Das Projektvorhaben SWELL befasst sich mit der Entwicklung und Evaluierung effizienter Verfahren zur Steigerung der Recyclingeffizienz von Lithium-Ionen-Batterien. Im Fokus des Projektes stehen die Elektrolyte, bestehend aus Lithiumsalzen, Lösungsmitteln und Elektrolytadditiven. Bereits etablierte Recyclingprozesse fokussieren sich überwiegend auf die Rückgewinnung der in LIBs befindlichen Metalle, wohingegen die nichtmetallischen Komponenten zum großen Teil nicht wieder dem Verwertungskreislauf zugeführt werden. Die Elektrolyte gehen in bisherigen Prozessen größtenteils in Form von thermischer Verwertung oder Downcycling verloren. Die Elektrolytkomponenten weisen einen signifikanten Materialwert auf und enthalten zudem kritische, umweltrelevante Ressourcen, wie Lithium, Fluor und Phosphor. Ihre Rückgewinnung und effiziente Aufarbeitung mit dem Ziel einer (direkten) Wiederverwendung in LIBs, ist daher von großem Interesse und kann zur signifikanten Steigerung der Nachhaltigkeit der Batteriezellfertigung führen. Gesamtziel des Projektes ist es Verfahren zu entwickeln, in denen Elektrolytbestandteile selektiv extrahiert, getrennt und anschließend aufgearbeitet werden, um diese in den Stoffkreislauf zu reintegrieren. Hauptaugenmerk liegt hierbei auf den Elektrolytlösungsmitteln (Carbonate, wie DMC, EMC EC) und dem Lithiumsalz LiPF6 sowie dessen Zersetzungsprodukte.
Organische Radikalbatterien sind aufgrund ihrer hohen Leistungsdichte besonders vielversprechend. Aus grundlegende Sicht müssen eine günstige Ladungstransferkinetik und ein schneller Ladungstransport gleichzeitig ermöglicht werden. Darüber hinaus erfordert die Ladungsspeicherung eine aliovalente Dotierung, um die Ladungsneutralität zu gewährleisten. Die zugrunde liegenden Mechanismen auf atomarer Ebene sind jedoch nicht gut verstanden. Dies gilt insbesondere für die 'trockenen' Gel- oder 'festen' Polymer-MehrschichtElektrolyte, die aufgrund ihrer hohen elektrochemischen Stabilität derzeit die bevorzugten Materialien sind. In einem systematischen Ansatz wird eine Familie von Mehrschichtpolymersystemen vorbereitet und in Bezug auf PolyTEMPO, ein etabliertes Redoxpolymersystem für Flüssigelektrolyte, untersucht. Die Modellsysteme bestehen aus einer Lithium-Metall-Anode, einer hochlithiumionenleitenden Polymerelektrolytschicht und gemischt leitenden Polymerverbunden, einschließlich Elektronenleiter, Redox-Polymer und einem hoch anionenleitenden Polymer. Der Syntheseteil umfasst die Herstellung und Verarbeitung der Polymermaterialien zu lamellaren Verbundwerkstoffen sowie eine umfassende elektrochemische Charakterisierung.Details der Radikal-Transfermechanismen und der auftretenden Ionenspezies werden anhand von c.w. und gepulsten EPR-Methoden aufgeklärt, wobei spektrale Merkmale von reinen und zyklischen Materialien (post-mortem) verglichen und bestimmt werden, einschließlich der Anwendung von PELDOR/DEER zur Aufklärung der Abstände und wahrscheinlichen Verteilungen der beim Zellbetrieb gebildeten Radikalspezies, trotz schwieriger hoher lokaler Radikalkonzentrationen. Wenn möglich, soll mittels ENDOR / HYSCORE die radikalen Arten mit den Materialien weiter charakterisiert werden. In-operando EPR wird an ausgewählten Proben durchgeführt, um die Entwicklung der radikalen Spezies anhand ihres Fingerabdrucksignals zu verfolgen und Einblicke in molekulare Details der Ladungsübertragungsprozesse zu geben. Weitere Einblicke in die mechanistischen Details des elektronischen und ionischen Ladungstransports werden durch die rechnerische Modellierung relevanter Prozesse vom elementaren Elektronentransfer bis zum Ionentransport über die Grenzflächen innerhalb des Schichtverbundes ermöglicht. Ab initio-Methoden werden zur Charakterisierung der elektronischen Eigenschaften der redoxaktiven Polymere eingesetzt, während die weitreichenden Ionentransport- und Dotierungsmechanismen der organischen Kathode auf der Grundlage klassischer molekulardynamischer Simulationen entschlüsselt werden. Zusammenfassend lässt sich sagen, dass all diese Bemühungen neben einem tieferen grundlegenden Verständnis als Leitfaden für die Identifizierung vielversprechender redoxaktiver Materialien und die Gestaltung von Grenzflächen innerhalb der Mehrschichtstrukturen dienen werden, um so die zukünftige Entwicklung leistungsfähiger fester organischer Elektrolyte zu fördern.
