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Wechselwirkungen zwischen saisonale arktische Meereisprozessen und Stabilität der Halokline – auf dem Weg zum Verständnis arktischer Gas- und Stoffflüsse

In Folge des globalen Klimawandels hat sich die Meereisdecke in der Arktis dramatisch verändert. Im derzeitigen Zustand spielt die arktische Eisdecke eine wichtige Rolle; so schirmt sie das Oberflächenwasser, die sogenannte arktische Halokline (Salzgehaltsschichtung), von der Erwärmung durch die sommerliche Sonneneinstrahlung ab. Zudem wird die Halokline durch die Salze, welches beim Gefrierprozess des Meerwassers aus der Kristallstruktur austritt, gebildet und stabilisiert. Gleichzeitig wirkt die Halokline als Barriere zwischen der Eisdecke und dem darunter liegenden warmen atlantischen Wasser und trägt so zum Erhalt der arktischen Meereisdecke bei. Dieses Gleichgewicht ist nun durch die insgesamt wesentlich dünnere arktische Meereisdecke und ihre verringerte sommerliche Ausdehnung gestört. Im Meerwasser sind zudem Gase und biogeochemisch wichtige Spurenstoffen enthalten. Diese werden durch die Gefrierprozesse eingeschlossen, beeinflusst und wieder ausgestoßen. So beeinflusst die Meereisdecke die Gas- und Stoffflüsse zwischen Atmosphäre, Eis und oberer Wasserschicht. Durch die Eisbewegung findet außerdem ein Transport statt z.B. in der sogenannten Transpolarendrift von den sibirischen Schelfgebieten, über den Nordpol, südwärts bis ins europäische Nordmeer. Nun wird mit den weitreichenden Veränderungen des globalen und arktischen Klimawandels bereits von der „neuen Arktis“ gesprochen, da angenommen wird, dass sich die Arktis bereits in einem neuen Funktionsmodus befindet. Dabei ist jedoch weitgehend unbekannt wie dieses neue System funktioniert, sich weiterentwickelt und wie sich dies auf die Eisbildungsprozesse und damit die Stabilität der Halokline und die damit verbundenen Gas- und Stoffflüsse auswirkt. Für solche Untersuchungen werden über den Jahresverlauf Proben der oberen Wassersäule und der Eisdecke benötigt. Ermöglicht wird dies durch die wissenschaftliche Initiative MOSAiC. Mithilfe der stabilen Isotope des Wassers (?18O und ?D) aus dem Eis und der Wassersäule kann Rückschlüsse auf die Herkunftswässer und den Gefrierprozess gezogen werden und diese Ergebnisse sollen in direkten Zusammenhang mit Gas- und biogeochemischen Stoffuntersuchungen (aus Partnerprojekten) gesetzt werden. Dabei können z.B. Stürme, Schmelzprozesse, Schneebedeckung, Teichbildung und Alterungseffekte des Eises eine Rolle spielen. Untersucht wird parallel die Veränderung der Wassersäule welche z.B. durch Wärmetransport, wiederum die Eisdecke beeinflussen kann.Diese prozessorientierten Untersuchungen der saisonalen Eisbildungsprozesse in Eis und Wassersäule der zentralen Arktis, werden einen wichtigen Beitrag zum Verständnis der Stabilität der arktischen Halokline und der arktischen Gas- und Stoffflüsse liefern. Da sich die Gase und Stoffe nicht-konservativ verhalten, während die Isotope im Gefrierprozess konservativ sind, erwarten wir aus der Diskrepanz wiederum wichtige Informationen z. B. über wiederholtes Einfrieren von Süßwasserbeimengungen ableiten zu können.

