Wasserstoff zeigt im Vergleich zu anderen Elementen eine sehr hohe Beweglichkeit in Metallen. Allerdings werden bei der Bestimmung der Diffusionskoeffizienten oftmals erhebliche systematische Fehler beobachtet. So weichen die von verschiedenen Arbeitsgruppen fuer die Wanderung von Wasserstoff in Zirkon bestimmte Diffusionskoeffizienten im mittleren Temperaturbereich von 200 - 600 Grad C bis zu etwa zwei Groessenordnungen voneinander ab. Es schien moeglich, dass diese Abweichungen auf den Einfluss sauerstoffhaltiger Oberflaechenschichten zurueckzufuehren sind, da der Wasserstoff bei allen bisherigen Untersuchungen durch mindestens eine solche Schicht hindurchdiffundieren musste. Die Diffusionskoeffizienten fuer Tritium in diesen Oberflaechenschichten sind im Vergleich zur Beweglichkeit im Metall um mehr als sieben Groessenordnungen kleiner, so dass bereits duenne Schichten eine erhebliche Verzoegerung in der Diffusion bewirken koennen. Es wurde deshalb eine neue Methode entwickelt, bei der die Diffusion in den Oberflaechenschichten vermieden wird. Ausserdem wurde der Einfluss der Sauerstoff-Konzentration auf die Beweglichkeit von Tritium in Zircaloy bestimmt. Diese Arbeiten, welche auch fuer die Kernbrennstoff-Wiederaufbereitung von erheblicher Bedeutung sind, werden fortgesetzt. Im Vordergrund stehen dabei die Untersuchungen ueber den Einfluss von Fremdstoffen und Strahlenschaeden auf die Tritium-Diffusion in Zirkon und Zirkon-Legierungen.
In diesem Vorhaben soll ein mathematisches Modell entwickelt werden, das die wichtigsten interagierenden Prozesse nachbildet. Dabei handelt es sich um die konkurrierenden Prozesse der Detritusdegradierung in den verschiedenen Schichten des Sedimentes mit unterschiedlichen Oxidationspotentialen, um die abiotischen und mikrobiologisch ablaufenden Redoxprozesse, um die physikalischen und biologisch induzierten Transportprozesse und um das microbial foodweb . Die Kreisläufe der Elemente C, 0, N, P, Si, S, Fe und Mn sollen mit ihren Massenbilanzen dargestellt werden. Das Modell besteht aus einer Reihe von partiellen Differentialgleichungen (Diffusions-Reaktionsgleichungen) für die Konzentrationen der beteiligten Stoffkomponenten. Dabei werden wir uns auf die vertikale Dimension (bis 30 cm) beschränken. Als Antrieb werden Annahmen über die zeitlich veränderlichen Oberflächenrandbedingungen (Konzentrationen im überstehenden Wasser, Eintrag durch Sedimentation usw.) benutzt. Die Arbeit synthetisiert frühere und gegenwärtig laufende Forschungsaktivitäten zu einem Gesamtbild. Es ist zu erwarten, dass dabei durchaus erhebliche Fortschritte im Verständnis auch der Einzelprozess erreicht werden, weil der Zwang zur konzeptionellen Klarheit in einem mathematischen Modell Wissenslücken und Konsistenzprobleme aufdeckt. Ein wesentliches Nebenprodukt wird die Erarbeitung einer Modellversion herausragend gut verständlicher graphischer Darstellung der Ergebnisse und einfachster Bedienung sein.
Two dipole tracer experiments were performed in a fractured rock at the Grimsel Test Site in February/March 1993. In both experiments NaCl was used as a tracer. The extraction rate was twice the injection rate. In the second experiment injection and extraction were interchanged (Reverse-Experiment). Long tailing was characteristic of the breakthrough curves in both experiments. The tests were interpreted using a single facture allowing for diffusion into an immobile matrix. We were able to interpet the breakthrough curves for both experiments by one unique set of parameters, describing transport and baseflow. Uniqueness could only be achieved when using the information of both experiments. We conclude that performing a Reverse-Experiment is an indispensable tool for parameter identification in dipole tracer tests. A sensitivity analysis proved that not only matrix diffusion is responsible for the tailing in the breakthrough curves but also transversal dispersivity. Further, the typical exchange time between mobile and immobile media was too small to be attributed to matrix diffusion in the strict sense which will causetailing even at large spatial and temporal scales. Analysis of the covariance matrices showed that the parameters have small errors but high correlation. Methods and techniques used: Glaerkin-Finite-Elemente Method, Newton-Raphson, Levenberg-Marquardt, Preconditioned Conjugate Gradient Method, Maximum-Likelihood-Theorie, Confidence Ellipses.
