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Was bestimmt die Konzentration von Aerosolpartikeln in der marinen Grenzschicht über dem atlantischen Ozean?

Aerosolpartikel spielen eine wichtige Rolle für das regionale und globale Klima. Weltweit gibt es deshalb zahlreiche Messstationen, von denen allerdings nur ein kleiner Teil die marine Grenzschicht (MBL) erfasst, obwohl etwa 70% der Erdoberfläche mit Wasser bedeckt sind. Dieses Projekt soll dazu beitragen, das Wissen über Quellen und Austauschprozesse von Aerosolpartikeln in der MBL mithilfe einer Messkampagne über den Azoren im Nordostatlantik, welche nahezu unbeeinflusst von lokalen Quellen sind, zu verbessern.Die zentrale Hypothese ist, dass sowohl Ferntransport aus Nordamerika, als auch Partikelneubildung in der freien Troposphäre (FT) und an Wolkenrändern mit anschließendem Vertikaltransport wesentlich zur Anzahlkonzentration der Aerosolpartikel in der MBL beitragen. Das Verständnis der Partikelquellen und Senken zusammen mit dem vertikalen Partikelaustausch zwischen MBL und FT ist daher eine Grundvoraussetzung für die Vorhersagbarkeit der Partikelanzahlkonzentration in den unteren Schichten der MBL wo sie z.B. für die Wolkenbildung von großer Bedeutung ist. Diese Prozesse sind bisher über dem offenen Ozean nur unzureichend quantifiziert. Zur Verifizierung der Hypothese sollen vertikale Austauschprozesse und Partikelquellen über den Azoren mit hoher räumlicher Auflösung untersucht werden. Dazu werden mit einer am TROPOS entwickelten hubschraubergetragenen Messplattform Partikelanzahlkonzentration und Vertikalwind mit einer zeitlichen Auflösung gemessen, die erstmalig eine direkte Bestimmung des vertikalen turbulenten Partikelflusses in verschiedenen Höhen ermöglicht. Die hierfür notwendigen schnellen Partikelmessungen von mind. 10 Hz werden durch den Einsatz eines schnellen Partikelzählers ermöglicht, welcher am TROPOS im Rahmen eines abgeschlossenen DFG-Projektes entwickelt und erfolgreich eingesetzt wurde. Durch dieses Gerät ist es ebenfalls möglich zu prüfen, ob auch in dieser Region regelmäßig die Neubildung von Aerosolpartikeln an Wolkenrändern stattfindet, wie es an Passatwolken auf Skalen von wenigen Dekametern beobachtet wurde. Weiterhin werden Anzahlgrößenverteilungen von Aerosolpartikeln sowie Absorptionskoeffizienten bei drei Wellenlängen bestimmt. Damit sind Rückschlüsse auf die Herkunft der untersuchten Aerosolpartikel möglich.Da die Hubschrauberflüge zeitlich begrenzt sind und damit nur Momentaufnahmen darstellen, werden zusätzlich kontinuierliche Messungen der Partikelanzahlgrößenverteilung an zwei bodengebundenen Stationen installiert. Eine dieser Stationen ist wenige Meter über Meeresniveau gelegen, die andere auf 2200 m und somit in der FT. Damit wird auf der Basis kontinuierlicher Messungen über einen Zeitraum von einem Monat die Untersuchung der Austauschprozesse zwischen MBL und FT ermöglicht. Mit Hilfe der gewonnen Datensätze können Einflüsse globaler Klimaänderungen auf das lokale Klima und mögliche Rückkopplungseffekte über den Einfluss von Aerosol auf Wolken in dieser Region besser eingeordnet werden.