Systematische Verbesserung von Atom Trap Trace Analysis für 39Ar und deren Anwendung zur Erstellung einer tausendjährigen Paläotemperaturzeitreihe aus Grundwasser

Das Edelgasradioisotop 39Ar ist einzigartig, da es das einzige Isotop ist, das den wichtigen Altersbereich von ca. 50 bis 1000 Jahren abdeckt. Damit ist es von großem Interesse für die Datierung in Ozeanagraphie, Glaziologie und Hydrogeologie. Die Entwicklung der Atom Trap Trace Analysis (ATTA) hat 81Kr Datierung möglich gemacht und hat das Potenzial, fundamental neue Anwendungen von 39Ar zu eröffnen. In einem Vorgängerprojekt haben wir zum ersten Mal gezeigt, dass die Messung von 39Ar an natürlichen Proben mit ATTA möglich ist. Aufbauend auf der im vorherigen Projekt und weiteren Vorarbeiten erworbenen Erfahrung soll das vorliegende Projekt die intellektuellen und instrumentellen Grundlagen von ATTA für 39Ar (ArTTA) als neues Werkzeug der Isotopenhydrologie schaffen. Wir zielen darauf ab, ArTTA vom proof-of-principle Stadium zu einer voll etablierten Methode voranzubringen und seine erste umfassende Anwendung durchzuführen. Basierend auf der vorhandenen Expertise in Grundwasser- und Paläoklimaforschung und unter Nutzung der Vorteile von Grundwasser als Testfeld für ArTTA, planen wir, die erste detaillierte Paläotemperaturzeitreihe für das letzte Jahrtausend aus Grundwasser zu gewinnen. Wir haben die folgenden zwei zentralen Ziele identifiziert: 1. Signifikante Verbesserung der Effizienz der ArTTA Apparatur. Eine Erhöhung der Zählrate ist notwendig, um den Probendurchsatz sowie die erreichbare Messgenauigkeit zu verbessern. 2. Realisierung der ersten kompletten Studie zur 39Ar-Datierung von Grundwasser mit ArTTA, um Grundwasser-Altersverteilung und Paläoklimaentwicklung auf der Zeitskala von Jahrhunderten zu bestimmen.

Tripelelement-Stabilisotopensignaturen zur Untersuchung des atmosphärischen Chlormethanbudgets

Die stratosphärische Ozonschicht absorbiert die UV-C und UV-B Sonnenstrahlung und schützt damit Pflanzen, Tiere und Menschen vor Strahlenschäden. Durch anthropogen emittierte Fluorchlorkohlenwasserstoffe (FCKWs) wird die Ozonschicht abgebaut. Da FCKWs seit dem Montrealer Protokoll stark zurückgegangen sind, werden halogenierte Verbindungen wie Chlormethan (CH3Cl), die aus natürlichen Quellen freigesetzt werden, für den Abbau der Ozonschicht in der Stratosphäre zunehmend relevant. CH3Cl ist das am häufigsten vorkommende chlorhaltige Spurengas in der Erdatmosphäre, das für etwa 17% der durch Chlor katalysierten Ozonzerstörung in der Stratosphäre verantwortlich ist. Daher wird CH3Cl vornehmlich die zukünftigen Gehalte an stratosphärischem Chlor bestimmen. Die aktuellen Schätzungen des globalen CH3Cl-Budgets und die Verteilung der Quellen und Senken sind sehr unsicher. Ein besseres Verständnis des atmosphärischen CH3Cl-Budgets ist daher das Hauptziel dieses Projektes.Die Analyse stabiler Isotopenverhältnisse von Wasserstoff (H), Kohlenstoff (C) und Chlor (Cl) hat sich zu einem wichtigen Werkzeug zur Untersuchung des atmosphärischen CH3Cl-Budgets entwickelt. Das zugrundeliegende Konzept besteht darin, dass das atmosphärische Isotopenverhältnis einer Verbindung wie CH3Cl gleich der Summe der Isotopenflüsse aus allen Quellen angesehen werden kann, korrigiert um den gewichteten durchschnittlichen kinetischen Isotopeneffekt aller Abbauprozesse. Dadurch ist es möglich, die Bedeutung wichtiger Quellen und Senken mit bekannten Isotopensignaturen zu entschlüsseln. Eine Grundvoraussetzung für detaillierte Hochrechnungen des globalen Budgets ist die Bestimmung der durchschnittlichen Isotopenverhältnisse von H, C und Cl des troposphärischen CH3Cl. Aufgrund der relativ geringen Konzentration von atmosphärischem CH3Cl von ~550 ppbv stellt dies eine große messtechnische Herausforderung dar. Daher liegt der Schwerpunkt dieses Antrags auf der erfolgreichen Entwicklung von Dreifachelement-Isotopenmethoden zur genauen Messung von atmosphärischem CH3Cl.Im ersten Schritt wird ein Probenahmesystem für große Luftmengen konstruiert und für die Messungen der stabilen Isotopenverhältnisse von CH3Cl optimiert. Das Probenahmegerät wird zunächst im Labor getestet und dann zum Sammeln von Luftproben an drei verschiedenen Orten eingesetzt: an der Universität Heidelberg, am Hohenpeißenberg und im Schneefernerhaus. Die Probenahmen werden über einen Zeitraum von einem Jahr durchgeführt, um möglichst auch saisonale Schwankungen zu erfassen. Die Isotopenverhältnisse der Proben werden mit modernsten massenspektrometrischen Methoden im Labor gemessen. Die Ergebnisse aller Standorte und Zeitpunkte werden in der Gesamtheit evaluiert, um die durchschnittlichen stabilen H-, C und Cl-Isotopenwerte einschließlich ihrer saisonalen Schwankungen darzustellen. Abschließend werden die Daten hinsichtlich ihrer Anwendbarkeit für komplexe numerische Modelle kritisch diskutiert.

