The projects goal is to examine the Mobility and transformation behaviour of emitted palladium from automobile exhaust catalysts into the environment. To achieve this, I will examine the influence of commonly present organic complexing agents like citric acid, amino acid (L-Methionin) and ethylenediamine tetra acetic acid (EDTA), as well as inorganic anion species (Cl-, NO3-, SO42- und PO43-), on the chemical behaviour and transformation of metallic palladium (Pd-Mohr) and PdO into more soluble species. The analytical experiments will be conducted over different time periods (1, 10, 20, 30, 40, 50 and 60 days), involving different concentrations of the various complexing agents under examination (0.001, 0.01 and 0.1 M). The results will help clarify the extent to which Pd Mobility is influenced by time and the presence of various complexing agents at different concentrations. In addition, surface analyses of isolated particles using X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) will be used to examine the influence of organic compounds and inorganic anion species, on the transformation of metallic palladium and PdO. The proposed study will significantly help to shed light on questions related to the environmental transformation of Pd into more toxic species following emission in car exhausts, a poorly understood process to date.
Teilprojekt C05 hat zum Ziel, den wichtigen Eintragsweg für Kunststoffe, in Form von Mikroplastik, in die Umwelt aus technischen Anlagen (MP) mechanistisch aufzuklären. Gleichzeitig sollen neue Ansätze verfolgt werden, die zur Vermeidung bzw. Reduktion von MP aus Standardkunststoffen maßgeblich beitragen sollen. Zu diesem Zweck sollen Polyethylen, Polypropylen, Polystyrol, Nylon, Polyethylenterephthalat, Polyisopren und Polyvinylchlorid durch Beschleuniger (in situ) in ihren Oberflächeneigenschaften für die Biofilmbildung modifiziert und dadurch unter Prozessbedingungen biologisch angreifbar und abbaubar gemacht werden. So können auch Standardkunststoffe umweltverträglicher bezüglich der MP-Partikel Bildung werden. Damit geht TP C05 weit über die bislang üblichen eher deskriptiven Studien zu MP in technischen Anlagen und der Umwelt hinaus. Folgende zentrale Fragen sollen in TP C05 in Hinblick MP-Partikel in technischen Anlagen der Abfall- und Abwasserwirtschaft beantwortet werden: 1. Kommt es in den Anlagen zu spezifischen (biologischen) Abbau- und Degradationsvorgängen? 2. Wie hängen die zu beobachtenden Prozesse von MP-Charakteristika (Materialsorte, Zusammensetzung, Größe, Morphologie, Beschichtung) ab, ? 3. Lassen sich die Vorgänge ('Bioabbaubarkeit') durch gezielte Modifikation der Partikeloberfläche vor oder in den Anlagen beschleunigen? 4. Welche ökologischen Konsequenzen einer Ausbringung der (modifizierten) Partikel in die Umwelt und hier vor allem in den Boden lassen sich postulieren?
Die Flusssysteme Amazonas und Rio Pará tragen das größte Volumen an Süßwasser in den Ozean ein und bilden eine wichtige Schnittstelle für den Eintrag von Spurenmetallen und gelösten organischen Stoffen (DOM) vom Land in den Ozean. Neben der Bedeutung des Amazonas für den globalen Spurenmetallhaushalt des Ozeans hat sein Mikronährstoff-Eintrag auch einen großen Einfluss auf die biologische Produktivität der Küsten- und Schelfregion und darüber hinaus. Das Hauptziel des vorgeschlagenen Projekts ist es, die Rolle der chemischen Speziation und der physiko-chemischen Größenfraktionierung von Spurenmetallen im Mischungskontinuum dieser Flüsse zum Atlantik zu verstehen. Wir werden die Wechselwirkungen von Spurenmetallen mit DOM und Kolloiden in der Wassersäule und den Oberflächensedimenten der Amazonas- und Pará-Mündung und der damit verbundenen Mischungsfahne sowie des Mangrovengürtels mit Grundwassereintrag südöstlich des Rio Pará untersuchen. Basierend auf Proben, die während der Forschungsfahrt M147 in der Hochwasserperiode 2018 genommen wurden, und vorläufigen Daten, die in unserem Labor erzeugt wurden, werden wir Veränderungen der Spurenmetallverteilungen und -speziationen in der Amazonas-Region entlang der Salzgradienten untersuchen. Um zu beurteilen, was die chemische und physikalische Speziation und den Transport von Spurenmetallen im Ästuar und in der Abflussfahne kontrolliert, werden wir uns auf drei verschiedene Prozesse konzentrieren: • Größenfraktionierung, Sorption und Entfernung von Spurenmetallen: Sorption von Spurenmetallen an Flusspartikeln und Ausfällung durch Koagulation von Kolloiden und Größenfraktionierung; wie verändert sich die Assoziation von Spurenmetallen mit verschiedenen löslichen, kolloidalen und partikulären Fraktionen entlang des Salzgehaltsgradienten?