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Das Strahlungsbudget der Erde und die Sensitivität des Klimasystems gegenüber externen Antrieben werden stark durch den Wasserkreislauf und die Bildung von tiefliegenden Wolken in der marinen Grenzschicht der Passatwindzone beeinflusst. Die Darstellung dieser Prozesse in globalen Klimamodellen ist allerdings mit großen Unsicherheiten verbunden. Das Ziel dieses Projektes ist es, diese Unsicherheiten zu reduzieren und unser Verständnis von Wassertransport-Prozessen in der Passatwindzone zu verbessern. Dazu werden hoch entwickelte Transport-Diagnostiken in Klimasimulationen verwendet, die ein breites Spektrum an räumlichen Auflösungen abdecken (Gitterpunktsabstände von unter 1 km bis zu 100 km). Die Beiträge verschiedener Quellregionen und Transportwege zum Feuchtebudget in der marinen Grenzschicht werden mit Hilfe von numerischen Feuchte-Tracern quantifiziert. Diese passiven Tracer werden mit prognostischen Simulationen von Wasserisotopen kombiniert, um spezifische Fingerabdrücke der verschiedenen diagnostizierten Feuchte-Transportwege in der Isotopenzusammensetzung zu bestimmen. Schließlich wird die simulierte Isotopenzusammensetzung mit Messungen von der EUREC4A-Messkampagne im tropischen Nordatlantik verglichen. Auf diese Weise wird untersucht, inwiefern Beobachtungen von Wasserisotopen dazu dienen können, die simulierten Transportprozesse zu evaluieren. Durch diesen skalenübergreifenden Modellierungsansatz, in Kombination mit Beobachtungsdaten von der EUREC4A-Kampagne, werden wir in der Lage sein, die Darstellung des tropischen Wasserkreislaufs in Klimamodellen auf neuartige Art und Weise zu evaluieren und schlussendlich zu verbessern.
Groundwater contamination by organic compounds represents a widespread environmental problem. The heterogeneity of geological formations and the complexity of physical and biogeochemical subsurface processes, often hamper a quantitative characterization of contaminated aquifers. Compound specific stable isotope analysis (CSIA) has emerged as a novel approach to investigate contaminant transformation and to relate contaminant sources to downgradient contamination. This method generally assumes that only (bio)chemical transformations are associated with isotope effects. However, recent studies have revealed isotope fractionation of organic contaminants by physical processes, therefore pointing to the need of further research to determine the influence of both transport and reactive processes on the observed overall isotope fractionation. While the effect of gasphase diffusion on isotope ratios has been studied in detail, possible effects of aqueous phase diffusion and dispersion have received little attention so far.The goals of this study are to quantify carbon (13C/12C) and, for chlorinated compounds, chlorine (37Cl/35Cl) isotope fractionation during diffusive/dispersive transport of organic contaminants in groundwater and to determine its consequences for source allocation and assessment of reactive processes using isotopes. The proposed research is based on the combination of high-resolution experimental studies, both at the laboratory (i.e. zero-, one- and two-dimensional systems) and at the field scales, and solute transport modeling. The project combines the expertise in the field of contaminant transport with the expertise on isotope methods in contaminant hydrogeology.
