Im Projekt A02 sollen die Auswirkungen der Ingestion von Mikroplastik (MP) -Partikeln an zwei terrestrischen Modellorganismen, dem im Boden lebenden und Substrat-fressenden Kompostwurm Eisenia fetida sowie der Boden-nistenden omnivoren Ameisenart Camponotus floridanus, untersucht werden. Ziel ist es eine systematische Untersuchung der Effekte von MP der am weitesten verbreiteten und damit umweltrelevanten Kunststoffsorten mit unterschiedlichen Morphologien, Größe und Konzentration der Partikel mit zwei terrestrischen Modellorganismen durchzuführen, um die Wirkmechanismen besser verstehen zu können. Sowohl für E. fetida als auch C. floridanus soll untersucht werden, inwieweit sich diese Modell-MP-Partikel mit ihren unterschiedlichen physikalisch-chemischen Eigenschaften auf die Fitness der Modellorganismen auswirken, und zwar sowohl auf phänotypischer Ebene (Mortalitätsrate, Anzahl Nachkommen) als auch auf Transkriptom-, und Proteomebene untersucht werden, um sublethale Stress- oder Immunreaktionen charakterisieren zu können. Zudem sollen mögliche Effekte von MP auf die Aktivität und Diversität des Darmmikrobioms und der Bereitstellung mikrobiell produzierter Gärungsprodukte und anderer Metabolite für den Wirt untersucht werden, denn solche Veränderungen könnten den Wirt indirekt beeinflussen. Wir erwarten, dass die Wirkmechanismen und biologischen Effekte von den chemisch-physikalischen Eigenschaften sowie der Morphologie der MP-Partikel abhängen.
Teilprojekt C05 hat zum Ziel, den wichtigen Eintragsweg für Kunststoffe, in Form von Mikroplastik, in die Umwelt aus technischen Anlagen (MP) mechanistisch aufzuklären. Gleichzeitig sollen neue Ansätze verfolgt werden, die zur Vermeidung bzw. Reduktion von MP aus Standardkunststoffen maßgeblich beitragen sollen. Zu diesem Zweck sollen Polyethylen, Polypropylen, Polystyrol, Nylon, Polyethylenterephthalat, Polyisopren und Polyvinylchlorid durch Beschleuniger (in situ) in ihren Oberflächeneigenschaften für die Biofilmbildung modifiziert und dadurch unter Prozessbedingungen biologisch angreifbar und abbaubar gemacht werden. So können auch Standardkunststoffe umweltverträglicher bezüglich der MP-Partikel Bildung werden. Damit geht TP C05 weit über die bislang üblichen eher deskriptiven Studien zu MP in technischen Anlagen und der Umwelt hinaus. Folgende zentrale Fragen sollen in TP C05 in Hinblick MP-Partikel in technischen Anlagen der Abfall- und Abwasserwirtschaft beantwortet werden: 1. Kommt es in den Anlagen zu spezifischen (biologischen) Abbau- und Degradationsvorgängen? 2. Wie hängen die zu beobachtenden Prozesse von MP-Charakteristika (Materialsorte, Zusammensetzung, Größe, Morphologie, Beschichtung) ab, ? 3. Lassen sich die Vorgänge ('Bioabbaubarkeit') durch gezielte Modifikation der Partikeloberfläche vor oder in den Anlagen beschleunigen? 4. Welche ökologischen Konsequenzen einer Ausbringung der (modifizierten) Partikel in die Umwelt und hier vor allem in den Boden lassen sich postulieren?
