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Sonderforschungsbereich (SFB) 1253: Catchments as Reactors: Schadstoffumsatz auf der Landschaftsskala (CAMPOS); Catchments as Reactors: Metabolism of Pollutants on the Landscape Scale (CAMPOS), Teilprojekt P05: Schadstofftransformationen an der Grenzfläche zwischen Grundwasser und der Gesteinsmatrix in Kluftgrundwasserleitern

Die Verweilzeit von Grundwasser in ausgedehnten Grundwasserleitern liegt oft im Bereich von Dekaden, so dass auch langsame mikrobielle Stoffumsätze (z.B. von Nitrat, Atrazin und dessen Abbauprodukten) die Stofffracht in solchen Systemen erheblich beeinflussen können. In diesem Projekt werden mittels geologischer und geochemischer Analysen die reaktiven Zonen und die zugehörigen Verweil- und Kontaktzeiten des Wassers eines Kluftgrundwasserleiters bestimmt. Omics und molekularbiologische Methoden werden genutzt, um Abbaupotential und Aktivität der mikrobiellen Gemeinschaften zu untersuchen. In begleitenden Laborexperimenten werden effektive Diffusions-konstanten und metabolische Raten, deren limitierende Faktoren und die beteiligten Mikroorganismen quantifiziert.

Abiotischer Abbau und Diffusion chlorierter Lösemittel in Fe2+-haltigen ungestörten Kalksteinen und Tonsteinen

Langsame Diffusionsprozesse von Schadstoffen in geringdurchlässigen wasser-gesättigten Gesteinen sind ein wesentlicher Grund für den beschränkten Erfolg vieler Untergrundsanierungen. Zu den immer noch wichtigsten Schadstoffen im Grundwasser zählen die chlorierten Lösemittel, die trotz jahrzehntelanger Sanierungsanstrengungen inzwischen lange Fahnen im urbanen Raum ausbilden. Eine langsame Diffusion bedingt aber auch lange Aufenthaltszeiten in der Gesteinsmatrix und damit können langsame abiotische Abbaumechanismen zum Tragen kommen, die auf Fe2+-haltige Mineralien wie z.B. Eisensulfide, Magnetit oder Phyllosilikate zurückgehen, und bei der Einschätzung des natürlichen Abbaupotentials berücksichtigt werden sollten. Ziel dieses Vorhabens ist es daher, die Transformation von Tri- und Perchlorethen während der Diffusion in Gesteinsproben geklüfteter Aquifere und Aquitarde zu quantifizieren. Weil die Reaktionsraten der Ausgangssubstanzen sehr wahrscheinlich zu klein sind, um im Labor gemessen werden zu können, liegt der Fokus auf der Bestimmung von Transformations- und Abbauprodukten (bspw. teil-chlorierte Ethene, Azetylen, Ethan). Die Experimente zur reaktiven Diffusion müssen mit intakten Gesteinsproben durchgeführt werden, da beim Zerkleinern reaktive Mineralober-flächen (z.B. bei Quarz und Pyrit) entstehen könnten, die zur Dehalogenierung der Ausgangssubstanzen führen könnten. Im Unterschied zu früheren Studien sollen hier die für die Reaktivität verantwortlichen spezifischen Minerale in der Gesteins-matrix identifiziert werden. Die Ergebnisse sind nicht nur für das Langzeitverhalten von chlorierten Lösemitteln im Grundwasser, sondern generell auch für die Endlagerung von radioaktiven Abfällen oder die chemische Verwitterung (Oxidation) von reduzierten Gesteinen relevant.

Diffusion and advection with sorption of anions, cations and non-polar molecules in organo-clays at varying thermo-chemical conditions - validation by analytical methods and molecular simulation

The sorption of anions in geotechnical multibarrier systems of planned high level waste repositories (HLWR) and of non-ionic and organic pollutants in conventional waste disposals are in the center of recent research. In aquatic systems, persistent radionuclides such as 79Se, 99Tc, 129I exist in a form of anions. There is strongly increasing need to find materials with high sorption capacities for such pollutants. Specific requirements on barrier materials are long-term stability of adsorbent under various conditions such as T > 100 C, varying hydrostatic pressure, and the presence of competing ions. Organo-clays are capable to sorb high amounts of cations, anions and non-polar molecules simultaneously having selectivity for certain ions. This project is proposed to improve the understanding of sorption and desorption processes in organo-clays. Additionally, the modification of material properties under varying chemical and thermal conditions will be determined by performing diffusion and advection experiments. Changes by sorption and diffusion will be analyzed by determining surface charge and contact angles. Molecular simulations on models of organo-clays will be conducted in an accord with experiments with aim to understand and analyze experimental results. The computational part of the project will profit from the collaboration of German partner with the group in Vienna, which has a long standing experience in a modeling of clay minerals.

