Der vorliegende Antrag ist der HALO Mission WISE zuzuordnen. Ein besonderes Augenmerk liegt dabei auf der Bildung der Tropopauseninversionsschicht (TIL) und deren Einfluss auf Stratosphären-Troposphären Austausch (STE) auf der Mesoskala. Diesem Projekt dienen idealisierte Studien der TIL in baroklinen Lebenszyklen als Grundlage. Die Hauptziele sind dabei die Überprüfung der Ergebnisse der idealisierten Studien zur TIL Bildung genauso wie ein erweitertes Verständnis der Prozesse, die zum STE auf der Mesoskala beitragen. Dabei soll auf drei wissenschaftliche Fragestellungen genauer eingegangen werden: (1) Wie stark schwankt die TIL in ihrem Auftreten über dem Nordatlantik, vor allem im Bereich barokliner Lebenszyklen und im Bereich von STE? (2) Welche Prozesse liefern den größten Beitrag zur TIL auf der Mesoskala und welchen Einfluss hat dies auf STE? (3) Wie groß ist der Beitrag von klein-skaligen Wellen in der unteren Stratosphäre auf die TIL Bildung und die Ausdehnung der extratropischen Mischungsschicht? Eine Kombination von Methoden wird verwendet werden um diese Fragen zu beantworten. Analysedaten des EZMW werden zusammen mit Lagrangeschen Methoden benutzt, um die TIL und STE über dem Nordatlantik zu untersuchen. Der Nordatlantik ist das Gebiet, das auch während WISE untersucht werden soll. Darüber hinaus sollen für WISE hoch aufgelöste Modellsimulationen mit dem neuen numerischen Wettervorhersagemodell ICON durchgeführt werden. Dabei sollen zum einen die Beiträge diverser Prozesse auf die Bildung der TIL am Beispiel von realen Zyklonen und Antizyklonen untersucht werden. Des Weiteren sollen die Modelldaten zusammen mit Beobachtungsdaten verwendet werden um den Einfluss der TIL und von klein-skaligen Wellen auf die vertikale Ausdehnung der extratropischen Mischungsschicht zu bestimmen.
Die Quantifizierung der Effekte von Transport, Mischung und chemischer Prozessierung von klimarelevanten Spurengasen in der extratropischen oberen Troposphäre und unteren Stratosphäre (UTLS) ist von großer Bedeutung für das Verständnis des Strahlungsbudgets der Atmosphäre. Dynamische Systeme wie der Jetstream, der Asiatische Monsun, Schwere- und Rossbywellen verändern die Verteilung und den Transport von Spurenstoffen in der UTLS und beeinflussen dadurch das Klima. Ziel des Projektes ist es die Veränderung der Zusammensetzung und des Transports in der UTLS durch diese dynamischen Systeme zu untersuchen. Ein spezifischer Fokus liegt hierbei auf den Spurengasen H2O, O3, Stickoxid- und Halogenverbindungen sowie Zirren. Zu diesem Zweck wird das Atmosphärische chemische Ionisations-Massenspektrometer AIMS und das durchstimmbare Diodenlaser Hygrometer WARAN bei WISE eingesetzt. Erfolgreiche erste Messungen wurden bereits während der Kampagnen TACTS/ESMVal, ML-CIRRUS und POLSTRACC/GW-Cycle/SALSA durchgeführt. Der Nachweis mit dem Reagenzien SF5- wurde bislang zur Messung der Spurengase HCl, HNO3, SO2 und HONO verwendet. In diesem Projekt schlagen wir den quantitativen Nachweis von ClONO2 und HBr mit AIMS als Weiterentwicklung vor. Im Rahmen der WISE Mission liegt der Fokus auf der quantitativen Bestimmung der Beiträge von stratosphärischem O3 und HNO3 in der UTLS abgeleitet aus dem stratosphärischen Tracer HCl. Transportprozesse und ihr Einfluss auf die Inversionsschicht der Tropopause (TIL) werden in Abhängigkeit von Breite und dynamischer Situation untersucht . Tracer-Tracer Korrelationen in der extratropischen Tropopausen Schicht werden eingesetzt um den Mischungszustand in und oberhalb dieser Schicht zu charakterisieren. Unsere in-situ Messungen werden zur Validierung der Fernerkundungsinstrumente GLORIA (HNO3, ClONO2, H2O und SO2), DOAS (HONO, Bry) und WALES (H2O) herangezogen. Der Einfluss von Eiswolken und kaltem Aerosol auf die Spurengaszusammen in der polaren UTLS wird mit Daten der Mission POLSTRACC bestimmt. Die Aufnahme von HNO3 in Eis und die Bildung von kondensierten Salpetersäure/Wasser Kondensaten ist bei tiefen Temperaturen unzureichend verstanden. Diese Fragestellungen werden aus Messungen von Wasser, gasförmiger HNO3 und HNO3 in Eispartikeln beantwortet. Tracer-tracer Korrelationen der Chlor- und Stickoxidverbindungen werden benutzt um die Verteilung von Chloraktivierung und De- und Nitrifizierung zu bestimmen. Unsere Messungen dienen dazu das Verständnis des Einflusses dynamischer und heterogener chemischer Prozesse auf die Verteilung klimarelevanter Spurengase in der UTLS zu verbessern.
