General Information: Reductions of the dose limits in radiation protection and changes of the quality factor for densely ionizing radiations will require increased precision in area monitoring and in personal dosimetry. Tissue equivalent proportional counters are increasingly employed for this purpose. However, their routine use in radiation protection requires the variance-covariance method which is an extension of the pulse height determination in two ways: it is not restricted to radiation fields of extremely low dose rate and, unlike the variance methods, it is applicable in the time varying radiation fields that are frequently encountered in radiation protection practice. Achievements: Measurements in the field of a diagnostic X-ray tube have been performed with a 2 pulse generator. The beam was filtered with 1 mm of aluminium. The twin detector consists of 2 cylindrical proportional counters. The plastic detector walls have a thickness equivalent to 13 mm of tissue. The detector currents are integrated on capacitors. The voltage at the capacitors is digitized and the results stored on a computer. Calibration of the proportional counters was performed with an americium-241 alpha source. As a side product to this the Townsend coefficients for methane based tissue equivalent gas have been determined for a broad range of reduced field strengths. In further measurements variations of the dose averaged lineal energy, y d, during the 10 ms time interval of the high voltage pulse of the X-ray tube have been determined. In a theoretical analysis the inherent possibilities of the variance covariance method for suppression of noise and electric pickup have been examined. Several types of disturbances have been considered. Preliminary measurements have been performed in the photon and electron fields of a 20 MV linear accelerator. To cope with the high dose rate 2 improvements of the instrumentation are necessary. Increased sampling frequency will reduce the dose per sampling interval and smaller detectors will reduce the current delivered. In the experimental system, the signal processing has been improved by the implementation of faster and more accurate analogue to digital conversions (ADC) and the mechanical device for pressure stabilization in the gas flow system has been replaced by an electronic pressure control. In addition the gas flow is now adjusted by a mass flow control. Work is being done to transform a system designed for variance covariance measurements in pulsed therapeutic X-ray and electron fields into one appropriate for measurements in continuous cobalt-60 beam, regarded as an intermediate step before measuring in diagnostic X-rays. The proportional counters were found to be unsuitable for continuous beam measurements so it has been decided to apply new detectors. Ionization chambers and charge integration have been chosen to achieve a more satisfactory calibration. 2 Keithley 617 programmable electrometers together with a ...
Das wissenschaftliche Ziel des Verbundprojektes ist es, ein Verständnis des Langzeitverhaltens von Radionukliden in keramischen Endlagerungsmatrizes unter endlagerrelevanten Bedingungen abzuleiten. Innerhalb des Teilvorhabens C werden die am FZJ synthetisierten und mit Eu(III), Am(III) oder Cm(III) dotierten Phosphate am KIT-INE mit Hilfe der TRLFS untersucht. Es werden jeweils Excitation- und Emissionsspektren aufgenommen werden. Ferner wird die Detektion der Emissionslebensdauern die Möglichkeit eröffnen, Aussagen zur Hydratisierung des Lanthanid- bzw. Actinidions zu machen. Dadurch kann zwischen Sorption und Einbau unterschieden werden. Dabei soll der Einfluss der Kristallinität auf die Nahordnung des eingebauten Lanthanids oder Actinids betrachtet werden, um aus den Unterschieden Aussagen zur besseren oder schlechteren Auslaugung der Radionuklide treffen zu können. Ferner wird die Veränderung der Punktsymmetrie der inkorporierten dreiwertigen Ionen mit dem Dotierungsgrad spektroskopisch analysiert werden. Dies wird die Möglichkeit eröffnen, Aussagen zur maximalen Beladung der Keramiken mit Fremdionen zu machen. Ferner werden die in Jülich synthetisierten, dotierten Einkristalle an der Beamline in Argonne untersucht. Mit diesen Röntgenreflektometriemessungen wird die Struktur der Oberfläche der Kristalle bestimmt. Dadurch sollte es möglich sein, Strukturinformationen zu den in die ersten Lagen des Kristalls eingebauten Fremdionen zu erhalten.
Ziel des Vorhabens ist es einen Beitrag zur sicheren Endlagerung hochradioaktiven Abfalls zu leisten. In diesem Kontext wollen wir ein auf atomarer Skala basierendes Prozessverständnis der Wechselwirkung von Actiniden und Spaltprodukten mit endlagerrelevanten Mineralen bzw. Mineraloberflächen erlangen, um so Retentionsmechanismen auf langen Zeitskalen zu verstehen. Dazu sind innerhalb des Gesamtprojekts folgende Arbeitspakete vorgesehen: a) Dreiwertige Actinide Pu, Am, Cm (Phosphate, Carbonate, Eisen(hydr)oxide) b) Vierwertige Actiniden Th, U, Np, Pu (Silicate, Sulfate, Carbonate, Phosphate, Sulfide, Eisen(hydr)oxide, LDH-Phasen) a) Cm(III), Am(III) und Eu(III) dotierte Calcite werden synthetisiert und die Besetzung der unterschiedlichen 'sites' wird mit Hilfe der TRLFS quantifiziert. Die maximale Beladung der Sekundärphase mit Actiniden wird aus diesen Daten extrapoliert werden. Mit dreiwertigen Actiniden und Lanthaniden dotierte Calcit Einkristalle werden nach ihrer Synthese an der Beamline in Argonne untersucht. Mit diesen Röntgenreflektometriemessungen wird die Struktur der Oberfläche der Calcitkristalle bestimmt. b) Th(IV) und Np(IV) dotierte Calcite werden im MFR synthetisiert. Einbau sowie Freisetzung der Actiniden wird quantifiziert und modelliert. Der Einfluss von Fremdionen auf die Bildung der An(IV):Calcit 'solid solutions' wird mit Hilfe von SEM und AFM untersucht. Durch XAS werden die Strukturparameter der Einbauspezies bestimmt.
