Das Forschungsvorhaben entstand aus der Forschungskooperation unserer beiden Arbeitsgruppen, die in den letzten Jahren auch durch die DFG im Rahmen von Arbeitsaufenthalten Dr. Ivanova s am HKI gefördert wurde. Das Ziel der Arbeiten ist die Untersuchung von Actinomyceten antarktischer Herkunft mit bekannter taxonomischer Zuordnung hinsichtlich ihres Bildungsvermögens für bekannte und neue Sekundärmetabolite unter Einsatz chromatografischer und instrumentalanalytischer Methoden (z.B. LC-MS, ESI-MS/CID-MS/MS). Folgende Ergebnisse werden erwartet:= Isolierung und Strukturaufklärung neuer bioaktiver Strukturen= Gewinnung von Aussagen über die genetischen Reserven antarktischer Actinomyceten bezüglich Bildung von Sekundärmetaboliten.= Gewinnung von Aussagen über die globale Verbreitung von Bildnern häufig vorkommender Sekundärmetabolite von Actinomyceten und Pilzen (z.B. Nactine, Polyether, Anthracycline und sesquiterpenoide Strukturen).
Anreicherung geloester organischer Schadstoffe durch fluessig-fest-Adsorption, kapillargaschromatographische Trennung, massenspektrometrische Strukturanalyse.
Die Ozonierung ist eine etablierte Technologie zur effizienten Oxidation von organischen Spurenstoffen in der Wasseraufbereitung. Ein wesentlicher Nachteil bei der Anwendung von Ozon ist die Bildung von stabilen und potenziell toxischen Ozonungsprodukten (OPs). Kritisch sind wegen ihrer Langlebigkeit vor allem biologisch stabile OPs. Unmöglich kann die Reaktion aller relevanter CECs mit Ozon, die dabei entstehenden OPs und deren biologische Stabilität untersucht werden. Vielmehr ist es notwendig, basierend auf dem systematischen Studium funktioneller Gruppen Kenntnisse zu generieren, die auf andere Stoffe übertragbar sind. Bislang wurden solche systematischen Studien aber nicht durchgeführt. Noch größer ist die Wissenslücke bei den im Abwasser vorliegenden organischen Kohlenstoffverbindungen (engl.: effluent organic matter, EfOM). Zwar belegt die Ozonzehrung von EfOM dessen Reaktivität gegenüber Ozon, aber welche funktionellen Gruppen reagieren, welche Produkte gebildet werden und wie biologisch stabil diese sind, ist gerade für EfOM mit Heteroatomen (N, S) nicht untersucht. Dieses Vorhaben will beide Lücken durch ein komplementäres analytisches und experimentelles Vorgehen schließen, mit dem gemeinsamen methodischen Ansatz der Einführung einer Markierung in die OPs durch Verwendung von 18O-Ozon und der nachfolgenden Detektion und Identifizierung der OPs mithilfe der (ultra-hochauflösenden) Massenspektrometrie. Das Vorhaben basiert auf der zentralen Hypothese, dass die Reaktion von Ozon sowohl mit bestimmten funktionellen Gruppen organischer Spurenstoffe als auch mit äquivalenten Gruppen des EfOM zu einer vorhersagbaren Bildung von OPs führt. Es zielt darauf ab, i) unser Verständnis der Reaktivität verschiedener funktioneller Gruppen gegenüber Ozon zu verbessern, wobei der Schwerpunkt auf der Identifikation biologisch schwer abbaubarer Funktionen innerhalb der OPs liegt, ii) ozon-reaktive funktionelle Gruppen im EfOM basierend auf bestehendem Wissen zur Transformation von Spurenstoffen zu identifizieren, wobei der Schwerpunkt auf N- und S-haltigen funktionellen Gruppen liegt, welche potentiell chemisch stabile OPs bilden, und iii) die Bedeutung des EfOM im Hinblick auf die Bildung biologisch schwer abbaubarer OPs in der Ozonierung von Abwasser zu bewerten. Dazu soll der biologische Abbau der OPs anhand deren spezifischen funktionellen Gruppen in Säulen-Abbauversuchen und einer simulierten Grundwasseranreicherung untersucht werden. Mit dem neuen Ansatz der Markierung sind wir in der Lage, OPs von CECs ebenso wie von EfOM sicher zu detektieren, besser zu identifizieren und ihre Stabilität gut zu verfolgen. Das Vorhaben generiert ein systematisches und übertragbares Verständnis zur Bildung stabiler OPs basierend auf funktionellen Gruppen organischer Moleküle, von CECs wie von EfOM. Erst wenn die Stabilität der möglichen OPs untersucht ist, wird auch eine systematische toxikologische Bewertung der Ozonung als Wasseraufbereitungsmethode möglich.