Verhalten von Schadstoffen in geologischen Systemen (Boden und Grundwasser)

Ziele: 1. Bestimmung effektiver Transportparameter wie Dispersion und hydraulische Leitfaehigkeit aus kleinskaligeren Modellen. 2. Identifikation charakteristischer Parameter zur Beschreibung von Adsorption und Desorption loeslicher Substanzen am bzw. vom Sediment. 3. Rekonstruktion von Fliesswegen und Transportgroessen aus geophysikalischen Messungen. 4. Analyse der Transportprozesse in Batch- und Saeulenversuchen (im Labor) und im Feldmassstab (Versuchsgelaende mit 72 Grundwassermessstellen). 5. Entwicklung von Softwarepaketen zur Simulation des Verhaltens von Schadstoffen in Grundwasserleitern, die sowohl fuer UNIX Umgebungen als auch fuer die Parallelrechner des Forschungszentrums verfuegbar sind. Auf Grund ihrer komplementaeren Eigenschaften kommen hierbei sowohl 'Finite Elemente (FE)' als auch 'Partide-Tracking' zum Einsatz.

Beobachtung von Peroxyradikalen in dem städtischen Wald und Vergleichsübung von Peroxyradikale- Messmethoden

Peroxyradikale sind kurzlebige Spezies, die an den meisten Oxidationsprozessen in der Atmosphäre beteiligt sind, die zur Bildung von langlebigeren und chemisch oder toxikologisch wichtigen Schadstoffen wie Ozon führen. Insbesondere in Gebieten, die von komplexen Emissionsquellen betroffen sind, sind Peroxyradikal-Messmethoden mit ausreichender Genauigkeit, Reproduzierbarkeit und Empfindlichkeit erforderlich, um die chemische Umwandlung der städtischen Umweltverschmutzung zu verstehen. In dieser Hinsicht ermöglichen Vergleiche von state-of-the-art Sensoren in chemischen Reaktorkammern deren Charakterisierung unter kontrollierten Bedingungen und verbessern das Vertrauen in die Messung von Peroxyradikalen.SPRUCE strebt ein besseres Verständnis der Rolle der Peroxyradikale bei atmosphärischen chemischen Umwandlungen an, die aus der Wechselwirkung zwischen urbanen anthropogenen und ländlichen biogenen Emissionen resultieren. Im Rahmen der vorgeschlagenen Arbeit wird das vorhandene PeRCEAS-Instrument (Peroxy Radical Chemical Enhancement and Absorption Spectrometer) an der Messkampagne des internationalen Projekts ACROSS (Atmospheric ChemistRy Of the Suburban Forest) zur Untersuchung des Schadstoffausflusses von Paris über ein Waldgebiet, und in der internationalen Vergleichsstudie ROxCOMP22 für wissenschaftliche Instrumente, die atmosphärische Peroxyradikale teilnehmen. Diese beiden Messkampagnen befassen sich mit zwei Hauptaspekten von SPRUCE. Sie bieten eine einzigartige Gelegenheit für a) die Messung von Peroxyradikalen in der spezifischen Umgebung von Interesse und in Verbindung mit einer umfangreichen Reihe von Beobachtungen, die für die Interpretation der Radikalchemie von wesentlicher Bedeutung sind, und b) die Bewertung der Datenqualität und Leistungsfähigkeit von PeRCEAS, insbesondere die Überprüfung der Sensitivität und Effizienz für die Speziation der Radikale unter kontrollierten Bedingungen.Ein Schwerpunkt der Studie wird auf der Untersuchung von Oxidationsreaktionen und Ozonausbeuten in Luftmassen mit unterschiedlicher anthropogener/biogener Signatur in Abhängigkeit von der Menge und Zusammensetzung von Peroxyradikalen liegen. Numerische Berechnungen und Modelle werden durch die Beobachtungen von Vorläuferspezies eingeschränkt, um die Budgets von Peroxyradikalen abzuschätzen. Der Vergleich mit den PeRCEAS-Messungen wird verwendet, um das Verständnis der Oxidationsmechanismen in urbanen Plumes gemischt mit biogenen Emissionen zu testen. Es wird erwartet, dass die Analyse des resultierenden Datensatzes das aktuelle Wissen über die chemische Transformation von Megacity-Emissionen während des atmosphärischen Transports ergänzt.