Spurenmetalle (TMs), definiert als weniger als 1 mg kg-1, sind entweder wichtige essentielle Nährstoffe (Fe, Mn, Co, Cu, Ni, Zn) für das mikrobielle Wachstum oder toxisch (Cu, Pb, Cd) bei erhöhten Konzentrationen im Meerwasser. Der Ozean ist derzeit von Sauerstoffmangel, Versauerung, Schichtung und Erwärmung betroffen, was zu Veränderungen in der chemischen Speziation von TMs führt, die von den physikalisch-chemischen Bedingungen (z. B. pH-Wert, Temperatur und Salzgehalt) abhängig sind. Während die Kenntnis der gelösten und partikulären Metalle Informationen über die Gesamtbestände liefert und die Identifizierung wichtiger Quellen von TM in der Meeresumwelt ermöglicht, ist die Kenntnis der chemischen Speziation für das Verständnis der Biogeochemie und der Bioverfügbarkeit oder Toxizität von TM von wesentlicher Bedeutung. So haben frühere Arbeiten gezeigt, dass anorganisches Fe in sauerstoffhaltigem Meerwasser schlecht löslich ist, die Konzentrationen von gelöstem Fe jedoch aufgrund der Komplexbildung durch organische Stoffe höher sind als erwartet. Das derzeitige Wissen über die Speziation von TMs wird jedoch für eine bestimmte Probe unter Laborbedingungen beobachtet (z. B. pH=8,0 auf der NBS-Skala), und daher fehlt eine mechanistische Verbindung zu den intrinsischen physikalisch-chemischen Eigenschaften des Meerwassers und deren Einfluss auf die Metallbindung an organisches Material. Hier entwickle ich neuartige Analyse- und Modellierungswerkzeuge und nutze die Wechselwirkungen zwischen Metallen, Resinen und organischen Stoffen, um die Speziation von TM mittels ICP-MS über einen weiten Bereich von pH-Werten genau zu bestimmen. Ich kombiniere diese Messungen mit einem Modell für Ionenpaarung und organische Stoffe (NICA-Donnan), um eine mechanistische Beschreibung der Wechselwirkungen zu entwickeln und dadurch unser Verständnis der Rolle von z. B. pH-Wert, Temperatur und Ionenstärke für den TM-Zyklus im Meer zu verbessern. Sobald diese Methodik erreicht ist, wird sie es uns ermöglichen, zum ersten Mal die TM-Speziation für mehrere Metalle gleichzeitig zu bestimmen, einschließlich der bisher häufig untersuchten Metalle und der TMs, bei denen neuere Hinweise aus der Isotopenhäufigkeit auf eine wichtige Rolle der Bindung an organisches Material hinweisen. Die abgeleiteten thermodynamischen Konstanten werden auch in regionale biogeochemische Modelle einfließen, um Vorhersagen über den biogeochemischen Kreislauf der TM auf mechanistischer Ebene unter zukünftigen Ozeanszenarien zu erhalten.
Fällt ein Regentropfen auf eine Wasseroberfläche oder platzt dort eine Gasblase, so wird in einem komplizierten strömungsmechanischen Prozess eine Vielzahl kleinster Tröpfchen produziert und in die Luft geschleudert. Diese Tröpfchen können ursprünglich im Wasser vorhandene Mikroplastikpartikel in die Luft übertragen. Da sowohl Regen als auch platzende Gasblasen in natürlichen und technischen Systemen wie Ozeanen, Pfützen oder Kläranlagen extrem häufige Ereignisse sind, liegt hier ein potenziell hochrelevanter Migrationspfad von Mikroplastik aus der Hydro- in die Atmosphäre vor. Dieser Prozess soll im vorliegenden Projekt durch eine Kombination aus Modell-Experimenten und Computersimulationen im Detail untersucht und verstanden werden.
Die Verwendung von Pikrinsäure (2,4,6-Trinitrophenol) als Sprengstoff hat zu bedeutenden Umweltbelastungen geführt. Die Toxizität der Pikrinsäure (PA) und dessen mutagenes Reduktionsprodukt 2-Amino-4,6-Dinitrophenol schafft ein wirtschaftliches Interesse, die großen Mengen an PA in Altlasten und Abwasserströmen mikrobiologisch zu entfernen. Die Basis für die geplanten Arbeiten sind Bakterien der Gattungen Nocardioides und Rhodococcus, die über Reduktion des aromatischen Ringes und Bildung eines Hydrid-Meisenheimer (H-Pikrat) Komplexes PA als alleinige Stickstoffquelle verwenden. Zwei Enzyme aus Nocardioides simplex übertragen H von NADPH auf PA unter Bildung des H-Pikrat Komplexes. Teile der für den PA-Abbau vermeintlichen genetischen Information aus Rhodococcus opacus HL PM-1 wurden mit der Differential-Display-Technik gefunden. Ziel ist es, die Gene und Genfunktionen des gesamten PA-Abbauweges zu identifizieren und zu charakterisieren, sowie die biochemischen Kenntnisse zu vertiefen. Dies ist entscheidend für die Entwicklung von Systemen zur Entfernung von PA und für die Erschließung von neuartigen Degradationssystemen für TNT.
