Ziel des Vorhabens ist es einen Beitrag zur sicheren Endlagerung hochradioaktiven Abfalls zu leisten. In diesem Kontext wollen wir ein auf atomarer Skala basierendes Prozessverständnis der Wechselwirkung von Actiniden und Spaltprodukten mit endlagerrelevanten Mineralen bzw. Mineraloberflächen erlangen, um so Retentionsmechanismen auf langen Zeitskalen zu verstehen. Dazu sind innerhalb des Gesamtprojekts folgende Arbeitspakete vorgesehen: a) Dreiwertige Actinide Pu, Am, Cm (Phosphate, Carbonate, Eisen(hydr)oxide) b) Vierwertige Actiniden Th, U, Np, Pu (Silicate, Sulfate, Carbonate, Phosphate, Sulfide, Eisen(hydr)oxide, LDH-Phasen) a) Cm(III), Am(III) und Eu(III) dotierte Calcite werden synthetisiert und die Besetzung der unterschiedlichen 'sites' wird mit Hilfe der TRLFS quantifiziert. Die maximale Beladung der Sekundärphase mit Actiniden wird aus diesen Daten extrapoliert werden. Mit dreiwertigen Actiniden und Lanthaniden dotierte Calcit Einkristalle werden nach ihrer Synthese an der Beamline in Argonne untersucht. Mit diesen Röntgenreflektometriemessungen wird die Struktur der Oberfläche der Calcitkristalle bestimmt. b) Th(IV) und Np(IV) dotierte Calcite werden im MFR synthetisiert. Einbau sowie Freisetzung der Actiniden wird quantifiziert und modelliert. Der Einfluss von Fremdionen auf die Bildung der An(IV):Calcit 'solid solutions' wird mit Hilfe von SEM und AFM untersucht. Durch XAS werden die Strukturparameter der Einbauspezies bestimmt.
Fuer den ueberschaubaren Zeitraum der naechsten 10 Jahre muss die Leitstelle fuer die Ueberwachung der Radioaktivitaet des Instituts fuer Chemie und Physik sich schwerpunktmaessig mit der Weiterentwicklung gammaspektrometrischer Verfahren und von Methoden zur Bestimmung der Strontiumradioisotope Sr-89 und Sr-90, von Jod-129 und alphastrahlenden Radioisotopen des Urans, Plutoniums, Americiums und Curiums befassen. Angestrebt werden wesentlich effizientere radiochemische Trennverfahren, die fuer die Routineueberwachung und fuer Schnellbestimmungen im Ereignisfall geeignet sind. Von der Leitstelle entwickelte Probenahme-, Analysen-, Mess- und Berechnungsverfahren werden in die Loseblattsammlung 'Messanleitungen fuer die Ueberwachung der Radioaktivitaet in der Umwelt und zur Erfassung radioaktiver Emissionen aus kerntechnischen Anlagen' eingebracht. Ein Mitarbeiter ist gleichzeitig Mitglied des Redaktionsausschusses fuer diese Messanleitungen.
Das Langzeitrisiko radioaktiver Abfaelle wird massgeblich durch die wenigen extrem langlebigen Spaltprodukte wie Technetium-99, Jod-129, Caesium-135 und die Aktiniden bestimmt. Eine Strategie zur Reduzierung des Risikos ist die Abtrennung und Umwandlung ('Transmutation') der langlebigen Isotope in kurzlebige oder stabile Isotope. Typischerweise enthaelt der hochradioaktive Abfall neben den Aktiniden eine groessere Menge an Lanthaniden,die sich chemisch sehr aehnlich verhalten und die Transmutation stoeren wuerden. Deshalb ist eine effiziente Abtrennung der Lanthaniden von den Aktiniden unbedingt erforderlich. Das Multi-Partner-Forschungsvorhaben beschaeftigt sich mit der Entwicklung verschiedener Trennmethoden. Aufgabe der KFA-Juelich ist dabei die Untersuchung des Extraktionsverhaltens von Neptunium, Americium und Curium.
