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Sonderforschungsbereich Transregio 129 (SFB TRR): Oxyflame - Entwicklung von Methoden und Modellen zur Beschreibung der Reaktion fester Brennstoffe in einer Oxyfuel-Atmosphäre, Teilprojekt A02: Experimentelle Untersuchung der Kinetik von Pyrolyse und Koksabbrand in einem Plug-Flow-Reactor mit Fokus auf die Zünd- und frühe Koksabbrandphase

In einem Plug-Flow-Reactor soll mit hoher zeitlicher Auflösung untersucht werden, wie der Einfluss der veränderten Spezieskonzentrationen in Oxyfuel-Atmosphären die Pyrolyse und den Koksabbrand beeinflussen. Dazu wird neben Feststoffprobenahme, Gasanalysetechniken und Teeranalysen auch ein optisches Verfahren eingesetzt, um die Koksabbrandphase zu untersuchen. Die Versuche dazu werden unter hohen Temperaturen und Aufheizraten durchgeführt, wie sie typisch sind für die Zünd- und Flammenzone in Oxyfuel-Kohlenstaubbrennkammern. Quantitatives Ziel ist die Ermittlung von Pyrolysefreisetzungs- und Koksabbrandraten. Basierende auf diesen Ergebnissen können Globalkinetiken für Pyrolyse und Koksabbrand zur Integration in CFD Codes formuliert werden.

Schwerpunktprogramm (SPP) 1708: Materialsynthese nahe Raumtemperatur; Priority program (SPP) 1708: Material Synthesis near Room Temperature, Synthese anorganischer Materialien in ionischen Flüssigkeiten: Aufklärung der Reaktionsmechanismen vom Komplex zum Kristall

Unter Verwendung von ionischen Flüssigkeiten wurde in den vergangenen Jahren eine Vielfalt an neuartigen Synthesen von kristallinen und anorganischen Materialen entwickelt. Trotz vorteilhafter Eigenschaften und Synthese-Bedingungen gegenüber konventionellen Methoden mangelt es stark am mechanistischen Verständnis, besonders was die dirigierende Rolle der ionischen Flüssigkeiten angeht. Wir setzen uns hier zum Ziel, die Synthese von mehreren ungewöhnlichen Modifikationen des TiO2, nämlich der Bronze-Phase TiO2(B) und einem jüngst synthetisierten Titanoxyhydroxy-Fluorid, aufzuklären. Beide werden unter erstaunlich milden Bedingungen aus einer Mischung von einfachen ionischen Flüssigkeiten mit Wasser und TiCl4 erhalten. Unsere bisherigen Experimente zeigten bereits den prägenden Einfluss von ionischen Flüssigkeiten, welche Fluor-Atome im Anion enthalten, und von Mischungen zweier Kationen mit jeweils Seitenketten von unterschiedlicher Länge. Die wesentliche Aufgabenstellung unseres Projektes besteht nun darin, mechanistische Zusammenhänge zu klären, und zwar sowohl zwischen der molekularen Struktur der Reaktionslösung und der Bildung von Fluorohydroxotitan-Komplexen als auch der Bildung von Clustern. Darüber hinaus möchten wir die Entstehung von Primär- und Nanopartikeln verstehen. Unser Ansatz liegt in der Variation von ionischen Flüssigkeiten (z. B. Ersatz von (BF4)- durch (F)-) und in der Verwendung alternativer Ti-Verbindungen wie (NH4)(TiF6). Einerseits sollen in-situ-Methoden (Raman-Spektroskopie, Röntgenweit- und Kleinwinkelstreuung) dabei helfen, die relevanten Zwischenstufen auf molekularer Ebene und Nanometer-Skala zu identifizieren, andererseits stärkt die Berechnung der molekularen Bildungsmechanismen und des Wachstums von Clustern aus Komplexen das mechanistische Verständnis. Zu diesem Zweck werden neue Wechselwirkungspotentiale parametrisiert, aber auch solche Simulationen durchgeführt, die mit expliziter elektronischer Struktur-Berechnung arbeiten. Es werden dabei Computer-Experimente aufgesetzt, die dem Experiment nicht zugängliche Einsichten erlauben, zum Beispiel zum Einfluss von lokaler Polarität, spezifischen Wechselwirkungen oder gewissen Zwischenstufen.

