s/elektrochemische-zelle/Elektrochemische Zelle/gi
Das Ziel des Verbundvorhabens ELEVATOR besteht in der Etablierung eines effizienten, gekoppelten elektrochemischen Prozesses für die Herstellung von biobasierter Furandicarbonsäure (FDCA) und biobasiertem Dimethylfuran (DMF) aus 5-Hydroxymethylfuran (HMF), das aus landwirtschaftlichen Reststoffen gewonnen wird. Der hochinnovative Charakter von ELEVATOR liegt dabei insbesondere in a) der kombinierten Nutzung der anodischen und kathodischen Halbzellreaktion (Oxidation und Reduktion) zur parallelen Synthese hochwertiger Produkte in einer einzigen elektrochemischen Zelle ('200% Zelle') und b) in der Verwendung eines industriell relevanten Eduktstroms aus dem hydrothermalen Aufschluss von lignozellulosehaltiger Biomasse. Der biogene Rohstoff wird dabei nicht aufwendig vorgereinigt. Der elektrochemische Prozess wird im Vorhaben bis TRL 4 entwickelt und zur Herstellung von Mustermengen der Produkte betrieben. Hierzu wird auch ein Verfahren zur Aufreinigung der Produkte FDCA und DMF etabliert. Das Ziel des Teilvorhabens 'Grundlagenuntersuchungen zur Elektrosynthese und zum Downstream Processing' von Fraunhofer IGB besteht in der grundlegenden Entwicklung der elektrochemischen Halbzellreaktionen, nämlich der Oxidation von DMF zu FDCA und der Reduktion von HMF zu DMF. Dabei sollen Materialien identifiziert werden, die eine effiziente und selektive Umsetzung von HMF erlauben und gleichzeitig ungewollte Nebenreaktionen minimieren. Die Halbzellreaktionen werden in einer elektrochemischen Zelle integriert und im Labor zu einem Gesamtprozess entwickelt, der für mindestens 100 h stabil betrieben werden kann und hohe Produktausbeuten ermöglicht. Weiterhin wird von Fraunhofer IGB in ELEVATOR ein Verfahren zur Abtrennung und Aufreinigung der Produkte FDCA und DMF etabliert. Dabei wird FDCA bis zu einer Qualität aufgereinigt, die die Verwendung des Produktes in der Herstellung von Polymeren erlaubt.
Verwendet man halbleitende Materialien als Elektroden in elektrochemischen Zellen, so beobachtet man, dass bei Belichtung - also auch bei Sonneneinstrahlung - Photostroeme auftreten. Die so in Elektroenergie umgewandelte Strahlungsenergie kann direkt oder zur Wasserzersetzung, das heisst zur Wasserstofferzeugung, verwendet werden. Der geschilderte Funktionsablauf ist experimentell in den verschiedenen Stufen wenig untersucht. Zunaechst sollen moeglichst billige Halbleitermaterialien als Elektroden praepariert in elektrochemischen Solarzellen eingesetzt werden. Mit amorphen Halbleitern sollten kostenguenstige Anlagen erstellbar sein. Das Elektrodenmaterial selbst darf bei den auftretenden Photopotentialen nicht zersetzt werden.
