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Modellierung der Sorption von Radionukliden an organophilen Tonmineralen

Als Füllmaterial oder als Bestandteil technischer Barrieren in Endlagern von chemisch-toxischen oder radioaktiven Abfällen werden bestimmte Tonminerale verwendet bzw. in den Designstudien vorgeschlagen. Dabei sind vor allem drei Eigenschaften dieser Tone ausschlaggebend: Die geringe Wasserleitfähigkeit, das Quellvermögen bei Wasserzutritt und das Rückhaltevermögen für Kationen. Das wünschenswerte Rückhaltevermögen auch für Anionen fehlt bei naturbelassenen Tonen, kann aber durch Behandlung erzeugt werden, bei der die Zwischenschicht-Kationen der Tone durch bestimmte organische Kationen ersetzt werden. Dadurch entstehen sogenannte organophile Tone, die so eingestellt werden können, daß sie beide Ionenarten sorbieren können. Die entscheidenden Mechanismen dieser Sorptionsprozesse an organophilen Tonmineralen und die sich dabei ergebenden Strukturen des Tonminerals sind noch nicht vollständig bekannt. Ihre umfassende Kenntnis ist jedoch wichtig für die gezielte Optimierung ihrer Sorptionseigenschaften und ihrer Eignung zum Einsatz unter Endlagerungsbedingungen. Das Optimierungspotential liegt in der chemischen Struktur, Größe und Ladungsverteilung des organischen Kations sowie in der Wahl des Tonminerals. Zur Erlangung bisher fehlender Detailkenntnisse und zur Unterstützung der Optimierung soll daher in diesem Forschungsvorhaben eine Computersimulation des Organo-Ton-Systems auf der Basis der bisher gesammelten experimentellen Informationen entwickelt werden. Mit diesem Modell soll die Konsistenz des bisherigen Verständnisses der beteiligten Phänomene überprüft, geeignete Fragestellungen an das Experiment entwickelt und Optimierungsschritte durch Simulation ausgewählt werden.

Skalierung von Sorptionsisothermen und physikochemischen Bodeneigenschaften zur Quantifizierung der feldskaligen Variabilität der Retardation reaktiver Stoffe in Böden

Die adsorptive Bindung reaktiver Stoffe steuert deren Mobilität und Auswaschungsgefährdung in Böden und wird meist durch Sorptionsisothermen quantifiziert. Diese werden an punktuell entnommenen Bodenproben gemessen und weisen meist eine große Variabilität auf. Aufgrund dieser Variabilität können viele Fragestellungen auf der Feldskala nur unzuverlässig beantwortet werden. Ziel des Projekts ist es, eine wesentlich verbesserte Methodik für das upscaling der adsorptiven Bindung reaktiver Stoffe am Beispiel ausgewählter Schwermetalle zu entwickeln. Die Methodik beruht auf der Berechnung von Skalierungsfaktoren, die den linearen Variabilitätsanteil der Sorption erfassen. Kernhypothesen des Antrags sind, dass diese Skalierungsfaktoren für Sorptionsisothermen verschiedener Schwermetalle eng korreliert sind und dass sie weiterhin eng mit physikochemischen Bodeneigenschaften (Kationenoder Anionenaustauschkapazität) korrelieren. Daraus resultiert als wesentliche Innovation, dass nur wenige Messungen zur lokalen Stoffadsorption und zu physikochemischen Bodeneigenschaften erforderlich sind, um feldskalige Aussagen zur Schwermetallbindung und -mobilität machen zu können. Die Entwicklung der Methodik sowie die Prüfung ihrer Anwendungsmöglichkeiten und Grenzen sollen für eine Auswahl verbreiteter Böden durchgeführt werden.

