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Tripelelement-Stabilisotopensignaturen zur Untersuchung des atmosphärischen Chlormethanbudgets

Die stratosphärische Ozonschicht absorbiert die UV-C und UV-B Sonnenstrahlung und schützt damit Pflanzen, Tiere und Menschen vor Strahlenschäden. Durch anthropogen emittierte Fluorchlorkohlenwasserstoffe (FCKWs) wird die Ozonschicht abgebaut. Da FCKWs seit dem Montrealer Protokoll stark zurückgegangen sind, werden halogenierte Verbindungen wie Chlormethan (CH3Cl), die aus natürlichen Quellen freigesetzt werden, für den Abbau der Ozonschicht in der Stratosphäre zunehmend relevant. CH3Cl ist das am häufigsten vorkommende chlorhaltige Spurengas in der Erdatmosphäre, das für etwa 17% der durch Chlor katalysierten Ozonzerstörung in der Stratosphäre verantwortlich ist. Daher wird CH3Cl vornehmlich die zukünftigen Gehalte an stratosphärischem Chlor bestimmen. Die aktuellen Schätzungen des globalen CH3Cl-Budgets und die Verteilung der Quellen und Senken sind sehr unsicher. Ein besseres Verständnis des atmosphärischen CH3Cl-Budgets ist daher das Hauptziel dieses Projektes.Die Analyse stabiler Isotopenverhältnisse von Wasserstoff (H), Kohlenstoff (C) und Chlor (Cl) hat sich zu einem wichtigen Werkzeug zur Untersuchung des atmosphärischen CH3Cl-Budgets entwickelt. Das zugrundeliegende Konzept besteht darin, dass das atmosphärische Isotopenverhältnis einer Verbindung wie CH3Cl gleich der Summe der Isotopenflüsse aus allen Quellen angesehen werden kann, korrigiert um den gewichteten durchschnittlichen kinetischen Isotopeneffekt aller Abbauprozesse. Dadurch ist es möglich, die Bedeutung wichtiger Quellen und Senken mit bekannten Isotopensignaturen zu entschlüsseln. Eine Grundvoraussetzung für detaillierte Hochrechnungen des globalen Budgets ist die Bestimmung der durchschnittlichen Isotopenverhältnisse von H, C und Cl des troposphärischen CH3Cl. Aufgrund der relativ geringen Konzentration von atmosphärischem CH3Cl von ~550 ppbv stellt dies eine große messtechnische Herausforderung dar. Daher liegt der Schwerpunkt dieses Antrags auf der erfolgreichen Entwicklung von Dreifachelement-Isotopenmethoden zur genauen Messung von atmosphärischem CH3Cl.Im ersten Schritt wird ein Probenahmesystem für große Luftmengen konstruiert und für die Messungen der stabilen Isotopenverhältnisse von CH3Cl optimiert. Das Probenahmegerät wird zunächst im Labor getestet und dann zum Sammeln von Luftproben an drei verschiedenen Orten eingesetzt: an der Universität Heidelberg, am Hohenpeißenberg und im Schneefernerhaus. Die Probenahmen werden über einen Zeitraum von einem Jahr durchgeführt, um möglichst auch saisonale Schwankungen zu erfassen. Die Isotopenverhältnisse der Proben werden mit modernsten massenspektrometrischen Methoden im Labor gemessen. Die Ergebnisse aller Standorte und Zeitpunkte werden in der Gesamtheit evaluiert, um die durchschnittlichen stabilen H-, C und Cl-Isotopenwerte einschließlich ihrer saisonalen Schwankungen darzustellen. Abschließend werden die Daten hinsichtlich ihrer Anwendbarkeit für komplexe numerische Modelle kritisch diskutiert.