Troposphärische Aerosolpartikel sind oft in einer sehr simplen Art und Weise, als nicht-flüchtig und chemisch-inert, in Modellen beschrieben. Diese Annahmen werden durch die aktuelle Forschung in Frage gestellt, wonach die flüchtigen organischen Verbindungen (VOC) und sekundäre organische Aerosole (SOA) ein System bilden, das sich in der Atmosphäre durch chemische und dynamische Prozessierung entwickelt. Ein aktuelles Schlüsselproblem in der Atmosphärenchemie sind organische Partikel, welche in Modellen auf der Grundlage verfügbarer Parametrisierungen von Laborversuchen implementiert sind, die die SOA Bildung stark unterschätzen und nicht ausreichendend das Partikelwachstum vorhersagen. Differenzen zwischen den gemessenen und modellierten SOA-Konzentrationen deuten darauf hin, dass andere wesentliche SOA Quellen noch nicht identifiziert und charakterisiert sind. Zur Erklärung und Schließung dieser Lücke wurden Studien durchgeführt. So wurde gezeigt, dass das gasförmige Glyoxal deutlich zur SOA Masse durch Mehrphasenchemie beitragen kann. Solche Senken in der kondensierten Phase sind in der Lage, einen wichtigen Teil der fehlenden SOA Masse in Modellen, die oft als aqSOA bezeichnet wird, zu erklären. Jedoch implizieren Beobachtungen, dass es immer noch große Unsicherheiten in der SOA Bildung gibt. Herkömmliche aqSOA Quellen können offenbar nicht vollständig das fehlende SOA erklären. Weiterhin wurde gezeigt das, Multiphasenprozesse lichtabsorbierende partikuläre Verbindungen herstellen können. Die Bildung von solchen lichtabsorbierenden Spezies können neue photochemische Prozesse in Aerosolen und/oder in Gas/Partikel-Grenzflächen bewirken. Eine signifikante Menge an Literatur über photoinduzierten Ladungs- oder Energietransfer in organischen Molekülen existiert für andere Bereiche der Wissenschaft. Solche organischen Moleküle können Aromaten, substituierte Carbonyle und/oder stickstoffhaltige Verbindungen sein, welche allgegenwärtig in troposphärischen Aerosolen sind. Während die Wasserphotochemie aufgezeigt hat, dass viele dieser Prozesse, den Abbau von gelösten organischen Stoffen beschleunigen, ist nur wenig über solche Prozesse in/auf Aerosolpartikeln bekannt.Daher soll in PHOTOSOA, die Photosensibilisierung in der Troposphäre studiert werden, da diese eine wichtige Rolle bei der SOA-Bildung und Alterung spielen kann. Solche Photosensibilisierungen können neue chemische Pfade eröffnen, die bisher unberücksichtigt sind, obwohl sie die atmosphärische chemische Zusammensetzung beeinflussen können und so dazu beitragen die aktuellen SOA Unterschätzung abzubauen. Dieses Projekt zielt auf die Verringerung solcher Unsicherheiten, durch die Kombination von Laboruntersuchungen fokussiert auf die Chemie von Triplett-Zuständen von relevanten Photosensibilisatoren in verschiedenen Phasen und ihre Rolle bei der SOA-Bildung, ab. Die Grundlagenforschung zu diesen Prozessen ist erforderlich, um ihre troposphärische Bedeutung abschätzen zu können.
