Die Ozonierung ist eine etablierte Technologie zur effizienten Oxidation von organischen Spurenstoffen in der Wasseraufbereitung. Ein wesentlicher Nachteil bei der Anwendung von Ozon ist die Bildung von stabilen und potenziell toxischen Ozonungsprodukten (OPs). Kritisch sind wegen ihrer Langlebigkeit vor allem biologisch stabile OPs. Unmöglich kann die Reaktion aller relevanter CECs mit Ozon, die dabei entstehenden OPs und deren biologische Stabilität untersucht werden. Vielmehr ist es notwendig, basierend auf dem systematischen Studium funktioneller Gruppen Kenntnisse zu generieren, die auf andere Stoffe übertragbar sind. Bislang wurden solche systematischen Studien aber nicht durchgeführt. Noch größer ist die Wissenslücke bei den im Abwasser vorliegenden organischen Kohlenstoffverbindungen (engl.: effluent organic matter, EfOM). Zwar belegt die Ozonzehrung von EfOM dessen Reaktivität gegenüber Ozon, aber welche funktionellen Gruppen reagieren, welche Produkte gebildet werden und wie biologisch stabil diese sind, ist gerade für EfOM mit Heteroatomen (N, S) nicht untersucht. Dieses Vorhaben will beide Lücken durch ein komplementäres analytisches und experimentelles Vorgehen schließen, mit dem gemeinsamen methodischen Ansatz der Einführung einer Markierung in die OPs durch Verwendung von 18O-Ozon und der nachfolgenden Detektion und Identifizierung der OPs mithilfe der (ultra-hochauflösenden) Massenspektrometrie. Das Vorhaben basiert auf der zentralen Hypothese, dass die Reaktion von Ozon sowohl mit bestimmten funktionellen Gruppen organischer Spurenstoffe als auch mit äquivalenten Gruppen des EfOM zu einer vorhersagbaren Bildung von OPs führt. Es zielt darauf ab, i) unser Verständnis der Reaktivität verschiedener funktioneller Gruppen gegenüber Ozon zu verbessern, wobei der Schwerpunkt auf der Identifikation biologisch schwer abbaubarer Funktionen innerhalb der OPs liegt, ii) ozon-reaktive funktionelle Gruppen im EfOM basierend auf bestehendem Wissen zur Transformation von Spurenstoffen zu identifizieren, wobei der Schwerpunkt auf N- und S-haltigen funktionellen Gruppen liegt, welche potentiell chemisch stabile OPs bilden, und iii) die Bedeutung des EfOM im Hinblick auf die Bildung biologisch schwer abbaubarer OPs in der Ozonierung von Abwasser zu bewerten. Dazu soll der biologische Abbau der OPs anhand deren spezifischen funktionellen Gruppen in Säulen-Abbauversuchen und einer simulierten Grundwasseranreicherung untersucht werden. Mit dem neuen Ansatz der Markierung sind wir in der Lage, OPs von CECs ebenso wie von EfOM sicher zu detektieren, besser zu identifizieren und ihre Stabilität gut zu verfolgen. Das Vorhaben generiert ein systematisches und übertragbares Verständnis zur Bildung stabiler OPs basierend auf funktionellen Gruppen organischer Moleküle, von CECs wie von EfOM. Erst wenn die Stabilität der möglichen OPs untersucht ist, wird auch eine systematische toxikologische Bewertung der Ozonung als Wasseraufbereitungsmethode möglich.
Erfassung, Bewertung und Verminderung geruchsbelaestigender Emissionen. Spezifische Probenahme- und Anreicherungsverfahren- gaschromatographisch-Massenspektrometrische bzw. spezifische Identifikation (N-S-spez. Detektoren) der Geruchstraeger. Ermittlung von 'Leitsubstanzen' anhand verschiedener Systeme zur Korrelation von sensorischen und phys.-chemischen Messdaten. Verfahren zur Verminderung unter analytischer Kontrolle - Entwicklung von 'einfachen' Testverfahren zur Kontrolle.