ArTTA-10mL: Ein Instrument für die 39Ar-Datierung von kleinen Eis- und Wasserproben

Das Edelgasradioisotop 39Ar ist von großem Interesse für die Datierung in Ozeanographie, Glaziologie und Hydrogeologie, da es das einzige Isotop ist, das den wichtigen Altersbereich zwischen ca. 50 und 1000 Jahren abdeckt. Die fundamental neue Messmethode der Atom Trap Trace Analysis (ATTA), welche die 81Kr Datierung zum ersten Mal möglich gemacht hat, besitzt das Potenzial, die Anwendungen von 39Ar zu revolutionieren, indem sie die benötigte Probengröße um einen Faktor 100 bis 1000 reduziert. In einem Vorgängerprojekt haben wir zum ersten Mal gezeigt, dass die Messung von 39Ar an natürlichen Proben mit ATTA möglich ist, allerdings benötigten wir dazu immer noch Tonnen von Wasser. Vor kurzem haben wir anhand von Proben aus ersten Pilotprojekten mit Ozeanwasser und alpinem Eis gezeigt, dass die 39Ar-ATTA (ArTTA) Messung an Proben von ca. 25 L Wasser oder 10 mL Ar oder weniger möglich ist. Dieser Erfolg eröffnet komplett neue Perspektiven für die Anwendung der 39Ar-Datierung, die sehr wertvolle Information ergeben wird, die ansonsten nicht zugänglich wäre. Der Bedarf für solche Analysen, insbesondere im Gebiet der Spurenstoff-Ozeanographie, ist gut etabliert und dokumentiert durch Unterstützungsschreiben von unseren derzeitigen Partnern für ArTTA Anwendungen. Dieser Antrag wird es uns ermöglichen, die weltweit ersten ArTTA Geräte zu bauen, die auf Routinebetrieb mit kleinen Proben ausgelegt sind. Wir streben den Aufbau einer 39Ar-Datierungsplattform an, welche die Anforderungen für die Datierung in den Feldern der Grundwasserforschung, Ozeanographie und Gletscherforschung erfüllt. Um sinnvolle Anwendungen in der Tracerozeanographie zu ermöglichen, wird eine Kapazität von mindestens 200 Proben pro Jahr benötigt. Das neue Gerät für die Forschung wird damit lange angestrebte Anwendungen erlauben, die sonst nicht möglich wären. Basierend auf bisheriger Forschung haben wir einen klaren Plan für den Aufbau einer kompletten Plattform für den Betrieb von ArTTA: Eine neue Probenaufbereitungslinie basierend auf dem Gettern von reaktiven Gasen erlaubt die Abtrennung von bis zu 10 mL reinem Ar aus kleinen (kleiner als 25 L Wasser oder 10 kg Eis) Umweltproben in wenigen Stunden. Diese Proben werden zum ArTTA Gerät transferiert, welches aus zwei Modulen besteht: Das Optik-Modul erzeugt die benötigten Laserfrequenzen und Laserleistung, das Atom-Modul ist der Teil in dem die Atome mit atomoptischen Werkzeugen detektiert werden, die wir im Prototyp aus dem vorherigen Projekt realisiert haben. So weit als möglich wird die Anlage aus zuverlässigen, hochleistungsfähigen kommerziellen Teilen gebaut. Das System wird in einer hochkontrollierten Containerumgebung installiert, was einen modularen Aufbau gewährleistet, der in Zukunft an unterschiedlichen Orten aufgebaut werden kann.

Untersuchung von organischer Bodensubstanz und Bodengasen mit laserspektroskopischer in-situ Meßtechnik

In dem geplanten Vorhaben werden vorrangig drei Ziele verfolgt: 1. Aufbau und Inbetriebnahme einer Anlage zur Untersuchung von Böden mit einem laserspektroskopischen Meßsystem zur optischen Charakterisierung der organischen Bodensubstanz und zur isotopenselektiven Bodengas-Bestimmung mit durch stimmbaren Diodenlasern im Nahinfrarot Spektralbereich. 2. Untersuchung der Humus-Eigenschaften und dem Einfluß variierender CO2-Konzentrationen in der Bodenluft. Dazu werden CO2-Inkubationsexperimente in einer Bodenkammer durchgeführt und die Humus-Stabilität unter Berücksichtigung chemischer, mikrobiologischer und pflanzlicher Gegebenheiten untersucht. 3. Im Rahmen interdisziplinärer Kooperationsvorhaben mit Arbeitsgruppen innerhalb und außerhalb des Schwerpunktprogramms werden Bodenproben untersucht, die z.B. aus Freilandexperimenten mit erhöhten atmosphärischen CO2-Konzentrationen stammen. Der Humus/Bodengas-Monitor als leistungsfähiges Meßsystem zur Humus-Charakterisierung wird in das Schwerpunktprogramm eingebracht, weiterentwickelt und auch anderen Arbeitsgruppen für Labor- und Freilandexperimente zur Verfügung gestellt.