Batterien auf Polymerbasis haben in den letzten Jahren aufgrund ihrer interessanten Eigenschaften großes Forschungsinteresse auf sich gezogen. Zu ihren Vorzügen zählen ihr geringes Gewicht, die Möglichkeit, auf kritische Metalle zu verzichten, die Nutzung verfügbarer Elemente und ihre bessere Nachhaltigkeit bei Herstellung und Wiederverwertung. In den vergangenen Jahren wurden verschiedene redoxaktive Polymere untersucht, was zu vielen Strukturmotiven führte, die als potenzielle Elektrodenmaterialien identifiziert wurden. Derzeit sind allerdings nur begrenzt verschiedene Anodenmaterialien verfügbar. In diesem Zusammenhang werden in diesem Gemeinschaftsprojekt der FSU Jena und der JLU Giessen neue redoxaktive Polymere entwickelt, die auf drei Strukturmotiven basieren: Benzimidazole, Benzoxazole und Benzothiazole, die alle pyridyl-substituiert sind. Die resultierenden (elektrochemischen) Eigenschaften können durch die Substituenten und das Heteroatom im Fünfring (-NH-, NR-, -O-, -S-) eingestellt werden. Ein kombinierter theoretischer (JLU) und experimenteller (FSU) Screening-Ansatz wird verwendet, um die vielversprechendsten aktiven Materialien zu identifizieren. Zunächst werden geeignete Redox-Einheiten durch Berechnung und theoretisches Screening verschiedener Modellverbindungen mittels DFT untersucht. Darüber hinaus werden Redox-Einheiten mit vielversprechenden Eigenschaften synthetisiert und ihre elektrochemischen Eigenschaften untersucht. Basierend auf diesem ersten Screening werden geeignete Einheiten für die Integration in Polymere ausgewählt. Der zweite Schritt des Projekts ist die Modellierung der Polymere sowie ihre Synthese und die Untersuchung ihrer elektrochemischen Eigenschaften. Die Polymermaterialien mit den besten Eigenschaften werden für die Herstellung von Elektroden verwendet werden. Diese Elektroden werden in (Halb) Zelltests getestet.
In diesem Projekt werden wir Elektroden auf Basis von Polyimidazol mit stark eutektischen Lösungsmitteln als Elektrolyte kombinieren, um biokompatible und biologisch abbaubare Polymerbatterien mit hoher Leistung herzustellen. Polyimidazol kann aus natürlich vorkommenden Rohstoffen hergestellt werden. Im Gegensatz zu anderen konjugierten Redox-Polymeren ist die Ladung im Polyimidazol an isolierten dimeren Einheiten lokalisiert. Diese Besonderheit ermöglicht ein überlegenes und stabiles Verhalten beim Laden und Entladen. Stark eutektische Elektrolyte können ebenfalls aus natürlichen Ressourcen gewonnen werden. Viele stark eutektische Elektrolyten weisen darüber hinaus auch eine geringe Zytotoxizität auf. Um eine hohe Ladungsspeicherleistung zu erzielen, werden die Polyimidazol-Elektroden in Bezug auf Molekularstruktur, Oberfläche und Kompatibilität mit den stark eutektischen Elektrolyten optimiert. Hierzu werden die jeweiligen Phänomene an den Elektroden (bzw. den Grenzschichten) sukzessive elektrochemisch charakterisiert. Schließlich werden darüber hinaus die Biokompatibilität und -abbaubarkeit der verschiedenen Materialien unter Kompostierungsbedingungen untersucht.
Organische Radikalbatterien sind aufgrund ihrer hohen Leistungsdichte besonders vielversprechend. Aus grundlegende Sicht müssen eine günstige Ladungstransferkinetik und ein schneller Ladungstransport gleichzeitig ermöglicht werden. Darüber hinaus erfordert die Ladungsspeicherung eine aliovalente Dotierung, um die Ladungsneutralität zu gewährleisten. Die zugrunde liegenden Mechanismen auf atomarer Ebene sind jedoch nicht gut verstanden. Dies gilt insbesondere für die 'trockenen' Gel- oder 'festen' Polymer-MehrschichtElektrolyte, die aufgrund ihrer hohen elektrochemischen Stabilität derzeit die bevorzugten Materialien sind. In einem systematischen Ansatz wird eine Familie von Mehrschichtpolymersystemen vorbereitet und in Bezug auf PolyTEMPO, ein etabliertes Redoxpolymersystem für Flüssigelektrolyte, untersucht. Die Modellsysteme bestehen aus einer Lithium-Metall-Anode, einer hochlithiumionenleitenden Polymerelektrolytschicht und gemischt leitenden Polymerverbunden, einschließlich Elektronenleiter, Redox-Polymer und einem hoch anionenleitenden Polymer. Der Syntheseteil umfasst die Herstellung