Alterierung von Wüstenaerosol in belasteten Umgebungen und ihr Einfluss auf die optischen Eigenschaften

Die Strahlungsabsorption des atmosphärischen Aerosols ist einer seiner Haupteffekte im Einfluss auf die solar-terrestrische Energiebilanz und damit auf das Klima. Die Absorption wird im Wesentlichen durch drei Komponenten verursacht: Ruß, Mineralstaub und absorbierende Organika. Allerdings sind die relativen Beiträge dieser Stoffe aus anthropogenen und natürlichen Quellen nicht gut bekannt. Der vorliegende Antrag zielt daher auf eine Quantifizierung Ruß-, Staub- und organischen Anteils, basierend auf der Analyse der chemischen Zusammensetzung und Struktur viele einzelner Partikel mittels Elektronenmikroskopie. Das östliche Mittelmeer wurde als Fokusregion ausgewählt, da hier im Frühjahr eine komplexe Mischung von Aerosol aus der Biomassenverbrennung, anthropogenen Emissionen, marinem Aerosol und afrikanischem sowie asiatischem Wüstenstaub entsteht. Die vorgeschlagenen Arbeiten werden in Verbindung mit einer von dritter Seite finanzierten großen Flug- und Bodenmesskampagne durchgeführt. Hierbei ergibt sich die einmalige Gelegenheit, Messungen aus der Fokusregion in Verbindung mit einer Vielzahl anderer atmosphärischer Messungen sowie Aerosol- und Wolkenmessungen zu erhalten. Hauptziele des Projektes sind: A) Charakterisierung der Aerosolzusammensetzung: Aerosoltypen werden an Hand chemischer Merkmale identifiziert und quantifiziert. Größenverteilungen der chemischen Zusammensetzung werden erstellt für Partikel kleiner 2.5 mym aus der relativen Zusammensetzung und externen Größenverteilungsmessungen, für größere Partikel direkt aus spezialisierten Sammelverfahren. B) Aufteilung in volatile / nichtvolatile Komponenten: entsprechende Komponenten werden auf Einzelpartikelbasis identifiziert und quantifiziert. Typen nichtvolatiler Komponenten werden unterschieden. C) Aufteilung nach Staub- / Ruß-Absorption für Einzelpartikel: Der absorbierende Anteil im atmosphärisch alterierten Aerosol wird an Hand chemischer und morphologischer Kriterien identifiziert. Durch Bildanalyse wird der jeweilige Volumenbeitrag bestimmt. Die Konzentration absorbierender Anteile wird dann zur Bestimmung der relativen Beiträge von Staub und Ruß genutzt. Rußmikrosktruktur und chemische Zusammensetzung werden genutzt, um Haupt-Rußquellen zu identifizieren. D) Ermittlung des Einflusses der Staubquelle auf die Staubabsorption: Die Absorption, modelliert durch die Staubzusammensetzung, wird im Hinblick auf die jeweilige Quelle untersucht; basierend auf einer Jahreszeitreihe können so systematische Zusammenhänge aufgedeckt werden. Insgesamt wird das vorgeschlagene Projekt neue und detailreiche Einsichten in die Beiträge zur Absorption und den Mineralstaub-Beitrag zum Strahlungsantrieb in einer belasteten und gemischten Umgebung liefern, möglicher Zusammenhänge zwischen Staubquelle und Absorption aufdecken und Information über die Haupt-Rußquellen liefern.