Struktur- und isotopenchemische Untersuchungen zur Transformation organischer Kohlenstofffraktionen in ausgewählten Waldböden

Im Forschungsvorhaben werden mikrobielle Umsetzungsreaktionen organischen Materials in Böden quantitativ und qualitativ untersucht. Ziel ist es, die genaue Strukturaufklärung der beteiligten organischen Komponenten durchzuführen und deren exakte Abbauwege zu kennzeichnen. Die angestrebten Untersuchungen auf molekularer Ebene erlauben neben der genauen Bilanzierung des Kohlenstoffumsatzes eine gezielte Strukturaufklärung der beteiligten Komponenten mittels konventioneller GC-MS und GC-Isotope-Ratio Technik. Durch den Einsatz von 13C-markierten Tracersubstanzen soll aufgezeigt werden, (1) inwieweit der Abbau der organischen Substanz direkt zur Bildung von CO2 führt, (2) welcher Anteil in mikrobielle Biomasse überführt wird und, als wichtigster Aspekt, (3) in welcher Form organische Substanzen und deren mikrobielle Transformationsprodukte als makromolekulare organische Fraktionen im Boden verbleiben. Die strukturchemischen Untersuchungen werden Indikationen zur Abgrenzung zwischen den Einträgen aus mikrobieller Biomasse und Streu liefern.

Untersuchungen zur Rolle verschiedener Eisenquellen für die biologische Produktivität im Ozean mittels eines globalen Modells der Eisenisotopie

Eisen ist ein essenzieller Mikronährstoff für marine Organismen. Die Eisenverteilung im Ozean beeinflusst die Primärproduktion von Phytoplankton und dadurch die Aufnahme von Kohlendioxid im Ozean stark. Während wir langsam ein genaueres Bild der gegenwärtigen globalen Verteilung von gelöstem Eisen im Ozean bekommen, besteht noch kein Konsens in den Mechanismen, die diese Verteilung steuern, und vor allem in der Rolle der verschiedenen externen Eisenquellen für den Ozean (z.B. Eintrag durch Staub, aus Meeressedimenten, hydrothermalen Quellen und Flüssen). Einige dieser Quellen (z.B. Staubdeposition) werden sich stark mit dem laufenden Klimawandel ändern, andere, etwa der Eintrag aus Hydrothermalquellen, nicht. Wegen der Unsicherheit darüber, wie relevant die spezifischen Quellen sind, sind daher Vorhersagen zum zukünftigen Eisenkreislauf und damit zur Veränderung der Primärproduktion als Folge des Klimawandels stark erschwert.Eine neue Methode, die Rolle der verschiedenen Eisenquellen zu untersuchen, ist die Analyse der stabilen Isotopenzusammensetzung von gelöstem Eisen im Ozean. Da die verschiedenen externen Quellen von Eisen je unterschiedliche Isotopenverhältnisse haben, kann die Isotopenzusammensetzung von Eisen im Ozean im Prinzip verwendet werden, um die relativen Beiträge der verschiedenen Quellen zu erschließen. Allerdings wirken sich auch Prozesse im Inneren des Ozeans, die Eisen zwischen seinen verschiedenen Formen (gelöstes Eisen, abiotische und biologische Partikel, Redoxzustände) umwandeln, auf die Isotopenzusammensetzung aus, d.h. sie fraktionieren. Dazu kommt die Vermischung der Isotopenzusammensetzung durch physikalische Prozesse (Transport mit der Strömung und Diffusion). Die Interpretation von Eisenisotopendaten im Ozean erfordert daher die Kombination von Beobachtungen mit einem Modell des Eisenkreislaufs im Ozean. In dem beantragten Projekt wird ein globales biogeochemisches Modell von Eisen um eine explizite Darstellung von Isotopeneffekten erweitert, mit dem Ziel, die Rolle der verschiedenen Prozesse zu entschlüsseln, die die Isotopenzusammensetzung von gelöstem Eisen im Ozean beeinflussen. Das globale biogeochemische Modell basiert auf meinen früheren Arbeiten. In Kombination mit der weiter stattfindenden Zunahme von Eisenisotopenmessungen im Rahmen des internationalen GEOTRACES Programmes ermöglicht das Modell eine bessere Quantifizierung der Größe und der relativen Rolle der externen Eisenquellen für die Gegenwart und somit auch robustere Prognosen der zukünftigen marinen Primärproduktion.