Obwohl die meisten Kunststoffe sehr biostabil sind, gibt es klare Belege dafür, dass Mikroben diese Materialien enzymatisch abbauen können. Durch die Kombination verschiedener biochemischer und experimenteller Techniken mit Computersimulationen wollen wir verstehen, welche Eigenschaften ein Enzym haben muss, um Kunststoffe effizient angreifen und abbauen zu können. In dieser Hinsicht wird das kürzlich entdeckte Enzym PETase, das PET abbauen kann, als Modellsystem dienen. Dieses Enzym ist besonders interessant, da es strukturell und funktionell eng mit der Enzymegruppe der Cutinasen verwandt ist, von denen einige Vertreter auch PET angreifen können, wenn auch weniger effizient. Andere Cutinasen sind dazu jedoch nicht in der Lage. Darüber hinaus wollen wir nach neuen Enzymen suchen, die Kunststoffe wie zum Beispiel Polystyrol abbauen.
Seit 1992 und dem ersten Erdgipfel haben verschiedene Länder erkannt, dass durch menschliche Aktivitäten das Klima stark beeinflusst wird, und sie planten, dieses Problem im Rahmen einer internationalen Konvention anzugehen. So brachten COPs (Conference of parties) viele Länder unter der Schirmherrschaft der Vereinten Nationen zusammen, um sich gegenseitig zu verpflichten, dieses Problem zu lösen. Bevor jedoch sinnvolle Maßnahmen ergriffen werden können, ist es wichtig, dass sich Wissenschaftler auf der ganzen Welt zusammentun, um für die Politik nützlichen Daten bereitzustellen. In diesem Zusammenhang wird das REACTE-Projekt vorgeschlagen, an dem international anerkannte französische und deutsche Forscher in jeweils sehr komplementären wissenschaftlichen Bereichen tätig sind.Die Atmosphäre ist ein komplexes und hoch reaktives System, in dem viele bio-physikochemische Prozesse ablaufen. Deshalb ist es von entscheidender Bedeutung, dieses System gut zu verstehen und zu wissen, wie es sich als Reaktion auf die verschiedenen Belastungen entwickelt, denen es ausgesetzt ist. Einer der wichtigsten Punkte ist daher die Kenntnis der Reaktionsfähigkeit eines solchen Systems in Abhängigkeit von den vorhandenen Spezies. Redoxreaktionen gehören zu den wichtigsten Transformationspfaden, die berücksichtigt werden müssen, um die Entwicklung der Atmosphäre besser zu verstehen. Das REACTE-Projekt konzentriert sich auf die (Photo-) Chemie von Übergangsmetallen (TMIs), die eine Hauptquelle für hochreaktive Spezies in Aerosolen und der wässrigen Phase troposphärischer Wolken darstellt. Tatsächlich gibt es derzeit nur sehr wenige Daten über die genaue Rolle und Reaktivität dieser Metalle, die derzeit fast ausschließlich in freier Form betrachtet werden, während bekannt ist, dass sie in natürlicher Umgebung als Komplexe vorliegen. Das REACTE-Projekt konzentriert sich auf die Beantwortung folgender Fragen: i) Wie beeinflusst die Komplexierung von TMIs deren Photoreaktivität, deren Redoxreaktionen und/oder die "Fenton"-Typ-Reaktionen mit H2O2? ii) Welche reaktiven Spezies werden mit diesen Reaktionen assoziiert, H2O2, HyOx Radikale und ihre jeweiligen Bildungsausbeuten? Welchen Einfluss haben sie auf die Oxidationskapazität der Atmosphäre und damit auf die chemische Zusammensetzung im Allgemeinen? Diese Ergebnisse werden in einen Modellmechanismus zu Prozessierung von chemischen Radikalreaktionen in wässriger Phase (CAPRAM) implementiert werden, um den Einfluss auf die Transformation organischer Stoffe, die HOx-Bilanz und den Oxidationszustand von TMIs in atmosphärischen Tröpfchen oder Aerosolen vorherzusagen. Das REACTE-Projekt verbindet komplementäre wissenschaftliche Kompetenzen, und ermöglicht damit die TMIs-Komplexchemie besser zu verstehen, sowie ihren Einfluss auf die Atmosphärenchemie zu erfassen. Es wird Daten liefern, um die Auswirkungen auf das Klima bzw. auf die Luftverschmutzung zu verstehen und abzuschätzen, welche derzeit stark unterschätzt werden.