DDT and DDE Konzentrationen im Blut-Serum durch Pestizid belastete Wohnräume

Ziel: DDT wurde früher häufig als Insektizid auch im Wohnbereich eingesetzt. Messungen zeigten, dass auch noch lange nach dem DDT Verbot (15.09.1989) DDT Konzentrationen bis 90 mg/kg Hausstaub gemessen werden können. Handlungsbedarf besteht laut Umweltbundesamt bereits ab 4 mg DDT/kg. Da die Anreicherung bzw. die Probenahme des Hausstaubes in den meisten Fällen mit einfachen Staubsaugern durchgeführt wurden, liegen keine Kenntnisse über die Größenverteilung des gesammelten Staubes vor (z.B. über die Menge der einatembaren Staubfraktion). DDT könnte aber zusätzlich auch perkutan aus Kleidungsstücken, die in den übernommenen Einbauschränken aufbewahrt und kontaminiert werden, resorbiert werden. Eine Abschätzung der inneren Belastung allein über die DDT Konzentrationen in den gesammelten Staubfraktionen ist daher nicht möglich. Methodik: Im Serum von 16 Personen, die in früheren US Wohnungen mit angeblich erhöhten DDT Belastungen leben, führten wir ein human-biomonitoring durch. Wir bestimmten im Serum der Betroffenen den DDT Metaboliten 4,4 'DDE. Ergebnisse: Im Mittel lagen die 4,4 DDE Konzentrationen im Serum mit 1,62 my/l in der Größenordnung nicht belasteter Personen (1,82 my/l).

Einfluss der Erosion auf Stickstoffumsatz und Speicherung im Boden

Obwohl Bodenerosion einen großen Einfluss auf die N-Verteilung und den N-Umsatz in Böden hat, gibt es bisher kaum Forschung, die die durch Erosion verursachten Änderungen im N Umsatz ganzheitlich untersucht.In diesem Projekt sollen die Auswirkungen der Erosion auf den N-Umsatz im Boden untersucht werden. Der Fokus wird hierbei auf Änderungen im Mineralisierungs-Immobilisations-Umsatz liegen. Es wird vermutet, dass der Mineralisierungs-Immobilisierungs-Umsatz in erodierten Böden hauptsächlich durch (i) die organische Bodensubstanz (SOM) und die N-Verfügbarkeit, (ii) das Vorhandensein von Pflanzen und (iii) das Vorhandensein von freien Mineraloberflächen für die Entwicklung von Organo-Mineral-Komplexen (MAOM) gesteuert wird. Die Brutto-Mineralisierung und Immobilisierung wird in erodierten Böden vermutlich aufgrund des durch die Entfernung des Oberbodens verursachten verringerten Gehalts an SOM und N verringert. In Depositionsflächen mit hohen Gehalten an N und SOM werden diese Flüsse vermutlich erhöht und in Richtung einer Netto-Mineralisierung verschoben. Es wird erwartet, dass erodierte Böden aufgrund der Entfernung von Oberboden hohe Speicherfähigkeiten für SOM und N aufweisen. Die große Menge an ungesättigten Mineraloberflächen führt wahrscheinlich zu einer Netto-Immobilisierung, und folglich zu einem Nettoanstieg der N Vorräte in erodierten Böden.Das Arbeitsprogramm umfasst drei Experimente von unterschiedlicher Komplexität. Zur Differenzierung der Brutto-N-Transformationsprozesse im Boden werden 15N Markierungstechniken angewendet und durch die Anwendung des neusten 15N-Modells (Ntrace) sowie durch die Berechnung von N Bilanzen unterstützt. WP1 beinhaltet ein 15N-Tracerexperiment (WP1) in verschiedenen Hanglagen auf 2 Standorten in Norddeutschland. WP2 und WP3 konzentrieren sich auf die Verbesserung unseres prozessbasierten Verständnisses von Änderungen im N-Umsatz durch Erosion und werden unter kontrollierten Bedingungen durchgeführt. In WP2 wird der N-Umsatz von nicht erodierten, mäßig erodierten und stark erodierten Bodenzuständen unter Berücksichtigung des Vorkommens von Kulturpflanzen (Barley - Hordeum vulgare L.) untersucht. WP3 soll die Auswirkung der Erosion auf die N-Speicherung im Boden untersuchen. Wir werden testen, wie sich mit 14C markierter, frischer SOM auf MAOM-N in Oberböden auswirkt und ob dieses Material nach Desorption von Mineralien im Oberboden in tiefere Bodenschichten verlagert, und dort gebunden wird.Durch die Kombination von Isotopenmarkierungstechniken im Feld und unter kontrollierten Bedingungen können wir nicht nur die Auswirkung der Erosion auf den N-Mineralisierungs-Immobilisierungs-Umsatz untersuchen, sondern auch den Einfluss der Bodenerosion auf die N-Sequestrierung im Boden quantifizieren. Das Projekt wird quantitative Daten zu N-Umsatzprozessen aus verschiedenen Boden-N-Pools erosionsbetroffener Böden liefern und damit die Anpassung von N-Managementstrategien ermöglichen.