Rekonstruktion der Klimavariabilität der letzten 250 ka basierend auf Multi-Proxy-Zeitreihen präzise datierter Speläotheme aus Südostspanien.

Ziel dieses Antrags ist die Rekonstruktion der terrestrischen Klimavariabilität Südostspaniens während der letzten 250 ka basierend auf Speläothemen. Diese Region ist eine der trockensten in Südeuropa. Gemäß dem aktuellen IPCC-Bericht werden derzeit trockene Regionen von einer zunehmenden Häufigkeit, Dauer und Intensität von Hitzewellen sowie Dürren betroffen sein. Dies geht einher mit erheblichen Risiken für Umwelt und Wirtschaft, woraus sich die Notwendigkeit der Erforschung terrestrischer Paläoklimaarchive in besonders trockenen Regionen ergibt. Klimaarchive in Südostspanien reagieren aufgrund der trockenen Bedingungen selbst auf geringe Änderungen im Niederschlag sehr sensitiv. Informationen terrestrischer Klimaarchive aus dieser Region sind bisher zumeist auf Pollen- und Sedimentabfolgen, die eine relativ geringe zeitliche Auflösung haben und jenseits der Grenzen der 14C-Methode schwierig zu datieren sind, begrenzt. Gut datierbare Klimazeitreihen von Speläothemen stammen überwiegend aus Nordspanien, dessen Klima sich durch relativ feuchte Bedingungen und milde Temperaturen auszeichnet. An einem präzise datierten Flowstone aus der Cueva Victoria, die bekannt ist für ihre spektakuläre Pleistozäne Fauna, soll die Klimavariabilität Südostspaniens mit hoher zeitlicher Auflösung rekonstruiert werden, wobei der Fokus auf den letzten 250 ka liegt, die in mehreren Bohrkernen enthalten sind. Für diesen Zeitabschnitt existiert bisher keine präzise datierte, hochaufgelöste, terrestrische Klimazeitreihe aus Südostspanien. Die Vorarbeiten zeigen, dass das Flowstone-Wachstum in der Cueva Victoria sehr empfindlich auf Niederschlagsänderungen in der Vergangenheit reagiert und die Wachstumsphasen mit globalen Warmphasen einhergehen. Die geplante präzise Datierung mittels der 230Th/U-Methode erlaubt, den Beginn und die Dauer der Marinen Isotopenstadien 1, 3, 5 und 7 sowie der entsprechenden Interstadiale in Südostspanien genauer zu bestimmen. Zudem werden für die jeweiligen Wachstumsphasen Multi-Proxy-Zeitreihen (stabile Isotope und Spurenelemente) generiert, die eine zuverlässige Interpretation der Proxy-Signale im Hinblick auf Klimavariabilität in der Vergangenheit zulassen. Die hohe Empfindlichkeit des Proxy-Signals, die sich in unserem vorläufigen Datensatz widerspiegelt, betont das große Potential dieses einmaligen Paläoklimaarchivs aus Südostspanien für die letzten 250 ka. Teile des Materials waren Gegenstand meines früheren DFG Antrags, der leider abgelehnt wurde. Der Hauptkritikpunkt der Gutachter war der zu geringe Umfang der Vorarbeiten. Allerdings hoben beide Gutachter auch das grundsätzliche Potenzial des Projektes hervor. Basierend auf den konstruktiven Kommentaren habe ich Kooperationen mit weiteren Kollegen aufgebaut und zusätzliche Alters- und Proxydaten generiert. Diese zeigen, dass das Probenmaterial ein äußerst vielversprechendes Klimaarchiv darstellt, das mit hoher Genauigkeit datiert werden kann.