Um aktuelle Umwelt- und Klimaveränderungen in einem längeren zeitlichen Kontext bewerten zu können, insbesondere anthropogene und natürliche Einflüsse auf den atmosphärischen Aerosoleintrag in die Atmosphäre zu verstehen, werden Informationen über die Zusammensetzung der Atmosphäre in der Vergangenheit benötigt. Eisbohrkerne aus den Polarregionen oder Gletschern sind wertvolle Umwelt- und Klimaarchive, da sie unter anderem das mit dem Schnellfall deponierte Aerosol enthalten. Daher kann die Analyse von partikel-gebundenen Spurenstoffen in Eisbohrkernen stoffliche Informationen über zurückliegende Umwelt- und Klimabedingungen liefern. Bis heute konzentrieren sich diese Bemühungen auf anorganische Substanzen und nur wenige organische Analyten. Ein Großteil der in diesen Bohrkernen enthaltenen Informationen geht dadurch verloren. Dies charakterisiert das Hauptziel des Vorhabens, durch Erarbeitung organischer spurenanalytischer Methoden basierend auf LC-HRMS (Flüssigchromatographie in Kombination mit hochauflösender Massenspektrometrie) eine ausgewählte Palette von Markersubstanzen zu quantifizieren. Zielmoleküle sind insbesondere neue Marker für biogene sekundäre organische Aerosole (biogenic SOA) und Biomasseverbrennungs-Marker. Die Auswahl dieser Verbindungen basiert einerseits auf dem zu erwartenden Informationsgewinn über die Quellen und deren Zusammensetzung (terrestrische Vegetation/Waldbrände), andererseits auf der atmosphärischen Lebensdauer der Marker, da nur langlebige Marker weit entfernt liegende Regionen erreichen können. Zusätzlich zur Analyse dieser Zielanalyten sollen auch ââ‚ Ìnon-target screening-Methoden zum Einsatz kommen. In enger Zusammenarbeit mit einem etablierten Eisbohrkernlabor am PSI in der Schweiz werden die entwickelten Analysetechniken auf einen Eisbohrkern aus dem Belukha-Gletscher im Sibirischen Altai Gebirge angewendet.
In Projekt C01 wird die Entstehung von sekundärem Mikroplastik aus makroskopischen Kunststoffformkörpern und der weitere Zerfall durch Einwirkung von UV-Strahlung, Wasser und mechanischen Kräften untersucht. Dazu werden verschiedene Kunststoffe in reiner und additivierter Form durch beschleunigte Bewitterungsprozesse gealtert und hinsichtlich ihrer mechanischen Eigenschaften und molekularen Struktur charakterisiert. So verbinden wir Rissbildung und -fortschritt mit Molekulargewicht, Kettenbruch bzw. Endgruppen der Makromolekülketten sowie Additivkonzentration bzw. -migration. Hierzu wird eine breite Palette verschiedener Techniken von mechanischen Analysen über Massenspektrometrie bis hin zur Festkörper-NMR-Spektroskopie genutzt. Durch Korrelation dieser Ergebnisse, die von mikroskopischen bis hin zu makroskopischen Längenskalen reichen, wird ein vertieftes Verständnis der Mechanismen und der zeitlichen Abläufe des Abbaus von Kunststoffen in der Natur erreicht.
Es werden organische Schadstoffe im Meerwasser, in Organismen und im Meeresboden bestimmt. Hierzu werden gaschromatographische und massenspektroskopische Methoden zur eindeutigen Identifizierung herangezogen. Die Auswahl von Tieren unterschiedlicher oekologischer Stellung ermoeglicht Einblicke in Anreicherungsvorgaenge in der Natur.