und Verarbeitung der Polymermaterialien zu lamellaren Verbundwerkstoffen sowie eine umfassende elektrochemische Charakterisierung.Details der Radikal-Transfermechanismen und der auftretenden Ionenspezies werden anhand von c.w. und gepulsten EPR-Methoden aufgeklärt, wobei spektrale Merkmale von reinen und zyklischen Materialien (post-mortem) verglichen und bestimmt werden, einschließlich der Anwendung von PELDOR/DEER zur Aufklärung der Abstände und wahrscheinlichen Verteilungen der beim Zellbetrieb gebildeten Radikalspezies, trotz schwieriger hoher lokaler Radikalkonzentrationen. Wenn möglich, soll mittels ENDOR / HYSCORE die radikalen Arten mit den Materialien weiter charakterisiert werden. In-operando EPR wird an ausgewählten Proben durchgeführt, um die Entwicklung der radikalen Spezies anhand ihres Fingerabdrucksignals zu verfolgen und Einblicke in molekulare Details der Ladungsübertragungsprozesse zu geben. Weitere Einblicke in die mechanistischen Details des elektronischen und ionischen Ladungstransports werden durch die rechnerische Modellierung relevanter Prozesse vom elementaren Elektronentransfer bis zum Ionentransport über die Grenzflächen innerhalb des Schichtverbundes ermöglicht. Ab initio-Methoden werden zur Charakterisierung der elektronischen Eigenschaften der redoxaktiven Polymere eingesetzt, während die weitreichenden Ionentransport- und Dotierungsmechanismen der organischen Kathode auf der Grundlage klassischer molekulardynamischer Simulationen entschlüsselt werden. Zusammenfassend lässt sich sagen, dass all diese Bemühungen neben einem tieferen grundlegenden Verständnis als Leitfaden für die Identifizierung vielversprechender redoxaktiver Materialien und die Gestaltung von Grenzflächen innerhalb der Mehrschichtstrukturen dienen werden, um so die zukünftige Entwicklung leistungsfähiger fester organischer Elektrolyte zu fördern.
Das Ziel des Verbundvorhabens ELEVATOR besteht in der Etablierung eines effizienten, gekoppelten elektrochemischen Prozesses für die Herstellung von biobasierter Furandicarbonsäure (FDCA) und biobasiertem Dimethylfuran (DMF) aus 5-Hydroxymethylfuran (HMF), das aus landwirtschaftlichen Reststoffen gewonnen wird. Der hochinnovative Charakter von ELEVATOR liegt dabei insbesondere in a) der kombinierten Nutzung der anodischen und kathodischen Halbzellreaktion (Oxidation und Reduktion) zur parallelen Synthese hochwertiger Produkte in einer einzigen elektrochemischen Zelle ('200% Zelle') und b) in der Verwendung eines industriell relevanten Eduktstroms aus dem hydrothermalen Aufschluss von lignozellulosehaltiger Biomasse. Der biogene Rohstoff wird dabei nicht aufwendig vorgereinigt. Der elektrochemische Prozess wird im Vorhaben bis TRL 4 entwickelt und zur Herstellung von Mustermengen der Produkte betrieben. Hierzu wird auch ein Verfahren zur Aufreinigung der Produkte FDCA und DMF etabliert.
Die Arbeitsgruppen Anorganische Chemie (Prof. Lang), Koordinationschemie (Prof. Mehring), Chemische Technologie (Prof. Stöwe) an der Technischen Universität Chemnitz haben sich zu einem Interessenverbund zum Thema nachhaltige Wasserwirtschaft zusammengefunden und mit dem regionalen führenden kommunalen Energieversorger dieses Interesse abgestimmt. Ziele sind die Entwicklung von neuen Abwasseraufbereitungsmethoden zur Entfernung von Mikroverunreinigungen wie Endokrin Disruptiven Verbindungen (EDCs), Pestiziden und Pharmazeutika aus kommunalen Abwässern über unterschiedliche Methoden, wie z.B. photokatalytischen Abbau oder elektrochemische Fällung. Zur Spuren- und Ultraspurenanalytik der Schadstoffe in wässrigen Medien, der Aufklärung von Abbauprodukten und -mechanismen dieser Verbindungen wird eine flüssigkeitschromatographische Trennmethode auf der Basis einer UHPLC mit angekoppelter Triple-Quadrupol-Massenspektrometrie benötigt. Weiterhin soll das System in Kooperation mit weiteren Gruppen (Prof. Kataev) zur Analytik der Produktverteilung in supramolekularen und katalytischen Reaktionen, Reinheitsbestimmung sowie kinetische und mechanistische Untersuchungen zum Reaktionsablauf von organischen Produktkomponenten eingesetzt werden.
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