Spurenmetalle (TMs), definiert als weniger als 1 mg kg-1, sind entweder wichtige essentielle Nährstoffe (Fe, Mn, Co, Cu, Ni, Zn) für das mikrobielle Wachstum oder toxisch (Cu, Pb, Cd) bei erhöhten Konzentrationen im Meerwasser. Der Ozean ist derzeit von Sauerstoffmangel, Versauerung, Schichtung und Erwärmung betroffen, was zu Veränderungen in der chemischen Speziation von TMs führt, die von den physikalisch-chemischen Bedingungen (z. B. pH-Wert, Temperatur und Salzgehalt) abhängig sind. Während die Kenntnis der gelösten und partikulären Metalle Informationen über die Gesamtbestände liefert und die Identifizierung wichtiger Quellen von TM in der Meeresumwelt ermöglicht, ist die Kenntnis der chemischen Speziation für das Verständnis der Biogeochemie und der Bioverfügbarkeit oder Toxizität von TM von wesentlicher Bedeutung. So haben frühere Arbeiten gezeigt, dass anorganisches Fe in sauerstoffhaltigem Meerwasser schlecht löslich ist, die Konzentrationen von gelöstem Fe jedoch aufgrund der Komplexbildung durch organische Stoffe höher sind als erwartet. Das derzeitige Wissen über die Speziation von TMs wird jedoch für eine bestimmte Probe unter Laborbedingungen beobachtet (z. B. pH=8,0 auf der NBS-Skala), und daher fehlt eine mechanistische Verbindung zu den intrinsischen physikalisch-chemischen Eigenschaften des Meerwassers und deren Einfluss auf die Metallbindung an organisches Material. Hier entwickle ich neuartige Analyse- und Modellierungswerkzeuge und nutze die Wechselwirkungen zwischen Metallen, Resinen und organischen Stoffen, um die Speziation von TM mittels ICP-MS über einen weiten Bereich von pH-Werten genau zu bestimmen. Ich kombiniere diese Messungen mit einem Modell für Ionenpaarung und organische Stoffe (NICA-Donnan), um eine mechanistische Beschreibung der Wechselwirkungen zu entwickeln und dadurch unser Verständnis der Rolle von z. B. pH-Wert, Temperatur und Ionenstärke für den TM-Zyklus im Meer zu verbessern. Sobald diese Methodik erreicht ist, wird sie es uns ermöglichen, zum ersten Mal die TM-Speziation für mehrere Metalle gleichzeitig zu bestimmen, einschließlich der bisher häufig untersuchten Metalle und der TMs, bei denen neuere Hinweise aus der Isotopenhäufigkeit auf eine wichtige Rolle der Bindung an organisches Material hinweisen. Die abgeleiteten thermodynamischen Konstanten werden auch in regionale biogeochemische Modelle einfließen, um Vorhersagen über den biogeochemischen Kreislauf der TM auf mechanistischer Ebene unter zukünftigen Ozeanszenarien zu erhalten.
Die mineralische Dichtung stellt eine unverzichtbare Komponente einer Kombinationsdichtung gemäß TA Siedlungsabfall oder gemäß der bauaufsichtlichen Zulassung des Deutschen Instituts für Bautechnik mit Asphaltbeton dar. Ihr Karbonatgehalt ist nach TA Siedlungsabfall auf 15 Prozent beschränkt. Dahinter steht die Befürchtung, dass saure Sickerwässer die Karbonate lösen und sich daraus unzulässige Setzungen und eine Beeinträchtigung der Dichtewirkung ergeben. Vorversuche zeigen, dass bei einer Auflast von 40 kN/m2 auch nach signifikanter Karbonatlösung und Setzungen über 20 Monate hinweg die Durchlässigkeit eines mineralischen Dichtungsmaterials mit ehemals ca. 35 Gewichtsprozent Karbonat im Bereich von 10 10m/s bleibt, was im Widerspruch zu anderen Vorversuchen ohne Auflast steht. Ziel des Forschungsvorhabens ist es, dieses Phänomen unter Variation des Versuchsmaterials, der Auflast und des Perkolates sowohl unter geochemischen als auch unter bodenmechanischen Gesichtspunkten zu untersuchen, um die Berechtigung der Vorschrift in der TA Siedlungsabfall zu überprüfen und gegebenenfalls eine wissenschaftlich abgesicherte Änderung vorzuschlagen.