Diffusion and advection with sorption of anions, cations and non-polar molecules in organo-clays at varying thermo-chemical conditions - validation by analytical methods and molecular simulation

The sorption of anions in geotechnical multibarrier systems of planned high level waste repositories (HLWR) and of non-ionic and organic pollutants in conventional waste disposals are in the center of recent research. In aquatic systems, persistent radionuclides such as 79Se, 99Tc, 129I exist in a form of anions. There is strongly increasing need to find materials with high sorption capacities for such pollutants. Specific requirements on barrier materials are long-term stability of adsorbent under various conditions such as T > 100 C, varying hydrostatic pressure, and the presence of competing ions. Organo-clays are capable to sorb high amounts of cations, anions and non-polar molecules simultaneously having selectivity for certain ions. This project is proposed to improve the understanding of sorption and desorption processes in organo-clays. Additionally, the modification of material properties under varying chemical and thermal conditions will be determined by performing diffusion and advection experiments. Changes by sorption and diffusion will be analyzed by determining surface charge and contact angles. Molecular simulations on models of organo-clays will be conducted in an accord with experiments with aim to understand and analyze experimental results. The computational part of the project will profit from the collaboration of German partner with the group in Vienna, which has a long standing experience in a modeling of clay minerals.

Kalium-basierte Festkörperbatterien für Technologiediversität und Resilienz, KAFEBAR - Kalium-basierte Feststoffbatterien für Technologiediversität und Resilienz

AsFeP0 - A model concept for in situ investigation or arsenic and phosphate adsorption to predefined iron minerals and to characterize transformation processes of iron minerals

Shallow groundwater of the huge deltaic systems of Asia like the Red River Delta in Vietnam is often enriched in inorganic arsenic (As), threatening the health of millions of residents. The massive abstraction of groundwater in these areas locally causes an irreversible mixing of arsenic-free groundwater resources with arsenic-rich groundwater. Increased concentrations of competitive anions, especially phosphate (PO43-), decrease the immobilization capacity of the sediments. During transport, the mobility of dissolved As in local aquifers is strongly influenced by adsorption to sedimentary and ubiquitously occurring iron(oxyhydr)oxides. Additionally, arsenic-rich groundwater is often enriched in reduced iron (Fe2+) as well, which is capable to react with iron(oxyhydr)oxides, thereby inducing mineral transformations. Such transformations permanently affect the arsenic adsorption and immobilization capacity of the sediments.Within the scope of this research project, the underlying mechanisms related to As transport and the resulting threat to arsenic-free groundwater resources will be characterized in cooperation with the Swiss Federal Institute of Aquatic Science and Technology (Eawag). The research concept aims at assessing the complex interactions within the arsenic-iron-phosphate-system under field conditions at a study site next to the Red River. First, filtration experiments using local groundwater enriched in As and PO43- will be used to determine the As adsorption capacity of different and previously geochemically characterized iron(oxyhydr)oxides. In a second step, sample carrier containing As loaded iron(oxyhydr)oxides will be introduced into surface near aquifer parts of the study site (via existing groundwater monitoring wells). These samples will be exposed to local groundwater characterized by increased As, Fe2+ and PO43- concentrations for the following nine months. Using the in situ exposition of predefined iron(oxyhydr)oxides, it will be possible to distinguish potential mineral transformations and their influences on the As immobilization capacity of the respective iron(oxyhydr)oxides. By combining the results and outcomes of the field experiments, new and important conclusions regarding the mobility of As can be drawn. The data can be used to create a hydrochemical transport model describing reactive As transport within the investigation area. In addition, the results of the in situ exposition experiments will allow to draw conclusions in respective to the long term As immobilization capacity of different iron(oxyhydr)oxides, which is an essential information regarding in situ decontamination techniques.

Schwerpunktprogramm (SPP) 2248: Polymer-basierte Batterien; Priority Program (SPP) 2248: Polymer-based batteries, Aufklärung von Degradationsmechanismen in Polymer-basierten Dual-Ionen-Batterien und Entwicklung von Strategien zur Leistungsoptimierung

