenschaften von Eiswolken und ihrer Variabilität sind jedoch unvollständig und Eisanzahlkonzentrationen werden in Klimamodellen nicht adäquat repräsentiert, dies schränkt die Aussagekraft von Klimamodellen in hohen Breiten deutlich ein. Die Messkampagne CIRRUS-HL, in den letzten 6 Jahren die einzige HALO Messkampagne mit in situ Wolken-Instrumentierung nutzt neuere Wolkensonden gemeinsam mit umfangreichen Spurengas-, Aerosol- und Strahlungs-Messungen um die Nukleation, den Lebenszyklus und die Klimawirkung von Eiswolken in hohen Breiten genauer zu bestimmen. Die Flugzeugmessungen werden begleitet von Messaktivitäten von Bodenstationen und Satelliten, und liefern Daten für Prozessmodelle und die Evaluierung von globalen Klimamodellen. Die CIRRUS-HL Mission ist eingebunden in einen internationalen Verbund an Messaktivitäten in der Arktis und besitzt als Alleinstellungsmerkmal einen Fokus auf Eiswolken. Von Oktober bis Dezember 2020 werden in Nordeuropa und Kanada 20 Flüge mit dem Forschungsflugzeug HALO, stationiert in Oberpfaffenhofen und Keflavik, Island, durchgeführt, um die Eigenschaften von Eiswolken genau zu vermessen, die sich in verschiedenen dynamischen Regimes wie zum Beispiel Frontensystemen oder orographisch induzierten Hebungen von Luftmassen gebildet haben. Eigenschaften von Zirren, die sich entweder unterhalb von 238 K in situ homogen oder heterogen gebildet haben, oder die ihren Ursprung in einer flüssigen oder Mischphasen-Wolke bei Temperaturen oberhalb von 238 K haben werden differenziert. Die CIRRUS-HL Mission liefert 1.) einen neuen Datensatz der mikrophysikalischen Eigenschaften von Eiswolken in hohen Breiten zur Verbesserung des Prozessverständnisses der Eisnukleation und zum Vergleich mit Satellitenbeobachtungen und Klimamodellen, 2.) neue Einblicke in den Transport von Aerosolen in hohe Breiten und ihre Prozessierung in Mischphasen- und Eiswolken und 3.) umfassende Beobachtungen von Strahlungseigenschaften von Eiswolken in hohen Breiten im Frühwinter. Der umfangreiche Datensatz zu Eiswolken dient dazu, das Verständnis der Rolle von arktischen Zirren im Klimasystem zu erhöhen.

Quellen von Sauerstoffhaltigen Polyzyklischen Aromatischen Kohlenwasserstoffen (OPAK) in Böden - ein substanzspezifischer Stabilisotopenansatz

Sauerstoffhaltige polyzyklische aromatischen Kohlenwasserstoffe (OPAK) können bei Verbrennungsprozessen oder durch sekundäre Transformation aus PAK in der Umwelt entstehen. Einige OPAKs zeigen eine höhere Toxizität, Bioverfügbarkeit und Mobilität in Böden als PAKs. Um das Umweltrisiko von PAKs und OPAKs einschätzen zu können, muss die OPAK-Entstehung verstanden werden. Dazu müssen primäre (aus Verbrennung) und sekundäre photochemische und mikrobielle Quellen von OPAKs unterschieden die Transformation von PAKs zu OPAKs besser verstanden werden. Unser Ziel ist, mithilfe von substanzspezifischen Stabilisotopenverhältnissen primäre und sekundäre OPAK-Quellen in Aerosolen und Böden am Beispiel des Muttersubstanz-Derivat-Paars Anthracen (ANTH) und 9,10-Anthrachinon (9,10-AQ), des oft häufigsten OPAK, zu unterscheiden. Wir prüfen fünf Hypothesen: (i) Primäres und sekundäres 9,10-AQ kann mithilfe der substanzspezifischen C- und H-Isotopenverhältnisse (d13C- und d2H-Werte) unterschieden werden. (ii) Photochemisch produziertes 9,10-AQ zeigt einen spezifischen d2H-Wert. (iii) Die Unterschiede der d13C- und d2H-Werte von 9,10-AQ aus den drei Quellen (primär, sekundär photochemisch und mikrobiell) ermöglichen die Lösung eines Drei-Komponenten-Mischungsmodells. (iv) Der Beitrag des biologisch produzierten 9,10-AQ steigt mit der mikrobiellen Aktivität im Boden, die wir als CO2-Freisetzung aus pflanzenfreien Mikrokosmen messen werden, und der Beitrag des photochemisch produzierten 9,10-AQ ist in ländlichen Böden höher als in städtischen. (v) Wenn die Bodenmikroorganismen vergiftet werden, werden keine OPAKs aus PAKs produziert. Um die fünf Hypothesen zu prüfen, werden wir drei Arbeitspakete (AP) realisieren. Jedes AP umfasst einen experimentellen und einen Beobachtungs-Teil. Im ersten AP werden wir d13C- und d2H-Werte von ANTH und 9,10-AQ sowie zum Vergleich auch von Benz(a)pyren (B(A)P) als reines Verbrennungsprodukt in den gesamten in der Atmosphäre suspendierten Partikeln (TSP) aus der Verbrennung von Biomasse und fossilen Energieträgern bestimmen. Im zweiten AP werden wir die d13C- und d2H-Werte von 9,10-AQ aus photochemischer Entstehung in der Atmosphäre und im dritten AP aus mikrobieller Entstehung im Boden bestimmen. Wir werden TSP aus den Emissionen einer experimentellen Verbrennung von Biomasse und fossilen Brennstoffen und städtischer und ländlicher Luft untersuchen. Wir werden an ein künstliches Aerosol sorbiertes ANTH der Sonneneinstrahlung in Glaskugeln aussetzen und mikrobielle Umsatz-Experimente in Mikrokosmen mit ländlichen Böden, zu denen wir ANTH hinzudotieren, durchführen. Außerdem werden wir die vertikale Verteilung von ANTH, B(A)P und 9,10-AQ und deren d13C- und d2H-Werte in Moder-Waldbodenauflagen, in denen der Abbaugrad der PAK mit der Tiefe zunimmt, untersuchen. In allen TSP- und Bodenproben werden wir PAK- und OPAK-Gehalte sowie d13C- und d2H-Werte von ANTH, 9,10-AQ und teilweise auch B(A)P bestimmen.