Sonderforschungsbereich (SFB) 1076: Forschungsverbund zum Verständnis der Verknüpfungen zwischen der oberirdischen und unterirdischen Biogeosphäre, Teilprojekt A02: Erfassung von metabolischen Mustern und organischen Molekülen in der Critical Zone

Chemische Diversität sowie metabolische Aktivitäten innerhalb der Critical Zone (CZ) sind Gegenstand dieses Projekts. Mit einer multi-Methoden massenspektrometrischen Plattform werden wir spezifische Markerverbindungen identifizieren, diese strukturell charakterisieren und funktionelle Untersuchungen durchführen. Metabolische Muster zur Aufklärung von biogeochemischen Prozessen in der CZ werden erstellt. Mit den identifizierten Markern werden Inkubationsexperimente mit mikrobiellen Gemeinschaften durchgeführt um Schlüsselorganismen zu identifizieren, die für die charakteristischen metabolischen Umwandlungen in den jeweiligen Bereichen verantwortlich sind. Letztendlich sollen in diesem Projekt Informationen aus strukturchemischen Untersuchungen genutzt werden um die Prozesse zu identifizieren, die sie in verschieden Tiefen und Standorten der CZ hervorrufen.

Sonderforschungsbereich Transregio 129 (SFB TRR): Oxyflame - Entwicklung von Methoden und Modellen zur Beschreibung der Reaktion fester Brennstoffe in einer Oxyfuel-Atmosphäre, Teilprojekt A03: Experimentelle Bestimmung von Reaktionskinetiken zur Freisetzung von Chlor- und Schwefelverbindungen und zur Umwandlung der Spezies in der Gasphase

In Teilprojekt A3 werden Modelle zur Beschreibung der Chlor- und Schwefelchemie bei der Oxyfuel-Verbrennung entwickelt, mit denen die Bildung Cl- und S-haltiger Minoritätenspezies vorhergesagt werden kann, um so die Rückwirkung von Cl- und S-haltigen Spezies auf die Verbrennung zu berücksichtigen. Experimentellen Untersuchungen hierzu erfolgen in einem Flugstromreaktor sowie mittels thermogravimetrischer Analyse. Eine extraktive Messtechnik mit Massenspektrometer für hochreaktive S- und Cl-Spezies wird entwickelt und erprobt.

Sonderforschungsbereich Transregio 129 (SFB TRR): Oxyflame - Entwicklung von Methoden und Modellen zur Beschreibung der Reaktion fester Brennstoffe in einer Oxyfuel-Atmosphäre, Teilprojekt A01: Experimentelle Untersuchung der Kinetik von Pyrolyse und Koksabbrand in einem Well-Stirred-Reactor unter Flammen- und Ausbrandbedingungen

In einem Well-Stirred-Reaktor wird die Kinetik in Oxyfuel-Atmosphäre, d.h. die Freisetzung von Masse und Energie aus einem Brennstoffpartikel, experimentell und theoretisch untersucht. Aufbauend auf Referenzbedingungen (Luftatmosphäre, reiner Kohlenstoff als Brennstoff) werden in Experimenten Pyrolyse und Koksabbrand getrennt untersucht und die Konzentrationen der gasförmigen Reaktionsprodukte mittels eines FTIR-Spektrometers gemessen. Basierend hierauf sollen existierende Kinetikmodelle für die Pyrolyse und den Koksabbrand auf ihre Eignung in Oxyfuel-Atmosphäre geprüft und bei Bedarf neu formuliert werden. Die Ergebnisse werden mit Teilprojekt A2 abgeglichen.

Sonderforschungsbereich Transregio 129 (SFB TRR): Oxyflame - Entwicklung von Methoden und Modellen zur Beschreibung der Reaktion fester Brennstoffe in einer Oxyfuel-Atmosphäre, Teilprojekt A05: Kinetische Untersuchungen zum Einfluss der katalytischen Eigenschaften mineralischer Bestandteile von Kohleasche auf die Oxyfuel-Verbrennung

In Teilprojekt A5 soll geklärt werden, ob die mineralischen Bestandteile, wie Na, K, Mg, Ca, Al oder Fe, der Kohle katalytisch aktiv sind und somit Einfluss auf den Oxyfuel-Verbrennungsprozess nehmen. Neben dem Verbrennungsprozess in O2 werden die beschleunigte Einstellung des Boudouard-Gleichgewichts und die Kohlevergasung mit H2O berücksichtigt, die durch Volumenvergrößerung erheblichen Einfluss auf das Strömungsfeld in Flammen nehmen können. Es sollen reale Kohlen aber insbesondere auch synthetische Modellkohlenstoffe untersucht werden, was eine schrittweise Steigerung der Komplexität der untersuchten Systeme erlaubt.