Polymer-basierte Batterien gelten als aussichtsreiche Kandidaten für eine nachhaltige Energiespeicherung, was u.a. motiviert wird durch einen reduzierten Energieverbrauch bei der Herstellung, eine einfachere Recyclingfähigkeit sowie die Verwendung leicht zugänglicher Materialien und dem Austausch kritischer Metalle. Aktuell leiden Polymer-basierte Batterien jedoch unter diversen Herausforderungen hinsichtlich ihrer elektrochemischen Performanz, insbesondere einer geringen Energiedichte oder nicht ausreichender Zyklenstabilität. Zudem fehlt aktuell noch ein grundlegendes Verständnis bzgl. der Kapazitätsverluste der Zellen sowie der auftretenden Alterungsmechanismen an den Elektroden/Elektrolyt-Grenzflächen. In diesem Projekt soll ein Spezialtyp einer Polymer-basierten Batterie systematisch untersucht werden, eine sogenannte Polymer-basierte Dual-Ionen-Batterie (DIB), welche organische Materialien des n- und p-Typs zur simultanen Speicherung von Kationen und Anionen verwendet. Das DIB-System unterscheidet sich von klassischen Polymer-Batterien basierend auf dem Kationen- oder Anionen-'Rocking-Chair'-Prinzip, da hier nicht nur eine Ionensorte, sondern sowohl Kationen als auch Anionen beteiligt sind. Dieses Speicherprinzip bietet verschiedene Vorteile, wie u.a. eine hohe Variabilität möglicher Kation-Anion-Paare sowie typischerweise eine hohe Zellspannung, die durch geeignete Polymermaterialien erreicht werden kann. Zur Entwicklung Polymer-basierter DIB-Systeme mit verbesserter Energiedichte und Stabilität werden in diesem Projekt verschiedene Strategien adressiert: (I) Design neuartiger Polymermaterialien mit höherem Arbeitspotential für die positive Elektrode ('Spannungstuning'), (II) Entwicklung von Hybridsystemen wie Graphit / Polymer mit hoher Zellspannung, (III) Entwicklung von 'All-Polymer'-DIB-Systemen, mit verschiedenen Konzepten wie der Entwicklung ambipolarer Polymersysteme sowie sogenannter 'Reverse-All-Polymer-DIB-Systeme'. Die verschiedenen Polymer-DIB-Systeme sollen hinsichtlich ihrer elektrochemischen Performanz umfassend untersucht werden, wobei der Einfluss der Elektrolytformulierung und der gebildeten 'Interphasen' auf die reversible Kapazität und Stabilität während der Lade-/Entladezyklisierung im Vordergrund der Untersuchungen stehen. Zu diesem Zweck werden verschiedene ex-situ und in-situ Analysen durchgeführt, um wichtige und umfassende Einblicke in die mechanistischen Eigenschaften der Kationen- bzw. Anionen-Speicherung, die Stabilität der Polymermaterialien und die Rolle der 'Interphasen' zu erhalten. Es wird erwartet, dass die in diesem Projekt gewonnenen grundlegenden Erkenntnisse für die Entwicklung verbesserter polymerer Aktivmaterialien und optimierter Elektrolyte für Polymer-basierte DIB-Zellen mit hoher Energiedichte und Zyklenstabilität von großer Bedeutung sind.

Gezielte Entwicklung eines optimierten Elektrolytsalzes, welches beim Einsatz in Doppelschichtkondensatoren zu einer höheren Energiedichte führen soll - Boratolytes

H2Giga: Entwicklung des ersten AEM-Elektrolyseurs der Megawattklasse, Teilvorhaben: Realisierung und Bau des AEM-Multicore

Muster der Stoffflüsse in bewirtschafteten Kalkbuchenwäldern unterschiedlicher Lokalklimate: Entwicklung, Anwendung und Erprobung neuer Ansätze zur Erstellung von Stoffbilanzen auf der Ebene heterogener Waldbestände