Makronährstoffe, wie Phosphor, sind wichtig für das Wachstum von Meeresmikroorganismen, wie Phytoplankton. Diese sind sehr bedeutsam für die marine Nährstoffkette und Biologie. Verschiedene Phytoplanktonarten emittieren klimarelvante organische Verbindungen, z.B. DMS, welches in der Atmosphäre zu Schwefelsäure oxidiert wird und anschließend zur Bildung neuer Aerosolpartikel beiträgt. Diese können weiterhin als potentielle Wolkenkondensaktionskeime dienen. Informationen über die Verfügbarkeit von Phosphor für diese Mikroorganismen sind somit essentiell für ein besseres Verständnis der Ozean-Atmosphären-Wechselwirkung. Der Haupteintrag von Phosphor in den offenen Ozean erfolgt vorwiegend über atmosphärische Deposition. Informationen über atmosphärische Phosphorkonzentrationen, die Bioverfügbarkeit und Quellen sind notwendig, um den Verbleib in den Ozeanen zu verstehen. Dabei werden vor allem in den Regionen des tropischen Nord- und Südost-Atlantik immer noch Daten benötigt. Die wenigen verfügbaren Daten basieren zumeist auf kurzzeitigen Schiffsmessungen, die in ihrer Anwendung auf langfristige Prognosen und jahreszeitlichen Zyklen sehr begrenzt sind. Um das Verständnis über die Phosphorverfügbarkeit, -quellen, und -bioverfügbarkeit in diesen ozeanischen Gebieten zu verbessern, sollen größenaufgelöste Langzeitmessungen zur Bestimmung des Phosphorgehalts von Aerosolpartikeln durchgeführt werden. Weiterhin werden analytische Methoden entwickelt und optimiert (basierend auf der Kombination von drei Techniken). Diese sollen eine empfindliche Bestimmung von löslichem als auch dem Gesamtphosphor in feinen Partikeln ermöglichen, aufgrund der geringen Aerosolmasse in dieser Größenfraktion. Die ermittelten Daten werden benutzt, um wichtige Quellen des Phosphors in diesen Regionen zu charakterisieren, die Rolle von unterschiedlichen Quellen wie Mineralstaub, Biomassenverbrennung, sowie anthropogenen Verbrennungsaerosols auf die Speziation (organische und anorganische Zusammensetzung), Löslichkeit und atmosphärische Prozessierung des Phosphors, sowie ihre saisonale Variabilität zu untersuchen. Darüber hinaus soll eine regionale Staubmodellsimulation angewendet werden, um den Aerosoltransport und die Staupdeposition in diesen Regionen besser zu beschreiben. Die Ergebnisse sind wichtig für kombinierte Modelle zur Ozean-Atmosphäre Wechselwirkung und das Verständnis der wichtigsten Faktoren, die den Verbleib von atmosphärischem Phosphor im Ozean beeinflussen.
Die polychlorierten Biphenyle werden in der Natur nicht abgebaut. Wegen ihrer Lipidloeslichkeit stellen sie eine Gefahr nicht nur fuer tierische und menschliche Gewebe dar, sondern beeinflussen auch pflanzliche Zellen. Die bisher beobachtete Anreicherung in Algen soll durch Untersuchung der Veraenderung von Membraneigenschaften analysiert werden.
Remediation of heavy-metal polluted agricultural soils requires gentle methods, i.e. methods by which the fertility of the soil is fully restored. This means that harsh methods such as the extraction of metals by strong acids or soil washing are not applicable as they do not only remove the pollutants, but also destroy the physical and chemical basis of soil fertility, e.g. soil structure and cation exchange sites. As soil cleaning by metal harvesting through accumulator plants had shown to be a promising, but not yet sufficiently effective technique for the gentle remediation of heavy metal contaminated soils, we investigated possibilities to increase the efficiency of phytoextraction by enhancing the phytoavailability of the metals cadmium, zinc and copper for various metal-polluted agricultural soils of Switzerland. We focussed on two innovative approaches. In the first approach we evaluated the possibility to enhance metal phytoavailability by the addition of elemental sulphur to the soil. The other approach started out from the completely innovative idea to exploit natural siderophores as agents to enhance metal availability. Elemental sulphur application was very effective in solubilizing Zn and Cd in calcareous soil and even more in acidic soil. Unfortunately, however, the effect on plant uptake was much weaker than on the solubility of the metals in the soil. Still, metal uptake in plants grown on calcareous soil under field conditions was increased up a factor of 8. Additional field trials performed at other locations in Switzerland showed that the conditions at Dornach were particularly difficult for phytoremediation. At the current state-of-the-art, clean-up of metal-polluted soils by phytoextraction would require still several decades also the other investigated sites, however. The siderophore studies were performed with model systems consisting of soil mineral suspensions, addressing the lack of a fundamental study of the interactions between siderophore, metals and soil constituents. Desferrioxamine B (DFOB) was used as a model siderophore. For comparison, analogous experiments were performed with citrate and NTA. The results show that the effect of such ligands can be mobilizing as well as immobilizing, depending on soil conditions. While the effects in the model system could be under-stood in terms of chemical speciation modelling, it was found that they did not fully explain the effects observed with field soil samples, suggesting that the model system did not fully represent the dominant features of the real soil. However, the experiments opened up new perspectives for the use of siderophores worth to be further investigated.