• Lösungskomplexierung: Bildung von löslichen metall-organischen Komplexen; wie verstärkt dieser Prozess den Metalltransport durch Konkurrenz mit Sorption an Kolloiden und Ausfällung? • Akkumulation von Spurenmetallen in Sedimenten: wie wirken die Sedimente als Senke und Quelle von Spurenmetallen, und können Oberflächensediment und Porenwasser zu den Spurenmetallflüssen in der Region beitragen? Zusätzlich zu den voltammetrischen und ICP-MS-Analysen der M147-Proben werden wir eine systematische Untersuchung des Mischungsverhaltens verschiedener Elementgruppen (konservativ, partikel-reaktiv und organisch-komplexiert) durchführen, indem wir Labor-Mischungsexperimente mit Meer- und Flusswasser-Endgliedern durchführen, die während der anstehenden Fahrt M174 im Amazonasgebiet genommen werden. Damit erwarten wir, ein ganzheitliches Bild der komplexen Prozesse der Spurenmetall-Biogeochemie und der Elementflüsse in diesem größten Mündungssystem der Welt zu erhalten. Dieses Wissen wird auch wichtig sein, um mögliche Auswirkungen in diesem Gebiet aufgrund der anhaltenden anthropogenen Einflüsse in dieser Region und der sich ändernden klimatischen Bedingungen vorherzusehen.
Spurenmetalle (TMs), definiert als weniger als 1 mg kg-1, sind entweder wichtige essentielle Nährstoffe (Fe, Mn, Co, Cu, Ni, Zn) für das mikrobielle Wachstum oder toxisch (Cu, Pb, Cd) bei erhöhten Konzentrationen im Meerwasser. Der Ozean ist derzeit von Sauerstoffmangel, Versauerung, Schichtung und Erwärmung betroffen, was zu Veränderungen in der chemischen Speziation von TMs führt, die von den physikalisch-chemischen Bedingungen (z. B. pH-Wert, Temperatur und Salzgehalt) abhängig sind. Während die Kenntnis der gelösten und partikulären Metalle Informationen über die Gesamtbestände liefert und die Identifizierung wichtiger Quellen von TM in der Meeresumwelt ermöglicht, ist die Kenntnis der chemischen Speziation für das Verständnis der Biogeochemie und der Bioverfügbarkeit oder Toxizität von TM von wesentlicher Bedeutung. So haben frühere Arbeiten gezeigt, dass anorganisches Fe in sauerstoffhaltigem Meerwasser schlecht löslich ist, die Konzentrationen von gelöstem Fe jedoch aufgrund der Komplexbildung durch organische Stoffe höher sind als erwartet. Das derzeitige Wissen über die Speziation von TMs wird jedoch für eine bestimmte Probe unter Laborbedingungen beobachtet (z. B. pH=8,0 auf der NBS-Skala), und daher fehlt eine mechanistische Verbindung zu den intrinsischen physikalisch-chemischen Eigenschaften des Meerwassers und deren Einfluss auf die Metallbindung an organisches Material. Hier entwickle ich neuartige Analyse- und Modellierungswerkzeuge und nutze die Wechselwirkungen zwischen Metallen, Resinen und organischen Stoffen, um die Speziation von TM mittels ICP-MS über einen weiten Bereich von pH-Werten genau zu bestimmen. Ich kombiniere diese Messungen mit einem Modell für Ionenpaarung und organische Stoffe (NICA-Donnan), um eine mechanistische Beschreibung der Wechselwirkungen zu entwickeln und dadurch unser Verständnis der Rolle von z. B. pH-Wert, Temperatur und Ionenstärke für den TM-Zyklus im Meer zu verbessern. Sobald diese Methodik erreicht ist, wird sie es uns ermöglichen, zum ersten Mal die TM-Speziation für mehrere Metalle gleichzeitig zu bestimmen, einschließlich der bisher häufig untersuchten Metalle und der TMs, bei denen neuere Hinweise aus der Isotopenhäufigkeit auf eine wichtige Rolle der Bindung an organisches Material hinweisen. Die abgeleiteten thermodynamischen Konstanten werden auch in regionale biogeochemische Modelle einfließen, um Vorhersagen über den biogeochemischen Kreislauf der TM auf mechanistischer Ebene unter zukünftigen Ozeanszenarien zu erhalten.
