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Carbon and Chorine Isotope Effect Study to Investigate Chlorinated Ethylene Dehalogenation Mechanisms

Chlorinated ethylenes are prevalent groundwater contaminants. Numerous studies have addressed the mechanism of their reductive dehalogenation during biodegradation and reaction with zero-valent iron. However, despite insight with purified enzymes and well-characterized chemical model systems, conclusive evidence has been missing that the same mechanisms do indeed prevail in real-world transformations. While dual kinetic isotope effect measurements can provide such lines of evidence, until now this approach has not been possible for chlorinated ethylenes because an adequate method for continuous flow compound specific chlorine isotope analysis has been missing. This study attempts to close this prevalent research gap by a combination of two complementary approaches. (1) A novel analytical method to measure isotope effects for carbon and chlorine. (2) A carefully chosen set of well-defined model reactants representing distinct dehalogenation mechanisms believed to be important in real-world systems. Isotope trends observed in biotic and abiotic environmental dehalogenation will be compared to these model reactions, and the respective mechanistic hypotheses will be confirmed or discarded. With this hypothesis-driven approach it is our goal to elucidate for the first timdehalogenation reactions.

Struktur- und isotopenchemische Untersuchungen zur Transformation organischer Kohlenstofffraktionen in ausgewählten Waldböden

Im Forschungsvorhaben werden mikrobielle Umsetzungsreaktionen organischen Materials in Böden quantitativ und qualitativ untersucht. Ziel ist es, die genaue Strukturaufklärung der beteiligten organischen Komponenten durchzuführen und deren exakte Abbauwege zu kennzeichnen. Die angestrebten Untersuchungen auf molekularer Ebene erlauben neben der genauen Bilanzierung des Kohlenstoffumsatzes eine gezielte Strukturaufklärung der beteiligten Komponenten mittels konventioneller GC-MS und GC-Isotope-Ratio Technik. Durch den Einsatz von 13C-markierten Tracersubstanzen soll aufgezeigt werden, (1) inwieweit der Abbau der organischen Substanz direkt zur Bildung von CO2 führt, (2) welcher Anteil in mikrobielle Biomasse überführt wird und, als wichtigster Aspekt, (3) in welcher Form organische Substanzen und deren mikrobielle Transformationsprodukte als makromolekulare organische Fraktionen im Boden verbleiben. Die strukturchemischen Untersuchungen werden Indikationen zur Abgrenzung zwischen den Einträgen aus mikrobieller Biomasse und Streu liefern.

Haushalt und Flüsse des wurzelbürtigen Kohlenstoffs in Nahrungsketten

Rhizodeposition der Pflanzen ist eine wichtige primäre Kohlenstoff- (C) und Energiequelle für Bodenorganismen. Die Ziele dieses Projektes sind die Abschätzung des C-Eintrages durch Mais in den Boden, die Verfolgung des wurzelbürtigen C in der ganzen Nahrungskette im Boden und die Aufstellung von C-Bilanzen. Mais wird in der 13CO2- und 14CO2-Atmosphäre markiert, um zwischen den wurzelbürtigen und bodenbürtigen C zu unterscheiden und den Haushalt des wurzelbürtigen C zu bestimmen. Der Einbau von wurzelbürtigem C in Mikroorganismen, Nematoden, Collembolen und Predatormakrofauna wird quantifiziert. 14C-Phosphor-Imaging der Wurzel ermöglicht es Hotspots der Rhizodeposition und der Exsudation zu lokalisieren. 13C-Pulsmarkierung wird die Empfindlichkeit der Koppelung des 13C mit Biomarker der Bakterien und Pilze (PLFA, Ergosterol) und Collembolen (neutrale Lipide) wesentlich erhöhen. Die Verzögerung zwischen der Photoassimillation der Pflanze, Wurzelexsudation in die Rhizosphäre und Einbau vom wurzelbürtigen C in die einzelnen Organismen wird bestimmt. Dies wird die Aufstellung und Modellierung des C-Flusses durch die Nahrungsketten im Boden ermöglichen. Durch mehrfache 13C-Pulsmarkierung von Mais wird eine hohe 13C-Anreicherung der Mikroorganismen erreicht, um anschließend die aktivsten Spezies in der Rhizosphäre mit Hilfe von Stable Isotope Probing (SIP) zu bestimmen.

