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Wechselwirkungen zwischen saisonale arktische Meereisprozessen und Stabilität der Halokline – auf dem Weg zum Verständnis arktischer Gas- und Stoffflüsse

In Folge des globalen Klimawandels hat sich die Meereisdecke in der Arktis dramatisch verändert. Im derzeitigen Zustand spielt die arktische Eisdecke eine wichtige Rolle; so schirmt sie das Oberflächenwasser, die sogenannte arktische Halokline (Salzgehaltsschichtung), von der Erwärmung durch die sommerliche Sonneneinstrahlung ab. Zudem wird die Halokline durch die Salze, welches beim Gefrierprozess des Meerwassers aus der Kristallstruktur austritt, gebildet und stabilisiert. Gleichzeitig wirkt die Halokline als Barriere zwischen der Eisdecke und dem darunter liegenden warmen atlantischen Wasser und trägt so zum Erhalt der arktischen Meereisdecke bei. Dieses Gleichgewicht ist nun durch die insgesamt wesentlich dünnere arktische Meereisdecke und ihre verringerte sommerliche Ausdehnung gestört. Im Meerwasser sind zudem Gase und biogeochemisch wichtige Spurenstoffen enthalten. Diese werden durch die Gefrierprozesse eingeschlossen, beeinflusst und wieder ausgestoßen. So beeinflusst die Meereisdecke die Gas- und Stoffflüsse zwischen Atmosphäre, Eis und oberer Wasserschicht. Durch die Eisbewegung findet außerdem ein Transport statt z.B. in der sogenannten Transpolarendrift von den sibirischen Schelfgebieten, über den Nordpol, südwärts bis ins europäische Nordmeer. Nun wird mit den weitreichenden Veränderungen des globalen und arktischen Klimawandels bereits von der „neuen Arktis“ gesprochen, da angenommen wird, dass sich die Arktis bereits in einem neuen Funktionsmodus befindet. Dabei ist jedoch weitgehend unbekannt wie dieses neue System funktioniert, sich weiterentwickelt und wie sich dies auf die Eisbildungsprozesse und damit die Stabilität der Halokline und die damit verbundenen Gas- und Stoffflüsse auswirkt. Für solche Untersuchungen werden über den Jahresverlauf Proben der oberen Wassersäule und der Eisdecke benötigt. Ermöglicht wird dies durch die wissenschaftliche Initiative MOSAiC. Mithilfe der stabilen Isotope des Wassers (?18O und ?D) aus dem Eis und der Wassersäule kann Rückschlüsse auf die Herkunftswässer und den Gefrierprozess gezogen werden und diese Ergebnisse sollen in direkten Zusammenhang mit Gas- und biogeochemischen Stoffuntersuchungen (aus Partnerprojekten) gesetzt werden. Dabei können z.B. Stürme, Schmelzprozesse, Schneebedeckung, Teichbildung und Alterungseffekte des Eises eine Rolle spielen. Untersucht wird parallel die Veränderung der Wassersäule welche z.B. durch Wärmetransport, wiederum die Eisdecke beeinflussen kann.Diese prozessorientierten Untersuchungen der saisonalen Eisbildungsprozesse in Eis und Wassersäule der zentralen Arktis, werden einen wichtigen Beitrag zum Verständnis der Stabilität der arktischen Halokline und der arktischen Gas- und Stoffflüsse liefern. Da sich die Gase und Stoffe nicht-konservativ verhalten, während die Isotope im Gefrierprozess konservativ sind, erwarten wir aus der Diskrepanz wiederum wichtige Informationen z. B. über wiederholtes Einfrieren von Süßwasserbeimengungen ableiten zu können.