Subsoils are an often neglected nutrient source for crops. The mobilisation and use of this potential nutrient source is an important factor in sustainable land use. Nutrient accessibility, release, and transport are strongly dependent on soil structure and its dynamics controlled by spatiotemporally variable physical functions of the pore network. A well structured soil, for example, with numerous interconnected continuous biopores will enhance root growth and oxygen availability and hence nutrient acquisition. In contrast to soils with a poorly developed structure nutrient acquisition is limited by restricted root growth and reduced aeration. The goal of this research project is to investigate different preceding crops and crop sequences in developing characteristic biopore systems in the subsoil and to elaborate their effect on the functional performance of pore networks with respect to nutrient acquisition. The main research question in this context is how soil structure evolves during cultivation of different plant species and how structure formation influences the interaction of physical (water and oxygen transport, shrinking-swelling) biological (microbial activity, root growth) and geochemical processes (e.g. by creating new accessible reaction interfaces). In order to study and quantify pore network architectures non-invasively and in three dimensions X-ray computed microtomography and 3D image analysis algorithms will be employed. The results will be correlated with small- and mesoscale physical/chemical properties obtained from in situ microsensor (oxygen partial pressure, redox potential, oxygen diffusion rate) and bulk soil measurements (transport functions, stress-strain relationships) of the same samples. This will further our process understanding regarding the ability of various crop sequences to form biopore systems which enhance nutrient acquisition from the subsoil by generating pore network architectures with an efficient interaction of physical, biological and geochemical processes.
Untersuchung von advektivem Transport und Austausch in der Abhaengigkeit von Breite, Hoehe (50-110 km) und Jahreszeit. Entwicklung von Modellen des Tensors turbulenter Diffusionskoeffizienten zwischen 50 und 110 km Hoehe. Anwendung auf die Probleme des Stickstoffoxid-Haushaltes der Atmosphaere.
In der Zentralabteilung Strahlenschutz (ZST) wird u.a. auch die Ausbreitung von Gasen und Aerosolen im lokalen und regionalen Bereich untersucht. Weitere Untersuchungen betreffen: Turbulenzstrukturmessungen zur Beurteilung der Orts- und Hoehenabhaengigkeit der Diffusionsparameter und deren Verwendung bei der Berechnung der Umweltbelastung durch Schadstoffemissionen. Ablagerungsuntersuchungen von Testaerosolen auf verschiedenen Grenzflaechen wie Boden und Vegetation. Ergaenzende Messungen zur Jodablagerung im Freiland und in einem abgeschlossenen System. Erarbeitung eines Rechenprogramms LISA zur Ermittlung der lokalen, individuellen Strahlenexposition durch Abluftfreisetzung aus kerntechnischen Anlagen fuer alle relevanten Radionuklide. Expositionspfade, Bevoelkerungsgruppen und Organe.
