Das unvollständige Verständnis der Wechselwirkung von Aerosolpartikeln mit Strahlung, Wolken und Niederschlag ist eine Schlüsselfrage der Atmosphärenforschung. Detaillierte Beobachtungen sind erforderlich, um die komplexen Zusammenhänge zwischen den beteiligten Prozessen zu erfassen. Dies gilt insbesondere für die abgelegene Region der Antarktis, wo bodengestützte, vertikal aufgelöste Langzeitbeobachtungen von Aerosol, Wolken und Niederschlag selten sind und Satellitenbeobachtungen technischen Beschränkungen unterliegen. Um die Messlücke mit modernsten Beobachtungen zu schließen, wird TROPOS die Messplattform OCEANET-Atmosphere zwischen den Südsommern 2022/23 und 2023/24 an der Station Neumayer III (70,67°S, 8,27°W) einsetzen. OCEANET-Atmosphere ist ein autonomer, polar-erprobter, modifizierter 20-Fuss-Messcontainer, der erst kürzlich erfolgreich während MOSAiC (Multidisciplinary drifting Observatory for the Study of Arctic Climate) eingesetzt wurde. Die Instrumentierung während COALA umfasst ein Mehrwellenlängen-Polarisations- und ein Doppler-Lidar, ein 35-GHz-Wolkenradar, ein Mikrowellenradiometer sowie jeweils ein 1-d und 2-d-Niederschlags-Disdrometer. OCEANET ist die einzige polare Einzelcontainer-Plattform, die mit Mehrwellenlängen-Lidar, Radar und Mikrowellenradiometer Wolken und Niederschlag sowie mit Doppler-Lidar und -Radar turbulente Luftbewegungen in Wolken an verschiedenen Messstandorten beobachten kann.Die zeitliche und vertikale Auflösung des gewonnenen Datensatzes wird in der Größenordnung von 30 s (2 s für Vertikalgeschwindigkeitsbeobachtungen) und 30 m liegen. COALA ist ein 3-Jahres-Projekt. Ein Postdoktorand wird für den Einsatz von OCEANET-Atmosphere bei Neumayer III und die Datenanalyse verantwortlich sein und dabei von Experten am TROPOS unterstützt. Die Beobachtungen werden in erster Linie dazu dienen, die Schlüsselhypothese von COALA zu untersuchen, dass Aerosol aus dem Südlichen Ozean, den mittleren Breiten und den Subtropen der südlichen Hemisphäre in die Antarktis transportiert wird, wo es die Bildung und Entwicklung von Wolken und Niederschlag beeinflusst. Die Arbeiten konzentrieren sich auf (1) die Untersuchung des Ursprungs, der Häufigkeit und der Eigenschaften des Aerosols über der Station Neumayer III, (2) die Untersuchung des Einflusses von Oberflächen- und Grenzschicht-Kopplungseffekten auf die Eigenschaften und die Entwicklung von tiefen Wolken, (3) die Untersuchung des Beitrags von Dynamik (orographische Wellen), Aerosol und Meteorologie zur Verteilung der Eis- und Flüssigphase in Wolken über Neumayer III, (4) zur Untersuchung der vertikalen Struktur von Wolken und ihrer Beziehung zur Niederschlagsbildung und (5) zur Bewertung regionaler Kontraste in den Eigenschaften von Aerosolen und Wolken und den damit verbundenen Aerosol-Wolken-Wechselwirkungsprozessen, indem die Neumayer-III-Beobachtungen von vorhandenen Datensätzen aus Südchile, Zypern, Deutschland und der Arktis kontrastiert werden.