Pflanze-Boden-Mikroben-Interaktionen in Agrarsystemen: Einfluss von Cadmium und Stickstoff auf mikrobielle Gemeinschaften in der Rhizosphäre sowie auf das Wachstum einheimischer Pflanzenspezies in Landwirtschaftssystemen

Pflanzenmanagement- und Agrarsysteme erlangen international eine steigende Bedeutung. In der vorliegenden Studie werden Pappeln und Weiden mit einheimischen Pflanzenspezies kombiniert, um Agrarsysteme weiter zu verbessern. Zwei in landwirtschaftlichen Systemen relevante Schadstoffe (Cadmium und Stickstoff) wurden ausgewählt, um die Pflanzen bezüglich Phytoremediation und Effizienz von Schadstoffanreicherung in Pflanzenteilen zu untersuchen. Pflanzen-Mikroben-Interaktionen spielen eine Hauptrolle in Agrarsystemen, weshalb mikrobielle Veränderungen in der Rhizosphäre durch Schadstoffeintrag in Böden einen wichtigen Schwerpunkt darstellen. Um solche Veränderungen in einer pflanzenspezifischen, mikrobiellen Gemeinschaft zu detektieren werden Phospholipidfettsäuren (PLFA) im Boden bestimmt, da diese in allen lebenden Zellen vorkommen und nach Zelltod rasch abgebaut werden. Die erzielten Ergebnisse werden mit DNA-basierten Methoden zur Bestimmung mikrobieller Gemeinschaften verglichen. Weiterhin soll die Analytik von Terpenen, Flavonoiden und Fettsäuren im Pflanzenmaterial Auskunft über pysiologische Veränderungen von Pflanzen geben, welche durch die verschiedenen Schadstoffe ausgelöst werden. Ein 13CO2 Puls, welcher vor der Ernte appliziert wird, ermöglicht eine genaue Untersuchung, wie Pflanzenstoffwechsel und Kohlenstofftranslokation in die Rhizosphäre durch Schadstoffe verändert werden. In diesem Zusammenhang wird die Stabilisotopenanalytik von PLFA und DNA verglichen, sowie weitere 13C-Analysen des Pflanzenmaterials durchgeführt. Um den Schwerpunkt von Pflanzenmanagement Systemen zu vertiefen werden weitere Analysen von Pflanzenteilen (Wurzeln, Stamm, Blätter, Früchte, Samen) bezüglich Cadmium und Stickstoff durchgeführt. Massiv kontaminiertes Pflanzenmaterial kann für die Biogasproduktion verbrannt und anschließend zum Recycling kompostiert werden. Pflanzenteile mit hohem Stickstoffgehalt und fehlender Akkumulation von Cadmium kann als Tierfutter in Wintermonaten verwendet werden; eine Verwendung für kommerzielle Produkte ist ebenfalls denkbar und soll im Rahmen des Forschungsantrags untersucht werden.

Tritium und Helium-Isotope im Toten Meer

Dynamik der Verweilzeiten von Wasser in Mediterranen Einzugsgebieten und deren ökohydrologischen Auswirkungen in einer sich wandelndem Umwelt