Seit 1992 und dem ersten Erdgipfel haben verschiedene Länder erkannt, dass durch menschliche Aktivitäten das Klima stark beeinflusst wird, und sie planten, dieses Problem im Rahmen einer internationalen Konvention anzugehen. So brachten COPs (Conference of parties) viele Länder unter der Schirmherrschaft der Vereinten Nationen zusammen, um sich gegenseitig zu verpflichten, dieses Problem zu lösen. Bevor jedoch sinnvolle Maßnahmen ergriffen werden können, ist es wichtig, dass sich Wissenschaftler auf der ganzen Welt zusammentun, um für die Politik nützlichen Daten bereitzustellen. In diesem Zusammenhang wird das REACTE-Projekt vorgeschlagen, an dem international anerkannte französische und deutsche Forscher in jeweils sehr komplementären wissenschaftlichen Bereichen tätig sind.Die Atmosphäre ist ein komplexes und hoch reaktives System, in dem viele bio-physikochemische Prozesse ablaufen. Deshalb ist es von entscheidender Bedeutung, dieses System gut zu verstehen und zu wissen, wie es sich als Reaktion auf die verschiedenen Belastungen entwickelt, denen es ausgesetzt ist. Einer der wichtigsten Punkte ist daher die Kenntnis der Reaktionsfähigkeit eines solchen Systems in Abhängigkeit von den vorhandenen Spezies. Redoxreaktionen gehören zu den wichtigsten Transformationspfaden, die berücksichtigt werden müssen, um die Entwicklung der Atmosphäre besser zu verstehen. Das REACTE-Projekt konzentriert sich auf die (Photo-) Chemie von Übergangsmetallen (TMIs), die eine Hauptquelle für hochreaktive Spezies in Aerosolen und der wässrigen Phase troposphärischer Wolken darstellt. Tatsächlich gibt es derzeit nur sehr wenige Daten über die genaue Rolle und Reaktivität dieser Metalle, die derzeit fast ausschließlich in freier Form betrachtet werden, während bekannt ist, dass sie in natürlicher Umgebung als Komplexe vorliegen. Das REACTE-Projekt konzentriert sich auf die Beantwortung folgender Fragen: i) Wie beeinflusst die Komplexierung von TMIs deren Photoreaktivität, deren Redoxreaktionen und/oder die "Fenton"-Typ-Reaktionen mit H2O2? ii) Welche reaktiven Spezies werden mit diesen Reaktionen assoziiert, H2O2, HyOx Radikale und ihre jeweiligen Bildungsausbeuten? Welchen Einfluss haben sie auf die Oxidationskapazität der Atmosphäre und damit auf die chemische Zusammensetzung im Allgemeinen? Diese Ergebnisse werden in einen Modellmechanismus zu Prozessierung von chemischen Radikalreaktionen in wässriger Phase (CAPRAM) implementiert werden, um den Einfluss auf die Transformation organischer Stoffe, die HOx-Bilanz und den Oxidationszustand von TMIs in atmosphärischen Tröpfchen oder Aerosolen vorherzusagen. Das REACTE-Projekt verbindet komplementäre wissenschaftliche Kompetenzen, und ermöglicht damit die TMIs-Komplexchemie besser zu verstehen, sowie ihren Einfluss auf die Atmosphärenchemie zu erfassen. Es wird Daten liefern, um die Auswirkungen auf das Klima bzw. auf die Luftverschmutzung zu verstehen und abzuschätzen, welche derzeit stark unterschätzt werden.