Systematische Verbesserung von Atom Trap Trace Analysis für 39Ar und deren Anwendung zur Erstellung einer tausendjährigen Paläotemperaturzeitreihe aus Grundwasser

Das Edelgasradioisotop 39Ar ist einzigartig, da es das einzige Isotop ist, das den wichtigen Altersbereich von ca. 50 bis 1000 Jahren abdeckt. Damit ist es von großem Interesse für die Datierung in Ozeanagraphie, Glaziologie und Hydrogeologie. Die Entwicklung der Atom Trap Trace Analysis (ATTA) hat 81Kr Datierung möglich gemacht und hat das Potenzial, fundamental neue Anwendungen von 39Ar zu eröffnen. In einem Vorgängerprojekt haben wir zum ersten Mal gezeigt, dass die Messung von 39Ar an natürlichen Proben mit ATTA möglich ist. Aufbauend auf der im vorherigen Projekt und weiteren Vorarbeiten erworbenen Erfahrung soll das vorliegende Projekt die intellektuellen und instrumentellen Grundlagen von ATTA für 39Ar (ArTTA) als neues Werkzeug der Isotopenhydrologie schaffen. Wir zielen darauf ab, ArTTA vom proof-of-principle Stadium zu einer voll etablierten Methode voranzubringen und seine erste umfassende Anwendung durchzuführen. Basierend auf der vorhandenen Expertise in Grundwasser- und Paläoklimaforschung und unter Nutzung der Vorteile von Grundwasser als Testfeld für ArTTA, planen wir, die erste detaillierte Paläotemperaturzeitreihe für das letzte Jahrtausend aus Grundwasser zu gewinnen. Wir haben die folgenden zwei zentralen Ziele identifiziert: 1. Signifikante Verbesserung der Effizienz der ArTTA Apparatur. Eine Erhöhung der Zählrate ist notwendig, um den Probendurchsatz sowie die erreichbare Messgenauigkeit zu verbessern. 2. Realisierung der ersten kompletten Studie zur 39Ar-Datierung von Grundwasser mit ArTTA, um Grundwasser-Altersverteilung und Paläoklimaentwicklung auf der Zeitskala von Jahrhunderten zu bestimmen.

Dynamik der Verweilzeiten von Wasser in Mediterranen Einzugsgebieten und deren ökohydrologischen Auswirkungen in einer sich wandelndem Umwelt