Experimentelle Untersuchungen zur Ausbreitung und Ablagerung von Schadstoffen

Untersuchung der lokalen Ausbreitung von Schadstoffen in der Atmosphaere. Bestimmung von Ausbreitungsparametern durch Tracerexperimente und Turbulenzmessungen mit Vektorwindfahnen. Studium der Hoehen- und Rauhigkeitsabhaengigkeit der Ausbreitungsparameter. Weiterentwicklung von Ausbreitungsmodellen unter Beruecksichtigung der Theorie der Turbulenz. Untersuchung der Ablagerung von Aerosolen auf verschiedenen Grenzflaechen als Funktion der Partikelgroesse, der meteorologischen Bedingungen und der Struktur der Ablagerungsflaechen.

Entwicklung und Erprobung einer radiochemischen Methode zur Bestimmung starker Saeuren in Luft und Niederschlagswasser

Zielsetzung: Bestimmung starker Mineralsaeuren (speziell Schwefelsaeure) in Luft und Niederschlaegen. Kenntnis ueber 'Background'-Konzentrationen saurer atmosphaerischer Komponenten. Vorgehen: Untersuchung des Partikel- und Gasphasenanteils der Atmosphaere sowie von Regenproben. Bei Regenwasser 'voll'-Analysen und anschliessende Korrelation von Anionen und Kationen.

Regionale Wirksamkeit und Auswirkungen von Marine-Cloud-Brightening-Anwendungen (RegMCB)