Die Ueberhoehung des natuerlichen atmosphaerischen CO2-Pegels durch Zufuhr fossilen Verbrennungs-CO2 laesst sich mit Hilfe der unterschiedlichen isotopischen Markierung (vor allem bezueglich des Kohlenstoff-13) erfassen. Bei einer Mittelwertbildung ueber eine Woche sind absolute Konzentrationsangaben von besser plus/minus 1 ppm moeglich; die jahreszeitlichen Schwankungen der Reinluftkonzentration werden dabei beruecksichtigt. Das Verfahren soll ausgeweitet werden a) auf parallel durchgefuehrte SO2-Messungen und b) auf die Untersuchung des Kohlenstoff-14 Pegels in unmittelbarer Umgebung von Kernkraftwerken. Methode: Chemische Absorption des Luft-CO2 mit anschliessender massenspektrometrischer Untersuchung, bzw. Aktivitaetsmessung.
Wir schlagen vor, den von uns entwickelten Gaschromatographen GhOST-MS (Gas chromatograph for the Observation of tracers - coupled with a mass spectrometer) während der HALO Kampagne WISE einzusetzen um eine breite Palette von Tracern mit unterschiedlichen Lebenszeiten (von fast unendlich wie SF6 bis wenige Wochen, wie CHBr3) in der unteren und untersten Stratosphäre zu messen. Diese Messungen sollen gemeinsam mit den aus den Kampagnen TACTS, SALSA und POLSTRACC vorhandenen Beobachtungen ausgewertet werden. Bei der Auswertung wollen wir uns auf zwei Hauptaspekte konzentrieren. Dies sind die Ableitung von Transit-Zeit Verteilungen (Altersspektren) und die Bestimmung des Halogenbudgets der unteren Stratosphäre, insbesondre des Brombudgets. Die Auswertungen sollen für die verschiedenen Jahreszeiten der Kampagnen und auch im Hinblick auf unterschiedliche meteorologische Situation durchgeführt werden. Zur Ableitung der Altersspektren soll eine neue Methode entwickelt werden, die es erlaubt auch sogenannte bimodale Altersspektren abzuleiten, was eine bessere Beschreibung der Transportzeitverteilung der unteren und untersten Stratosphäre ermöglichen wird. Hierzu ist eine enge Zusammenarbeit mit dem Forschungszentrum Jülich und den Arbeiten zum CLaMS Modell geplant. Als Grundlage für die Methode zur Ableitung der Altersspektren soll der von Ehhalt et al. (2007) veröffentliche Ansatz verwendet werden. Beim Halogenbudget sollen unsere Messungen vor allem verwendet werden um abzuleiten, wieviel anorganisches Brom und Chlor aus kurzlebigen organischen Quellgasen in der unteren Stratosphäre vorhanden ist und dort zum Ozonabbau beitragen kann. Diese Daten sollen mit quasi-simultanen Messungen anorganischer Halogen-Komponenten der Universität Heidelberg kombiniert werden um insbesondre ein komplettes Brombudget der untersten Stratosphäre aufzustellen.
Einrichtung einer Gaschromatographie-Massenspektrometrie-Datenbibliothek fuer Wasserverunreinigungen. Koordinierung des Austausches von Gaschromoatographie-Massenspektridaten zwischen den einzelnen mitarbeitenden Laboratorien in 12 Europaeischen Laendern (Bundesrepublik Deutschland, Daenemark, Frankreich, Grossbritannien, Irland, Italien, Jugoslawien, Niederlande, Norwegen, Portugal, Schweiz, Spanien).
