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Heterogene und homogene Chemie von ClOy-, BrOy- und NOy-Verbindungen an Modelloberflaechen von polaren Stratosphaerenwolken

Ziele dieses Forschungsvorhabens waren u.a. ein besseres Verstaendnis ueber die Bildung von polaren Stratosphaerenwolken (PSC's) vom Typ I (Salpetersaeuretrihydrat = NAT) zu erhalten. Ferner sollten quantitative Informationen ueber die Produkte, die Mechanismen und die Kinetik von Reaktionen erhalten werden, welche mit chemischen Prozessen an den PSC-Oberflaechen im Zusammenhang stehen. Der Schwerpunkt der Untersuchungen lag dabei bei Brom- , NOx/NOy-Verbindungen und Ozon. Die zu erwartenden Informationen sollten dazu beitragen, Wissensluecken bei der heterogenen und homogenen Stratosphaerenchemie zu schliessen und zu einem detailierteren Verstaendnis beitragen um die chemischen Prozesse zu erklaeren, welche das Ozonloch ueber der Antarktis verursachen. Unsere Untersuchungen zeigen folgendes: (i) die Oberflaechen von PSC's (Typ II) , welche hauptsaechlich aus Wassereis bestehen, koennen in PSC-Oberflaechen vom Typ I (Salpetersaeurehydrate) durch die Reaktion von N2O5 an Eisoberflaechen ueberfuehrt werden; In der Stratosphaere koennten solche Prozesse die Lebensdauer der PSC-Partikel verlaengern, da NAT erst bei 5-7 K hoeheren Temperaturen verdampfen als reines Wassereis; verschiedene Formen der Salpetersaeurehydrate (Mono-, Di- und Trihydrate) wurden praepariert und spektroskopisch charakterisiert; Die thermodynamisch stabilste Form ist die beta-Modifikation des Salpetersaeuretrihydrats (beta-NAT); (ii) es wurde festgestellt, dass die ionische Chemie bei heterogenen chemischen Reaktionen sehr wichtig ist und dies sogar bei den tiefen Temperaturen der winterlichen polaren Stratosphaere; (iii) die heterogene Reaktion von N2O5 mit HBr wurde auf N2O5-, Eis- und NAT-Oberflaechen studiert. Bei Temperaturen oberhalb von 165 K reagierten N2O5 und HBr miteinander. Als Reaktionsprodukte wurden in der festen Phase Salpetersaeuremonohydrat (NAM), in der Gasphase Brom (Br2) und Stickstoffmonoxid (NO) gefunden. Als weiteres Produkt wurde Nitrosylbromid (BrNO) identifiziert. Durch Variation der Konzentrationen der Ausgangsstoffe konnte der Mechanismus dieser Reaktion aufgeklaert werden.

ENVIVAL-Life, Lifetime Validation von SCIAMACHY und MIPAS auf ENVISAT (FZJ)

1. Vorhabenziel: Im Rahmen des Projektes sollen Messungen von Ballonprofilen von BrO, CIO, und CIONO2 in räumlicher und zeitlicher Nähe mit ENVISAT-Satellitenprofilen (SCIAMACHY und MIPAS) durchgeführt, ausgewertet und auf Ihre interne Konsistenz hin untersucht werden. Durch Vergleich der Ballonprofile mit den entsprechenden ENVISAT-Profilen soll die Langzeitzeitstabilität und Konsistenz der Satellitenmessung sichergestellt werden. 2. Arbeitsplanung: Die Arbeiten setzen sich zusammen aus: 1. Validierung von SCIAMACHY Brom-Profilen anhand von BrO-Ballonmessungen, 2. Konsistenzuntersuchungen von SCIAMACHY OCIO-Profilen anhand von BrO- und CIO-Ballonmessungen und photochemischer Modellierung, 3. Test von ballongetragenen CIONO2-Messungen zur MIPAS Validierung, und 4. Meteorologische Kampagnenunterstützung zur Planung der Ballonflüge der MIPAS, DOAS und TWIN-Ballonnutzlasten. 3. Ergebnisverwertung: Die Ergebnisse dienen zur Qualitätssicherung und Verbesserung der Retrievalalgorithmen für die ENVISAT SCIAMACHY- und MIPAS-Instrumente. Ferner werden die Daten in Kombination mit Daten der Satelliteninstrumente und anderer Validationsergebnissen mittels photochemischer Modellierung zur Überprüfung unseres Verständnisses der stratosphärischen Halogenchemie her.