Gasaustausch findet in der Atmosphäre primär durch turbulenten und laminaren Fluss statt. Im Boden dagegen spielt advektiver Gastransport eine untergeordnete Rolle, stattdessen dominiert Diffusion die Transportprozesse. Trotz der Unterschiedlichkeit und scheinbaren Unabhängigkeit dieser Prozesse wurde während Freilanduntersuchungen ein Anstieg von Gastransportraten im Boden um mehrere 10 % während Phasen starken Windes beobachtet. Dieser Anstieg ist auf wind-induzierte Druckfluktuationen zurückzuführen, die sich in das luftgefüllte Porensystem des Bodens fortpflanzen und zu einem minimal oszillierenden Luftmassenfluss führen (Pressure-pumping Effekt). Durch den oszillierenden Charakter des Luftmassenflusses ist der direkte Beitrag zum Gastransport sehr gering. Die damit einhergehende Dispersion führt jedoch zu einem Anstieg der effektiven Gastransportrate entgegen des Konzentrationsgradienten. Wird der Pressure-pumping (PP) Effekt bei der Bestimmung von Gasflüssen mit der Gradienten- und Kammermethode nicht berücksichtigt, kann dies zu großen Unsicherheiten in der Bestimmung von Bodengasflüssen führen. Insbesondere für das langfristige Monitoring von treibhausrelevanten Gasflüssen stellen diese Unsicherheiten ein zentrales Problem dar. Wir stellen vier Hypothesen auf:(H1) Der PP-Effekt ist abhängig von Bodeneigenschaften.(H2) Die Ausprägung von Luftdruckfluktuationen ist abhängig von der Rauigkeit verschiedener Landnutzungen (Wald, Grasland, landwirtschaftliche Kulturen, Stadt)(H3) Kammermessungen werden durch Luftdruckfluktuationen beeinflusst.(H4) Der Austausch und Umsatz von Methan in Böden von Mittelgebirgswäldern wird durch den PP-Effekt verstärkt. Die Hypothesen 1, 3 und 4 werden mittels Laboruntersuchungen von Proben verschiedener Böden und Bodenfeuchtebedingungen überprüft. Die Hypothese 2 wird durch Freilandmessungen an verschiedenen Standorten überprüft. Ziele des Vorhabens sind: (Z1) Modelle zu entwickeln, die die Quantifizierung des Einflusses der Bodenstruktur auf den PP-Effekt ermöglichen, (Z2) den Effekt der Oberflächenrauigkeit auf Luftdruckschwankungen zu quantifizieren, (Z3) Schwellenwerte zu definieren, die die Bestimmung von Standorten mit ausgeprägtem PP-Effekt ermöglichen, (Z4) Faktoren für die Berücksichtigung des PP-Effekts für Kammermessungen zu entwickeln, (Z5) Faktoren für die Berücksichtigung des PP-Effekts für die Gradienten Methode zu entwickeln, (Z6) den Einfluss des PP-Effekts auf die Methanaufnahme von Böden in Mittelgebirgswäldern zu bestimmen. Ein besseres Verständnis des bisher nur unzureichend untersuchten PP-Effekts wird wesentlich dazu beitragen, die Verlässlichkeit und Präzision von Messungen von Bodengasflüssen zu steigern, die die Grundlage für weitergehende Forschung darstellen.
Langsame Diffusionsprozesse von Schadstoffen in geringdurchlässigen wasser-gesättigten Gesteinen sind ein wesentlicher Grund für den beschränkten Erfolg vieler Untergrundsanierungen. Zu den immer noch wichtigsten Schadstoffen im Grundwasser zählen die chlorierten Lösemittel, die trotz jahrzehntelanger Sanierungsanstrengungen inzwischen lange Fahnen im urbanen Raum ausbilden. Eine langsame Diffusion bedingt aber auch lange Aufenthaltszeiten in der Gesteinsmatrix und damit können langsame abiotische Abbaumechanismen zum Tragen kommen, die auf Fe2+-haltige Mineralien wie z.B. Eisensulfide, Magnetit oder Phyllosilikate zurückgehen, und bei der Einschätzung des natürlichen Abbaupotentials berücksichtigt werden sollten. Ziel dieses Vorhabens ist es daher, die Transformation von Tri- und Perchlorethen während der Diffusion in Gesteinsproben geklüfteter Aquifere und Aquitarde zu quantifizieren. Weil die Reaktionsraten der Ausgangssubstanzen sehr wahrscheinlich zu klein sind, um im Labor gemessen werden zu können, liegt der Fokus auf der Bestimmung von Transformations- und Abbauprodukten (bspw. teil-chlorierte Ethene, Azetylen, Ethan). Die Experimente zur reaktiven Diffusion müssen mit intakten Gesteinsproben durchgeführt werden, da beim Zerkleinern reaktive Mineralober-flächen (z.B. bei Quarz und Pyrit) entstehen könnten, die zur Dehalogenierung der Ausgangssubstanzen führen könnten. Im Unterschied zu früheren Studien sollen hier die für die Reaktivität verantwortlichen spezifischen Minerale in der Gesteins-matrix identifiziert werden. Die Ergebnisse sind nicht nur für das Langzeitverhalten von chlorierten Lösemitteln im Grundwasser, sondern generell auch für die Endlagerung von radioaktiven Abfällen oder die chemische Verwitterung (Oxidation) von reduzierten Gesteinen relevant.