Diffusion and advection with sorption of anions, cations and non-polar molecules in organo-clays at varying thermo-chemical conditions - validation by analytical methods and molecular simulation

The sorption of anions in geotechnical multibarrier systems of planned high level waste repositories (HLWR) and of non-ionic and organic pollutants in conventional waste disposals are in the center of recent research. In aquatic systems, persistent radionuclides such as 79Se, 99Tc, 129I exist in a form of anions. There is strongly increasing need to find materials with high sorption capacities for such pollutants. Specific requirements on barrier materials are long-term stability of adsorbent under various conditions such as T > 100 C, varying hydrostatic pressure, and the presence of competing ions. Organo-clays are capable to sorb high amounts of cations, anions and non-polar molecules simultaneously having selectivity for certain ions. This project is proposed to improve the understanding of sorption and desorption processes in organo-clays. Additionally, the modification of material properties under varying chemical and thermal conditions will be determined by performing diffusion and advection experiments. Changes by sorption and diffusion will be analyzed by determining surface charge and contact angles. Molecular simulations on models of organo-clays will be conducted in an accord with experiments with aim to understand and analyze experimental results. The computational part of the project will profit from the collaboration of German partner with the group in Vienna, which has a long standing experience in a modeling of clay minerals.

Online-Optimierung eines Absorptions- und Desorptionsprozesses für die Koksofengasreinigung

In der Prozessindustrie sind die Anforderungen an die Verfahren wie preiswertes Design und umweltschonenden Betrieb vielseitig, und teilweise auch gegenläufig. Hierdurch steigt der Bedarf an flexibleren Produktionsanlagen, um den steigenden Anforderungen bezüglich der schnell wechselnden Marktanforderungen und der Umweltverträglichkeit gerecht zu werden. Ressourcenschonung und Reduzierung der Umweltbelastung sind Ziele, die die gängigen Verfahren aufgrund der sich ändernden Umweltauflagen (Reinheit der Gasemission) an die Grenzen der Wirtschaftlichkeit bringen. Die Reaktivabsorption und die anschließende Desorption stellt durch die Kombination von Stofftrennung und chemischer Reaktion in Mehrkomponentensystemen ein sehr komplexes Verfahren mit einem hohen Optimierungspotential dar. Dies gilt insbesondere für die im Rahmen des Forschungsprojektes zu untersuchende Ammoniak-Schwefelwasserstoff-Kreislaufwäsche zur Reinigung von Kokereiabgasen. Bei diesem industriell relevanten und hier exemplarisch ausgewählten Prozess basiert der konventionelle Betrieb integrierter Kolonnensysteme auf der vorherigen Auslegung für einen konstanten Betriebspunkt. In der Realität ändern sich jedoch die Randbedingungen, so dass die Prozesse am vorgegebenen Betriebspunkt nicht optimal betrieben werden können. Hier liegt die besondere wissenschaftliche Herausforderung bezüglich der Online-Optimierung, die Umweltrestriktionen sowie alle Produktanforderungen unter den gegebenen Anlagenbegrenzungen und den sich ändernden Echtzeit-Randbedingungen zur Minimierung der Betriebskosten gleichzeitig einzuhalten. Im Rahmen des Forschungsvorhabens wird eine Methodik zur Online Optimierung entwickelt und an einer realen Anlage (AS-Kreislaufwäsche) im Pilotmaßstab erprobt und bewertet. Als Ergebnis ist ein effizientes robustes Online-Optimierungssystem zur Ermittlung optimaler Prozessführungsstrategien für dynamische nichtlineare große Systeme unter Echtzeit-Randbedingungen zu erwarten. Die zu entwickelnde Methodik der Online-Optimierung ist allgemeingültig und soll für die Optimierung anderer Prozesse übertragbar sein.