Modellmaessige Untersuchungen zur Isotopenhydrologie und zu Ausbreitungsvorgaengen im Grundwasser

Modellmaessige Untersuchungen der Grundlagen von Grundwasserdatierungen sowie der Migration von Tracern und Schadstoffen im Sicker- und Grundwasser. Beitraege zur Klimaforschung.

Tritium und Helium-Isotope im Toten Meer

The effect of elevated atmospheric CO2 concentration on gross nitrogen dynamics, plant N-uptake and microbial community dynamics in a permanent grassland

To predict ecosystem reactions to elevated atmospheric CO2 (eCO2) it is essential to understandthe interactions between plant carbon input, microbial community composition and activity and associated nutrient dynamics. Long-term observations (greater than 13 years) within the Giessen Free Air Carbon dioxide Enrichment (Giessen FACE) study on permanent grassland showed next to an enhanced biomass production an unexpected strong positive feedback effect on ecosystem respiration and nitrous oxide (N2O) production. The overall goal of this study is to understand the long-term effects of eCO2 and carbon input on microbial community composition and activity as well as the associated nitrogen dynamics, N2O production and plant N uptake in the Giessen FACE study on permanent grassland. A combination of 13CO2 pulse labelling with 15N tracing of 15NH4+ and 15NO3- will be carried out in situ. Different fractions of soil organic matter (recalcitrant, labile SOM) and the various mineral N pools in the soil (NH4+, NO3-, NO2-), gross N transformation rates, pool size dependent N2O and N2 emissions as well as N species dependent plant N uptake rates and the origin of the CO2 respiration will be quantified. Microbial analyses will include exploring changes in the composition of microbial communities involved in the turnover of NH4+, NO3-, N2O and N2, i.e. ammonia oxidizing, denitrifying, and microbial communities involved in dissimilatory nitrate reduction to ammonia (DNRA). Stable Isotope Probing (SIP) and mRNA based analyses will be employed to comparably evaluate the long-term effects of eCO2 on the structure and abundance of these communities, while transcripts of these genes will be used to target the fractions of the communities which actively contribute to N transformations.