Es ist dringend erforderlich, die relevanten hydrologischen Prozesse in montanen mediterranen Einzugsgebieten zu verstehen, um deren potentielle Änderungen in ihren Funktionen für die Wasserversorgung durch den Klimawandel und Landnutzungsänderungen zu kennen. Daher möchte ich zusammen mit meiner Gastinstitution, dem IDAEA-CSIC in Barcelona, untersuchen, wie die Vegetation, die Böden und das Grundwasser das Speichern, die Mischung, die Abflussbildung, sowie die Evapotranspiration in dem Einzugsgebiet Vallcebre im Nordosten Spaniens beeinflussen. Die Forscher des IDAEA -CSIC haben hydrometrische Daten und stabile Isotope (d2H, d18O) der verschiedenen hydrologischen Kompartimente des Einzugsgebiets gesammelt. Somit liegen Informationen über den Freiland- und Bestandniederschlag, Stammabfluss, Bach- und Grundwasser, sowie Wasser im Boden und der Vegetation vor. Ich plane, diesen umfangreichen Datensatz zur Bestimmung der Verweilzeiten mit neue Methoden anzuwenden, damit sich unser Verständnis von Wasserfluss und Stofftransport in Einzugsgebieten verbessert. Ich werde zunächst testen, wie mittels 'StorAge Selection functions' (Rinaldo et al. 2015) die Dynamik der Verweilzeiten des Abflusses und der Evapotranspiration beschrieben werden können. Des Weiteren habe ich als Ziel die neuen Konzepte der 'young water fraction' (Kirchner 2016) and 'new water fraction' (Kirchner 2017) anzuwenden, um besser die kurzfristige Komponente der Verweilzeiten beschreiben zu können. Diese Methoden sind noch nicht für Mediterrane Einzugsgebiete getestet worden, aber der umfangreiche Datensatz für die Vallcebre Einzugsgebiete ermöglicht die Untersuchung aktueller Fragen der Einzugshydrologie: Können Studien zur Verweilzeit verbessert werden mit höherer Rate der Probennahme von Niederschlag und Abfluss? Wie wirken sich neu erschlossene Daten über Bestandsniederschlag, Stammabfluss, Wurzelwasseraufnahme oder Bodenwasserfluss auf die Analysen aus? Zuletzt werde ich die Information von Tiefenprofilen der Isotopenzusammensetzung von Porenwasser einbeziehen, um hydrologische Modelle zu testen und die Verweilzeiten im Boden mit der Verweilzeit des Einzugsgebietsabflusses in Bezug zu setzen. Letzteres baut auf meine Dissertation und derzeitiger Postdoc-Studien auf.

Klimagesteuerte Variabilität der Kohlenstoffisotope in für diatomeenspezifischen organischen Verbindungen (Biomarker) des Südpolarmeeres

Gegenstand des Vorhabens ist die organisch-geochemische Untersuchung von diatomeenspezifischen organischen Verbindungen (Biomarker) aus Sedimenten des Südpolarmeeres für die letzten ca. 150.000 Jahre. Diatomeen sind die wichtigsten Primärproduzenten südlich der heutigen Antarktischen Polarfront. Die Kohlenstoffisotope und Anteile der in den Sedimenten überlieferten Biomarker aus Diatomeen spiegeln unmittelbare Veränderungen in der Meerwasserchemie, ozeanischen Zirkulation und der Primärproduktivität wider und sind daher ein ausgezeichneter Indikator für klimagekoppelte Umweltveränderungen. Die Untersuchungen basieren auf etablierten Methoden der organischen Geochemie, Biomarkenanalytik und Isotopengeochemie und sind somit ohne methodische Neuentwicklungen durchzuführen.

Messungen von Wasserstoff-Isotopenverhältnissen in atmophärischen flüchtigen organischen Verbindungen