General Information: Reductions of the dose limits in radiation protection and changes of the quality factor for densely ionizing radiations will require increased precision in area monitoring and in personal dosimetry. Tissue equivalent proportional counters are increasingly employed for this purpose. However, their routine use in radiation protection requires the variance-covariance method which is an extension of the pulse height determination in two ways: it is not restricted to radiation fields of extremely low dose rate and, unlike the variance methods, it is applicable in the time varying radiation fields that are frequently encountered in radiation protection practice. Achievements: Measurements in the field of a diagnostic X-ray tube have been performed with a 2 pulse generator. The beam was filtered with 1 mm of aluminium. The twin detector consists of 2 cylindrical proportional counters. The plastic detector walls have a thickness equivalent to 13 mm of tissue. The detector currents are integrated on capacitors. The voltage at the capacitors is digitized and the results stored on a computer. Calibration of the proportional counters was performed with an americium-241 alpha source. As a side product to this the Townsend coefficients for methane based tissue equivalent gas have been determined for a broad range of reduced field strengths. In further measurements variations of the dose averaged lineal energy, y d, during the 10 ms time interval of the high voltage pulse of the X-ray tube have been determined. In a theoretical analysis the inherent possibilities of the variance covariance method for suppression of noise and electric pickup have been examined. Several types of disturbances have been considered. Preliminary measurements have been performed in the photon and electron fields of a 20 MV linear accelerator. To cope with the high dose rate 2 improvements of the instrumentation are necessary. Increased sampling frequency will reduce the dose per sampling interval and smaller detectors will reduce the current delivered. In the experimental system, the signal processing has been improved by the implementation of faster and more accurate analogue to digital conversions (ADC) and the mechanical device for pressure stabilization in the gas flow system has been replaced by an electronic pressure control. In addition the gas flow is now adjusted by a mass flow control. Work is being done to transform a system designed for variance covariance measurements in pulsed therapeutic X-ray and electron fields into one appropriate for measurements in continuous cobalt-60 beam, regarded as an intermediate step before measuring in diagnostic X-rays. The proportional counters were found to be unsuitable for continuous beam measurements so it has been decided to apply new detectors. Ionization chambers and charge integration have been chosen to achieve a more satisfactory calibration. 2 Keithley 617 programmable electrometers together with a ...
Objective: in decommissioning nuclear installations, various types of waste materials which are either free of activity or activated/contaminated have to be released. Unrestricted use of these materials may be permitted if the residual activity concentrations are below limits set by the licensing authority with regard to the radiological risk. In order to prove compliance with these limits residual activity concentrations have to be measured on every single piece of material, which can be very complicated and time-consuming. The derivation of dependable results is difficult because of the non-ideal conditions usually prevailing and the high degree of precision required. The aim of this research programme is to assess eligible measuring techniques and to optimise them with respect to accuracy, time and cost. General information: b.1. General basic studies to determine the source-dependent frequency distribution for the nuclide content of radioactive material. B.2. Compilation of radio logically and metro logically relevant parameters. B.3. Assessment of parameter importance by measurements on representative geometries using various detectors. B.4. Procurement/production of representative samples, of volume-related and area-related activity standards and of suitable detectors. B.5. Experimental determination of detector efficiencies and detection limits for various relevant geometries and nuclides. B.6. Evaluation of results supported by computation if necessary, in order to set up a guide for selection of the optimum measuring technique accounting for material, measurement time and cost. Achievements: in order to determine and quantify the radiological relevance of certain waste nuclides in release measurements, relative radio toxicities of all waste nuclides were defined and calculated according to the limits set by the German radiation protection ordinance (Strahlenschutzverordnung, StrSchV). It was found that the hard to detect nuclides such as iron-55, nickel-59 and nickel-63 are of minor radiological relevance and therefore their explicit measurement is not necessary even if their abundance in certain waste categories is predominant. Standard beta or gamma measurements are highly sufficient if alpha contamination can be excluded. For determination of the suitability for release measurements, 20 different detectors were tested and their detection efficiencies, limits of detection and minimum measuring times determined using standards of carbon-14, prometheum-147, cobalt, caesium, strontium-90 and yttrium-90, chromium-51 and americium-241 in 5 geometries representative of contaminated waste material. It was found that in most geometries proportional counters are fully adequate for release measurements, while for the detection of alpha radiation small detectors such as surface barrier detectors, photodiodes or Geiger-Müller counters are needed in difficult geometries.