Exp. 370 diente der Erforschung des oberen Temperaturlimits der Tiefen Biosphäre vor dem Kap Muroto im Nankai Graben vor Japan. Dieser Standort ist charakterisiert durch einen extrem hohen Wärmefluss und sehr hohe Temperaturen, die an der Grenzfläche des Sediments zur Kruste bis zu 120 Grad C erreichen können. Dies entspricht der Maximaltemperatur bei der Leben bisher im Labor nachgewiesen wurde. Dieser Temperaturbereich umfasst ebenfalls den Bereich in dem Katagenese stattfindet, der thermische Zerfall von organischem Material zu flüssigen und flüchtigen Kohlenwasserstoffen. Es wird vermutet, dass dieses durch Katagenese gebildete labile und sauerstoffreiche oxidierte organische Material eine direkte Nahrungsquelle für die Mikrobengemeinschaften in diesen Sedimenten ist und somit eine direkte Kopplung der abiotischen und biotischen Zone darstellt. Die Hauptfragen in diesem Projekt sind: Welche und wieviele Mikroorganismen befinden sich in den Sedimenten nahe des Temperaturmaximums mikrobiellen Lebens? Bis in welche Tiefe, und können diese nachgewiesen werden? Wie ist mikrobielles Leben an diese extremen Bedingungen angepasst? Welche bioverfügbaren Verbindungen werden bei erhöhten Temperaturen aus dem organischen Material freigesetzt und inwieweit stellen diese eine Verknüpfung der tiefen Geo- und Biosphäre im Nankai Graben dar? Hierfür wird ein umfassender geochemischer Ansatz vorgeschlagen, der zum einen das Erstellen von Tiefenprofilen molekularer Lebenssignaturen vorsieht und zum anderen diese mit einer detaillierten Charakterisierung von löslichem und unlöslichem organischen Material (Kerogen) verknüpft. Diagnostische Biomoleküle wie z.B. intakte polare Membranlipide und Chinone werden hierbei mittels ultra-sensitiven massenspektrometrischen Methoden identifiziert und quantifiziert. Qualität und Bioverfügbarkeit des organischen Materials bei erhöhten Temperaturen soll mit einer Kombination aus Elementaranalyse und massenspektrometrischen, spektroskopischen und pyrolytischen Methoden untersucht werden. Zusätzlich wird die Bildung von potentiellen organische Substrate für die Mikrobengemeinschaften mittels wässriger Pyrolyse in Laborversuchen getestet. Diese Arbeiten stehen im direkten Bezug zu fundamentalen Fragen der Erforschung der Tiefen Biosphäre und versprechen wichtige Einblicke in Hinblick auf die Verteilung von tief versenktem Leben und der Faktoren welche dessen Ausbreitung limitiert.
Organische Schwefelkomponenten sind abundant in marinen Sedimenten. Diese Verbindungen werden v.a. durch die abiotische Reaktion anorganischer Schwefelverbindungen mit Biomolekülen gebildet. Wegen seiner Bedeutung für globale Stoffkreisläufe, für die Nutzung von Erdöllagerstätten und für die Erhaltung des Paleorecords, gibt es eine Vielzahl von Studien zum Thema. Sehr wenig Aufmerksamkeit wurde allerdings wasserlöslichen Komponenten geschenkt, die beim Prozess der Sulfurisierung entstehen und als gelöster organischer Schwefel (DOS) in die Meere gelangen können. Anhand der wenigen verfügbaren Informationen ist Schwefel vermutlich das dritthäufigste Heteroelement im gelösten organischen Material (DOM) der Meere, nach Sauerstoff und Stickstoff. Einige Schwefelverbindungen, insbesondere Thiole, sind für die Verbreitung von Schadstoffen aber auch essenzieller Spurenstoffe verantwortlich. Wichtige klimarelevante Schwefelverbindungen entstehen aus DOS. Daher spielt der marine DOS-Kreislauf eine Rolle für die Meere und Atmosphäre. Trotz seiner Bedeutung sind die Quellen marinen DOS, seine Umsetzung im Meer und Funktion für Meeresbewohner unbestimmt. Auch ist die molekulare Zusammensetzung von DOS unbekannt. In diesem Projekt werden wir Pionierarbeit in einem neuen Forschungsfeld der marinen Biogeochemie leisten. Wir wollen grundlegende Fragen bzgl. der Bildung und Verteilung von nicht-flüchtigem DOS im Meer beantworten. Unsere wichtigsten Hypothesen:* Bildung von DOS:(1) Sulfatreduzierende Sedimente sind wesentlich für die Bildung von DOS.(2) Reduzierte Schwefelverbindungen (v.a. Thiole) dominieren in Zonen der DOS-Entstehung.(3) DOS wird v.a. über abiotische Sulfurisierung in der Frühdiagenese gebildet.* Transport und Schicksal von DOS im Ozean:(4) DOS wird von sulfat-reduzierenden intertidalen Grundwässern an das Meer abgeben.(5) In der Wassersäule oxidiert DOS schnell (z.B. zu Sulfonsäuren).(6) DOS aus intertidalen Sedimenten ist in oxidierter Form auf den Kontintentalschelfen stabil.Neben dem wissenschaftlichen Ziel der Beantwortung dieser Hypothesen, wird das Projekt drei Promovierenden (eine in Deutschland und zwei in Brasilien) die außergewöhnliche Gelegenheit bieten, ihre Doktorarbeiten im Rahmen eines internationalen Projektes durchzuführen. Wir werden die Stärken beider Partner in Feld- und Laborstudien und Elementar-, Isotopen- und molekularen Analysen kombinieren. Wir werden unterschiedliche Regionen im deutschen Wattenmeer und in brasilianischen Mangroven (Rio de Janeiro and Amazonien) beproben, sowie die benachbarten Schelfmeere. Sulfurisierungsexperimente werden die Feldstudien ergänzen. Zur quantitativen Bestimmung und molekularen Charakterisierung von DOS werden wir neue Ansätze anwenden, die von den beiden Arbeitsgruppen entwickelt wurden. Dabei kommen u.a. ultrahochauflösende Massenspektrometrie (FT-ICR-MS), und andere massenspektrometrischen und chromatographischen Methoden zu Anwendung.