Atmosphärische Aerosole wirken auf die menschliche Gesundheit und beeinflussen den Strahlungshaushalt der Erde. Die Quellen, Bildungsmechanismen und Senken sekundärer Aerosole, welche aus der Transformation von organischen und anorganischen Vorläufergasen entstehen, sind nicht ausreichend verstanden, so dass eine genaue Vorhersagbarkeit der Aerosolbelastung unter gegenwärtigen Emissionen und zukünftigen Szenarien nicht möglich ist.Um ein genaueres Prozessverständnis zu erlangen, werden wir neue analytische Methoden entwickeln, die die Messung einzelner aerosolgetragener Moleküle in Echtzeit, sowie die Erstellung molekularer Fingerabdrücke von Aerosolfilterproben, ermöglichen. Hierfür werden wir ein ultra-hochauflösendes (OrbitrapTM) Massenspektrometer (MS) für die Echtzeit-Aerosolmessung adaptieren, um im Rahmen von Messkampagnen an der Simulationskammer SAPHIR am Forschungszentrum Jülich, die Chemie der Aerosole unter zukünftigen Emissionsszenarien zu untersuchen. An der SAPHIR Kammer werden wir VOC-Emissionen von Pflanzen unter Stress und deren Wechselwirkung mit SO2, NOX und NH3 studieren. Die zentrale Fragestellung dieser Experimente ist, inwiefern überschüssiges Ammoniak mit flüchtigen organischen Verbindungen (VOCs) in der Atmosphäre reagiert, und ob es im Aerosol zu einer verstärkten Bildung von absorbierenden organischen Stickstoff-Heterozyklen kommt. Die Relevanz heterogener photochemisch-induzierter Prozesse soll an der SAPHIR Kammer bei atmosphärischen Konzentrationen untersucht werden. Diese Untersuchungen sind nötig um Voraussagen darüber treffen zu können, inwieweit sich verändernde, zukünftige anorganische Emissionen und VOC-Emissionen gestresster Pflanzen einen Effekt auf die chemischen und physikalischen Eigenschaften von Aerosolen in der zukünftigen Atmosphäre haben werden.Neben den Kammermessungen in Jülich sollen Feldmessungen an solchen Orten unternommen werden, an denen eine besonders starke Wechselwirkung zwischen organischen und anorganischen Komponenten zu erwarten ist, und somit die Kammerexperimente im Hinblick auf deren atmosphärische Relevanz validiert werden können.Während der Echtzeit-Messungen mit dem online Aerosol-Orbitrap-MS werden wir Aerosolfilterproben sammeln und molekulare Fingerabdrücke der Aerosolzusammensetzung mit Hochleistungs-Flüssigchromatografie / Massenspektrometrie erstellen. Basierend auf Laborstudien zur Oxidation einzelner VOCs werden wir die molekularen Fingerabdrücke der Realproben mit den Laborexperimenten vergleichen. Eine open-access-"Aerosolomics"-Datenbank soll erschaffen werden, die die gemessenen Merkmale einzelner Oxidationsprodukte archiviert und online verfügbar macht. Dies wird eine „top-down“ Klassifizierung von Aerosolproben ermöglichen, mit deren Hilfe man Aussagen darüber treffen kann welche VOCs und welche Prozesse für die sekundäre Bildung von atmosphärischem Aerosol an den untersuchten Orten verantwortlich sind.
| Origin | Count |
|---|---|
| Bund | 848 |
| Land | 15 |
| Wissenschaft | 11 |
| Type | Count |
|---|---|
| Förderprogramm | 837 |
| Repositorium | 1 |
| Text | 10 |
| unbekannt | 25 |
| License | Count |
|---|---|
| geschlossen | 24 |
| offen | 839 |
| unbekannt | 10 |
| Language | Count |
|---|---|
| Deutsch | 788 |
| Englisch | 162 |
| Resource type | Count |
|---|---|
| Bild | 2 |
| Dokument | 6 |
| Keine | 610 |
| Unbekannt | 2 |
| Webdienst | 1 |
| Webseite | 255 |
| Topic | Count |
|---|---|
| Boden | 594 |
| Lebewesen und Lebensräume | 711 |
| Luft | 551 |
| Mensch und Umwelt | 873 |
| Wasser | 595 |
| Weitere | 849 |