Modellentwicklung zur regionalen Vorhersage der N2O-Emissionen aus bodenchemischen und bodenphysikalischen Parametern unter spezieller Berücksichtigung des oberflächennahen N2O-Gehaltes in Böden

Bisherige Ansätze zu Modellierung von Lachgasemissionen haben noch zu keinen zufriedenstellenden Ergebnissen geführt bzw. die Validierung von Modellen steht noch aus, da u.a. die Bestimmung der Gasdiffusion im Oberboden sowie der Gasübergang in Atmosphäre schwierig bestimmbar ist. Wir stellen für diesen Schritt einen empirischen Modellansatz zur Vorhersage von Lachgasemissionen aus oberflächennahen N2O-Gehalten des Bodens vor, der im Rahmen des Projektes zu einer allgemeinen Anwendbarkeit weiterentwickelt werden soll. Hierbei werden über empirische Transferfaktoren, die in Abhängigkeit von Bodenart, Wassergehalt und Temperatur ermittelt werden, die Emissionen aus Gasgehalten im Boden berechnet. Zur einfachen Bestimmung des N2O-Gehaltes im Oberboden steht ein in unserem Hause entwickeltes neuartiges Bodenprobenahmegerät zur Verfügung. Die Einfachheit der Probenahme und gleichzeitige Erfassung von Gas im Boden sowie den steuernden Größen Nmin und DOC, erlaubt zudem ein Monitoring der Spurengasemissionen auf regionaler Ebene sowie die Validierung bestehender Modelle.

Untersuchung ueber den Einfluss des Mikroklimas an Bauwerksoberflaechen und dadurch bedingten Feuchtigkeitstransport in anorganischen, poroesen, insbesondere inhomogenen Baustoffen im Hinblick auf Korrosion

Die Bestaendigkeit poroeser Baustoffe, die der Witterung und Atmosphaere sowie anderen korrosiven Einfluessen, wie z.B. bei Stahlbetonbruecken dem Einfluss von Streusalzen, ausgesetzt sind, wird massgebend von der Struktur des Stoffes und der Feuchtigkeitsaufnahme bzw. -abgabe bestimmt. Das Eindringen aggressiver Stoffe haengt nicht nur vom momentanen Feuchtigkeitsgehalt in den Poren des Baustoffs ab, sondern offenbar auch von instationaerem Wassertransport, der durch Aenderungen, vor allem der Feuchtigkeit in der Umgebung der Bauteiloberflaechen hervorgerufen wird. Bei Baustoffen, die hinsichtlich Diffusionswiderstand und thermodynamischem Verhalten aus unterschiedlichen Stoffen aufgebaut sind (Beispiel: Beton, Stahl- und Spannbeton, mit Kunststoffen beschichtete poroese Stoffe), ist eine theoretische Betrachtung dieser Vorgaenge im Mikrogefuege kaum moeglich. Mit der Mikrowellenmesstechnik sollen die Wassergehaltsaenderungen und damit der Wassertransport bei Einwirkung verschiedener Umgebungsbedingungen untersucht werden, um die Ablaeufe bei Korrosionsvorgaengen genauer verstehen bzw. Massnahmen fuer besseren Korrosionsschutz ableiten zu koennen.

Bestimmung partikelgebundener PAK, NPAK und 3-Nitrobenzanthron sowie ihre Verteilung auf verschiedene Ultrafeinstaubfraktionen von Emissionsquellen