Frühdiagenetische Veränderung von Seltenerdelement- und Yttrium (SEY) Signalen in marinen Sedimenten und deren Einfluss auf die Verwendung von SEY als Tracer im früheren und rezenten Ozean

Seltenerdelemente und Yttrium (SEY), einschließlich Nd-Isotope, werden häufig als geochemische Proxys für frühere und rezente Umweltbedingungen und -prozesse verwendet. In den letzten Jahren wurde die Verwendung dieser Proxys zur Rekonstruktion frühzeitlicher Meerwasserchemie und die Nachverfolgung von Wassermassen in Frage gestellt, da die Primärsignale des Meerwassers in den Sediment-Archiven während der frühen Diagenese überprägt werden können. Die Wechselwirkung zwischen Porenwasser und Festphase kann zur Fraktionierung und Veränderung der SEY-Muster und der Nd-Isotopensignatur führen. Die zugrunde liegenden Prozesse sind noch wenig erforscht. Das Ziel des hier vorgeschlagenen Projekts ist es, aufzudecken, welchen Einfluss die Redox-Zonierung und die Lithologie auf die SEY-Zusammensetzung im Porenwasser und die beteiligten Prozesse im Sediment haben. Zur Beantwortung dieser Frage werden Proben aus der pazifischen und atlantischen Tiefsee, dem Kontinentalrand vor Neuschottland und der Amazonasmündung entnommen, analysiert und ausgewertet. Die SEY-Konzentrationen und die Nd-Isotopenzusammensetzung im Porenwasser, in der festen Phase und im darüber liegenden Meerwasser werden verglichen, um die Fraktionierung, Veränderung und Konservierung der Proxys zu identifizieren. Die vier Lokationen wurden aufgrund ihres unterschiedlichen Organik-Gehalts und der daraus resultierenden Redox-Zonierung sowie des variablen kontinentalen Eintrags ausgewählt. Die vorgeschlagene systematische Untersuchung der SEY im Porenwasser wird die Lücke in der paläozeanografischen Forschung schließen, unter welchen Umwelteinflüssen SEY-Proxys zuverlässig sein können und unter welchen Bedingungen sie nicht zuverlässig sind. Messwerte werden dringend benötigt, da bei Modellierungen und experimentellen Arbeiten keine guten Informationen zu Eingabevariablen und realistischen Randbedingungen vorliegen. Die vorgeschlagene Forschung wird neue Daten zu den bisher wenigen, bis gar nicht, verfügbaren Daten zu SEY-Konzentrationen und der Nd-Isotopenzusammensetzung in (insbesondere oxischen) Porenwässern liefern.

Horizontale Variabilität von arktischem Meereis, Dynamik der Atmosphäre, Aerosol, Spurengasen und Strahlung auf der km-Skala zur Untersuchung der Interaktionsprozesse der Erdsystem-Kompartimente während der Schmelzsaison (HELiPOD4ArtofMelt)

