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Found 46 results.

Untersuchungen zur SEParation von AMericium aus hochradioaktiven Abfalllösungen

Untersuchungen zur SEParation von AMericium aus hochradioaktiven Abfalllösungen, Teilprojekt B

Untersuchungen zur SEParation von AMericium aus hochradioaktiven Abfalllösungen, Teilprojekt A

EAEC-NFS 2, Verhalten von Transuranen - grossflaechig und langzeitig - in der Umwelt: Modelliert anhand von Untersuchungen in europaeischen Oberflaechengewaessern

Die kuenstlichen Radionuklide Pu, Am und Np wurden durch Kernwaffentests freigesetzt und finden sich u.a. in Gewaessersedimenten wieder. Durch hochaufloesende Analysen von Sedimentkernen (0,5 cm) und das gesamte Gewaesser erfassende Proberaster (ca. 50 Sedimententnahmestellen) wird das Transport- und Mobilitaetsverhalten dieser Nuklide erfasst und spaeter modelliert. Die Ergebnisse liefern Grundlagenerkenntnisse ueber die Wirkung biogeochemischer und mikrobieller Prozesse auf das Verteilungsmuster von radioaktiven Elementen in natuerlichen Oekosystemen. Hauptauftragnehmer: Uppsala University, Department of Physics; Uppsala; Sweden.

Rueckfuehrung von Plutonium

Im Bearbeitungszeitraum ist die Weiterentwicklung und die Erprobung von Verfahren und Anlagen in folgenden Bereichen vorgesehen: 1. Chemieentwicklung, 1.1 A(U/Pu)C-Konversionsverfahren, 1.2 Pu-Nitrat-Lagerung, 1.3 Loeseverfahren, 1.4 Americium-Behandlung, 2. Keramikentwicklung, 2.1 Anlagenerprobung Dosier- und Waegesystem und Tablettenspeicher, 3. Mechanikentwicklung, 3.1 Widerstandspressschweissverfahren.

Neue Abtrenntechniken

Das Langzeitrisiko radioaktiver Abfaelle wird massgeblich durch die wenigen extrem langlebigen Spaltprodukte wie Technetium-99, Jod-129, Caesium-135 und die Aktiniden bestimmt. Eine Strategie zur Reduzierung des Risikos ist die Abtrennung und Umwandlung ('Transmutation') der langlebigen Isotope in kurzlebige oder stabile Isotope. Typischerweise enthaelt der hochradioaktive Abfall neben den Aktiniden eine groessere Menge an Lanthaniden,die sich chemisch sehr aehnlich verhalten und die Transmutation stoeren wuerden. Deshalb ist eine effiziente Abtrennung der Lanthaniden von den Aktiniden unbedingt erforderlich. Das Multi-Partner-Forschungsvorhaben beschaeftigt sich mit der Entwicklung verschiedener Trennmethoden. Aufgabe der KFA-Juelich ist dabei die Untersuchung des Extraktionsverhaltens von Neptunium, Americium und Curium.

Conditioning: Grundlegende Untersuchungen zur Immobilisierung langlebiger Radionuklide mittels Einbau in endlagerrelevante Keramiken, Teilprojekt CX

Das wissenschaftliche Ziel des Verbundprojektes ist es, ein Verständnis des Langzeitverhaltens von Radionukliden in keramischen Endlagerungsmatrizes unter endlagerrelevanten Bedingungen abzuleiten. Innerhalb des Teilvorhabens C werden die am FZJ synthetisierten und mit Eu(III), Am(III) oder Cm(III) dotierten Phosphate am KIT-INE mit Hilfe der TRLFS untersucht. Es werden jeweils Excitation- und Emissionsspektren aufgenommen werden. Ferner wird die Detektion der Emissionslebensdauern die Möglichkeit eröffnen, Aussagen zur Hydratisierung des Lanthanid- bzw. Actinidions zu machen. Dadurch kann zwischen Sorption und Einbau unterschieden werden. Dabei soll der Einfluss der Kristallinität auf die Nahordnung des eingebauten Lanthanids oder Actinids betrachtet werden, um aus den Unterschieden Aussagen zur besseren oder schlechteren Auslaugung der Radionuklide treffen zu können. Ferner wird die Veränderung der Punktsymmetrie der inkorporierten dreiwertigen Ionen mit dem Dotierungsgrad spektroskopisch analysiert werden. Dies wird die Möglichkeit eröffnen, Aussagen zur maximalen Beladung der Keramiken mit Fremdionen zu machen. Ferner werden die in Jülich synthetisierten, dotierten Einkristalle an der Beamline in Argonne untersucht. Mit diesen Röntgenreflektometriemessungen wird die Struktur der Oberfläche der Kristalle bestimmt. Dadurch sollte es möglich sein, Strukturinformationen zu den in die ersten Lagen des Kristalls eingebauten Fremdionen zu erhalten.