Im Rahmen des geplanten Forschungsvorhabens soll eine verbesserte Methode zur Bestimmung kinetischer Daten von Mehrphasenreaktionen entwickelt und getestet werden. Dabei soll ein Zweiphasenreaktor (Flüssigkeit und Katalysator) mit einer Vorsättigung der flüssigen Phase (z.B. bei Hydrierungen mit Wasserstoff) eingesetzt werden. Da nur eine fluide Phase vorliegt, wird der Einfluss der Fluiddynamik überschaubar. Da außerdem kein Stofftransport mehr aus der Gasphase in die Flüssigkeit erfolgt, bestimmen neben der chemischen Reaktion 'nur' noch Diffusionsvorgänge in der flüssigen (Kern)Phase bzw. in den Katalysatorproben die (effektive) Reaktionskinetik. Dieses wesentlich einfachere Reaktionssystem kann sehr genau untersucht werden, und zwar unter Bedingungen (Partikelgröße, Fluidgeschwindigkeit), die auch in technischen Reaktoren herrschen. Durch den anschließenden Vergleich mit Untersuchungen in einem Dreiphasenreaktor kann dann der Einfluss der Fluiddynamik und des Stofftransportes Gas/Flüssigkeit besser als mit den oben beschriebenen üblichen Methoden beurteilt werden. Diese Methode bietet sich allerdings nicht nur für kinetische Untersuchungen an, sondern auch für eine verbesserte Reaktionsführung bei Mehrphasenreaktionen. (...) Folgende Reaktionen, die in der chemischen Praxis bisher in Dreiphasen-Festbettreaktoren durchgeführt wurden, sollen näher untersucht werden: Hydrierung ungesättigter Kohlenwasserstoffe, Entschwefelung von Erdölfraktionen, die Hydrierung von Nitroaromaten, die Umsetzung von Kohlenmonoxid mit Wasserstoff in höhere Kohlenwasserstoffe wie z.B. Dieselöl durch Fischer-Tropsch-Synthese. Diese Modellsysteme wurden ausgewählt, da sie sich hinsichtlich der Kinetik und der notwendigen Reaktionsführung sehr deutlich unterscheiden. Auf diese Weise soll das Prinzip des Zweiphasenreaktors mit Vorsättigung der flüssigen Phase als Methode für kinetische Untersuchungen und als eine Alternative im Hinblick auf die Reaktionsführung von Mehrphasenreaktoren auf einer möglichst breiten Basis untersucht werden.
In the Earth, the dynamo action is strongly linked to core freezing. There is a solid inner core, the growth of which provides a buoyancy flux that drives the dynamo. The buoyancy in this case derives from a difference in composition between the solid inner core and the fluid outer core. In planetary bodies smaller than the Earth, however, this core differentiation process may differ - Fe may precipitate at the core-mantle boundary (CMB) rather than in the center and may fall as iron snow and initially remelt with greater depth. A chemical stable sedimentation zone develops that comprises with time the entire core - at that time a solid inner core starts to grow. The dynamics of this system is not well understood and also whether it can generate a magnetic field or not. The Jovian moon Ganymede, which shows a present-day magnetic dipole field, is a candidate for which such a scenario has been suggested. We plan to study this Fe-snow regime with both a numerical and experimental approach. In the numerical study, we use a 2D/3D thermo-chemical convection model that considers crystallization and sinking of iron crystals together with the dynamics of the liquid core phase (for the 3D case the influence of the rotation of the Fe snow process is further studied).The numerical calculations will be complemented by two series of experiments: (1) investigations in metal alloys by means of X-ray radioscopy, and (2) measurements in transparent analogues by optical techniques. The experiments will examine typical features of the iron snow regime. On the one hand they will serve as a tool to validate the numerical approach and on the other hand they will yield important insight into sub-processes of the iron snow regime, which cannot be accessed within the numerical approach due to their complexity.
Mischphasenwolken, in denen unterkühltes Flüssigwasser und Eiskristalle gleichzeitig auftreten, sind bisher nur unzureichend beschrieben, denn die akkurate Messung von Mischphasenwolken stellt eine Herausforderung dar. Besonders das Fehlen der vollständigen vertikalen Charakterisierung der Flüssigwasserkomponente ist ein Problem der derzeitig angewendeten Beobachtungsmethoden. Im Rahmen des vorgeschlagenen Projekts soll diese Beobachtungslücke durch Entwicklung neuer Methoden und den Einsatz neuer Modelle geschlossen werden. Mischphasenwolken werden mit modernsten Fernerkundungsinstrumenten wie Doppler-Wolkenradar sowie Doppler- und Polarisationslidar beobachtet werden. Die derzeitig zur Erfassung von unterkühlten Flüssigwasserschichten angewendete synergistische Beobachtung mit Wolkenradar und Lidar ist normalerweise bis zur Höhe limitiert, in der das Signal des Lidars vollständig ausgelöscht ist, was bei einer durchquerten optischen Dicke von etwa 3 geschieht. Das erlaubt meist die Detektion von nur einer Flüssigwasserschicht. Im Gegensatz dazu können Wolkenradare die gesamte Mischphasenwolke auch beim Auftreten mehrerer Flüssigwasserschichten durchdringen. Sie können daher genutzt werden, um die Verteilung der Wolkenphase in der gesamten vertikalen Säule zu bestimmen, wenn geeignete Algorithmen zur Identifikation von Flüssigwasser aus Radarmessungen entwickelt werden. Dafür soll das komplette Radardopplerspektrum analysiert werden, dessen Struktur durch die Mikrophysik und die Dynamik der Wolke bestimmt ist. Zudem soll das Radardopplerspektrum genutzt werden, um Vertikalwinde abzuleiten. Der Fokus des Projekts wird auf der vollständigen Charakterisierung von Fallstudien liegen. Dabei wird insbesondere untersucht werden, wie Vertikalwinde und Lufttemperatur die zeitliche Entwicklung der Partitionierung der Wolkenphasen beeinflussen, um so Einblick in den Lebenszyklus von Mischphasenwolken zu erhalten. In diesem Zusammenhang wird auch der Einfluss von Aerosolpartikeln auf die Wolkenphasenpartitionierung bestimmt werden. Die beobachteten Wolken werden dabei durch Rückwärtstrajektorien in Luftmassenherkunftsklassen unterteilt und es werden Modellvorhersagen sowie eine lidarbasierte Charakterisierung der Aerosoleigenschaften durchgeführt. Das vorgeschlagene Projekt geht über die Entwicklung von Fernerkundungstechniken in Mischphasenwolken hinaus. Ergebnisse eines auf den Messungen basierenden 1D-Mikrophysikmodells sollen als Eingabewerte für einen Vorwärtssimulator für Radardopplerspektren genutzt werden. Dessen Ausgabewerte wiederrum werden mit den beobachteten Dopplerspektren verglichen werden. Dadurch ergibt sich ein geschlossener Kreislauf aus Beobachtung und Modellierung, der es uns möglich machen wird, bestimmte mikrophysikalische Prozesse in Mischphasenwolken, wie z.B. Reif- und Graupelbildung, genauer zu verstehen.