Wissenschaftler sowie Politiker erwägen die regionale Verwendung von Marine Cloud Brightening (RegMCB) als mögliche Solar Radiation Management Technologie um die Erderwärmung durch anthropogene Treibhausgase gezielt zu verlangsamen. Während theoretische Arbeiten bezeugen, dass dieser Ansatz prinzipiell einen kühlenden Effekt im Klimasystem erzeugen kann, verbleiben enorme Unsicherheiten bezüglich der Wirksamkeit und der potentiellen Auswirkungen dieses Ansatzes. Dennoch werden erste MCB Feldexperimente in Australien bereits durchgeführt und sind auch in anderen Ländern in der Planung.Der aufhellende Effekt in marinen Wolken durch die kontinuierliche Emission von Seesalz in die untere Troposphäre ist bis heute nur hinreichend verstanden. Der Grad der Wirksamkeit dieser Technologie basiert hauptsächlich auf entweder hoch-aufgelösten Modellrechnungen, welche räumlich und zeitlich stark eingeschränkt sind, oder auf globalen Klimamodellrechnungen, welche auf stark vereinfachten Annahmen über den Ausstoß von Seesalzpartikeln basieren. Diese Lücke zwischen bisher verwendeten Modellansätzen werden wir innerhalb dieses Forschungsantrags schließen. Mit Hilfe von Simulationen von möglichen MCB Strategien innerhalb des Kalifornischen Stratocumulus Wolkendecks, werden wir den Wirksamkeitsgrad dieser Technologie unter realistischen Annahmen quantifizieren, und gleichzeitig potentielle Auswirkungen auf der regionalen Skala identifizieren und quantifizieren können.Innerhalb dieses Projektes werden wir eine vereinfachte Version von ICON-HAM, einem Klimamodell mit einer umfassenden Parametrisierung der Aerosolmikrophysik inklusive Strahlungskopplung und Aerosol-Wolken-Wechselwirkungen, entwickeln und verifizieren. Unser Modellansatz beinhaltet die volle Komplexität ICON-HAMs für Seesalzgrößenverteilungen während alle anderen Aerosolspezien mit konstanten Hintergrundkonzentrationen vorgeschrieben werden. Diese Modellversion wird wir mithilfe von Beobachtungen des Kalifornischen Stratocumulus Wolkendecks verifiziert werden. Das Kalifornische Deck ist eins der vier subtropischen Stratocumulusregionen weltweit und ist im Vergleich zu den anderen Decks am umfassendsten vermessen und verstanden. Innerhalb von RegMCB werden wissenschaftliche Erkenntnisse gewonnen welche uns helfen werden den Wirksamkeitsgrad und die Grenzen dieser Technologie zu quantifizieren. Innerhalb dieses Antrages werden erstmals Simulationen durchgeführt welche auf realistischen MCB Szenarien basieren und die nötige Komplexität beinhalten Aerosol-Wolken-Wechselwirkungen korrekt abzubilden. Gleichzeitig tragen die hier vorgeschlagenen Arbeiten zu einer Verbesserung unseres Verständnisses und der Repräsentation von Aerosol-Wolken-Wechselwirkungen in marinen Stratocumuli allgmein bei.

Optische Bestimmung von streckenintegrierten Aerosolparametern in der urbanen Atmosphäre

Ziel ist eine Geräteentwicklung für die unbeeinflusste Bestimmung von streckenintegrierten Aerosolparametern in einer anthropogen belasteten Atmosphäre. Das optische Messgerät wird in der Leipziger Stadtluft in 20 bis 40 m Höhe mit mehreren Lichtstrecken von einigen 100 m bis zu einigen Kilometern Länge gleichzeitig Messungen von Partikelextinktionsspektren bei Umgebungsfeuchte und für die Auswertung notwendige Spurengase durchführen. Aus den Extinktionsmessungen werden die Partikelgrößenverteilung und integrale Partikeleigenschaften im ungestörten Zustand mit Inversionsrechnungen berechnet.

Sonderforschungsbereich Transregio 172 (SFB TRR): Arktische Verstärkung: Klimarelevante Atmosphären- und Oberflächenprozesse und Rückkopplungsmechanismen (AC)3, Teilprojekt D02: Modellierung von Aerosolen und Aerosol-Wolken-Wechselwirkungen in der Arktis

Dieses Teilprojekt befasst sich mit der Rolle von Aerosolpartikeln im arktischen Klima und deren Änderung in den vergangenen aber auch in zukünftigen Jahrzehnten. Unter Verwendung eines allgemeinen Zirkulationsmodells der neuen Generation wird der Aerosoltransport und der Einfluss auf Strahlung und Wolken untersucht. Basierend auf Modellsimulationen wird der direkte Strahlungsantrieb und damit verbundene dynamische Rückkopplungsmechanismen für die arktische Region quantifiziert. Dies beinhaltet den Einfluss von Alterungs- und Mischungsprozessen auf mikrophysikalische und optische Eigenschaften als auch auf den Schnee/Eis-Albedoantrieb. Ein besonderer Fokus wird dabei auf Rußpartikel resultierend aus vermehrten Schiffs- und Waldbrandemissionen gelegt. Aerosol-Wolken-Wechselwirkungen und der Aerosol indirekte Strahlungsantrieb werden untersucht.

Auf dem Weg zu einem besseren DMS-Oxidationsmechanismus (ADOniS)