Teilprojekt F^ImmoRad: Grundlegende Untersuchungen zur Immobilisierung langlebiger Radionuklide durch die Wechselwirkung mit endlagerrelevanten Sekundärphasen, Teilprojekt A

Ziel des Vorhabens ist es einen Beitrag zur sicheren Endlagerung hochradioaktiven Abfalls zu leisten. In diesem Kontext wollen wir ein auf atomarer Skala basierendes Prozessverständnis der Wechselwirkung von Actiniden und Spaltprodukten mit endlagerrelevanten Mineralen bzw. Mineraloberflächen erlangen, um so Retentionsmechanismen auf langen Zeitskalen zu verstehen. Dazu sind innerhalb des Gesamtprojekts folgende Arbeitspakete vorgesehen: a) Dreiwertige Actinide Pu, Am, Cm (Phosphate, Carbonate, Eisen(hydr)oxide) b) Vierwertige Actiniden Th, U, Np, Pu (Silicate, Sulfate, Carbonate, Phosphate, Sulfide, Eisen(hydr)oxide, LDH-Phasen) a) Cm(III), Am(III) und Eu(III) dotierte Calcite werden synthetisiert und die Besetzung der unterschiedlichen 'sites' wird mit Hilfe der TRLFS quantifiziert. Die maximale Beladung der Sekundärphase mit Actiniden wird aus diesen Daten extrapoliert werden. Mit dreiwertigen Actiniden und Lanthaniden dotierte Calcit Einkristalle werden nach ihrer Synthese an der Beamline in Argonne untersucht. Mit diesen Röntgenreflektometriemessungen wird die Struktur der Oberfläche der Calcitkristalle bestimmt. b) Th(IV) und Np(IV) dotierte Calcite werden im MFR synthetisiert. Einbau sowie Freisetzung der Actiniden wird quantifiziert und modelliert. Der Einfluss von Fremdionen auf die Bildung der An(IV):Calcit 'solid solutions' wird mit Hilfe von SEM und AFM untersucht. Durch XAS werden die Strukturparameter der Einbauspezies bestimmt.

Teilprojekt CX^Teilprojekt F^Teilprojekt D^Conditioning: Grundlegende Untersuchungen zur Immobilisierung langlebiger Radionuklide mittels Einbau in endlagerrelevante Keramiken^Teilprojekt E^Teilprojekt G, Teilprojekt C

Das wissenschaftliche Ziel des Verbundprojektes ist es, ein Verständnis des Langzeitverhaltens von Radionukliden in keramischen Endlagerungsmatrizes unter endlagerrelevanten Bedingungen abzuleiten. Innerhalb des Teilvorhabens B werden die am FZJ synthetisierten und mit Eu(III), Am(III) oder Cm(III) dotierten Phosphate am KIT-INE mit Hilfe der TRLFS untersucht. Es werden jeweils Excitation- und Emissionsspektren aufgenommen werden. Ferner wird die Detektion der Emissionslebensdauern die Möglichkeit eröffnen, Aussagen zur Hydratisierung des Lanthanid- bzw. Actinidions zu machen. Dadurch kann zwischen Sorption und Einbau unterschieden werden. Dabei soll der Einfluss der Kristallinität auf die Nahordnung des eingebauten Lanthanids oder Actinids betrachtet werden, um aus den Unterschieden Aussagen zur besseren oder schlechteren Auslaugung der Radionuklide treffen zu können. Ferner wird die Veränderung der Punktsymmetrie der inkorporierten dreiwertigen Ionen mit dem Dotierungsgrad spektroskopisch analysiert werden. Dies wird die Möglichkeit eröffnen, Aussagen zur maximalen Beladung der Keramiken mit Fremdionen zu machen. Ferner werden die in Jülich synthetisierten, dotierten Einkristalle an der Beamline in Argonne untersucht. Mit diesen Röntgenreflektometriemessungen wird die Struktur der Oberfläche der Kristalle bestimmt. Dadurch sollte es möglich sein, Strukturinformationen zu den in die ersten Lagen des Kristalls eingebauten Fremdionen zu erhalten.