Diese Studie soll die Rolle der Kohlenwasserstoffseen bei astronomisch angetriebenen Klimavariationen auf dem Saturnmond Titan näher beleuchten. Seen auf Titan sind stark auf die nördliche Polarregion konzentriert, während die Becken in der südlichen Polarregion größtenteils nicht mit Flüssigkeiten gefüllt sind. Diese Beobachtung führte zu kontroversen Diskussionen darüber, ob die polaren Seen Gegenstücke zu den irdischen Eisschilden darstellen, die mit dem Croll-Milankovitch-Zyklus wachsen und schrumpfen. Ein regionales und globales numerisches Modell der Methanhydrologie soll benutzt werden, um den Einfluss der Orbitalparametervariationen auf die Seen und deren Rückkopplung auf das Klima zu untersuchen. Die Hauptarbeitshypothese der Studie ist, dass sich der mittlere Seespiegel aufgrund der Variation des Niederschlags, der Verdunstung und des globalen Methantransportes in der Atmosphäre in Zeitskalen der Apsidendrehung von Saturn ändert. Auf regionaler Ebene wird ein dreidimensionales Ozeanzirkulationsmodell der Titan-Seen angewandt, um den orbitalen Einfluss auf die Zirkulation und Schichtung in den Seen zu untersuchen. Diese beinhalten die insbesondere die windgetriebene und dichtegetriebene Zirkulation, die für die Variationen der Seeoberflächentemperatur, -zusammensetzung und Verdunstung wichtig sind. Die langjährige Seespiegelveränderung wird durch Extrapolation der jährlichen Seespiegelveränderungen berechnet, die durch eine Serie von Simulationen unter den Orbitalparametern ausgewählter Epochen in der Vergangenheit prognostiziert werden. Auf globaler Ebene wird ein dreidimensionales atmosphärisches Zirkulationsmodell mit einem eingebauten atmosphärischen Hydrologie-Modul und vereinfachten Ozeanmodell angewandt, um die langjährige Veränderung der globalen Seeverteilung zu simulieren. Das globale Modell beschäftigt sich insbesondere mit der Frage, ob polare Seen in einer Hemisphäre auf Kosten der Seen in der anderen Hemisphäre innerhalb eines Orbitalzyklus anwachsen können oder ob es aus geographischen oder astronomischen Gründen eine Neigung zur Anhäufung der Seen in einer der beiden Hemisphären geben könnte. Ferner soll die Rückkopplung der variablen oder nicht variablen Seeverteilung auf den atmosphärischen Teil des Klimas untersucht werden indem die Simulationsergebnisse mit denen der Kontrollsimulation ohne Seen verglichen werden.
Electrical conductivity is a key parameter in models of magnetic field generation in planetary interiors through magneto-hydrodynamic convection. Measurements of this key material parameter of liquid metals is not possible to date by experiments at relevant conditions, and dynamo models rely on extrapolations from low pressure/temperature experiments, or more recently on ab-initio calculations combining molecular dynamics and linear response calculations, using the Kubo-Greenwood formulation of transport coefficients. Such calculations have been performed for Fe, Fe-alloys, H, He and H-He mixtures to cover the interior of terrestrial and giant gas planets. These simulations are computationally expensive, and an efficient accurate scheme to determine electrical conductivities is desirable. Here we propose a model that can, at much lower computational costs, provide this information. It is based on Ziman theory of electrical conductivity that uses information on the liquid structure, combined with an internally consistent model of potentials for the electron-electron, electron-atom, and atom-atom interactions. In the proposal we formulate the theory and expand it to multi-component systems. We point out that fitting the liquid structure factor is the critical component in the process, and devise strategies on how this can be done efficiently. Fitting the structure factor in a thermodynamically consistent way and having a transferable electron-atom potential we can then relatively cheaply predict the electrical conductivity for a wide range of conditions. Only limited molecular dynamics simulations to obtain the structure factors are required.In the proposed project we will test and advance this model for liquid aluminum, a free-electron like metal, that we have studied with the Kubo-Greenwood method previously. We will then be able to predict the conductivities of Fe, Fe-light elements and H, He, as well as the H-He system that are relevant to the planetary interiors of terrestrial and giant gas planets, respectively.