Es wird ein neues Verfahren zur Bestimmung von Stoffflussmustern auf der Skalenebene heterogener Waldbestände entwickelt. Es bildet die Grundlage für die Regionalisierung von Stoffflüssen in Buchenwäldern. Das Verfahren basiert auf einem neuen statistischen Design der Beprobung im Wald und auf der Bestimmung von Kat- und Anionen, des pH und DOC mit Mikromethoden (z.B. Kapillarelektrophorese). Viele für die Berechnung von Stoffbilanzen erforderliche Schlüsselvariable (z.B. NO3-Gehalt in der Bodenlösung, CO2-Fluß im Boden) bilden prinzipiell bekannte Zyklen, die von Globalvariablen wie Temperatur und Niederschlagsmenge kontrolliert werden. Konventionelle stationäre Messfelder ergeben räumlich unzureichende aber zeitlich redundante Informationen. Wir wollen daher auf randomisiert verteilten, 14-tägig wandernden Meßplots, alle das Stoffflussgeschehen im Boden antreibende Variable messen (Bestandesniederschlag, Bodentemperatur, Wasserpotentialgradient, Lösungskonzentrationen), um der räumlichen Heterogenität strukturreicher Wälder gerecht zu werden. In zwei Jahren werden pro Fläche 75 Punkte erfaßt, für die kontinuierliche Stoffflüsse berechnet werden können, da die Abhängigkeiten der Zyklen von den Globalvariablen bekannt sind.

Kompensation saurer Eintraege mit verschiedenen Puffersubstanzen zur Minderung der Auswirkungen von Luftschadstoffeintraegen in Waldoekosystemen und zur Stabilisierung und Restauration versauerter Waldboeden, Vergleichender Kompensationsversuch mit verschiedenen Puffersubstanzen zur Minderung der Auswirkungen von Luftschadstoffeintraegen in Waldoekosystemen

Im Rahmen des vergleichenden Kompensationsversuches werden die oekosystemaren Auswirkungen von Bodenschutzkalkung und Bodenrestauration mittel- bis langfristig untersucht.Durch den experimentellen Versuchsansatz sollen fruehzeitig moegliche Entwicklungen und die Voraussetzungen fuer weitere Massnahmen abgeschaetzt werden. Es ist das Ziel dieser Untersuchungen, Empfehlungen fuer die Praxis hinsichtlich der derzeit im Handel befindlichen basischen Substanzen und ihrer Ausbringungsmodalitaeten zu erarbeiten. Zwischenergebnisse belegen, dass - saure Luftschadstoffdepositionen an der Waldbodenoberflaeche neutralisiert werden. Die Versauerung des tieferen Mineralbodens geht dagegen in den ersten 5 - 6 Jahren nicht zurueck. - Magnesiumkationen nach Reaktionen des kohlensauren Dolomits mit Saeuren in der Humusauflage geloest im Sickerwasser in den Wurzelraum fliessen. Bei gleichzeitiger Anreicherung des pflanzenverfuegbaren Magnesiumvorrats im Mineralboden wird auch die Magnesiumernaehrung der Baeume verbessert. - metallorganische Komplexe stabilisiert werden, womit das weitere Vordringen von Schwermetallen in tiefere Bodenbereiche wirksam unterbunden wird. Die biologische Aktivitaet im Auflagehumus und in organisch beeinflussten Bodenhorizonten gesteigert wird. dadurch werden einerseits die Naehrstoffkreislaeufe in den Mineralboden hinein erweitert (Uebergang des sog. kleinen Naehrstoffkreislaufes zum grossen Naehrstoffkreislauf'), andererseits besteht aber auch die Gefahr, dass bei hohen Stickstoffvorraeten und bei Waldoekosystemen, deren Stickstoffspeicherfaehigkeit ueberschritten ist. Nitrat im Sickerwasserstrom die Hydrosphaere belastet. Die Applikation leicht loeslicher Salzduenger ist mit erheblichen Risiken fuer das Oekosyste m und die Hydrosphaere verbunden. Aus Vorsorge zum Schulz des Bodens, aber auch des Grund- und Quellwassers darf die Ausbringung sulfatischer Duenger nur dann in Betracht komen, wenn von den standoertlichen Gegebenheiten und der lufthygienischen Vorbelastung her eine Fixierung des geduengten Sulfates noch wahrscheinlich ist. Ansonsten sind Duengemitteln, die nicht an leicht mobilisierbare Anionen starker Saeuren gebunden sind - dies sind Karbonate oder Silikate - , der Vorzug zu geben.

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