PGAA-Actinide, Bestimmung und Validierung von nuklearen Daten von Actiniden zur zerstörungsfreien Spaltstoffanalyse in Abfallproben durch prompt Gamma Neutronenaktivierungsanalyse am FRM II (PGAA-Actinide FRM II)

Im Rahmen des Projekts PGAA-Actinide soll ein zerstörungsfreies Messverfahren entwickelt werden, das eine quantitative Bestimmung von Actiniden und anderen Atomkernen in nuklearem Abfall erlaubt. Die Entwicklung eines solchen Verfahrens ist für die Abfallwirtschaft in Deutschland von herausragender Bedeutung. Denn während nukleare Spaltprodukte wie Iod, Cäsium, Strontium, Xenon oder Krypton überwiegend innerhalb weniger Tage bis einiger Jahrzehnte zerfallen, sind die durch Neutroneneinfang aus Uran entstehenden Actinide wie Neptunium, Plutonium, Americium oder Curium äußerst langlebig sowie chemisch und radiologisch hoch toxisch und müssen daher besonders behandelt und gelagert werden. Für deren Umgang, Transport und Aufnahme in ein Endlager gibt es gesetzliche Bestimmungen, welche Kenntnisse über deren Bestandteile und Mengen notwendig macht. Bisher gibt es allerdings kein Verfahren, mit dem sich die Inhalte von nuklearem Abfall mit ausreichender Genauigkeit bestimmen lassen. Die Methode der prompten Gamma Neutronenaktivierungsanalyse (PGAA) bietet eine einzigartige Perspektive, präzise Informationen über die Art und Menge der Actinide in nuklearem Abfall zu erhalten: Denn durch Neutronen aktivierte Atomkerne emittieren beim Zerfall charakteristische Gammaquanten, an Hand dessen sie sich eindeutig identifizieren lassen. Allerdings sind die prompten Gammalinien der Actinide bisher nicht ausreichend bekannt, auch fehlen präzise Informationen über deren Intensitäten und Wirkungsquerschnitte, also die Wahrscheinlichkeiten, mit denen ein spezifische Atomkerne durch Neutronen aktiviert werden. Im Unterschied zu herkömmlichen Analysemethoden für Actinide ist die prompte Gamma Neutronenaktivierungsanalyse ein zerstörungsfreies Verfahren. Die zu untersuchenden Proben müssen vor der Analyse nicht chemisch aufbereitet werden, es entstehen keinerlei Sekundärabfälle und auch das Personal wird nicht zusätzlich durch Umgang mit radioaktivem Material belastet. Neben der Bestimmung der Actinide werden mittels PGAA auch die Strukturen sowie die Nebenbestandteile des radioaktiven Abfalls erfasst. Im Rahmen des Projektes PGAA-Actinide werden zunächst mit hoher Präzision die prompten Gammasignaturen und Wirkungsquerschnitte ausgewählter Isotope bestimmt. Dazu werden speziell präparierte Proben am Budapester Forschungsreaktor (BNC) und an der Forschungs-Neutronenquelle Heinz Maier-Leibnitz (FRM II) in Garching mit langsamen Neutronen bestrahlt und gemessen. Um Nachweisgrenzen und optimierte Messparameter zu bestimmen, werden mit Hilfe dieser Daten am Forschungszentrum Jülich anschließend PGAA-Spektren simuliert. Um das Messsystem für reale Proben und Gemische zu optimieren, werden dieselben Proben dann noch einmal mit schnellen Neutronen am Instrument Nectar, FRM II vermessen. Abschließend wird ein konkreter Vorschlag für eine Messanordnung zur quantitativen Bestimmung von Actiniden in nuklearem Abfall erarbeitet.

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