Das Projekt HELiPOD4ArtofMelt hat als übergeordnete Ziele, zum Verständnis des Einflusses von Warmluft-Einbrüchen auf die arktische Atmosphäre beizutragen, und Prozesse und Wechselwirkungsmechanismen zu verstehen, die zum räumlich inhomogenen Einsetzen des Schmelzprozesses von arktischem Meereis führen. Die Methode besteht in der Analyse von fluggestützten Messdaten, die während der Expedition Art of Melt des schwedischen Eisbrechers Oden im atlantischen Einflussbereich des Arktischen Ozeans im Mai/Juni 2023 erhoben werden. Dafür kommt die Hubschrauber-Schleppsonde HELiPOD zum Einsatz mit einer Vielzahl an Sensoren, um die räumliche Verteilung der Eigenschaften von Meereis, atmosphärischer Dynamik, Aerosol, Spurengasen und Strahlungsbudget in einem Radius von 100 km um die Oden zu charakterisieren. Zusätzlich werden weitere komplementäre Sensoren der internationalen Teilnehmer der Oden-Expedition in HELiPOD integriert, z.B. Messungen der Isotopenverteilung von Wasserdampf, um Evaporationsprozesse zu untersuchen, Bestimmung der Eiskeime, um ein Bindeglied zu Wolkeneigenschaften herzustellen, Sensoren für die Konzentration von Kohlenstoffmonoxid und Ruß, sowie Filtermessungen für zusätzliche mikroskopische Analysen im Labor. Es sind lange Flugabschnitte in niedrigen Höhen (ca. 15-20 m) geplant, um die Austauschprozesse zwischen Ozean, Meereis und Atmosphäre zu untersuchen, sowie Vertikalprofile zur Messung der atmosphärischen Stabilität und der vertikalen Verteilung und Variabilität der Parameter. Der Datensatz an gleichzeitig erhobenen Messgrößen ermöglicht es, Zusammenhänge und Wechselwirkungen zu quantifizieren. So kann z.B. eine Fläche mit einem größeren Anteil an Schmelztümpeln direkt in Zusammenhang gebracht werden mit Veränderungen bei fühlbaren und latenten Wärmeflüssen, Veränderungen bei der Größenverteilung und Anzahlkonzentration von Aerosolpartikeln und Veränderungen der Energiebilanz auf kleinen räumlichen Skalen. Nach der finalen Aufbereitung des großen Datensatzes wird die räumliche Variabilität der verschiedenen Parameter untersucht, um ein dreidimensionales Bild auf einer Skala von unter 1 km bis 100 km zu erhalten. Bei den Analysen mit den internationalen Partnern steht die Charakterisierung von sogenannten „Atmosphärischen Flüssen“ im Vordergrund, also von Zirkulationsmustern, die warme und feuchte Luftmassen in den arktischen Polarwirbel transportieren. Die damit assoziierten Eigenschaften und Veränderungen der Grenzschicht, wie z.B. die Veränderung der Temperaturprofile und Wärmeflüsse, werden untersucht, die letztendlich zum Abschmelzen des Meereises beitragen. Außerdem werden die Prozesse und Wechselwirkungen untersucht, die zum räumlich und zeitlich inhomogenen Einsetzen des Schmelzens von Meereis führen, basierend auf den fluggestützten Messungen, den kontinuierlichen Messungen auf der Oden, und unter Berücksichtigung des Netzwerks an Observatorien in der Arktis, wie in Spitzbergen, Grönland und Nordskandinavien.

Pedogeochemische Untersuchungen zur Rekonstruktion der quartären Landschaftsgeschichte und vergangener Umweltveränderungen in Zentral- und West-Bhutan