Das wissenschaftliche Ziel des Verbundprojektes ist es, ein Verständnis des Langzeitverhaltens von Radionukliden in keramischen Endlagerungsmatrizes unter endlagerrelevanten Bedingungen abzuleiten. Innerhalb des Teilvorhabens B werden die am FZJ synthetisierten und mit Eu(III), Am(III) oder Cm(III) dotierten Phosphate am KIT-INE mit Hilfe der TRLFS untersucht. Es werden jeweils Excitation- und Emissionsspektren aufgenommen werden. Ferner wird die Detektion der Emissionslebensdauern die Möglichkeit eröffnen, Aussagen zur Hydratisierung des Lanthanid- bzw. Actinidions zu machen. Dadurch kann zwischen Sorption und Einbau unterschieden werden. Dabei soll der Einfluss der Kristallinität auf die Nahordnung des eingebauten Lanthanids oder Actinids betrachtet werden, um aus den Unterschieden Aussagen zur besseren oder schlechteren Auslaugung der Radionuklide treffen zu können. Ferner wird die Veränderung der Punktsymmetrie der inkorporierten dreiwertigen Ionen mit dem Dotierungsgrad spektroskopisch analysiert werden. Dies wird die Möglichkeit eröffnen, Aussagen zur maximalen Beladung der Keramiken mit Fremdionen zu machen. Ferner werden die in Jülich synthetisierten, dotierten Einkristalle an der Beamline in Argonne untersucht. Mit diesen Röntgenreflektometriemessungen wird die Struktur der Oberfläche der Kristalle bestimmt. Dadurch sollte es möglich sein, Strukturinformationen zu den in die ersten Lagen des Kristalls eingebauten Fremdionen zu erhalten.
Im Rahmen des Projekts PGAA-Actinide soll ein zerstörungsfreies Messverfahren entwickelt werden, das eine quantitative Bestimmung von Actiniden und anderen Atomkernen in nuklearem Abfall erlaubt. Die Entwicklung eines solchen Verfahrens ist für die Abfallwirtschaft in Deutschland von herausragender Bedeutung. Denn während nukleare Spaltprodukte wie Iod, Cäsium, Strontium, Xenon oder Krypton überwiegend innerhalb weniger Tage bis einiger Jahrzehnte zerfallen, sind die durch Neutroneneinfang aus Uran entstehenden Actinide wie Neptunium, Plutonium, Americium oder Curium äußerst langlebig sowie chemisch und radiologisch hoch toxisch und müssen daher besonders behandelt und gelagert werden. Für deren Umgang, Transport und Aufnahme in ein Endlager gibt es gesetzliche Bestimmungen, welche Kenntnisse über deren Bestandteile und Mengen notwendig macht. Bisher gibt es allerdings kein Verfahren, mit dem sich die Inhalte von nuklearem Abfall mit ausreichender Genauigkeit bestimmen lassen. Die Methode der prompten Gamma Neutronenaktivierungsanalyse (PGAA) bietet eine einzigartige Perspektive, präzise Informationen über die Art und Menge der Actinide in nuklearem Abfall zu erhalten: Denn durch Neutronen aktivierte Atomkerne emittieren beim Zerfall charakteristische Gammaquanten, an Hand dessen sie sich eindeutig identifizieren lassen. Allerdings sind die prompten Gammalinien der Actinide bisher nicht ausreichend bekannt, auch fehlen präzise Informationen über deren Intensitäten und Wirkungsquerschnitte, also die Wahrscheinlichkeiten, mit denen ein spezifische Atomkerne durch Neutronen aktiviert werden. Im Unterschied zu herkömmlichen Analysemethoden für Actinide ist die prompte Gamma Neutronenaktivierungsanalyse ein zerstörungsfreies Verfahren. Die zu untersuchenden Proben müssen vor der Analyse nicht chemisch aufbereitet werden, es entstehen keinerlei Sekundärabfälle und auch das Personal wird nicht zusätzlich durch Umgang mit radioaktivem Material belastet. Neben der Bestimmung der Actinide werden mittels PGAA auch die Strukturen sowie die Nebenbestandteile des radioaktiven Abfalls erfasst. Im Rahmen des Projektes PGAA-Actinide werden zunächst mit hoher Präzision die prompten Gammasignaturen und Wirkungsquerschnitte ausgewählter Isotope bestimmt. Dazu werden speziell präparierte Proben am Budapester Forschungsreaktor (BNC) und an der Forschungs-Neutronenquelle Heinz Maier-Leibnitz (FRM II) in Garching mit langsamen Neutronen bestrahlt und gemessen. Um Nachweisgrenzen und optimierte Messparameter zu bestimmen, werden mit Hilfe dieser Daten am Forschungszentrum Jülich anschließend PGAA-Spektren simuliert. Um das Messsystem für reale Proben und Gemische zu optimieren, werden dieselben Proben dann noch einmal mit schnellen Neutronen am Instrument Nectar, FRM II vermessen. Abschließend wird ein konkreter Vorschlag für eine Messanordnung zur quantitativen Bestimmung von Actiniden in nuklearem Abfall erarbeitet.