Die Auswirkungen von flüchtigen organischen Verbindungen (VOC) auf die Luftqualität und damit auf die Gesundheit der Menschen auf lokaler oder regionaler Skala sind direkt offenkundig durch die schädlichen Effekte auf die Lebenswelt. Noch bedeutender ist die kritische Rolle, die VOC in chemischen Prozessen der Atmosphäre einnehmen. Die Bildung vieler sekundärer organischer Schadstoffe in der Atmosphäre wie Ozon, Peroxide, Aldehyde, Peroxyacetylnitrate und sekundäre organische Aerosole hängt entscheidend von der Verfügbarkeit der VOC und ihrer Vorläufersubstanzen ab. Wir planen die Messung von Isotopenverhältnissen und Konzentrationen spezifischer VOC in der Abluft großer Ballungszentren (MPC) in Europa und Asien durch Einsatz des Luftprobensammlers MIRAH auf den HALO-Missionen EMeRGe-EU und EMeRGe-Asia. Die Luftproben werden im Labor mittels Gaschromatographie-Verbrennungs-Isotopen-Massenspektrometrie analysiert. Isotopenverhältnisse in VOC sind wertvolle Indikatoren zur Untersuchung von Reaktionen, die derzeitigen Messverfahren nicht direkt zugänglich sind. Transport- und Mischungsprozesse in der Atmosphäre können damit visualisiert werden, wertvolle Information über dominante Prozesse, an denen VOC beteiligt sind, gewonnen werden. Bereits in den letzten HALO-Missionen, TACTS/ESMVal und den beiden OMO-Missionen, konnten wir zeigen, dass die beantragte Messmethode ein sensitives Werkzeug ist, z.B. für Quellstudien von VOC, zur Ableitung von Transportwegen und deren Einfluss auf die Verteilung der VOC, zur Abschätzung des Mischungsgrads, der Unterscheidung zwischen dynamischen und chemischen Prozessen, als auch zur Untersuchung atmosphärischer Umwandlung und Verweilzeit spezifischer VOC. Die Wertstellung dieser Ergebnisse wird sogar noch gesteigert durch den Vergleich mit Ergebnissen aus 3-dimensionalen Chemie-Transport-Modellen. Die folgenden geplanten wissenschaftlichen Zielsetzungen betten sich in die übergreifenden Ziele von EMeRGe-EU and EMeRGe-ASIA: (1) Messung der Zusammensetzung der in Europa und Asien entspringenden Schadstofffahnen und Bestimmung des Beitrags bestimmter VOC an der Zusammensetzung der Atmosphäre; (2) Bestimmung der weitreichenden Luftverschmutzung sowie deren Einfluss auf die Verteilung bestimmter VOC; (3) Identifizierung möglicher Unterschiede im Transport und der Umwandlung von VOC, die mit besonderen einzigartigen Charakteristiken europäischer und asiatischer MPCs verbunden sind; (4) Identifizierung von Oxidations- und Zwischenprodukten des VOC-Abbaus; (5) Informationsgewinnung über Oxidationswege durch Messung von Vorläufer- und Oxidationsprodukten; (6) Altersbestimmung von Luftmassen in unterschiedlichen Stadien der Schadstofffahnen; (7) Gegenüberstellung photochemischer Prozessierung gegen Transport und Mischung; (8) Verbindung der Informationen aus Isotopenverhältnissen mit bestimmten regionalen meteorologischen Daten; (9) Bereitstellung der Messdaten für Chemietransportmodelle.