Messungen der Verhältnisse stabiler Isotope in flüchtigen organischen Verbindungen (VOC) in der Atmosphäre liefern wichtige Informationen über die Quellen, die photochemische Geschichte, die Aufenthaltszeiten und die Bilanzen dieser Verbindungen. Bisherige Studien haben sich ausschließlich mit den Verhältnissen stabiler Kohlenstoffisotope in diesen Verbindungen beschäftigt. Die Untersuchung der Isotopenverhältnisse anderer Elemente kann dazu beitragen, atmosphärische Prozesse noch besser zu verstehen und zu quantifizieren. Am vielversprechendsten sind dabei die Verhältnisse der stabilen Wasserstoffisotope, weil auf Grund des im Vergleich zu Kohlenstoff höheren Masseverhältnisses deutlich ausgeprägter Isotopeneffekte zu erwarten sind. Wir beabsichtigen, die Verhältnisse stabiler Wasserstoff-Isotope in atmosphärischen VOC mit einem Gaschromatograph-Pyrolyse-Isotopenverhältnis-Massenspektrometer (GC-P-IRMS) zu messen. Dazu haben wir eine Methode entwickelt, die auf einer Modifikation der bisherigen Messungen stabiler Kohlenstoff-Isotope in atmosphärischen VOC beruht. Um die für diese Messungen notwendigen Nachweisgrenzen und Reproduzierbarkeiten zu gewährleisten, ist die Anreicherung der VOC aus einer großen Probenmenge (je nach Konzentration der VOC bis zu 200 L Luft) notwendig. Dazu wurde das vorhandene Probenaufbereitungssystem modifiziert. Die Methode ist inzwischen gut charakterisiert. Wir konnten zeigen, dass die Nachweisgrenzen ausreichen, um die in der Atmosphäre erwarteten Änderungen der Isotopenverhältnisse durch chemische und physikalische Prozesse nachweisen zu können. Erste Messungen von VOC aus der Umgebungsluft ergaben vielversprechende Ergebnisse. Es ist geplant, basierend auf den bisherigen Erfahrungen das Anreicherungssystem umzubauen, um eine bessere Reduzierung von Wasser und Kohlendioxid aus der Luftprobe zu erreichen sowie durch die Wahl neuer Adsorbentien die Anreicherung zu optimieren und das Spektrum der messbaren VOC zu erweitern. Parallel dazu werden fehlende kinetische Isotopeneffekte gemessen sowie Quellstudien durchgeführt. Anschließend sollen in einer einjährigen Studie Tages- und Jahresgänge ausgewählter VOC untersucht werden. Parallel dazu sollen bestehende Interpretationsmethoden und Anwendungsmöglichkeiten weiterentwickelt werden. Die vorgeschlagene Methode ist ein empfindliches Werkzeug, um die Quellen von VOC zu identifizieren, photochemische Prozesse sowie den Einfluss von Chemie und Transport auf ihre Verteilung zu untersuchen und ihre Aufenthaltszeiten in der Atmosphäre zu bestimmen. Unseres Wissens gibt es bisher keine Messungen der Verhältnisse stabiler Wasserstoff-Isotope in VOC in der Umgebungsluft. Diese Messungen werden weitere Bausteine zum Verständnis chemischer und physikalischer Prozesse in der Atmosphäre liefern.

Schwerpunktprogramm (SPP) 527: Bereich Infrastruktur - International Ocean Discovery Program, Teilprojekt: Clumped Isotopen-Temperaturen und Sauerstoffisotopenzusammensetzung des Meerwassers während wichtiger Klimaänderungen des Oligozäns

Um Klimaveränderungen der Vergangenheit und deren Ursachen zu verstehen, sind Rekonstruktionen der Ozeantemperaturen und - zusammensetzung (z.B. mittels stabiler Sauerstoffisotopen und Mg/Ca-Verhältnisse an Kalzitschalen von Foraminiferen) von enormer Bedeutung. Biologische Prozesse und Änderungen der Ozeanchemie beeinträchtigen jedoch solche Rekonstruktionen. Ein neuer, vielversprechender Proxy, Clumped Isotopen-Thermometrie, umgeht diese Probleme. Im Gegensatz zu traditionellen Temperaturproxys (Sauerstoffisotope und Mg/Ca-Verhältnisse) basiert die Clumped Isotopen-Thermometrie ausschließlich auf thermodynamischen Prinzipien, welches Temperaturberechnungen, unabhängig von der Isotopen- und chemischen Wasserzusammensetzung, ermöglicht. Die Sauerstoffisotopie des Wassers, aus dem Kalzite gebildet werden, lässt sich mittels verbundener Sauerstoff- und Clumped Isotopenmessungen bestimmen, und liefert somit Erkenntnisse über globale Eisvolumenänderungen. Die in diesem Projekt verwendete Clumped Isotopenmessmethode erlaubt es, kleine Probenmengen zu messen und zeigt einen analytischen Messfehler von +/-1-2 Grad C, was mit anderen Temperaturproxys vergleichbar ist. Das Oligozän kennzeichnet sich durch die Etablierung des Eiszeitalters nach dem Treibhausklima des Paläozäns und Eozäns und ist damit klimatisch sehr relevant. Der Beginn des Oligozäns ist mit einer der größten Umstrukturierungen des Erdklimas verbunden, begründet durch die Bildung der ersten, großen kontinentalen und permanenten Eisschichten in Antarktika. Eine neuere Studie, die Clumped Isotopendaten im Südozean an der Eozän-Oligozängrenze (EOT) betrachtet, zeigt keine nachweisbare Temperaturänderung während dieser Eisbildungsphase. Messunsicherheiten der Clumped Isotopen-Temperaturkalibrierung bei niedrigen Temperaturen können dieses unerwartete Ergebnis erklären. Daher ist ein Ziel dieser Studie, eine Clumped Isotopen-Temperaturkalibrierung an rezenten Oberflächen-, Thermoklinen- und benthischen Foraminiferenarten im Südozean zu erstellen, um damit die bisherigen Kalibrationsgleichungen für niedrige Temperaturen zu verbessern. Außerdem sollen in diesem Projekt verlässliche Tiefen- und Oberflächenwassertemperaturen an Kernen aus verschiedenen Breitengraden und Ozeanbecken rekonstruiert werden mithilfe verbundener Clumped Isotopen-Mg/Ca- Messungen an Foraminiferenschalen. Diese Analysen werden für spezifische Zeitintervalle des Oligozäns durchgeführt, z.B. die EOT (um die Ergebnisse der veröffentlichten Studie im Südozean neu zu bewerten) und weitere wichtige Kaltzeitphasen (z.B. Oi-2b, Mi-1). Zusammenfassend lässt sich sagen, dass die Untersuchung dieser Zeitintervalle die Bestimmung der Wassertemperaturen, der Meerwasserisotopenzusammensetzung und globale Eisvolumenänderungen während des Oligozäns ermöglicht. Dies ist enorm wichtig, da das Erdklima zu diesem Zeitpunkt hauptsächlich von Klimamechanismen der Südhemisphäre beeinflusst wurde.