In Bhutan wird erstmalig versucht, die quartäre Landschafts- und Klimageschichte für den östlichen Bereich der Südabdachung des Himalajas zu rekonstruieren. Besonderes Interesse gilt den in Böden gespeicherten Informationen über natürliche Umweltschwankungen. Neben dem Ausmaß der Verwitterung und Bodenentwicklung als relative Datierungsmethode und numerischen Datierungen auf verschieden alten quartären Ablagerungen sollen zwei neuere analytische Ansätze in der Bodenkunde eingesetzt werden. Nach meinen bisherigen Erfahrungen aus Hochasien sind Böden in Hochgebirgsräumen vielfach polygenetisch aus verschiedenen Ausgangsmaterialien unterschiedlicher Herkunft aufgebaut, was eine Interpretation von Gelände- und Laborbefunden stark erschwert. Mit Hilfe der Neutronenaktivierungsanalyse soll über das Muster der Spurenelementverteilung die Schichtung innerhalb des Slumsgeklärt werden. Diese Ergebnisse sind wiederum Basis für die Klärung der Herkunft der verschiedenen Materialien (äolische Aufwehungen, lokale Solifluktionsdecken) über die Analyse stabiler Isotope als geochemischem Fingerabdruck. Die Kombination der verschiedenen Ansätze soll schließlich die Frage nach der maximalen Ausdehnung der letzten und möglicherweise älterer Vereisungen klären, die durch die Diskrepanz zwischen pedogenetischen und morphostratigraphischen Befunden in Ostnepal neu aufgeworfen wurde.

The effect of elevated atmospheric CO2 concentration on gross nitrogen dynamics, plant N-uptake and microbial community dynamics in a permanent grassland

To predict ecosystem reactions to elevated atmospheric CO2 (eCO2) it is essential to understandthe interactions between plant carbon input, microbial community composition and activity and associated nutrient dynamics. Long-term observations (greater than 13 years) within the Giessen Free Air Carbon dioxide Enrichment (Giessen FACE) study on permanent grassland showed next to an enhanced biomass production an unexpected strong positive feedback effect on ecosystem respiration and nitrous oxide (N2O) production. The overall goal of this study is to understand the long-term effects of eCO2 and carbon input on microbial community composition and activity as well as the associated nitrogen dynamics, N2O production and plant N uptake in the Giessen FACE study on permanent grassland. A combination of 13CO2 pulse labelling with 15N tracing of 15NH4+ and 15NO3- will be carried out in situ. Different fractions of soil organic matter (recalcitrant, labile SOM) and the various mineral N pools in the soil (NH4+, NO3-, NO2-), gross N transformation rates, pool size dependent N2O and N2 emissions as well as N species dependent plant N uptake rates and the origin of the CO2 respiration will be quantified. Microbial analyses will include exploring changes in the composition of microbial communities involved in the turnover of NH4+, NO3-, N2O and N2, i.e. ammonia oxidizing, denitrifying, and microbial communities involved in dissimilatory nitrate reduction to ammonia (DNRA). Stable Isotope Probing (SIP) and mRNA based analyses will be employed to comparably evaluate the long-term effects of eCO2 on the structure and abundance of these communities, while transcripts of these genes will be used to target the fractions of the communities which actively contribute to N transformations.

Effect of diffusive/dispersive processes on stable isotope ratios of organic contaminants in aquifer systems

Groundwater contamination by organic compounds represents a widespread environmental problem. The heterogeneity of geological formations and the complexity of physical and biogeochemical subsurface processes, often hamper a quantitative characterization of contaminated aquifers. Compound specific stable isotope analysis (CSIA) has emerged as a novel approach to investigate contaminant transformation and to relate contaminant sources to downgradient contamination. This method generally assumes that only (bio)chemical transformations are associated with isotope effects. However, recent studies have revealed isotope fractionation of organic contaminants by physical processes, therefore pointing to the need of further research to determine the influence of both transport and reactive processes on the observed overall isotope fractionation. While the effect of gasphase diffusion on isotope ratios has been studied in detail, possible effects of aqueous phase diffusion and dispersion have received little attention so far.The goals of this study are to quantify carbon (13C/12C) and, for chlorinated compounds, chlorine (37Cl/35Cl) isotope fractionation during diffusive/dispersive transport of organic contaminants in groundwater and to determine its consequences for source allocation and assessment of reactive processes using isotopes. The proposed research is based on the combination of high-resolution experimental studies, both at the laboratory (i.e. zero-, one- and two-dimensional systems) and at the field scales, and solute transport modeling. The project combines the expertise in the field of contaminant transport with the expertise on isotope methods in contaminant hydrogeology.

