Flüchtige organische Verbindungen (VOC) werden in großen Mengen (1300 TgC pro Jahr) von biogenen und anthropogenen Quellen in die Atmosphäre emittiert. Die Oxidation solcher Verbindungen führt zur Bildung von semivolatilen Produkten, welche in die Partikelphase übergehen können und somit zur Bildung von sekundärem organischem Aerosol (SOA) beitragen. Die globale SOA Produktion anthropogenen Ursprungs beläuft sich auf 0,05 bis 9,7 Tg pro Jahr. Hingegen wird die biogene SOA Produktion mit bis zu 910 Tg pro Jahr beziffert, was einem Umsatz von 70% der emittierten biogenen VOCs entspricht. Ein solcher Umsatz ist unvereinbar mit den vergleichsweise niedrigen SOA Ausbeuten aus Aerosolkammerexperimenten. Die Ursache für diese Diskrepanz liegt vermutlich an zusätzlichen SOA Bildungswegen wie der Weiterreaktion von VOC Oxidationsprodukten, welche von den Umgebungsbedingungen wie dem Oxidationsmittel, der relativen Feuchte und der Art der vorhandenen Partikel abhängt. Somit sind zwar Tag- und Nachtchemie grundverschieden, allerdings auch eng miteinander verbunden, denn die Produkte der Nachtchemie werden durch die darauffolgende Tagchemie weiterprozessiert und umgekehrt. Dadurch wird das Partitionierungsverhalten der Produkte und somit die SOA Bildung stark beeinflusst. Daher soll im Rahmen des Projektes Dark Knight der Einfluss der Tagchemie auf die Nachtchemie und umgekehrt untersucht werden. Das Wissen über die Verschaltung von Tag- und Nachtchemie kann erheblich zum Verständnis über die an der SOA Bildung beteiligte Prozesse beitragen.
We propose to use positron emission tomography (PET) for imaging of tracer migration in a soil horizon, to be coupled with image simulation using the lattice Boltzmann equation (LBE) modeling approach. PET enables direct visualization of inert KF or KBr solute migration at the soil horizon scale, but also reactive halogenated organic target (2,4-D and MCPA) compound migration down to nM concentrations once radiolabelling with 18F or 76Br marker is achieved. Retardation at biogeochemical interfaces with different sorption properties will thus be imaged in-situ. Theoretical image simulation for process verification will be enabled by introducing a multi-grid approach and additional kinetic boundary conditions in the parallelized LBE solver. As a boundary condition for the latter, the real pore scale and distribution of biogeochemical interfaces will be derived by X-ray computer-tomography (XCT) down to 300 nm spatial voxel resolution. The aim is to produce by both approaches velocity field movies due to heterogeneous biogeochemical retardation of the target compounds with high resolution in both the spatial and temporal scale (4D).
Spurenelemente in sedimentären Abfolgen können sowohl positive als auch negative Aspekte haben. Positive Aspekte haben Spurenelements, weil (1) ihre Konzentrationsmuster als Proxies für die Rekonstruktion der Umweltbedingungen zum Zeitpunkt der Ablagerung verwendet werden können, (2) sie Informationen über diagenetische Prozesse liefern können und (3) sie abgebaut werden können, um den strategischen Mineralbedarf zu decken. Andererseits können sie aufgrund der Wasser-Gestein-Wechselwirkung in das Grundwasser gelangen, wo sie sich nachteilig auf die betrieblichen und gesundheitlichen Aspekte dieser kritischen Ressource auswirken. Wir wissen erstaunlich wenig über die beiden Spurenelemente As und Mo in karbonatischen Sedimenten. Dies erscheint überraschend, da Karbonate zu den am häufigsten vorkommenden Sedimentgesteinstypen gehören und As und Mo Elemente von erheblichem ökologischen und wissenschaftlichen Interesse sind. Um unser Verständnis zu verbessern, wird das übergeordnete Ziel der vorgeschlagenen Studie sein, die diagenetische Geschichte und die damit einhergehende Umverteilung von As und Mo in der Karbonatmatrix eines Grundwasserleiters zu entschlüsseln. Die Kombination dieser Informationen mit detaillierten mineralogischen Beobachtungen wird gekoppelte chemische Transportmodelle verbessern und dabei helfen, Bereiche, Regionen und Zeitalter potenzieller Kontaminationen zu identifizieren, was die Suche nach sicherem Trinkwasser unterstützen wird. Ein Prozessverständnis der diagenetischen Umverteilung von Mo und seinen Isotopen wird es ermöglichen Mo isotope als Werkzeug für die Rekonstruktion von Paläobedingungen während der Ablagerung von Karbonaten zu nutzen. Somit wird es die Möglichkeit der Paläorekonstruktion, in anderen marinen Umgebungen als euxinischen Becken, geben.