The projects goal is to examine the Mobility and transformation behaviour of emitted palladium from automobile exhaust catalysts into the environment. To achieve this, I will examine the influence of commonly present organic complexing agents like citric acid, amino acid (L-Methionin) and ethylenediamine tetra acetic acid (EDTA), as well as inorganic anion species (Cl-, NO3-, SO42- und PO43-), on the chemical behaviour and transformation of metallic palladium (Pd-Mohr) and PdO into more soluble species. The analytical experiments will be conducted over different time periods (1, 10, 20, 30, 40, 50 and 60 days), involving different concentrations of the various complexing agents under examination (0.001, 0.01 and 0.1 M). The results will help clarify the extent to which Pd Mobility is influenced by time and the presence of various complexing agents at different concentrations. In addition, surface analyses of isolated particles using X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) will be used to examine the influence of organic compounds and inorganic anion species, on the transformation of metallic palladium and PdO. The proposed study will significantly help to shed light on questions related to the environmental transformation of Pd into more toxic species following emission in car exhausts, a poorly understood process to date.
Organische Aerosole (OA) stellen einen omnipräsenten Hauptbestandteil atmosphärischer Aerosole dar und beeinflussen zahlreiche atmosphärische Prozesse und Umweltaspekte. Die quantitative Bestimmung beispielsweise von Klimaeffekten der OA wird durch eine Anzahl von Faktoren limitiert, einschließlich eines unvollständigen Verständnisses wie emittierte VOCs zur Bildung von atmosphärischen OA beitragen. Ein Großteil der OA Bestandteile wird sekundär (sekundäres organisches Aerosol (SOA)) in der Atmosphäre durch chemische Gasphasenprozesse sowie nachfolgender Gas-Partikel-Partitionierung (gasSOA) oder durch chemische Prozesse in der wässrigen Phase (aqSOA) gebildet. Jedoch können durch reine Gasphasenansätze, die Eigenschaften von realem SOA nicht erklärt werden. Außerdem neigen gasSOA Ansätze dazu das Gesamt-SOA zu unterschätzen. Aus verschiedenen Labor- und Feldstudien wurde geschlussfolgert, dass die aqSOA Bildung eine ebenso große Bedeutung wie die gasSOA Bildung haben könnte. Somit, gibt es ein wachsendes wissenschaftliches Interesse in Bezug auf Prozesse, die zur aqSOA Bildung führen. Jedoch ist die aqSOA Prozessierung, d.h. die sekundäre Bildung und chemische Alterung von aqSOA, bis jetzt nur wenig verstanden und in aktuellen Multiphasenchemiemechanismen kaum berücksichtigt. Um diesen wissenschaftliche Sachverhalt eingehender zu studieren, sind weitere Untersuchungen mit detaillierteren Multiphasenchemiemechanismen und erweiterten Prozessmodellen erforderlich. Um das aktuelle Verständnis der aqSOA Prozessierung und ihre Bedeutung für die Chemie der Troposphäre sowie den damit verbundenen wissenschaftlichen Fragestellungen zu verbessern, zielt das vorliegende Projekt auf Entwicklung eines fortgeschrittenen chemischen aqSOA Mechanismus und eines modernen Mehrphasenmodells. Das angestrebte Modell wird, neben anorganischen Chemie, die Radikal- und Nichtradikalchemie von organischen Verbindungen in der Gasphase und Flüssigphase nahezu-explizit beschreiben. Darüber hinaus wird das angestrebte moderne Mehrphasenmodell eine adäquate Beschreibung von Komplex-/Salzbildungsprozessen und Effekten von nicht-idealen Lösungen enthalten. Mit Hilfe dieses modernen Mehrphasenmodells soll die chemische aqSOA-Prozessierung detailliert mit begleitenden Modellstudien untersucht werden. Die Modellstudien werden sich vor allem darauf konzentrieren (i) die Hauptbildungswege für aqSOA zu identifizieren, (ii) die Bedeutung von radikalischen, nicht-radikalischen und nicht-oxidativen Prozessen für aqSOA in verschiedenen Umweltregimen aufzuklären und (iii) den Einfluss von chemischen Wechselwirkungen von aqSOA und anorganischen Aerosolbestandteilen auf dessen troposphärische Verweildauer zu untersuchen. Insgesamt sollen mit dem neuen Multiphasenmodell und den assoziierten Studien, neue Erkenntnisse erzielt werden über die aqSOA Prozessierung sowie deren Bedeutung für die OA-Gesamtmasse und andere verknüpfte Themen wie die troposphärischen Oxidationskapazität.
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