Es ist dringend erforderlich, die relevanten hydrologischen Prozesse in montanen mediterranen Einzugsgebieten zu verstehen, um deren potentielle Änderungen in ihren Funktionen für die Wasserversorgung durch den Klimawandel und Landnutzungsänderungen zu kennen. Daher möchte ich zusammen mit meiner Gastinstitution, dem IDAEA-CSIC in Barcelona, untersuchen, wie die Vegetation, die Böden und das Grundwasser das Speichern, die Mischung, die Abflussbildung, sowie die Evapotranspiration in dem Einzugsgebiet Vallcebre im Nordosten Spaniens beeinflussen. Die Forscher des IDAEA -CSIC haben hydrometrische Daten und stabile Isotope (d2H, d18O) der verschiedenen hydrologischen Kompartimente des Einzugsgebiets gesammelt. Somit liegen Informationen über den Freiland- und Bestandniederschlag, Stammabfluss, Bach- und Grundwasser, sowie Wasser im Boden und der Vegetation vor. Ich plane, diesen umfangreichen Datensatz zur Bestimmung der Verweilzeiten mit neue Methoden anzuwenden, damit sich unser Verständnis von Wasserfluss und Stofftransport in Einzugsgebieten verbessert. Ich werde zunächst testen, wie mittels 'StorAge Selection functions' (Rinaldo et al. 2015) die Dynamik der Verweilzeiten des Abflusses und der Evapotranspiration beschrieben werden können. Des Weiteren habe ich als Ziel die neuen Konzepte der 'young water fraction' (Kirchner 2016) and 'new water fraction' (Kirchner 2017) anzuwenden, um besser die kurzfristige Komponente der Verweilzeiten beschreiben zu können. Diese Methoden sind noch nicht für Mediterrane Einzugsgebiete getestet worden, aber der umfangreiche Datensatz für die Vallcebre Einzugsgebiete ermöglicht die Untersuchung aktueller Fragen der Einzugshydrologie: Können Studien zur Verweilzeit verbessert werden mit höherer Rate der Probennahme von Niederschlag und Abfluss? Wie wirken sich neu erschlossene Daten über Bestandsniederschlag, Stammabfluss, Wurzelwasseraufnahme oder Bodenwasserfluss auf die Analysen aus? Zuletzt werde ich die Information von Tiefenprofilen der Isotopenzusammensetzung von Porenwasser einbeziehen, um hydrologische Modelle zu testen und die Verweilzeiten im Boden mit der Verweilzeit des Einzugsgebietsabflusses in Bezug zu setzen. Letzteres baut auf meine Dissertation und derzeitiger Postdoc-Studien auf.

Bilanzierung des Beitrags mikrobieller Biomasse zur Bildung refraktärer organischer Substanz im Boden mittels Isotopentracertechniken (Zellen, Zellbestandteile, CO2 und NH4)

Beim mikrobiellen Umsatz von organischen Verbindungen wird ein beträchtlicher Anteil des Kohlenstoffs zunächst zum Aufbau von Biomasse durch Bakterien genutzt. Diese Biomasse unterliegt nach ihrem Absterben wieder einem Abbau durch andere Mikroorganismen. In diesem Prozess werden Fragmente der abgestorbenen Zellen entweder selbst wieder zum Substrat für andere Organismen oder direkt in der Bodenmatrix festgelegt. Damit tragen sie substanziell zur Bildung der organischen Bodensubstanz (SOM) bei. Im Rahmen der geplanten Arbeiten sollen vorwiegend durch Markierungsexperimente mit stabilen und radioaktiven Isotopen die mikrobiellen Umsatzraten und die Bildung von Huminstoffen aus bakterieller Biomasse und fraktionierten Zellbestandteilen wie auch aus mikrobiellen Mineralisationsprodukten wie CO2 und NH4 in Modellböden des Schwerpunktprogrammes detailliert untersucht werden. Dazu wird die Transformation isotopisch markierter Biomassebestandteile (14C; 13C; 15N) in Bodenbioreaktoren untersucht. Die festgelegten und umgewandelten Produkte der markierten Biomasse sollen in den verschiedenen Partikel- und Huminstofffraktionen des Bodens bilanziert und mit isotopenchemischen und strukturchemischen Methoden charakterisiert werden. Damit können der stoffliche Beitrag der Biomasse an der Bildung von Huminstoffen im Boden bilanziert und Konversionsfaktoren sowie Raten für die Stoffverteilung abgeschätzt werden. Ergebnisse aus ersten Versuchen lassen zudem auf einen signifikanten Einbau von Kohlenstoff aus CO2 in die SOM schließen. Daraus könnte sich eine Neubewertung von Tracerexperimenten zur Bildung von gebundene Resten aus Xenobiotika ergeben. Im zweiten Schritt sollen Methoden zur Ermittlung der Struktur und Funktionalität der festgelegten Biopolymere entwickelt werden. Besonderes Augenmerk wird auf die Festlegung von Zellwandbestandteilen, Strukturproteinen und Nukleinsäuren gelegt.

Modellmaessige Untersuchungen zur Isotopenhydrologie und zu Ausbreitungsvorgaengen im Grundwasser

Modellmaessige Untersuchungen der Grundlagen von Grundwasserdatierungen sowie der Migration von Tracern und Schadstoffen im Sicker- und Grundwasser. Beitraege zur Klimaforschung.

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