Die synthetische Materialchemie steht vor enormen Herausforderungen: Die Energiewende erfordert völlig neue Materialien mit herausragenden Eigenschaften - effektive Fotokatalysatoren für die solargetriebene Wasserstoffentwicklung, effiziente Energiespeichermaterialien, Materialien für Energiekonversion und vieles mehr. Auf der anderen Seite besteht die zwingende Notwendigkeit des ressourcenschonenden Einsatzes von Rohstoffen und Energie durch effizientere Herstellung bekannter und bereits verwendeter Materialien. Hier müssen nachhaltige chemische Prozesse erdacht und entwickelt werden, die bei niedrigerer Temperatur ablaufen, höhere Reinheit und Ausbeute ermöglichen und weniger Abfall produzieren. Eine Erfolg versprechende Option hierfür ist die Nutzung von ionischen Flüssigkeiten (engl. Ionic Liquids, ILs) - organische Salze, die bereits unterhalb 100 Grad Celsius, oftmals sogar bei Raumtemperatur, als hoch polare Flüssigkeiten vorliegen. Die einzigartigen Eigenschaften dieser neuartigen 'Designer-Lösungsmittel' lassen sich durch vielfältige Variation ihrer chemischen Zusammensetzung an das jeweilige Synthesesystem adaptieren. Vielversprechende erste Forschungsergebnisse zeigen, dass unter Nutzung von ILs anorganische Materialien (Metalle, Legierungen, Halbleiter, Hartstoffe, Funktionswerkstoffe etc.) unter Umgebungsbedingungen hergestellt werden können. Dadurch lassen sich Energieeinsatz und technischer Aufwand im Vergleich zu den bisher notwendigen Hochtemperaturprozessen, wie Schmelzreaktionen, Solvothermalsynthesen oder Gasphasenabscheidungen, enorm reduzieren. Zugleich werden chemische Materialsynthesen besser steuerbar, was ebenfalls die Energie- und Rohstoffeffizienz erhöht. Unabhängig davon eröffnen Synthesen in ILs die Möglichkeit, auch völlig neue Niedertemperaturverbindungen mit noch unbekannten chemischen und physikalischen Eigenschaften erstmalig zugänglich zu machen. Tatsächlich lassen sich in diesem frühen Stadium der Forschung noch längst nicht alle wissenschaftlichen, ökonomischen und ökologischen Implikationen abschätzen. Somit sind die Ziele des Schwerpunktprogramms: (1) Etablierung IL-basierter ressourceneffizienter Synthesen für bekannte Funktionsmaterialien, (2) Entdeckung neuartiger, auch unorthodoxer Funktionsmaterialien, die nur durch die Synthesen nahe Raumtemperatur in ILs zugänglich sind, (3) Verständnis der Prinzipien von Auflösung, Reaktion und Abscheidung anorganischer Feststoffe in ILs.
Um das Beratergremium Umweltrelevanter Altstoffe (BUA) bei der Erstellung von Stoffberichten zu unterstützen, wurden die Konzentrationen ausgewählter Verbindungen in Mineralöl-Prozentprodukten ermittelt. Für die Untersuchungen wurden Proben der 3 Ottokraftstoffsorten (Normal, Super und SuperPlus) sowie von Dieselkraftstoff, Jet A 1 und Heizöl EL im Dezember 2001 (Winterware) und im Februar 2002 (Übergangsware) durch 10 deutsche Raffinerien zur Verfügung gestellt. Für jedes Produkt wurden diese Proben zu einer Durchschnittsprobe zusammengeführt, wobei der Produktausstoß der jeweiligen Raffinerie für das Mischungsverhältnis zugrunde gelegt wurde. Die so gebildeten 12 Durchschnittsproben (6 Produkte, 2 Jahreszeiten) wurden in drei Laboratorien auf die durch das BUA namentlich genannten Verbindungen untersucht. Zusätzlich zu den Konzentrationen der Verbindungen in der Flüssigphase wurde die Gleichgewichtskonzentration in der Gasphase für zwei Temperaturen mit einer rechnerischen Methode ermittelt..
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