Der Anteil des atmosphärischen Wasserdampfs beträgt lediglich bis zu vier Volumenprozent der Erdatmosphäre. Aufgrund seiner besonderen Bedeutung für atmosphärische Prozesse - insbesondere für Klimawandel und Naturgefahren (z.B. Hochwasser, Dürreperioden, Flutkatastrophen, Gletscherschmelze) - ist die zuverlässige und genaue Kenntnis über die räumliche und zeitliche Verteilung des Treibhausgases Wasserdampf von eminenter Bedeutung. Wasserdampf ist zudem wichtiger Bestandteil des Wasserkreislaufs; er bestimmt Wolkenbildung und -verteilung sowie Niederschlag maßgeblich. Trotz seiner großen Bedeutung ist die Modellierung seines räumlichen und zeitlichen Verhaltens nicht zufriedenstellend gelöst. Obgleich regionale Atmosphärenmodelle prinzipiell hydro-meteorologische Zustandsgrößen mit hoher räumlicher und zeitlicher Auflösung simulieren können, ist die Reproduzierbarkeit von hochvariablen Prozessen beschränkt. Zudem existieren wenige hochauflösende Validierungsdatensätze. Während Wasserdampf für Meteorologie und Klimaforschung eine zentrale Zustandsgröße darstellt, liegt im Rahmen von geodätischen Anwendungen der Fokus auf der Reduktion seines Einflusses. Im Gegensatz zu den Effekten anderer Atmosphärenbereiche kann sein Einfluss auf Mikrowellenmessungen nicht durch Mehrfrequenzbeobachtungen eliminiert werden. Somit ist das Signal des atmosphärischen Wasserdampfs im Rahmen der Verarbeitung der Daten dieser Sensoren geeignet zu modellieren. Hierbei können GNSS und InSAR wertvolle Beiträge (GNSS: hohe zeitliche Auflösung; InSAR: hohe räumliche Auflösung) zur Rekonstruktion des Einflusses der Erdatmosphäre - und im Speziellen des atmosphärischen Wasserdampfs - längs des Signalwegs leisten. Unter Verwendung von komplexen tomographischen Ansätzen sind aus den GNSS- bzw. InSAR-basierten, integrierten Wasserdampfkenngrößen zeitabhängige 3D-Felder des Wasserdampfs ableitbar. Unter Verwendung von innovativen GNSS- und InSAR-Datenanalysetechniken zielt das beantragte Projekt darauf ab, für regionale Anwendungen neue Kombinationsansätze für die verbesserte Bestimmung der raum-zeitlichen Verteilung des atmosphärischen Wasserdampfs zu entwickeln und zu validieren. Die zentrale Fragestellung beschäftigt sich mit der wissenschaftlich fundierten, Geostatistik-basierten Zusammenführung von geodätischen Ergebnissen und meteorologischen Wettermodellen. Hierbei kommt tomographischen Fusionsansätzen - sowohl im Kontext der Zusammenführung der beiden geodätischen Sensoren als auch bei der Kombination von geodätischen und meteorologischen Produkten - eine wichtige Rolle zu; diese sind z.B. hinsichtlich horizontaler und vertikaler Auflösung weiterzuentwickeln. Darüber hinaus ist die Tomographie-basierte Fusion gegenüber meteorologischen Assimilationsansätzen zu vergleichen, um eine optimale regionale Strategie für die Zusammenführung aller beitragenden Sensoren und Modelle zur Ableitung von räumlich und zeitlich hochaufgelösten Wasserdampfverteilungen herauszuarbeiten.