Die marine Eisendüngung durch Inseln ist ein wichtiger Steuerungsprozess der marinen Planktonproduktion, einer der größten atmosphärischen CO2-Senken. Der Prozess lässt sich allgemein im Südozean beobachten, wo die glaziale Verwitterung auf Inseln eine gut dokumentierte Quelle an reaktivem, partikulärem Fe (pFe) darstellt. Diese Verwitterung dürfte sehr empfindlich auf den globalen Klimawandel reagieren. Der diagenetische Stoffkreislauf auf dem Schelf, mit Rückdiffusion und Rücksuspension von Fe in die Wassersäule ist eine weitere Quelle von globaler Bedeutung. In unseren vergangenen Studien auf King George Island, antarktischer Inselbogen, konnten wir zeigen, Fe-isotope eine Unterscheidung dieser Quellen erlauben. Jedoch zeigt die Fe-Isotopenzusammensetzung des gelösten Fe (dFe) insgesamt im Südozean eine überraschend große Variabilität von etwa 2‰ (d56Fe). Dies bedeutet entweder eine lokal sehr variable Mischung der beiden Fe-Quellen, einen regional sehr diversen Fe-Stoffkreislauf mit variabler Interaktion zwischen dFe und pFe, ein regional sehr dynamischer biologischer Fe-Kreislauf in der Wassersäule, oder Kombinationen aller drei Aspekte. Ich beantrage während einer FS Polarstern Expedition (PS-133), die verschiedenen Fe-Quellen von der Küste der Insel Süd-Georgiens und den Fe-Transport in den offene Ozean mithilfe von Fe-Isotopenanalysen zu verfolgen, und die Transformation dieser partikulären Fe-Quellen in bioverfügbares dFe, z.B. durch Lösung und Austausch mit der Partikeloberfläche, auf der Basis der Fe-Isotopenfraktionierung zu bestimmen. Die Fe-Isotopenfraktionierungsfaktoren, die generell im marinen Millieu nur unzureichend bestimmt sind, sollen experimentell im Labor und an Bord bestimmt werden. Diese Austauschexperimente beinhalten Mischungen aus reinen Fe-Oxyhyroxiden und Mn-Oxiden mit künstlichem Meerwasser, sowie Mischungen aus mittels Tangentialflussfiltration angereicherten marinen Partikeln von der Schelf- und Kontinentalhangregion Süd-Georgiens mit filtriertem, partikelfreiem Meerwasser von stromaufwärts der Insel. Ebenso werden Mischungen aus reinen Mineralphasen mit Meerwasser des Südozeans untersucht. In allen Experimenten wird das Wasser mit einem monoisotopisch angereicherten „Spike“ versetzt, werden die Experimente (lang)zeit-kontrolliert beprobt, und die „Drei-Isotopenmethode“ konsequent verwendet, mittels derer die Extrapolation der isotopischen Fraktionerungsfaktoren möglich ist, selbst wenn die Austauschreaktion nicht vollständig abläuft. Die experimentell bestimmten Fraktionierungsfaktoren dienen als Basis, die natürlichen, molekularen Austauschprozesse bei der marinen Fe-Düngung zu identifizieren. Die natürliche Fe-Düngung soll vor Süd-Georgien auf der PS-133 Expedition vom Littoral bis in den offen, hochproduktiven Ozean beobachtet und beprobt werden. Zum Vergleich sollen zusätzlich Proben aus dem Littoral und der Küstenregion vor King George Island von einer früheren Expedition analysiert werden.
Spurenmetalle (TMs), definiert als weniger als 1 mg kg-1, sind entweder wichtige essentielle Nährstoffe (Fe, Mn, Co, Cu, Ni, Zn) für das mikrobielle Wachstum oder toxisch (Cu, Pb, Cd) bei erhöhten Konzentrationen im Meerwasser. Der Ozean ist derzeit von Sauerstoffmangel, Versauerung, Schichtung und Erwärmung betroffen, was zu Veränderungen in der chemischen Speziation von TMs führt, die von den physikalisch-chemischen Bedingungen (z. B. pH-Wert, Temperatur und Salzgehalt) abhängig sind. Während die Kenntnis der gelösten und partikulären Metalle Informationen über die Gesamtbestände liefert und die Identifizierung wichtiger Quellen von TM in der Meeresumwelt ermöglicht, ist die Kenntnis der chemischen Speziation für das Verständnis der Biogeochemie und der Bioverfügbarkeit oder Toxizität von TM von wesentlicher Bedeutung. So haben frühere Arbeiten gezeigt, dass anorganisches Fe in sauerstoffhaltigem Meerwasser schlecht löslich ist, die Konzentrationen von gelöstem Fe jedoch aufgrund der Komplexbildung durch organische Stoffe höher sind als erwartet. Das derzeitige Wissen über die Speziation von TMs wird jedoch für eine bestimmte Probe unter Laborbedingungen beobachtet (z. B. pH=8,0 auf der NBS-Skala), und daher fehlt eine mechanistische Verbindung zu den intrinsischen physikalisch-chemischen Eigenschaften des Meerwassers und deren Einfluss auf die Metallbindung an organisches Material. Hier entwickle ich neuartige Analyse- und Modellierungswerkzeuge und nutze die Wechselwirkungen zwischen Metallen, Resinen und organischen Stoffen, um die Speziation von TM mittels ICP-MS über einen weiten Bereich von pH-Werten genau zu bestimmen. Ich kombiniere diese Messungen mit einem Modell für Ionenpaarung und organische Stoffe (NICA-Donnan), um eine mechanistische Beschreibung der Wechselwirkungen zu entwickeln und dadurch unser Verständnis der Rolle von z. B. pH-Wert, Temperatur und Ionenstärke für den TM-Zyklus im Meer zu verbessern. Sobald diese Methodik erreicht ist, wird sie es uns ermöglichen, zum ersten Mal die TM-Speziation für mehrere Metalle gleichzeitig zu bestimmen, einschließlich der bisher häufig untersuchten Metalle und der TMs, bei denen neuere Hinweise aus der Isotopenhäufigkeit auf eine wichtige Rolle der Bindung an organisches Material hinweisen. Die abgeleiteten thermodynamischen Konstanten werden auch in regionale biogeochemische Modelle einfließen, um Vorhersagen über den biogeochemischen Kreislauf der TM auf mechanistischer Ebene unter zukünftigen Ozeanszenarien zu erhalten.