This dataset presents salinity-normalized dissolved major element (Ca, Mg, K, Sr, Li) concentrations in the western Atlantic Ocean and the Arctic Ocean. Atlantic samples were collected along the western meridional GEOTRACES section GA02 comprised of cruises JR057 (Punta Arenas (Chile) 02-03-2011 to Las Palmas (Spain) 06-04-2011 ), PE321 (Bermuda 11-06-2010 to Fortaleza (Brazil) 08-07-2010), PE319 (Scrabster 28-04-2010 to Bermuda 25-05-2010), and PE358 (Reykjavik (Iceland) 29-07-2012 to Texel (Netherlands) 19-08-2012). Samples for dissolved major ions were sub-sampled from trace metal sample collection stored at the Royal Netherlands Institute for Sea Research (NIOZ). Samples for the Arctic Ocean were collected on BODC cruise JR271 (Immingham 01-06-2012 to Reykjavik 02-07-2012). Samples were analysed for Na, Ca, Mg, K, Li and Sr using a Varian-720 ES ICP-OES. Samples were diluted by a factor of 78-82 in 0.12 M HCl to the same final salinity. Multiple spectral lines were selected for each element, and samples were corrected for instrumental drift by sample-standard bracketing with IAPSO P157 diluted to the same final salinity. Calibration was performed on 7 dilutions of IAPSO P157. Element-to-sodium ratios were calculated for all combinations of spectral lines. Assuming a constant Na-to-salinity (PSU)=35 ratio, the element/Na ratios were multiplied by 0.46847 µmol kg-1 to obtain the salinity (PSU)-normalized element concentration, and by the ratio of practical to absolute salinity (TEOS-10). The TEOS-10 absolute salinities were calculated from EOS-80 values using the Gibb's Oceanographic Toolbox using the R package 'gsw' (v 1.1-1).
A spatial study of the isotopic hydrobiogeochemical composition along the the Warnow River, which drains into the southern Baltic Sea, was carried out. The sampling took place on 29-30 April 2019 from the source up to the estuary. In addition to in situ physico-chemical parameters, surface water was sampled using a telescopic rod and a plastic beaker and preserved for further analysis. Major and trace elements and selected nutrients were measured using an ICP-OES (iCAP, 7400, Duo Thermo Fischer Scientific). Ammonium (NH4) and nitrate (NO3) concentrations were measured using a QuAAtro autoanalyzer system. Chloride (Cl) concentrations were measured by electrical potential difference precipitation with 0.05 M AgNO3. Dissolved inorganic carbon (DIC), and δ13CDIC were measured using an isotope gas mass spectrometer (MAT 253) coupled to a Gasbench II. Dissolved organic carbon (DOC) and δ13CDOC using an Elementar iso TOC cube with Thermo Electron MAT 253 mass spectrometry, δ18OH2O, and δ2HH2O using a CRDS system (laser cavity-ring-down-spectroscopy, Picarro L2140- I). δ34S and δ18O of SO4 using a gas-isotope mass spectrometer MAT253 (Thermo-Finnigan) with EA-Isolink (Thermo-Fisher-Scientific).