Alle unedlen Gebrauchsmetalle, wie Aluminium, Eisen und Zirkon, bilden bei der Reaktion mit Gasen oder waessrigen Medien mehr oder minder festhaftende Grenzschichten, welche den Angriff der korrodierenden Agenzien stark hemmen. Die Herabsetzung der Reaktionsgeschwindigkeit haengt von einer Reihe von Faktoren ab: Temperatur, Dicke und Haftung der Schicht, Diffusionsgeschwindigkeit der Agenzien, z.B. des Sauerstoffs, und der Metallkationen, etc. Die Haftung der Schicht und die Beweglichkeit der Reaktionspartner haengt wesentlich von der Konzentration von Fremdelementen in dem Matrixmetall und in der Schicht ab. Sowohl dieser Einfluss als auch die Abhaengigkeit des Konzentrationsverhaeltnisses der Fremdelemente in der Schicht und der Matrix von den Reaktionsbedingungen soll untersucht werden. Neben der allgemeinen, leicht erkennbaren technischen Bedeutung sind diese Arbeiten auch fuer die Wiederaufbereitung von Kernbrennstoffen von erheblichem Interesse. Wasserstoff bewirkt in vielen Metallen eine Versproedung, welche zu erhoehter Anfaelligkeit des Probestueckes gegen Korrosion und Bruch fuehrt. Generell sind zwei Wege fuer die Aufnahme des Wasserstoffs offen: a) Zersetzung von Wasser an der Oberflaeche und anschliessende Diffusion des Wasserstoffs durch die schuetzende Oxidschicht, b) Zersetzung des Wassers und Aufnahme des Wasserstoffs unmittelbar an der Metalloberflaeche, welche in Ritzen oder nicht festhaftenden Teilen der Schicht fuer einen direkten Kontakt mit der Loesung zugaenglich ist. Beide Wege sollen untersucht werden.
Die Böden terrestrischer Ökosysteme sind ein wichtiger Steuerungsfaktor der CO2-Konzentration in der Erdatmosphäre. Bei Modellierung von globalen CO2-Zyklen ist die Forschung der klimarelevanten Gase auf eindeutige Vorstellungen von der Kohlenstoffisotopie des CO2 der Bodenluft und ihrer Veränderungen angewiesen. Die bis heute vorhandenen Daten umfassen nur eine relativ kurzfristige Dynamik (Stunden bis Monate). Die Fragen nach den langfristigen Fluktuationen (Jahrtausende) der d13CWerte im bodenbürtigen Kohlendioxid und den sie kontrollierenden Faktoren sowie nach dem Zusammenhang mit dem CO2-Haushalt der spätquartären Atmosphäre bleiben offen. Ziel des Vorhabens ist es, die pedogenen Karbonate als Archive der langfristigen, spätquartären d13C-Dynamik des CO2 der Bodenluft zu untersuchen. Dem Arbeitskonzept liegen Modellvorstellungen der Produktion und Diffusion der 13CO2 im Boden zugrunde. Bei den Forschungsobjekten handelt es sich um laminierte Kalkablagerungen (Kalkkutanen) an Steinen aus holozänen Böden (Mediterraneis, Mitteleuropa, Sibirien) und sekundäre Karbonate aus spätpleistozänen Löss-Paläoboden-Sequenzen (Mitteleuropa). Die Untersuchungsmethoden: d13C, d18O, 14C-Altersbestimmung und Mikromorphologie. Bei der Auswertung der Ergebnisse sollen die Ursachen der langfristigen 13CO2-Dynamik der Bodenluft und die sie kontrollierenden Faktoren im Zentrum stehen.
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