Synthese, Spektroskopie und Chemie von Oxyl-Radikalen mit Relevanz für atmosphärische Prozesse

Oxyl-Radikale wie HO, ClO, NO3 sind in der oxidierenden terrestrischen Atmosphäre von elementarer Bedeutung. Auch in der Labor-Synthese von Peroxiden, kovalenten Nitraten, Chloroxiden usw. spielen Oxyl-Radikale eine Rolle (z. B. FSO3, FCO2, CF3O, ClO3). Der direkte Nachweis solcher Radikale, ihre spektroskopische Charakterisierung und auch das Studium ihrer einfachen Reaktionen sind eine Herausforderung. Präzise experimentelle spektroskopische und strukturelle Daten über solche Radikale liefern quantitative Informationen über vibronische Jahn-Teller bzw. Pseudo-Jahn-Teller Wechselwirkungen und können als Meßlatte für 'state-of-the-art' ab initio Studien dienen. Es wurden: - geeignete Ausgangsverbindungen (auch neue und isotopangereicherte) zur Erzeugung solcher Radikale hergestellt, z.B. (F2P(O)O)2, ClO2NO3, N2O5, S218O6F2, 15NO usw. - durch Matrixisolations-Experimente neue spektroskopische Daten gewonnen und einfache Reaktionen verfolgt, z.B. von NO3 , ClO4 , F2PO2 , die Fotochemie von ClOOCl, und N2O4, die Dimerisierung von ClO , sowie die Umsetzung von (NO)2 mit O2 und die Bildung molekularer Komplexe untersucht. - hochaufgelöste Rotations- und Schwingungsspektren von 18O-isotopmarkiertem FSO3 und FCO2 im mm-Wellenbereich gemessen und analysiert.

Validation von SCIAMACHY Produkten durch bodengebundene Mikrowellenmessungen

Wissenschaftliche Beteiligung am Projet JEM/SMILES

JEM/SMILES ist ein Horizontabtastungssensor im Submillimeter Wellenbereich, welcher im Jahr 2003 von der Internationalen Raumstation aus stratosphaerische Spurengase, wie z.B. Ozon, Chloroxid und Bromoxid messen soll. Die Hardware fuer den Sensor wird von japanischer Seite finanziert und entwickelt. Unsere Aufgaben im Projekt liegen einerseits bei der Entwicklung von Auswertealgorithmen, andererseits auch bei der spaeteren wissenschaftlichen Interpretation der Daten.

Messungen stratosphaerischer Spurengase mit flugzeuggestuetzten Submillimetersensoren

Ziele der STAIRSS-Kampagne 1997 waren: - Validationsmessungen fuer die Satelliteninstrumente GOME auf ERS-2 und ILAS auf ADEOS, - Messung der Chloraktivierung und des Tagesganges von CIO innerhalb des arktischen Vortex, - Untersuchung der Vortex-Struktur (Viamente, Randbereich). Zwei Teilkampagnen mit insgesamt 10 Fluegen wurden mit einem 500 GHz und einem 625/650 GHz (ASUR) Fernerkundungssensor im Februar 1997 unternommen. Aus den gemessenen Linienspektren der stratosphaerischen Molekuele CIO, HCI, O3, N2O, HO2, HNO3, H2O und BrO wurden die Hoehenverteilungen der Spurengase berechnet und mit Satellitendaten und Modellrechnungen verglichen. Koordinierte Messungen mit weiteren boden- und luftgestuetzten Instrumenten wurden durchgefuehrt.

Betrieb eines Mikrowellenradiometers zur Messung stratosphaerischen Ozons, Chlormonoxid und Wasserdampfes

Der Betrieb des Mikrowellenradiometers an der akustischen NDSC-Station NY-Aelesund, wird durch dieses Projekt gewaehrleistet.

Wissenschaftliche Betreuung des 'Advanced MM-Wave Sounder' (Amas) - Untersuchung der anthropogenen Ozonzerstoerung

Validation von SCIAMACHY Produkten durch bodengebundene Mirkowellenmessungen

Erweiterte Interpretation der mit den Transall-Fernerkundungsgeraeten (LIDAR, MIPAS, DOAS) in den arktischen Winterhalbjahren 1990-1995 gewonnenen Datensaetze

Die in dem Zeitraum 1990-1995 durch Transallexperimente erhaltenen Spektren werden mit dem neuesten Algorithmus mit Schwerpunkt BrO und OC10 ausgewertet. Diese Daten werden zunaechst fuer sich interpretiert und anschliessend mit den Daten der uebrigen Transallexperimente in den umfassenden Rahmen der Ozonchemie der winterlichen arktischen Stratosphaere gestellt. Bisherige photochemische Modellvorstellungen werden mittels dieser Datensaetze ueberprueft. 1. Fragen zur Chloraktivierung und seiner Speziation in Zusammenarbeit mit dem KFK und der DLR. 2. Tag- und Nachtverteilung des NOx und OC10 zusammen mit der jahreszeitlichen Entwicklung des NO2- und OC10 soll Aufklaerung ueber chemische Prozesse liefern (gemeinsam mit der Uni-Hd). 3. Die Aktivierung des Chlors und Broms sowie Hinweise auf die Kinetik heterogener Reaktionen besonders in der Naehe von Lee-Weelen PSCs wird anhand der OC10 und BrO Saeulen studiert.

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