Wechselwirkungen zwischen dem Ozean und der Troposphäre sind für viele Prozesse in beiden Systemen wichtig. Ein Schlüsselprozess stellt der Austausch von Spurengasen zwischen der Atmosphäre und dem Ozean dar. Die Emission von Dimethylsulfid (DMS) stellt die größte natürliche Quelle für reduzierten Schwefel in die Atmosphäre dar. Dort kann DMS zu Schwefeldioxid, Schwefelsäure oder Methansulfonsäure oxidiert werden. Diese Verbindungen sind wichtige Vorläufersubstanzen für sekundäre Aerosole, die den natürlichen Strahlungshaushalt und die Wolkenbildung beeinflussen können. Die chemische Prozessierung, d.h. die sekundäre Bildung und Oxidation von DMS-Oxidationsprodukten, ist jedoch noch immer schlecht verstanden. Daher ist die Implementierung in aktuelle Multiphasenchemiemechanismen und Klimamodellen begrenzt, wodurch die aktuellen Vorhersagen noch sehr unsicher sind. Um die bestehenden Lücken in unserem Verständnis der DMS-Multiphasenchemie weiter zu schließen, zielt das Projekt ADOniS darauf ab, (i) fortgeschrittene Laboruntersuchungen zur Gas- und Flüssigphasenchemie von DMS-Oxidationsprodukten durchzuführen, (ii) ein fortgeschrittenes Multiphasen-DMS-Chemiemodul zu entwickeln und (iii) Prozess- und 3D-Modelluntersuchungen durchzuführen. Die vorgeschlagenen detaillierten Laboruntersuchungen konzentrieren sich auf die OH-Oxidation von Gasphasenprodukten der ersten Generation, Hydroperoxymethylthioformat (HPMTF) und Dimethylsulfoxid (DMSO), sowie auf die Bildung von DMS-Oxidationsprodukten der zweiten Generation. Die detaillierten mechanistischen Untersuchungen werden mit einem Freistrahl-Strömungsreaktor durchgeführt. Weitere kinetische und mechanistische Untersuchungen werden sich auf die Chemie von DMS-Oxidationsprodukten in der wässrigen Phase konzentrieren. OH Radikalreaktionen von HPMTF-Surrogaten werden mit Hilfe eines Laser Flash Photolysis - Long Path Absorption (LFP-LPA) Systems untersucht. Weiterhin wird die Oxidation von MSA/MS- durch OH(aq) und die Oxidation von MSIA/MSI- durch O3(aq) in wässriger Phase untersucht. Ferner soll die Aufnahme von wichtigen DMS-Oxidationsprodukten an verschiedenen Aerosolpartikeln durch Kammerstudien untersucht werden. Die Bildung von DMS-Oxidationsprodukten in der Gasphase und deren Aufnahme auf injizierten Aerosolpartikeln wird mit einem CI-APi-TOF Massenspektrometer gemessen. Basierend auf den Ergebnissen der Laborstudien wird ein fortschrittliches DMS-Reaktionsmodul entwickelt und anschließend im Multiphasenchemiemodell SPACCIM für detaillierte Prozessstudien eingesetzt. Die gewonnenen Erkenntnisse über die wichtigsten DMS-Oxidationswege werden dann die Grundlage für eine aktualisierte Behandlung DMS in globalen Klimachemiemodellen (CCMs), hier ECHAM-HAMMOZ, bilden. Schließlich werden Simulationen mit ECHAM-HAMMOZ die Auswirkungen des verbesserten DMS-Mechanismus auf die globale atmosphärische DMS-Chemie untersuchen und die Auswirkungen auf das Klima und die zukünftige Sensitivität bewerten.

Sonderforschungsbereich (SFB) 1502: Regionaler Klimawandel: Die Rolle von Landnutzung und Wassermanagement

Forschergruppe (FOR) 1525: INUIT - Ice Nuclei research UnIT, Heterogende Eisnukleation ausgelöst durch poröse Materialien

Die Nukleation von Eispartikeln spielt eine wichtige Rolle bei der Wolken- und Niederschlagsbildung, mit Konsequenten für die atmosphärische Chemie, die Wolkenphysik und das Erdklima. Für eine Quantifizierung und Vorhersage des Einflusses von Wolken in Wettervorhersage- und Klimamodellen muss die Bildung von Eispartikeln daher in einer realistischen Art und Weise beschrieben werden. Einer der wichtigen Bildungsmechanismen ist dabei die heterogene Eisnukleation im Immersionsmodus, bei dem Eis an der Oberfläche eines in einem wässrigen Tröpfchen suspendierten Eiskeims - zum Beispiel eines Mineralstaub- Partikels - gebildet wird. Wir werden im Rahmen dieses Forschungsprojekts zahlreiche Gefrierexperimente im Immersionsmodus durchführen. So werden eine Reihe verschiedener, als Aerosolpartikel in der Atmosphäre vorkommende Materialien auf ihre Eisnukleationseigenschaften hin untersucht werden. Insbesondere sollen hier die Temperatur- und Zeitabhängigkeit der von diesen Materialien ausgelösten Eisnukleation quantifiziert werden. Dabei werden wir spezielles Augenmerk auf die systematische Untersuchung der von porösen Materialien ausgelösten Eisnukleation legen. Es sollen sowohl synthetische Materialien wie beispielsweise mesoporöse Silikate untersucht werden, als auch natürlich vorkommende Materialien wie etwa mikroporöse Zeolithe.

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