Untersuchungen zum Stoffwechsel von Vinylchlorid unter dem Blickpunkt der chemischen Kanzerogenese

Untersuchungen in vivo und in vitro. Untersuchung der Aufnahmekinetik von Vinylchlorid. Untersuchung der Gewebsverteilung von Vinylchlorid. Untersuchung der kovalenten Bindung von Metaboliten des Vinylchlorid an Makromolekuele und Nucleinsaeuren. Beitrag zur Frage der chemischen Kanzerogenese von Vinylchlorid. Diese Untersuchungen erfolgten mit radioaktiv markiertem Vinylchlorid und sind z.T. schon abgeschlossen. Es wurde eine Untersuchungsanordnung fuer diese und analoge Fragestellungen neu konzipiert.

Untersuchungen des Tagesgangs verschiedener Spurengase mit Hilfe der solaren Absorptionsspektroskopie im infraroten Spektralbereich im tropischen Westpazifik (TROPAC)

Der Ozean im Westpazifik ist mit Temperaturen von ganzjährig 30°C der wärmste Ozean der Welt. Im tropischen Westpazifik ist die Lufttemperatur der Grenzschicht weltweit am höchsten und die Ozonkonzentration am niedrigsten. Aufgrund der allgemeinen Advektion der Luftmassen in der unteren und mittleren Troposphäre aus dem Osten durch die Walker-Zirkulation über den Pazifik befindet sich die Luft über dem tropischen Westpazifik für längere Zeit in einer sauberen, warmen und feuchten Umgebung. Der Abbau von reaktiven Sauerstoff- und Ozonvorläufern wie NOx findet daher länger als anderswo in den Tropen, was zu sehr niedrigen Ozonkonzentrationen führte. Dies erhöht die Lebensdauer von kurzlebigen biogenen und anthropogenen Spurengasen. Darüber hinaus begünstigen hohe Meeresoberflächentemperaturen eine starke Konvektion im tropischen Westpazifik, was zu niedrigen Ozonmischungsverhältnissen in den konvektiven Ausflussgebieten in der oberen Troposphäre führen kann. Der Warmpool im Westpazifik ist auch eine wichtige Quellregion für stratosphärische Luft. Daher fallen die Region, in der die Lebensdauer kurzlebiger Spurengase erhöht ist, und die Quellregion der stratosphärischen Luft zusammen. Somit bestimmt die Zusammensetzung der troposphärischen Atmosphäre in dieser Region in hohem Maße auch die globale stratosphärische Zusammensetzung.Ozon ist aufgrund von Rückkopplungsprozessen zwischen Temperatur, Dynamik und Ozon ein wichtiges Spurengas in der Klimaforschung. Da der Warmpool im Westpazifik die Hauptquellenregion für stratosphärische Luft ist, ist die Kenntnis von Ozon und anderen kurzlebigen Spurengasen auch wichtig, um den Transport von Spurengasen in die Stratosphäre zu verstehen.Ziel unseres Projektes ist die Messung des Tagesgangs von Ozon und anderen Spurengasen mit Hilfe der hochauflösenden solaren Absorptions-FTIR-Spektroskopie. Die Messungen liefern die Gesamtsäulendichten von bis zu 20 Spurengasen. Für einige Spurengase erlaubt die Analyse der Spektrallinienform die Ableitung der Konzentrationsprofile in bis zu etwa vier atmosphärischen Höhenschichten. Ergänzt werden die Beobachtungen durch Ozonballonsondierungen, kontinuierliche Messungen der UV-Strahlung, und Modellrechnungen mit einem Chemie-Transport-Modell. Die Messungen sind für den Zeitraum August bis Oktober 2022 geplant, die Auswertung und Interpretation von November 2022 bis Januar 2023.

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