Die 'Uebertragbarkeit' (Validation) der in Laborexperimenten gewonnenen Loeslichkeiten und Sorptionskoeffizienten von Aktiniden (U, Np, Pu, Am) und ausgewaehlten Spaltprodukten (Tc, J) auf die natuerlichen Verhaeltnisse in Gorleben-Aquifer-Systemen wird untersucht. Dabei werden zuerst thermodynamische und kinetische Daten der wichtigsten Gleichgewichtsreaktionen herangezogen und danach werden auch die Bildung von Kolloiden und deren Migrierbarkeit sowie die Multikomponenten-Konkurrenzreaktionen der natuerlichen Analog-Elemente mit beruecksichtigt. Fuer die einzelnen Reaktionsschritte werden die Labordaten mit den theoretischen Berechnungen verglichen und die gesamte Komplexitaet des Multireaktionssystems wird stufenweise wiederhergestellt. Dadurch kann die Gueltigkeit der in Laborexperimenten erhaltenen, fuer die Transportmodellierung wichtigen Eingangsdaten, dh Loeslichkeiten und Sorptionskoeffizienten, ueberprueft werden. Die Uebertragbarkeit der Daten wird somit indirekt bestaetigt.
1 1' 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 Transportdaten für Modellrechnungen zur Langzeitsicherheit (Modell geb iet Grube Konrad) (Stand: 05.10 . 1990) Auftraggeber: Niedersäc hsisches Umwe ltminis ter ium (MU) Sachbe arbeit er: Datum: Archiv-Nr . : Tgb. -Nr.: TK 25: Anlagen: 05.10.1990 107478 N 3.2 - 7584/ 90 3528-30, 3627-29, 3727 -29, 3827-29, 3927-29 33 - 2 - Inhalt Seite 1. Einl eitung 5 5 2. Sorptionsdaten (KD-Werte) 5 2.1 Erläuteru ngen zur Datenbasis 8 2.2 Dis ku ssion der abge leitet en K0- Werte 8 2.2.1 Technetium 9 2.2.2 Selen VI 9 2.2.3 Zirkonium 9 2.2.4 Niob 10 2.2.5 Caesium 10 2.2.6 Jod 10 2.2.7 Kohlen stoff 10 2.2.8 Strontium 11 2.2.9 Neptunium 11 2.2.10 Plutonium 12 2.2.11 Americium 12 2.2.12 Curium 12 2. 2 .13 Blei 13 2. 2 .14 Uran 13 2. 2 .1 5 Rad ium 14 2. 2. 16 Nickel 14 2.2.17 Thorium 14 2.2.18 Protactinium 15 2.2.19 Actinium 15 2.2.20 Molybdän 16 2.2.21 Zinn 16 2.2.22 Rubidium 2.2.23 Chlo r , Calcium, Kobalt, Pall adium, Wis mut, Polon i um 16 und Lanthaniden (Samarium, Europium, Holmium, Lutetium) 2.3 2.3.1 2.3.2 2.3 .3 2.3. 4 2. 3.5 2.3.6 2. 3.7 2.3.8 2. 3.9 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 Einfluß der Verdünnung auf KD- Werte Zirkonium Plutonium Americium Curium Blei Zi nn Uran Nickel Thorium 17 17 18 18 18 18 18 18 19 19 3. Absolute Gebirgsporos itäten 3. 1 Einführung 3.1.l Begriffsbestimmung 3.1.2 Datenbasis 3. 2 Bandbreiten und Vorschläge für erste Rechenwerte 3.2.1 Allgemeine Anmerkungen 3.2.2 Lockergestein 3.2.3 Festgestei n 3.2.3.l Tonstein und Tonmergelstei n 3.2.3.2 Mergelstein 3.2.3 .3 Kal kstein 3.2.3 .4 Sandst ein19 19 19 21 21 21 23 24 24 25 26 4 . Dispers ions l ängen30 5. Schriften 5.1 Erläuternde Unterl agen 5.2 Unveröffentlichte Unterl agen* 5.3 Publikationen32 32 35 35 28 * ) Unveröffentlichte Unter lagen werden in eckigen Klammern zitier t
| Origin | Count |
|---|---|
| Bund | 43 |
| Land | 2 |
| Type | Count |
|---|---|
| Chemische Verbindung | 1 |
| Förderprogramm | 34 |
| Text | 7 |
| unbekannt | 3 |
| License | Count |
|---|---|
| geschlossen | 11 |
| offen | 34 |
| Language | Count |
|---|---|
| Deutsch | 41 |
| Englisch | 5 |
| Resource type | Count |
|---|---|
| Dokument | 7 |
| Keine | 32 |
| Multimedia | 1 |
| Webseite | 6 |
| Topic | Count |
|---|---|
| Boden | 16 |
| Lebewesen und Lebensräume | 15 |
| Luft | 9 |
| Mensch und Umwelt | 45 |
| Wasser | 11 |
| Weitere | 37 |