Als ultrafeine Partikel werden Teilchen mit Durchmessern kleiner als 100 nm bezeichnet. Die ultrafeinen Partikel entstehen in Verbrennungsprozessen, die unter Sauerstoffmangel stattfinden. Hierbei sind u.a. der Straßenverkehr mit seinen unzähligen instationären Verbrennungen, Industrieprozesse und Hausbrand zu nennen. Partikel dieses Größenbereichs können sehr spezielle chemische oder physikalische Wechselbeziehungen mit der Umgebung eingehen. Man beobachtet bei ultrafeinen Partikeln vorwiegend Diffusion, wogegen sich größere Teilchen eher durch Anlagerung bzw. Sedimentation auszeichnen (Limbach, 2005). In der Europäischen Union gilt seit Januar 2005 ein Grenzwert für Feinstaub, d.h. für Partikel kleiner als 10ìm (PM10), vorgeschrieben. Für ultrafeine Partikel gibt es in Europa bisher keine eigenen Grenzwerte. In einem bis dahin einmaligen Projekt wurde die Entwicklung der Belastung mit ultrafeinen Partikeln in Erfurt über zehn Jahre quantitativ bestimmt. Dabei wurde ein deutlicher Anstieg festgestellt (Krug, 2005). Die Korngrößen des Ultrafeinstaubs können das menschliche Respirationssystem erreichen. Man spricht daher vom inhalierbaren Anteil des Feinstaubs. Partikel kleiner als 100 nm werden als noch gefährlicher eingestuft, da sie lungengängig sind. Wegen ihrer geringen Größe können einzelne ultrafeine Partikel ein Lungenepithel durchqueren. Ein Weitertransport zu Leber, Knochenmark oder Herz ist möglich. Die Ultrafeinpartikel können sich in der Lunge bis zu mehreren Monaten ablagern bzw. verbleiben (WHO,1997). Es sind einige Verfahren entwickelt worden, um die PAK-Belastung auf Menschen zu erfassen und ihre Auswirkungen zu beschreiben. Dabei wurde Benzo(a)Pyren oft als Indikator für die Präsenz von karzinogenen PAK in der Umwelt genutzt. Verbreitet ist zum Beispiel die Bestimmung von PAK in Blut oder Urin und die Untersuchung der Auswirkungen von PAK auf den Metabolismus in Organen wie Niere und Leber (Larsen, 1995). Die Exposition durch NPAK erfolgt hauptsächlich über die Luft. Es gibt bislang wenige Studien, welche die Langzeitwirkung der inhalativen Aufnahme untersuchen. Darüber hinaus gelten auch die Metaboliten der NPAK als kanzerogen (Uhl, 2007). Laut WHO gibt es erheblichen Forschungsbedarf hinsichtlich der Exposition der Menschen und der Wirkungen von NPAK auf die menschliche Gesundheit (IPCS 2003). Obwohl die NPAK nur einen Bruchteil (1 bis 10Prozent) der PAK ausmachen (Nielsen, 1984), ist spezielle Aufmerksamkeit wegen ihrer hohen biologischen Aktivität notwendig. Zahlreiche NPAK wirkten in Tierversuchen deutlich mutagen und kanzerogen (Fiedler et.al, 1990). Über ihr Verhalten und ihre Anreicherung in Boden und Staub ist bis jetzt noch sehr wenig bekannt. Ebenso wenig wie über deren Metabolismus und Akkumulation in biologischem Gewebe (Fiedler et al., 1991, Fieder und Mücke 1990). (...)

Massentransport in der Mesopausenregion

Untersuchung von advektivem Transport und Austausch in der Abhaengigkeit von Breite, Hoehe (50-110 km) und Jahreszeit. Entwicklung von Modellen des Tensors turbulenter Diffusionskoeffizienten zwischen 50 und 110 km Hoehe. Anwendung auf die Probleme des Stickstoffoxid-Haushaltes der Atmosphaere.

Spätquartäre Kohlenstoffisotopie des CO2 der Bodenluft im Spiegel pedogener Karbonate

Die Böden terrestrischer Ökosysteme sind ein wichtiger Steuerungsfaktor der CO2-Konzentration in der Erdatmosphäre. Bei Modellierung von globalen CO2-Zyklen ist die Forschung der klimarelevanten Gase auf eindeutige Vorstellungen von der Kohlenstoffisotopie des CO2 der Bodenluft und ihrer Veränderungen angewiesen. Die bis heute vorhandenen Daten umfassen nur eine relativ kurzfristige Dynamik (Stunden bis Monate). Die Fragen nach den langfristigen Fluktuationen (Jahrtausende) der d13CWerte im bodenbürtigen Kohlendioxid und den sie kontrollierenden Faktoren sowie nach dem Zusammenhang mit dem CO2-Haushalt der spätquartären Atmosphäre bleiben offen. Ziel des Vorhabens ist es, die pedogenen Karbonate als Archive der langfristigen, spätquartären d13C-Dynamik des CO2 der Bodenluft zu untersuchen. Dem Arbeitskonzept liegen Modellvorstellungen der Produktion und Diffusion der 13CO2 im Boden zugrunde. Bei den Forschungsobjekten handelt es sich um laminierte Kalkablagerungen (Kalkkutanen) an Steinen aus holozänen Böden (Mediterraneis, Mitteleuropa, Sibirien) und sekundäre Karbonate aus spätpleistozänen Löss-Paläoboden-Sequenzen (Mitteleuropa). Die Untersuchungsmethoden: d13C, d18O, 14C-Altersbestimmung und Mikromorphologie. Bei der Auswertung der Ergebnisse sollen die Ursachen der langfristigen 13CO2-Dynamik der Bodenluft und die sie kontrollierenden Faktoren im Zentrum stehen.