Water is an intrinsic component of ecosystems acting as a key agent of lateral transport for particulate and dissolved nutrients, forcing energy transfers, triggering erosion, and driving biodiversity patterns. Given the drastic impact of land use and climate change on any of these components and the vulnerability of Ecuadorian ecosystems with regard to this global change, indicators are required that not merely describe the structural condition of ecosystems, but rather capture the functional relations and processes. This project aims at investigating a set of such functional indicators from the fields of hydrology and biogeochemistry. In particular we will investigate (1) flow regime and timing, (2) nutrient cycling and flux rates, and (3) sediment fluxes as likely indicators. For assessing flow regime and timing we will concentrate on studying stable water isotopes to estimate mean transit time distributions that are likely to be impacted by changes in rainfall patterns and land use. Hysteresis loops of nitrate concentrations and calculated flux rates will be used as functional indicators for nutrient fluxes, most likely to be altered by changes in temperature as well as by land use and management. Finally, sediment fluxes will be measured to indicate surface runoff contribution to total discharge, mainly influenced by intensity of rainfall as well as land use. Monitoring of (1) will be based on intensive sampling campaigns of stable water isotopes in stream water and precipitation, while for (2) and (3) we plan to install automatic, high temporal-resolution field analytical instruments. Based on the data obtained by this intensive, bust cost effective monitoring, we will develop the functional indicators. This also provides a solid database for process-based model development. Models that are able to simulate these indicators are needed to enable projections into the future and to investigate the resilience of Ecuadorian landscape to global change. For the intended model set up we will couple the Catchment Modeling Framework, the biogeochemical LandscapeDNDC model and semi-empirical models for aquatic diversity. Global change scenarios will then be analyzed to capture the likely reaction of functional indicators. Finally, we will contribute to the written guidelines for developing a comprehensive monitoring program for biodiversity and ecosystem functions. Right from the beginning we will cooperate with four SENESCYT companion projects and three local non-university partners to ensure that the developed monitoring program will be appreciated by locals and stakeholders. Monitoring and modelling will focus on all three research areas in the Páramo (Cajas National Park), the dry forest (Reserva Laipuna) and the tropical montane cloud forest (Reserva Biologica San Francisco).
Aufgrund seiner hohen Toxizität ist Quecksilber (Hg) immer noch ein großes Umweltproblem. Die Mobilität und Bioverfügbarkeit von Hg wird maßgeblich durch die chemisch-physikalischen Eigenschaften verschiedener Hg-Spezies (z.B. Hg(II)Cl2, Hg(0), HgS) bestimmt. Die Verteilung stabiler Hg-Isotope wird dabei in einem messbaren Ausmaß durch Speziestransformationsprozesse (z.B. Reduktion/Oxidation, Sorption, Fällung und Verflüchtigung) verändert, womit die Bestimmung des Hg-Umweltverhaltens durch Hg-Isotopenverhältnisse ein neues analytisches Werkzeug bietet. Verschiedene Spezies-Umwandlungsprozesse resultieren dabei in unterschiedlichen massenabhängigen und massenunabhängigen Fraktionierungs-Signaturen, die zum einen ein weiterreichendes Verständnis, zum anderen eine Quantifizierung der verschiedenen biogeochemischen Kontrollfaktoren ermöglichen. Zur Untersuchung der Isotopenfraktionierung durch Speziestransformationsprozesse in Boden-Grundwassersystemen wurden als natürliche Labore zwei Standorte ausgewählt, die durch die Anwendung von hochgiftigem HgCl2 zur Holzimprägnierung stark kontaminiert wurden und somit nur eine einzige Hg-Kontaminationsquelle aufweisen. Vorstudien belegen bereits das Auftreten verschiedener Speziestransformationsprozesse im Boden und Grundwasser und einer damit verbundenen Variation der Hg-Isotopie. Wir postulieren, dass die Hg-Isotopensignaturen im Boden und Grundwasser