Effect of diffusive/dispersive processes on stable isotope ratios of organic contaminants in aquifer systems

Groundwater contamination by organic compounds represents a widespread environmental problem. The heterogeneity of geological formations and the complexity of physical and biogeochemical subsurface processes, often hamper a quantitative characterization of contaminated aquifers. Compound specific stable isotope analysis (CSIA) has emerged as a novel approach to investigate contaminant transformation and to relate contaminant sources to downgradient contamination. This method generally assumes that only (bio)chemical transformations are associated with isotope effects. However, recent studies have revealed isotope fractionation of organic contaminants by physical processes, therefore pointing to the need of further research to determine the influence of both transport and reactive processes on the observed overall isotope fractionation. While the effect of gasphase diffusion on isotope ratios has been studied in detail, possible effects of aqueous phase diffusion and dispersion have received little attention so far.The goals of this study are to quantify carbon (13C/12C) and, for chlorinated compounds, chlorine (37Cl/35Cl) isotope fractionation during diffusive/dispersive transport of organic contaminants in groundwater and to determine its consequences for source allocation and assessment of reactive processes using isotopes. The proposed research is based on the combination of high-resolution experimental studies, both at the laboratory (i.e. zero-, one- and two-dimensional systems) and at the field scales, and solute transport modeling. The project combines the expertise in the field of contaminant transport with the expertise on isotope methods in contaminant hydrogeology.

GIN Deutsches Isotopennetz

Das deutsche Isotopennetz GIN ermöglicht ein kontinuierliches, langjähriges und räumlich hoch aufgelöstes Monitoring von stabilen Wasserisotopen (Sauerstoff-18, Deuterium) und Tritium im Grundwasser, Niederschlag, Oberflächenwasser und weiteren Komponenten und hält Isotopendaten für Wissenschaft und anwendungsbezogenes Arbeiten in den Naturwissenschaften, der Ressourcenforschung und Umweltdisziplinen für Deutschland vor.

Dynamik der Verweilzeiten von Wasser in Mediterranen Einzugsgebieten und deren ökohydrologischen Auswirkungen in einer sich wandelndem Umwelt

Es ist dringend erforderlich, die relevanten hydrologischen Prozesse in montanen mediterranen Einzugsgebieten zu verstehen, um deren potentielle Änderungen in ihren Funktionen für die Wasserversorgung durch den Klimawandel und Landnutzungsänderungen zu kennen. Daher möchte ich zusammen mit meiner Gastinstitution, dem IDAEA-CSIC in Barcelona, untersuchen, wie die Vegetation, die Böden und das Grundwasser das Speichern, die Mischung, die Abflussbildung, sowie die Evapotranspiration in dem Einzugsgebiet Vallcebre im Nordosten Spaniens beeinflussen. Die Forscher des IDAEA -CSIC haben hydrometrische Daten und stabile Isotope (d2H, d18O) der verschiedenen hydrologischen Kompartimente des Einzugsgebiets gesammelt. Somit liegen Informationen über den Freiland- und Bestandniederschlag, Stammabfluss, Bach- und Grundwasser, sowie Wasser im Boden und der Vegetation vor. Ich plane, diesen umfangreichen Datensatz zur Bestimmung der Verweilzeiten mit neue Methoden anzuwenden, damit sich unser Verständnis von Wasserfluss und Stofftransport in Einzugsgebieten verbessert. Ich werde zunächst testen, wie mittels 'StorAge Selection functions' (Rinaldo et al. 2015) die Dynamik der Verweilzeiten des Abflusses und der Evapotranspiration beschrieben werden können. Des Weiteren habe ich als Ziel die neuen Konzepte der 'young water fraction' (Kirchner 2016) and 'new water fraction' (Kirchner 2017) anzuwenden, um besser die kurzfristige Komponente der Verweilzeiten beschreiben zu können. Diese Methoden sind noch nicht für Mediterrane Einzugsgebiete getestet worden, aber der umfangreiche Datensatz für die Vallcebre Einzugsgebiete ermöglicht die Untersuchung aktueller Fragen der Einzugshydrologie: Können Studien zur Verweilzeit verbessert werden mit höherer Rate der Probennahme von Niederschlag und Abfluss? Wie wirken sich neu erschlossene Daten über Bestandsniederschlag, Stammabfluss, Wurzelwasseraufnahme oder Bodenwasserfluss auf die Analysen aus? Zuletzt werde ich die Information von Tiefenprofilen der Isotopenzusammensetzung von Porenwasser einbeziehen, um hydrologische Modelle zu testen und die Verweilzeiten im Boden mit der Verweilzeit des Einzugsgebietsabflusses in Bezug zu setzen. Letzteres baut auf meine Dissertation und derzeitiger Postdoc-Studien auf.