Organische Aerosole (OA) stellen einen omnipräsenten Hauptbestandteil atmosphärischer Aerosole dar und beeinflussen zahlreiche atmosphärische Prozesse und Umweltaspekte. Die quantitative Bestimmung beispielsweise von Klimaeffekten der OA wird durch eine Anzahl von Faktoren limitiert, einschließlich eines unvollständigen Verständnisses wie emittierte VOCs zur Bildung von atmosphärischen OA beitragen. Ein Großteil der OA Bestandteile wird sekundär (sekundäres organisches Aerosol (SOA)) in der Atmosphäre durch chemische Gasphasenprozesse sowie nachfolgender Gas-Partikel-Partitionierung (gasSOA) oder durch chemische Prozesse in der wässrigen Phase (aqSOA) gebildet. Jedoch können durch reine Gasphasenansätze, die Eigenschaften von realem SOA nicht erklärt werden. Außerdem neigen gasSOA Ansätze dazu das Gesamt-SOA zu unterschätzen. Aus verschiedenen Labor- und Feldstudien wurde geschlussfolgert, dass die aqSOA Bildung eine ebenso große Bedeutung wie die gasSOA Bildung haben könnte. Somit, gibt es ein wachsendes wissenschaftliches Interesse in Bezug auf Prozesse, die zur aqSOA Bildung führen. Jedoch ist die aqSOA Prozessierung, d.h. die sekundäre Bildung und chemische Alterung von aqSOA, bis jetzt nur wenig verstanden und in aktuellen Multiphasenchemiemechanismen kaum berücksichtigt. Um diesen wissenschaftliche Sachverhalt eingehender zu studieren, sind weitere Untersuchungen mit detaillierteren Multiphasenchemiemechanismen und erweiterten Prozessmodellen erforderlich. Um das aktuelle Verständnis der aqSOA Prozessierung und ihre Bedeutung für die Chemie der Troposphäre sowie den damit verbundenen wissenschaftlichen Fragestellungen zu verbessern, zielt das vorliegende Projekt auf Entwicklung eines fortgeschrittenen chemischen aqSOA Mechanismus und eines modernen Mehrphasenmodells. Das angestrebte Modell wird, neben anorganischen Chemie, die Radikal- und Nichtradikalchemie von organischen Verbindungen in der Gasphase und Flüssigphase nahezu-explizit beschreiben. Darüber hinaus wird das angestrebte moderne Mehrphasenmodell eine adäquate Beschreibung von Komplex-/Salzbildungsprozessen und Effekten von nicht-idealen Lösungen enthalten. Mit Hilfe dieses modernen Mehrphasenmodells soll die chemische aqSOA-Prozessierung detailliert mit begleitenden Modellstudien untersucht werden. Die Modellstudien werden sich vor allem darauf konzentrieren (i) die Hauptbildungswege für aqSOA zu identifizieren, (ii) die Bedeutung von radikalischen, nicht-radikalischen und nicht-oxidativen Prozessen für aqSOA in verschiedenen Umweltregimen aufzuklären und (iii) den Einfluss von chemischen Wechselwirkungen von aqSOA und anorganischen Aerosolbestandteilen auf dessen troposphärische Verweildauer zu untersuchen. Insgesamt sollen mit dem neuen Multiphasenmodell und den assoziierten Studien, neue Erkenntnisse erzielt werden über die aqSOA Prozessierung sowie deren Bedeutung für die OA-Gesamtmasse und andere verknüpfte Themen wie die troposphärischen Oxidationskapazität.
Teilprojekt A05 hat zum Ziel die Auswirkungen von Mikroplastik-Partikeln (1 bis 5 Mikro m) auf zellulärer Ebene zu untersuchen. An vier Modell-Zelllinien sollen Aufnahme, intrazelluläre Verteilung, Abbau/Ausscheidung, sowie physiologische Effekte untersucht werden. Weitere Studien werden an einfachen Gewebeverbünden (2D- und 3D-Mikrogeweben) sowie an Primärzellen der Modellorganismen des SFB durchgeführt. Neben den Mikroplastik-Partikeln des SFB werden auch Tonmineralien und Celluloseacetat-Partikel vergleichbarer Größe und Oberflächenbeschichtung untersucht, um spezifische MP-Effekte von etwaigen generischen Effekten nach Kontakt mit Mikro m-Partikeln abzugrenzen.