Hg-Speziestransformationsprozesse abbilden und somit eine Bestimmung dieser Prozesse an Fest-/Flüssigphasengrenzen sowie zwischen verschiedenen Hg-Festphasen-Pools möglich ist. Neben der Untersuchung umfangreicher Grundwasser - und Bodenproben sollen Labor-versuche zur Bestimmung der Hg-Fraktionierung während einzelnen Speziesumwandlungs-prozessen durchgeführt werden. Für ein tieferes Verständnis der biogeochemischen Prozesse der Hg-Speziesumwandlung im Grundwasser soll, basierend auf den gewonnenen Daten, darüber hinaus ein Modell zum reaktiven Hg-Transport im Grundwasser entwickelt werden, das auch die Implementierung der Isotopenfraktionierung beinhaltet. Die erstmalige Kombination von Hg-Speziationsverfahren (Pyrolyse-Thermodesorption) und der Hg-Isotopenbestimmung (Kaltdampf-MC-ICP-MS) in Flüssig-, Fest-, und Gasproben wird unsere Möglichkeiten die Mobilität und Speziation von Hg, nicht nur in den untersuchten kontaminierten Systemen, sondern auch in unbelasteten Boden-Grundwassersystemen signifikant verbessern. Im Gegensatz zur Anwendung von Hg-Isotopendaten zur Ermittlung von Kontaminationsquellen ist die Verwendung als Prozessanzeiger bisher nicht beschrieben. Zudem liegen in der Fachliteratur keine Daten zur Hg-Isotopie in Grundwässern vor.
Chlorinated ethylenes are prevalent groundwater contaminants. Numerous studies have addressed the mechanism of their reductive dehalogenation during biodegradation and reaction with zero-valent iron. However, despite insight with purified enzymes and well-characterized chemical model systems, conclusive evidence has been missing that the same mechanisms do indeed prevail in real-world transformations. While dual kinetic isotope effect measurements can provide such lines of evidence, until now this approach has not been possible for chlorinated ethylenes because an adequate method for continuous flow compound specific chlorine isotope analysis has been missing. This study attempts to close this prevalent research gap by a combination of two complementary approaches. (1) A novel analytical method to measure isotope effects for carbon and chlorine. (2) A carefully chosen set of well-defined model reactants representing distinct dehalogenation mechanisms believed to be important in real-world systems. Isotope trends observed in biotic and abiotic environmental dehalogenation will be compared to these model reactions, and the respective mechanistic hypotheses will be confirmed or discarded. With this hypothesis-driven approach it is our goal to elucidate for the first timdehalogenation reactions.
Es wird die Beschaffung eines Stabilisotopen-Massenspektrometers mit Elementaranalysator- und Spurengaseinheit-Kopplung beantragt, um die vorhandene und intensiv genutzte Massenspektrometrie um verschiedene Stabilisotopenanwendungen zu erweitern (S- und O-Isotopenverhältnisse sowie N2O-Isotopomere). Die Stabilisotopanalyse wurde und wird in unserem Institut und der Fakultät für ein weites Feld von Forschungsanwendungen eingesetzt. Die Stabilisotopmethoden sind auch von zentraler Bedeutung für die Prozessforschung im Bereich der Dünger- und Boden-N-Umsetzungen im Hinblick auf Umweltwirkungen der landwirtschaftlichen Bodennutzung mit den Stichworten Gewässer- und Atmosphärenbelastung. Die Stabilisotopmethodik spielt daher auch wichtige Rolle bei vier laufenden Forschungsvorhaben meiner und kooperierender Arbeitsgruppen der Fakultät und für die Einwerbung weiterer Einzel- und Verbundvorhaben.
Gegenstand des Vorhabens ist die organisch-geochemische Untersuchung von diatomeenspezifischen organischen Verbindungen (Biomarker) aus Sedimenten des Südpolarmeeres für die letzten ca. 150.000 Jahre. Diatomeen sind die wichtigsten Primärproduzenten südlich der heutigen Antarktischen Polarfront. Die Kohlenstoffisotope und Anteile der in den Sedimenten überlieferten Biomarker aus Diatomeen spiegeln unmittelbare Veränderungen in der Meerwasserchemie, ozeanischen Zirkulation und der Primärproduktivität wider und sind daher ein ausgezeichneter Indikator für klimagekoppelte Umweltveränderungen. Die Untersuchungen basieren auf etablierten Methoden der organischen Geochemie, Biomarkenanalytik und Isotopengeochemie und sind somit ohne methodische Neuentwicklungen durchzuführen.