Sonderforschungsbereich Transregio 129 (SFB TRR): Oxyflame - Entwicklung von Methoden und Modellen zur Beschreibung der Reaktion fester Brennstoffe in einer Oxyfuel-Atmosphäre, Teilprojekt C02: Instationäre Modellierung und Simulation von Oxyfuel-Feuerräumen

Modelle und Methoden, die aus den Teilprojekten des SFB/Transregio entwickelt werden, sollen in einem Gesamtmodell zusammengeführt werden, das in diesem Teilprojekt ausgelegt wird. Basierend auf einer fein aufgelösten Referenz-LES wird die Eignung der instationären Simulationsmodelle für die Vorhersage von Oxyfuel-Feuerräumen zunächst untersucht und bewertet. Ein Verbrennungsmodell, das auf dem feld-basiert transportierten 'filtered density function'-Verfahren beruht und für Oxyfuel-Bedingungen angepasst wird, soll bereitgestellt werden. Alle Modelle werden in den CFD Code FASTEST3D integriert und mit Hilfe der experimentellen Daten aus dem SFB/Transregio validiert.

Sonderforschungsbereich Transregio 129 (SFB TRR): Oxyflame - Entwicklung von Methoden und Modellen zur Beschreibung der Reaktion fester Brennstoffe in einer Oxyfuel-Atmosphäre, Teilprojekt A06: Bestimmung exzesssorptiver Kinetiken, Gleichgewichtsbeladungen und Adsorptionswärmen der Oxyfuel-Gaskomponenten an den eingesetzten Festbrennstoffen

Ziel dieses TP ist, den in anderen TP gekoppelt auftretenden und teilweise geschwindigkeitsbestimmenden Vorgang der Sorption, der z. B. beim Verbrennungsvorgang nicht spezifisch aufgelöst werden kann, selektiv und vollständig zu erfassen. Dazu werden sowohl für die verwendeten Feedgase als auch die entstehenden Pyrolysegaskomponenten die jeweiligen Soprtionskinetiken, Gleichgewichtsbeladungen und Adsorptionswärmen in Abhängigkeit von Druck und Temperatur bestimmt. Mittels IAST-Gemischsorptionsmodellen kann zusätzlich die selektive Sorption von Gasgemischen am Brennstoffkorn im Oxyfuel-Prozess vorhergesagt werden.

Sonderforschungsbereich Transregio 129 (SFB TRR): Oxyflame - Entwicklung von Methoden und Modellen zur Beschreibung der Reaktion fester Brennstoffe in einer Oxyfuel-Atmosphäre, B01: Theoretische und experimentelle Untersuchung der Entgasung und Oxidation von Kohlepartikeln in einem Gegenstrombrenner unter Oxyfuel-Bedingungen

Laminare Oxyfuel-Flammen werden in einer Gegenstromanordnung untersucht. Als Brennstoffe werden unter anderem gasförmige Entgasungssurrogate und Kohlestaub verwendet. Hier wird besonders die Gasphasenchemie betrachtet, aber auch deren Beeinflussung durch die Entgasung und den Koksabbrand. Das Teilprojekt trägt dazu bei, die Interaktion von Strömung und Verbrennung von gasförmigen und festen Brennstoffen unter Oxyfuel-Bedingungen grundlegend zu verstehen und Modelle hierfür zu entwickeln. Der hier zu entwickelnde reaktionskinetische Gasphasen-Mechanismus dient als Grundlage für großskalige numerische Simulationen.

Sonderforschungsbereich Transregio 129 (SFB TRR): Oxyflame - Entwicklung von Methoden und Modellen zur Beschreibung der Reaktion fester Brennstoffe in einer Oxyfuel-Atmosphäre, Teilprojekt C04: Modellierung der Strahlungseigenschaften von Partikeln in Kohlestaubflammen bei der Oxyfuel-Verbrennung

Ausgehend von der physikalischen Beschreibung als Mie/Lorentz-Streuung soll für die bei der Verbrennung auftretenden Partikel eine Modellierung erarbeitet werden, die eine einerseits genaue und andererseits effiziente Wiedergabe der Streuungseigenschaften ermöglicht. Dabei soll die verwendete numerische Methode zur Berechnung des Wärmestrahlungstransports berücksichtigt und die Modellierung daran angepasst werden. Für die zweite Förderperiode soll ein experimenteller Aufbau zur Überprüfung der Strahlungsmodellierung von Partikelwolken konzipiert werden. Weiterhin soll die Veränderung der Strahlungseigenschaften der Partikel während der Verbrennung modelliert werden.

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