Niedertemperatursynthesen anorganischer Materialien in ionischen Flüssigkeiten (ILs) führten in den letzten Jahren zu bemerkenswerten Ergebnissen. So konnten z. B. ein neues Germanium-Allotrop, ein supraleitendes Material auf der Basis von aromatischen Tellurringen sowie auch große Cluster und Heteropolykationen in ionischen Flüssigkeiten synthetisiert werden. Ein Projektziel ist die Suche nach neuen metastabilen bzw. Niedertemperaturverbindungen auf der Basis von Elementen der Gruppen 13 bis 16, von denen wir außergewöhnliche chemische und physikalische Eigenschaften erwarten. Um dieses zu erreichen, sollen komplex aufgebaute, heteropolare Vorläuferverbindungen unter milden Bedingungen in ionischen Flüssigkeiten so umgesetzt werden, dass Baugruppen als Ganzes herausgelöst werden, die dann in Lösung modifiziert und in neuen Verbindungen rekristallisiert werden können. Auf diese Weise können die typischen thermodynamischen und kinetischen Einschränkungen der Festkörperchemie überwunden werden. Alle Produkte sollen mit modernen Methoden vollständig charakterisiert werden. Da wenig über die Grundlagen dieser Chemie in ionischen Flüssigkeiten bekannt ist, werden wir auch verschiedene Parameter untersuchen, die Einfluss auf die Löslichkeit, Reaktivität und das Kristallisationsverhalten ausüben. Neben Temperatur, Konzentration und der Lewis-Säurestärke soll insbesondere der Einfluss der ionischen Flüssigkeit untersucht werden, indem gezielt synthetisierte ILs eingesetzt werden. Diese sollen es ermöglichen, die Synthesevorschriften zu optimieren und die Luft- und Feuchtigkeitsempfindlichkeit des Reaktionsmediums zu reduzieren. Mittels zeitaufgelöster NMR-Spektroskopie wird der Reaktionsfortschritt in der IL (Lösungs-NMR) ebenso wie der Beginn der Strukturbildung (Festkörper-NMR) verfolgt werden.
Loeslichkeit des im Boden befindlichen Quecksilbers. Aufnahme durch Pflanzenwurzel, Wirkung auf Pflanzenwachstum.
Die homogene Übergangsmetall-Katalyse hat durch ihre hohe Selektivität und Effizienz zunehmende Bedeutung für die Produktion von Bulk- und Feinchemikalien erreicht. Voraussetzung ist dabei das Recycling der wertvollen Edelmetall-Katalysatoren. Hierfür hat sich die Flüssig-flüssig-Zweiphasentechnik, bei der sich der Katalysator und das Produkt in getrennten flüssigen Phasen befinden, auch im industriellen Einsatz bewährt. Ihre Anwendung erfordert allerdings eine ausreichende Löslichkeit der Edukte in der den Katalysator enthaltenden Phase. Eine universellere Anwendbarkeit soll in diesem Forschungsprojekt erzielt werden durch Methoden, die die Reaktion zunächst in einer gemeinsamen Phase und dann durch Temperatur-Absenkung die Trennung von Produkt und Katalysator ermöglichen. Aus der Literatur ist die 'Thermoregulierte Phasentransferkatalyse' bekannt, bei der die starke Temperaturabhängigkeit der Löslichkeit eines Katalysators mit speziellen Liganden genutzt wird. Durch eigene Vorarbeiten bestehen Erfahrungen mit Lösungsmittelsystemen, die sich durch Temperaturänderung in zwei Phasen trennen lassen. Ziel ist die Kombination dieser Methoden, um sowohl eine hohe Reaktivität als auch eine gute Abtrennung des Katalysators durch Optimierung der Liganden und des Lösungsmittelsystems zu erreichen. Als Reaktionen sind zunächst Hydroformylierungen, Oligomerisierungen, Hydrierungen und Hydrosilylierungen mit Petrochemikalien sowie mit Fettstoffen als Beispiele für nachwachsende Rohstoffe geplant.
| Organisation | Count |
|---|---|
| Bund | 527 |
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| Type | Count |
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| Förderprogramm | 527 |
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| Dokument | 5 |
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