Sind permeable Sedimente in Küstengebieten Hotspots für die Bildung von nicht-flüchtigem gelöstem organischem Schwefel (DOS) im Meer?

Organische Schwefelkomponenten sind abundant in marinen Sedimenten. Diese Verbindungen werden v.a. durch die abiotische Reaktion anorganischer Schwefelverbindungen mit Biomolekülen gebildet. Wegen seiner Bedeutung für globale Stoffkreisläufe, für die Nutzung von Erdöllagerstätten und für die Erhaltung des Paleorecords, gibt es eine Vielzahl von Studien zum Thema. Sehr wenig Aufmerksamkeit wurde allerdings wasserlöslichen Komponenten geschenkt, die beim Prozess der Sulfurisierung entstehen und als gelöster organischer Schwefel (DOS) in die Meere gelangen können. Anhand der wenigen verfügbaren Informationen ist Schwefel vermutlich das dritthäufigste Heteroelement im gelösten organischen Material (DOM) der Meere, nach Sauerstoff und Stickstoff. Einige Schwefelverbindungen, insbesondere Thiole, sind für die Verbreitung von Schadstoffen aber auch essenzieller Spurenstoffe verantwortlich. Wichtige klimarelevante Schwefelverbindungen entstehen aus DOS. Daher spielt der marine DOS-Kreislauf eine Rolle für die Meere und Atmosphäre. Trotz seiner Bedeutung sind die Quellen marinen DOS, seine Umsetzung im Meer und Funktion für Meeresbewohner unbestimmt. Auch ist die molekulare Zusammensetzung von DOS unbekannt. In diesem Projekt werden wir Pionierarbeit in einem neuen Forschungsfeld der marinen Biogeochemie leisten. Wir wollen grundlegende Fragen bzgl. der Bildung und Verteilung von nicht-flüchtigem DOS im Meer beantworten. Unsere wichtigsten Hypothesen:* Bildung von DOS:(1) Sulfatreduzierende Sedimente sind wesentlich für die Bildung von DOS.(2) Reduzierte Schwefelverbindungen (v.a. Thiole) dominieren in Zonen der DOS-Entstehung.(3) DOS wird v.a. über abiotische Sulfurisierung in der Frühdiagenese gebildet.* Transport und Schicksal von DOS im Ozean:(4) DOS wird von sulfat-reduzierenden intertidalen Grundwässern an das Meer abgeben.(5) In der Wassersäule oxidiert DOS schnell (z.B. zu Sulfonsäuren).(6) DOS aus intertidalen Sedimenten ist in oxidierter Form auf den Kontintentalschelfen stabil.Neben dem wissenschaftlichen Ziel der Beantwortung dieser Hypothesen, wird das Projekt drei Promovierenden (eine in Deutschland und zwei in Brasilien) die außergewöhnliche Gelegenheit bieten, ihre Doktorarbeiten im Rahmen eines internationalen Projektes durchzuführen. Wir werden die Stärken beider Partner in Feld- und Laborstudien und Elementar-, Isotopen- und molekularen Analysen kombinieren. Wir werden unterschiedliche Regionen im deutschen Wattenmeer und in brasilianischen Mangroven (Rio de Janeiro and Amazonien) beproben, sowie die benachbarten Schelfmeere. Sulfurisierungsexperimente werden die Feldstudien ergänzen. Zur quantitativen Bestimmung und molekularen Charakterisierung von DOS werden wir neue Ansätze anwenden, die von den beiden Arbeitsgruppen entwickelt wurden. Dabei kommen u.a. ultrahochauflösende Massenspektrometrie (FT-ICR-MS), und andere massenspektrometrischen und chromatographischen Methoden zu Anwendung.

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