LURCH - iMolch: Nachhaltige Wassermanagement-Konzepte für Deutschland mithilfe innovativer Monitoring-Strategien, Teilprojekt 6

Wechselwirkungen zwischen saisonale arktische Meereisprozessen und Stabilität der Halokline – auf dem Weg zum Verständnis arktischer Gas- und Stoffflüsse

In Folge des globalen Klimawandels hat sich die Meereisdecke in der Arktis dramatisch verändert. Im derzeitigen Zustand spielt die arktische Eisdecke eine wichtige Rolle; so schirmt sie das Oberflächenwasser, die sogenannte arktische Halokline (Salzgehaltsschichtung), von der Erwärmung durch die sommerliche Sonneneinstrahlung ab. Zudem wird die Halokline durch die Salze, welches beim Gefrierprozess des Meerwassers aus der Kristallstruktur austritt, gebildet und stabilisiert. Gleichzeitig wirkt die Halokline als Barriere zwischen der Eisdecke und dem darunter liegenden warmen atlantischen Wasser und trägt so zum Erhalt der arktischen Meereisdecke bei. Dieses Gleichgewicht ist nun durch die insgesamt wesentlich dünnere arktische Meereisdecke und ihre verringerte sommerliche Ausdehnung gestört. Im Meerwasser sind zudem Gase und biogeochemisch wichtige Spurenstoffen enthalten. Diese werden durch die Gefrierprozesse eingeschlossen, beeinflusst und wieder ausgestoßen. So beeinflusst die Meereisdecke die Gas- und Stoffflüsse zwischen Atmosphäre, Eis und oberer Wasserschicht. Durch die Eisbewegung findet außerdem ein Transport statt z.B. in der sogenannten Transpolarendrift von den sibirischen Schelfgebieten, über den Nordpol, südwärts bis ins europäische Nordmeer. Nun wird mit den weitreichenden Veränderungen des globalen und arktischen Klimawandels bereits von der „neuen Arktis“ gesprochen, da angenommen wird, dass sich die Arktis bereits in einem neuen Funktionsmodus befindet. Dabei ist jedoch weitgehend unbekannt wie dieses neue System funktioniert, sich weiterentwickelt und wie sich dies auf die Eisbildungsprozesse und damit die Stabilität der Halokline und die damit verbundenen Gas- und Stoffflüsse auswirkt. Für solche Untersuchungen werden über den Jahresverlauf Proben der oberen Wassersäule und der Eisdecke benötigt. Ermöglicht wird dies durch die wissenschaftliche Initiative MOSAiC. Mithilfe der stabilen Isotope des Wassers (?18O und ?D) aus dem Eis und der Wassersäule kann Rückschlüsse auf die Herkunftswässer und den Gefrierprozess gezogen werden und diese Ergebnisse sollen in direkten Zusammenhang mit Gas- und biogeochemischen Stoffuntersuchungen (aus Partnerprojekten) gesetzt werden. Dabei können z.B. Stürme, Schmelzprozesse, Schneebedeckung, Teichbildung und Alterungseffekte des Eises eine Rolle spielen. Untersucht wird parallel die Veränderung der Wassersäule welche z.B. durch Wärmetransport, wiederum die Eisdecke beeinflussen kann.Diese prozessorientierten Untersuchungen der saisonalen Eisbildungsprozesse in Eis und Wassersäule der zentralen Arktis, werden einen wichtigen Beitrag zum Verständnis der Stabilität der arktischen Halokline und der arktischen Gas- und Stoffflüsse liefern. Da sich die Gase und Stoffe nicht-konservativ verhalten, während die Isotope im Gefrierprozess konservativ sind, erwarten wir aus der Diskrepanz wiederum wichtige Informationen z. B. über wiederholtes Einfrieren von Süßwasserbeimengungen ableiten zu können.

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