Gekoppeltes LC/GC-ICP-Massenspektrometer

'Mit Hilfe der Kopplung von HPLC bzw. GC an eine ICP-MS können Fluide (Boden-, Grund-, Meer- Prozesswässer, Fluid Inclusions in Mineralen, Gase aus Schmelzen, vulkanische, atmosphärische und Biogase) auf ihre Inhaltsstoffe untersucht werden. Dabei können schwer-, mittel-, und leichtflüchtige organische und anorganische Komponenten analysiert werden. Der besondere Vorteil liegt in der chromatographischen Trennung in die jeweiligen Spezies und Komplexe umweltrelevanter Elemente gekoppelt mit einer hochsensitiven massenspektrometrischen Detektion. Die Verwendung des induktiv gekoppelten Plasmas vor der Massenspektrometrie ist dabei aussagefähiger für flüchtige organische Verbindungen als die Verwendung einer einfachen GC-MS, weil nicht 'zufällige Bruchstücke nach Massenzahlen identifiziert werden, sondern einzelne Elemente. Für die Identifizierung komplexer wässriger Spezies, z.B. As-S, As-U, U-P-Verbindungen etc., besticht die ICP-MS als Mulitelementmethode, da gleichzeitig eine Vielzahl von Elementen gemessen werden kann, deren Massenverhältnisse Aufschluss über ihren Anteil an der jeweiligen Spezies geben. Damit kann in begrenztem Umfang auch Strukturaufklärung unbekannter Spezies betrieben werden. Monitoring verschiedener Isotope eines Elements ermöglicht darüber hinaus die Interpretation von Fraktionierungsprozessen in den Proben.'

Carbon and Chorine Isotope Effect Study to Investigate Chlorinated Ethylene Dehalogenation Mechanisms

Chlorinated ethylenes are prevalent groundwater contaminants. Numerous studies have addressed the mechanism of their reductive dehalogenation during biodegradation and reaction with zero-valent iron. However, despite insight with purified enzymes and well-characterized chemical model systems, conclusive evidence has been missing that the same mechanisms do indeed prevail in real-world transformations. While dual kinetic isotope effect measurements can provide such lines of evidence, until now this approach has not been possible for chlorinated ethylenes because an adequate method for continuous flow compound specific chlorine isotope analysis has been missing. This study attempts to close this prevalent research gap by a combination of two complementary approaches. (1) A novel analytical method to measure isotope effects for carbon and chlorine. (2) A carefully chosen set of well-defined model reactants representing distinct dehalogenation mechanisms believed to be important in real-world systems. Isotope trends observed in biotic and abiotic environmental dehalogenation will be compared to these model reactions, and the respective mechanistic hypotheses will be confirmed or discarded. With this hypothesis-driven approach it is our goal to elucidate for the first timdehalogenation reactions.