Flüchtige organische Verbindungen (VOC) werden in großen Mengen (1300 TgC pro Jahr) von biogenen und anthropogenen Quellen in die Atmosphäre emittiert. Die Oxidation solcher Verbindungen führt zur Bildung von semivolatilen Produkten, welche in die Partikelphase übergehen können und somit zur Bildung von sekundärem organischem Aerosol (SOA) beitragen. Die globale SOA Produktion anthropogenen Ursprungs beläuft sich auf 0,05 bis 9,7 Tg pro Jahr. Hingegen wird die biogene SOA Produktion mit bis zu 910 Tg pro Jahr beziffert, was einem Umsatz von 70% der emittierten biogenen VOCs entspricht. Ein solcher Umsatz ist unvereinbar mit den vergleichsweise niedrigen SOA Ausbeuten aus Aerosolkammerexperimenten. Die Ursache für diese Diskrepanz liegt vermutlich an zusätzlichen SOA Bildungswegen wie der Weiterreaktion von VOC Oxidationsprodukten, welche von den Umgebungsbedingungen wie dem Oxidationsmittel, der relativen Feuchte und der Art der vorhandenen Partikel abhängt. Somit sind zwar Tag- und Nachtchemie grundverschieden, allerdings auch eng miteinander verbunden, denn die Produkte der Nachtchemie werden durch die darauffolgende Tagchemie weiterprozessiert und umgekehrt. Dadurch wird das Partitionierungsverhalten der Produkte und somit die SOA Bildung stark beeinflusst. Daher soll im Rahmen des Projektes Dark Knight der Einfluss der Tagchemie auf die Nachtchemie und umgekehrt untersucht werden. Das Wissen über die Verschaltung von Tag- und Nachtchemie kann erheblich zum Verständnis über die an der SOA Bildung beteiligte Prozesse beitragen.
Vulkanische Asche wurde vor kurzem als eines potenziellen Düngemittel für Ozeanoberfläche identifiziert worden. Jedoch werden die Prozesse, die Umwandlung von unlöslichen zu löslichen Eisen ermöglichen Fe-Verbindungen in der Asche wenig verstanden bisher. Diese Studie untersucht die vulkanische Wolke Kontrollen auf Asche Eisenlöslichkeit. Ich kombiniere Vulkanausbruch Spalte Modellierung mit hohen, mittleren und niedrigen Temperaturen chemische Reaktionen in Eruption Wolken, um besser einschränken Vulkanasche Eisen Mobilisierung unter Berücksichtigung der Wechselwirkung verschiedener Arten in einem Fest-Flüssig-Gas-System. Zuerst benutze ich ATHAM die Plum Dynamik und Mikrophysik lösen. Zweitens, entwickle ich eine Chemie und Thermodynamik Code, der die Umgebungsbedingungen (in-plume Temperatur, Druck, Feuchtigkeit usw.) bekommt von den ATHAM Ausgänge und simuliert die gas-ash/aerosol Interaktionen mit speziellem Fokus auf Eisen-Chemie. Dieses Modell basiert auf einer Reihe von gekoppelten Massenbilanzgleichungen für verschiedene Arten der Eruptionssäule. Begriffe, die in diesen Gleichungen basieren auf physikalisch-chemischen Wechselwirkungen von gasförmigen, flüssigen und festen Arten parametriert. Einige der wichtigsten Prozesse in dieser Studie nicht berücksichtigt sind: Gas-Scavenging durch Asche, Wasser und Eis, Auflösung von Asche in der flüssigen Phase und Eisen wässrigen Chemie. Eine Reihe von Laborexperimenten auf Asche wird auch als die Ergebnisse der Modellierung gegen echte Ascheproben und Beobachtung zu bewerten. Schließlich schlage ich die günstige vulkanischen Einstellung und in-plume Prozesse für Asche Eisen Mobilisierung.
| Origin | Count |
|---|---|
| Bund | 393 |
| Land | 9 |
| Wissenschaft | 16 |
| Type | Count |
|---|---|
| Förderprogramm | 373 |
| Strukturierter Datensatz | 2 |
| Text | 19 |
| unbekannt | 12 |
| License | Count |
|---|---|
| geschlossen | 23 |
| offen | 383 |
| Language | Count |
|---|---|
| Deutsch | 311 |
| Englisch | 184 |
| Resource type | Count |
|---|---|
| Archiv | 2 |
| Bild | 3 |
| Dokument | 10 |
| Keine | 213 |
| Webseite | 183 |
| Topic | Count |
|---|---|
| Boden | 326 |
| Lebewesen & Lebensräume | 321 |
| Luft | 406 |
| Mensch & Umwelt | 406 |
| Wasser | 322 |
| Weitere | 398 |