Dispersion von Meereis unter Nutzung der Lagrangeschen Betrachtungsweise: Eine Studie dynamischer Systeme

Beobachtungen zeigen drastische Veränderungen in der Arktis bedingt durch den Klimawandel. In den Regionen, in denen der Anteil des mehrjährigen Eises an der Eisdecke abnimmt, weist das Meereis erhöhte Driftgeschwindigkeiten auf, da das dünnere und mechanisch schwächere einjährige Eis stärker auf den Windantrieb reagiert.Ein besseres Verständnis der Meereisdynamik ist daher notwendig um dessen Entwicklung und Variabilität im Zuge des Klimawandels besser vorhersagen zu können. Insbesondere auf lokaler Skala hängt die dynamische Entwicklung des Meereises von seiner Belastung und Deformation ab, welche umgekehrt wieder für die Veränderung des Eises, beispielsweise für das Aufbrechen der Eisdecke und für die Dispersion des Eises verantwortlich sind.In dieser Studie planen wir die Kinematik des Meereises anhand der Finite Scale Lyapunov Exponents (FSLEs) durch Beobachtungen von auf dem Meereis ausgebrachten Bojen zu untersuchen. Zunächst werden statistische Methoden zur Ausbreitung von Partikeln, wie Wahrscheinlichkeitsdichtefunktionen und Frequenzspektren, analysiert. Die FSLEs können beispielsweise für eine Charakterisierung von Dynamiken, welche eine vielskalige Natur besitzen, wie es bei Meereis der Fall ist, genutzt werden. Die Tatsache, dass die FSLEs die Einheit Hertz haben, lässt den Rückschluss zu, dass diese als Indikator für die Vorhersagbarkeit der Strömung genutzt werden können: Das Inverse stellt eine typische Zeitskala für die Separation von Teilchen und daher auch für die Deformierung von Meereis dar. FSLEs stehen außerdem in direktem Zusammenhang mit der horizontalen Dispersion von Teilchen (Bojen) und können anzeigen, ob die Separation der Bojen im Laufe der Zeit exponentiell (chaotisch) oder linear (diffusiv) verläuft oder ob sie einer anomalen Diffusion unterliegt. Die Wiederholung der Berechnungen für unterschiedliche Regionen und Jahre wird hoffentlich die Abhängigkeit der dynamischen Merkmale von unterschiedlichen klimatischen Bedingungen aufzeigen.

Reaktionen in Metalloberflaechen

Alle unedlen Gebrauchsmetalle, wie Aluminium, Eisen und Zirkon, bilden bei der Reaktion mit Gasen oder waessrigen Medien mehr oder minder festhaftende Grenzschichten, welche den Angriff der korrodierenden Agenzien stark hemmen. Die Herabsetzung der Reaktionsgeschwindigkeit haengt von einer Reihe von Faktoren ab: Temperatur, Dicke und Haftung der Schicht, Diffusionsgeschwindigkeit der Agenzien, z.B. des Sauerstoffs, und der Metallkationen, etc. Die Haftung der Schicht und die Beweglichkeit der Reaktionspartner haengt wesentlich von der Konzentration von Fremdelementen in dem Matrixmetall und in der Schicht ab. Sowohl dieser Einfluss als auch die Abhaengigkeit des Konzentrationsverhaeltnisses der Fremdelemente in der Schicht und der Matrix von den Reaktionsbedingungen soll untersucht werden. Neben der allgemeinen, leicht erkennbaren technischen Bedeutung sind diese Arbeiten auch fuer die Wiederaufbereitung von Kernbrennstoffen von erheblichem Interesse. Wasserstoff bewirkt in vielen Metallen eine Versproedung, welche zu erhoehter Anfaelligkeit des Probestueckes gegen Korrosion und Bruch fuehrt. Generell sind zwei Wege fuer die Aufnahme des Wasserstoffs offen: a) Zersetzung von Wasser an der Oberflaeche und anschliessende Diffusion des Wasserstoffs durch die schuetzende Oxidschicht, b) Zersetzung des Wassers und Aufnahme des Wasserstoffs unmittelbar an der Metalloberflaeche, welche in Ritzen oder nicht festhaftenden Teilen der Schicht fuer einen direkten Kontakt mit der Loesung zugaenglich ist. Beide Wege sollen untersucht werden.

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