Organische Spurenverunreinigungen und insbesondere deren Wirkungen rücken immer mehr in den Focus der Forschung. Rückstände von Pestiziden und Pharmaka werden inzwischen in allen Umweltkompartimenten bis hin zu Nahrungsmitteln, Trinkwasser und auch in menschlichen Geweben gefunden. Die Wirkungen solcher Stoffe sind jedoch bisher nur sehr wenig untersucht. Wirkungen werden auf Ökosystemebene, vor allem bei Wasserorganismen, aber auch bereits auf der Ebene von Vertebraten- und humanen Zellen gefunden. Besonders Besorgnis erregend ist die Feststellung synergistischer Effekte von Stoffen, die einzeln in Konzentrationen deutlich unterhalb der Wirkschwelle vorliegen. Die neu gegründete Fakultät 2 der BTU hat sich deshalb die Erforschung von Umweltverhalten und gesundheitlicher Auswirkungen solcher Verbindungen zum Ziel gesetzt. Ein besonderes Problem bei der Betrachtung von Wirkungen der Spurenstoffe stellen Metabolite und Abbauprodukte dieser Substanzen dar. Von zahlreichen Verbindungen ist das Verhalten in der Umwelt bisher kaum bekannt. Dies liegt häufig auch daran, dass bisher geeignete Analyseverfahren für die Verfolgung von Abbaumechanismen im Spurenbereich fehlen. Der LS 'Biotechnologie der Wasseraufbereitung' beschäftigt sich beispielsweise mit dem Umweltverhalten phosphororganischer Verbindungen. Der gegenwärtig bekannteste Vertreter dieser Stoffgruppe ist das Totalherbizid Glyphosat. Obwohl diese Verbindungen in großen Mengen nicht nur in der Landwirtschaft, sondern auch in der Industrie und vor allem im Haushalt verwendet werden, ist über das Umweltverhalten und vor allem über den Abbau der meisten Substanzen nur sehr wenig bekannt. Dies liegt u.a. an der äußert komplizierten Analytik, die bisher nur über LC/MS/MS oder LC/ICP-MS gelingt und nur von sehr wenigen Laboren in Deutschland beherrscht wird. Die Identifikation vieler Metaboliten scheitert bisher am Fehlen geeigneter Gerätetechnik und Methoden. Das beantragte LC/MS-IT-TOF-Gerät vereinigt erstmals die gute Empfindlichkeit des Ion-Trap mit der Massengenauigkeit der Time-Flow-Technik. Dieses Gerät besitzt somit die besten Voraussetzungen für die Identifikation von Substanzen im Spurenbereich und stellt eine wichtige Ergänzung von bereits vorhandenen Techniken wie GC/MS, LC/MS und NMR, sowie hoch effizienter Methoden und Verfahren zur Anreicherung von organischen Verbindungen dar. Es wird erwartet, dass mit Hilfe der neuen Technik völlig neue Einblicke in Umweltverhalten und Wirkungen von solchen Spurenstoffen gewonnen werden können, die bisher nicht oder nur unzureichend analysiert werden können. Mit der neuen Geräteausstattung werden dabei auch die Umwelt- und Gesundheitsforschung weiter verknüpft.
| Organisation | Count |
|---|---|
| Bund | 843 |
| Europa | 2 |
| Kommune | 4 |
| Land | 48 |
| Weitere | 2 |
| Wirtschaft | 1 |
| Wissenschaft | 372 |
| Zivilgesellschaft | 22 |
| Type | Count |
|---|---|
| Förderprogramm | 833 |
| Hochwertiger Datensatz | 1 |
| Repositorium | 1 |
| Text | 16 |
| unbekannt | 7 |
| License | Count |
|---|---|
| Geschlossen | 23 |
| Offen | 835 |
| Language | Count |
|---|---|
| Deutsch | 783 |
| Englisch | 152 |
| Resource type | Count |
|---|---|
| Archiv | 1 |
| Bild | 2 |
| Datei | 1 |
| Dokument | 10 |
| Keine | 596 |
| Webseite | 254 |
| Topic | Count |
|---|---|
| Boden | 587 |
| Lebewesen und Lebensräume | 704 |
| Luft | 543 |
| Mensch und Umwelt | 858 |
| Wasser | 581 |
| Weitere | 850 |