Schwerpunktprogramm (SPP) 527: Bereich Infrastruktur - International Ocean Discovery Program, Teilprojekt: Entwicklung eines 3,5 Millionen Jahre langen Index der Dipolvariabilität im Indischen Ozean

Der Indische Ozean Dipol (IOD) ist der bestimmende Modus der jährlichen Variabilität der Meeresoberflächentemperaturen (SST) im tropischen Indischen Ozean. Der IOD repräsentiert warme (positive) und kalte (negative) SST-Schwankungen zwischen dem westlichen und östlichen Teil des Indischen Ozeans. Vom IOD verursachte extreme Klimaereignisse (z.B: Dürren in Australien, Überschwemmungen in Ostafrika) werden, angetrieben durch die Zunahme von Treibhausgasen, voraussichtlich in Zukunft häufiger auftreten. Trotz potentiell tiefgreifender Auswirkungen auf die angrenzenden Regionen mit mehr als 2 Milliarden Einwohnern ist die die postulierte Sensitivität des IOD gegenüber CO2 Variationen unzureichend erforscht. Hier könnte die Erforschung der IOD-Variabilität während geologischer Zeitintervalle mit höheren CO2-Gehalten einen wichtigen Beitrag leisten. Bisher fehlen jedoch geeignete paläoklimatologische Datensätze aus der Kernregion des IOD im Indischen Ozean weitgehend.Das vorgeschlagene Projekt zielt darauf ab, IOD-Veränderungen während der letzten 3,5 Millionen Jahre mittels eines neuen IOD-Proxies zu entschlüsseln. Dieser Zeitraum war durch erhebliche Schwankungen im globalen CO2-Gehalt gekennzeichnet und umfasst die Spät-Pliozäne Warmphase, die als Analogon für den künftigen Klimawandel gilt. Im Zentrum dieses Projekts steht die Hypothese, dass IOD-bedingte Schwankungen der Oberflächenwinde die tiefe meridionale Umwälzungszirkulation im Indischen Ozean beeinflussen. Basierend auf rezenten Beobachtungsdaten verursacht die Schwächung (Verstärkung) des Ekman-Transports während positiver (negativer) IOD-Phasen eine geringere (verstärkte) Belüftung des Tiefwasserregimes und folglich ein Aufsteigen (Absinken) der Lysokline. Diese neuen hydrografischen Erkenntnisse eröffnen somit einen völlig neuen Weg für die Erforschung vergangener IOD-Veränderungen. Daher zielt dieses Projekt darauf ab, Änderungen der Tiefenwasserbelüftung im westlichen Indischen Ozean als Index für die IOD-Variabilität heranzuziehen. In diesem Projekt sollen daher speziell zwei Hypothesen getestet werden:1) Karbonatlösungsszyklen sind Indikatoren für Veränderungen der Tiefenwasserbelüftung im westlichen Indischen Ozean und repräsentieren ein Maß für die Intensität des IOD,2) Die Amplitude des IOD ist linear korreliert mit Änderungen des globalen CO2-Gehalts.Um die Variabilität der Tiefwasserventilation in hoher zeitlicher Auflösung zu entschlüsseln, wird der Sedimentkern ODP 709 aus dem westlichen äquatorialen Indischen Ozean, einer Schlüsselregion des IOD, untersucht. Dabei werden Daten aus zeitlich hochaufgelösten XRF-Messungen mit stabilen Isotopen und Mg/Ca-basierend Meeresoberflächentemperaturen anhand von benthischen und planktischen Foraminiferen kombiniert. Die Synthese der gesammelten Daten erlaubt die Entwicklung deines Vergleichsindex der IOD-Variabilität für die letzten 3,5 Millionen Jahre.

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