Niederschlag ist eine wichtige Komponente des hydrologischen Kreislaufs. Um zu verstehen, wie sich der Wasserhaushalt in einem sich erwärmenden Klima verändert, ist ein umfassendes Verständnis der Niederschlagsbildungsprozesse erforderlich. In den mittleren Breiten wird der meiste Niederschlag unter Beteiligung der Eisphase in Mischphasenwolken erzeugt, aber die genauen Interaktionen zwischen Eis, flüssigem Wasser, Wolkendynamik, orografischem Antrieb und Aerosolpartikeln während der Eis-, Schnee- und Regenbildung sind nicht gut verstanden. Dies gilt insbesondere für Bereifungs- und Sekundäre Eisproduktion (SIP) Prozesse, die mit den größten quantitative Unsicherheiten in Bezug auf die Schneefallbildung verbunden sind. Die Lücken in unserem Verständnis von SIP- und Bereifungsprozesse zu schließen, ist vor allem für Gebirgsregionen entscheidend, die besonders anfällig für Änderungen des Niederschlags und des Wasserhaushalts, wie z.B. des Verhältnisses zwischen Regen und Schneefall, sind. In diesem Antrag wird ein Forschungsprojekt vorgeschlagen, das sich dem Verständnis von Bereifungs- und SIP-Prozessen in komplexem Terrain widmet. Dazu werden wir ein innovatives, simultan sendendes und simultan empfangendes (STSR), scannendes W-Band-Wolkenradar zusammen mit einer neuartigen In-situ-Schneefallkamera eine ganze Wintersaison lang in den Rocky Mountains von Colorado, USA betreiben. Die Instrumente werden Teil der Atmospheric Radiation Measurement (ARM) Surface Atmosphere Integrated Field Laboratory (SAIL) Kampagne sein, bei der ein Ka-Band und ein X-Band Radar eingesetzt werden. Durch die Kombination von spektralen polarimetrischen und Multifrequenz-Doppler-Radarbeobachtungen mit empirischen und Bayes'schen Machine Learning Verfahren werden wir Bereifungs- und SIP-Ereignisse identifizieren und deren Einfluss auf die Schneefallrate quantifizieren. Dies erfordert die Erweiterung des Passive and Active Microwave radiative TRAnsfer Modells (PAMTRA) mit zusätzlichen polarimetrischen Variablen und modernsten Berechnungen von Streueigenschaften. Durch die Nutzung der umfangreichen kollokierten Messungen während SAIL wird es ermöglicht, die beobachteten Prozessraten mit Umweltbedingungen wie Temperatur, Luftfeuchtigkeit und Flüssigwasserpfad sowie mit der Wolkendynamik in Beziehung zu setzen. Darüber hinaus werden wir einen besonderen Fokus auf den Einfluss von vertikalen Luftbewegungen legen, die unter orographischen Bedingungen häufig auftreten. Zusammengenommen wird das vorgeschlagene Projekt unser Verständnis von Bereifungs- und SIP-Prozessen in komplexem Gelände verbessern.