Die ubiquitäre Kontamination der Umwelt durch Mikroplastik (MP), die damit verbundenen potenziellen Risiken für Ökosysteme und letztendlich für unsere Gesundheit ist in letzter Zeit sehr stark in den Blickpunkt des öffentlichen und wissenschaftlichen Interesses gerückt. Das junge Forschungsfeld MP hat sich bis dato vorwiegend auf die Entwicklung geeigneter Monitoringverfahren, auf die quantitative Abschätzung der Kontamination der Umwelt, auf die Identifikation relevanter Eintragspfade und auf erste Eintragsminimierungsansätze beschränkt. Ökotoxikologische Fragestellungen wurden zumeist mit Hilfe fabrikneuer Kunststoffe untersucht. Bei all diesen Ansätzen fehlte jedoch bislang ein fundamentales Verständnis von den physikalischen, chemischen und biologischen Prozessen, denen MP in der Umwelt unterworfen ist. Die wissenschaftliche Komplexität der Thematik MP erfordert für ein ebensolches Verständnis jedoch einen interdisziplinären Ansatz, der die traditionellen Fachgrenzen überbrückt. Das Ziel dieser SFB-Initiative ist es daher - ausgehend von Modellsystemen für Kunststoffe, Organismen und Umweltkompartimente - ein grundlegendes Verständnis jener Prozesse und Mechanismen zu erlangen, die in Abhängigkeit von den physikalischen und chemischen Eigenschaften der Kunststoffe (A) die biologische Effekte von MP in limnischen und terrestrischen Ökosystemen bedingen, (B) die Migrationsbewegungen der MP-Partikel in und zwischen Umweltkompartimenten beeinflussen sowie (C) die Bildung von MP ausgehend von makroskopischen Kunststoffen verursachen. Diese Erkenntnisse werden erstmals eine wissenschaftlich fundierte Grundlage für die Bewertung der Umweltrisiken von MP existierender Massenkunststoffe bieten. Darauf aufbauend sollen - bereits in der ersten Antragsphase beginnend - neue umweltfreundliche Kunststoffe im Sinne einer nachhaltigen Polymerchemie entwickelt und anhand von Modellsystemen verifiziert werden. Diese neuen Kunststoffe werden unter anderem schnellere Abbauprozesse durch die Applikation von Beschleunigern und strukturellen Modifikationen aufweisen und werden zur Vermeidung bzw. Reduzierung von MP beitragen. Aufgrund der gewonnenen umfassenden Erkenntnisse aus Phase I sollen zudem auf längere Sicht (Phase II und III) Kunststoffe gezielt so modifiziert werden, dass sie aufgrund ihrer neuen Eigenschaften keine schädigenden Effekte auf Organismen und auf die Umwelt insgesamt mehr aufweisen. Die Komplexität der untersuchten Modellsysteme soll im Verlauf des SFB 1357 gesteigert werden, um eine möglichst hohe Relevanz in Bezug auf reale Ökosysteme zu erreichen.
Die Verwendung von Pikrinsäure (2,4,6-Trinitrophenol) als Sprengstoff hat zu bedeutenden Umweltbelastungen geführt. Die Toxizität der Pikrinsäure (PA) und dessen mutagenes Reduktionsprodukt 2-Amino-4,6-Dinitrophenol schafft ein wirtschaftliches Interesse, die großen Mengen an PA in Altlasten und Abwasserströmen mikrobiologisch zu entfernen. Die Basis für die geplanten Arbeiten sind Bakterien der Gattungen Nocardioides und Rhodococcus, die über Reduktion des aromatischen Ringes und Bildung eines Hydrid-Meisenheimer (H-Pikrat) Komplexes PA als alleinige Stickstoffquelle verwenden. Zwei Enzyme aus Nocardioides simplex übertragen H von NADPH auf PA unter Bildung des H-Pikrat Komplexes. Teile der für den PA-Abbau vermeintlichen genetischen Information aus Rhodococcus opacus HL PM-1 wurden mit der Differential-Display-Technik gefunden. Ziel ist es, die Gene und Genfunktionen des gesamten PA-Abbauweges zu identifizieren und zu charakterisieren, sowie die biochemischen Kenntnisse zu vertiefen. Dies ist entscheidend für die Entwicklung von Systemen zur Entfernung von PA und für die Erschließung von neuartigen Degradationssystemen für TNT.
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