Zielsetzung: Batterien spielen eine entscheidende Rolle in der Transformation der (Strom-)Wirtschaft zu einer CO2 neutralen Zukunft. Die Emissionsreduktion hängt primär vom vorliegenden Strom- bzw. Energiemix ab. Einerseits für den Energieaufwand während der Erzeugung, andererseits während ihres Betriebs. Überdies dürfen CO2 Emissionen für die Erzeugung, Raffinierung und den Transport von Grundmaterialien nicht vernachlässigt werden. Hier setzen die in diesem Projekt beschriebenen Innovationen an. Aktuelle State-of-the-Art LIB Batterien verwenden einerseits nicht weltweit geläufige Rohstoffe, wie Lithium, Kobalt, Nickel, Mangan und Graphit. Diese Rohstoffe werden primär in China raffiniert. Die so hergestellten Ausgangsmaterialien werden dann ihrerseits erneut über weite Strecken transportiert. Anodenseitig wird aktuell Graphit verwendet. Beispielsweise stammen sowohl natürlicher (74%) als auch synthetischer Graphit (51%) primär aus China, weswegen chinesische Exportrestriktionen auf diesen essentiellen Zellbestandteil ein zusätzliches Hemmnis für die europäische LIB Technologie darstellen. Zusätzlich bedürfen LIB Batterien deutlich mehr CO2 in der Herstellung aufgrund der Anforderung an die Trockenräume, was bei NIB zumindest mit zusätzlicher Forschung deutlich reduzierbar wäre. Im Gegensatz dazu beruhen die Materialien für hier entworfene NIB auf weltweit geläufigen Mengenrohstoffen, was sowohl Kosten, CO2 Emissionen, Umweltbelastungen, und eben auch Abhängigkeiten von außereuropäischen Ländern minimiert. Für eine Transformation hin zu einer nachhaltigen, erneuerbaren Wirtschaft sind billige Energiespeicher essenziell. Seit langem werden in den Roadmaps NIB als die beste Zukunftstechnologie bezeichnet, um möglichst kostengünstige Energiespeicher zu bauen. Daher wurde ein Konzept der vertikalen Integration entlang der Wertschöpfungskette erarbeitet, dass mit hoher Erfolgswahrscheinlichkeit, binnen von zwei Jahren zu einem NI-Batteriepack Prototyp führen soll. Der große Vorteil darin besteht in der raschen Weitergabe von Innovationssprüngen an den Prototypen und eventuellen Produkten. Die Zielsetzung ist eine Zelle mit einer Energiedichte von 180 Wh/kg zu entwickeln, welche dann in Endanwendungen wie Gabelstapler, Heimspeicher, und stationäre Speicher eingesetzt werden kann. Durch den angestrebten niedrigen Preis pro kWh für NIB’s sind alle Anwendungen mit einer niedrigen bis mittleren Energiedichte denkbar.
Die vorgeschlagene Arbeit zielt darauf ab, das Ozeanographen-Toolkit zur Quantifizierung der Skelettniederschlagsraten in Meeresumgebungen zu verbessern und Veränderungen in der Ökosystemstruktur und -funktion über sehr große räumliche Skalen zu bewerten. Dies basiert auf der Analyse von Veränderungen in der Meerwasserchemie, die durch die Aufnahme von wichtigen Elementen durch verschiedene Meeresorganismen während des Biomineralisierungsprozesses hervorgerufen werden, und der Freisetzung dieser Elemente bei der Auflösung von Skeletten. Der Ansatz nutzt die unterschiedlichen Tendenzen verschiedener Skelettbildungsorganismen, um kleinere Bestandteile in ihre Skelette aufzunehmen. Die Analyse der Konzentrationen der Hauptelemente Kalzium, Strontium, Lithium und Fluor erfolgt entlang von vier langen Ozeantransekten im Atlantik und im Pazifischen Ozean, die auf die Konzentrationen und Isotopenverhältnisse einer großen Anzahl von Spurenelementen, Nährstoffen, Karbonatsystemparametern und Hydrographie analysiert wurden oder werden. Das Vorhandensein der Spurenelementdaten neben den Hauptelementdaten ermöglicht die Quantifizierung der wichtigsten Elementeinräge und den Austrag durch Grenzquellen und Senken (wie Flüsse, hydrothermale, Staub und Sedimente), wodurch Korrekturen der Major-Elementdaten zur Berücksichtigung von Flüssen aus dem Ökosystem ermöglicht werden. Dieses Wissen wird zur Beurteilung des Zustands der marinen Ökosysteme genutzt und kann als Grundlage für Veränderungen dienen, die bei zukünftigen Bewertungen beobachtet werden. Die Anwendung dieses Instruments auf wiederholte räumliche oder zeitliche Untersuchungen wird eine groß angelegte Bewertung des Fortschritts der Auswirkungen der Versauerung der Ozeane auf die Häufigkeit von Kalkbildungsorganismen ermöglichen.
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