Dieses Projekt trägt zu Forschungsfragen der IODP Expedition 370: T-Limit of the Deep Biosphere off Muroto bei. Die Temperatur an Site C0023 (Nankai Trog, Japan) steigt bis 1.2 km Tiefe auf ca. 120 Grad C an - das Maximum dessen, was potentiell von Mikroorganismen toleriert werden kann. Nährstoffarme tiefe Sedimente werden wahrscheinlich bei 80-90 Grad C sterilisiert. Ziel der Expedition war es, herauszufinden, wie und gesteuert durch welche Faktoren sich die Mikroorganismen-Vergesellschaftung mit der Tiefe ändert und wo Leben erlischt. Teil des wissenschaftlichen Programms ist die Untersuchung mikrobiell nutzbarer Substrate und eindeutiger geochemischer und mikrobieller Signaturen, die eine Identifizierung von biotischem und abiotischem Bereich bzw. dessen Übergang ermöglichen. Es wurden hochauflösende und präzise Porenwasserdaten gewonnen, die Reaktionsfronten, potentielle mikrobielle Aktivität und hydrothermale Überprägung anzeigen. Ein Teil der Sedimente ist Methan- und Sulfat-frei. Mikrobielle Aktivität hängt also von anderen Elektonenakzeptoren als Sulfat ab. Aktuelle Studien zeigen, dass die klassische Redoxkaskade durch Fe- und Mn-Reduktion in methanführenden Sedimenten ergänzt werden muss und, dass biogeochemische Prozesse in natürlichen Systemen stärker durch Mineralogie als durch eine strikte Abfolge von Reaktionen, die sich aus theoretischen Berechnungen ergibt, bestimmt sind. Fe(III)-Reduktion ist eine der ältesten Formen der mikrobiellen Respiration. Eisenreduzierer können unter hohen T- und Druckbedingungen wachsen, was nahelegt, dass diese einen Großteil der tiefen Biosphäre ausmachen. Fe- und Mn wird in Sedimenten von Lokation C0023 freigesetzt. Durch sequentielle Extraktionen soll aufgezeigt werden, welche Fe- und Mn-Phasen als Elektronenakzeptoren verfügbar sind und wie stark primäre Minerale diagenetisch überprägt wurden. Von besonderem Interesse sind Aschelagen, die an anderer Stelle bereits als Hotspots für mikrobielles Leben identifiziert wurden. Diese sind zahlreich in C0023 Sedimenten und typischerweise reich an Fe und Mn. Mikrobielle Fe-Reduktion führt zu einer Anreicherung von 54Fe im Porenwasser und sich daraus bildenden authigenen Mineralen (z.B. Siderit, Magnetit). Dementgegen führen abiotische Reaktionen mit Sulfid zu einer Anreicherung von 56Fe in der gelösten Phase. Stabile Fe-Isotope von gelöstem Fe2+ und reaktivem Fe in der Festphase sollen genutzt werden, um biologische und abiotische Fe-Reduktion zu unterscheiden. Die d56Fe Signatur wird an Karbonat-gebundenem Fe, der Ferrihydrit+Lepidkrokit-Fraktion, Goethit+Hämatit sowie Magnetit gemessen. Weiterhin soll das Ausmaß der Sulfidisierung, die Auswirkungen auf die Interpretation von Daten zu magnetischen Eigenschaften hat, durch sequentielle Extraktion von Fe-Monosulfiden und Pyrit erfasst werden. Ziel des Projekts ist es, die Rolle von Eisenoxiden für mikrobielle Respiration und entsprechende diagenetische Alterationen in tiefen Sedimenten von Site C0023 zu erfa
| Organisation | Count |
|---|---|
| Bund | 881 |
| Europa | 39 |
| Land | 19 |
| Wirtschaft | 1 |
| Wissenschaft | 559 |
| Zivilgesellschaft | 3 |
| Type | Count |
|---|---|
| Förderprogramm | 881 |
| unbekannt | 2 |
| License | Count |
|---|---|
| Offen | 882 |
| Unbekannt | 1 |
| Language | Count |
|---|---|
| Deutsch | 618 |
| Englisch | 401 |
| Resource type | Count |
|---|---|
| Keine | 533 |
| Webseite | 350 |
| Topic | Count |
|---|---|
| Boden | 775 |
| Lebewesen und Lebensräume | 814 |
| Luft | 622 |
| Mensch und Umwelt | 883 |
| Wasser | 711 |
| Weitere | 883 |