Um aktuelle Umwelt- und Klimaveränderungen in einem längeren zeitlichen Kontext bewerten zu können, insbesondere anthropogene und natürliche Einflüsse auf den atmosphärischen Aerosoleintrag in die Atmosphäre zu verstehen, werden Informationen über die Zusammensetzung der Atmosphäre in der Vergangenheit benötigt. Eisbohrkerne aus den Polarregionen oder Gletschern sind wertvolle Umwelt- und Klimaarchive, da sie unter anderem das mit dem Schnellfall deponierte Aerosol enthalten. Daher kann die Analyse von partikel-gebundenen Spurenstoffen in Eisbohrkernen stoffliche Informationen über zurückliegende Umwelt- und Klimabedingungen liefern. Bis heute konzentrieren sich diese Bemühungen auf anorganische Substanzen und nur wenige organische Analyten. Ein Großteil der in diesen Bohrkernen enthaltenen Informationen geht dadurch verloren. Dies charakterisiert das Hauptziel des Vorhabens, durch Erarbeitung organischer spurenanalytischer Methoden basierend auf LC-HRMS (Flüssigchromatographie in Kombination mit hochauflösender Massenspektrometrie) eine ausgewählte Palette von Markersubstanzen zu quantifizieren. Zielmoleküle sind insbesondere neue Marker für biogene sekundäre organische Aerosole (biogenic SOA) und Biomasseverbrennungs-Marker. Die Auswahl dieser Verbindungen basiert einerseits auf dem zu erwartenden Informationsgewinn über die Quellen und deren Zusammensetzung (terrestrische Vegetation/Waldbrände), andererseits auf der atmosphärischen Lebensdauer der Marker, da nur langlebige Marker weit entfernt liegende Regionen erreichen können. Zusätzlich zur Analyse dieser Zielanalyten sollen auch ââ‚ Ìnon-target screening-Methoden zum Einsatz kommen. In enger Zusammenarbeit mit einem etablierten Eisbohrkernlabor am PSI in der Schweiz werden die entwickelten Analysetechniken auf einen Eisbohrkern aus dem Belukha-Gletscher im Sibirischen Altai Gebirge angewendet.
Das Südchinesische Meer ist das größte Randmeer der Erde und ausschließlich von stark besiedelten Ländern wie China, Indonesien, Philippinen oder Vietnam umgeben. Klimaänderung und menschliche Einflüsse im Einzugsgebiet des Mekong (18 geplante Stauseen zu Stromgewinnung und Intensivierung der Aquakultur) werden die Flusseinträge drastisch verändern und in der Folge die Biogeochemie der Küstengewässer. Die Geschwindigkeit und Größenordnung dieser Veränderungen lassen es wahrscheinlich erscheinen, dass das hier geplante Feldprogramm eine der wenigen Gelegenheiten sein wird, dieses Meeresgebiet zu erfassen, bevor es sich grundlegend verändert hat. Die gegenwärtige Rolle der Nährstoffeinträge des Mekong für die Produktivität des Südchinesischen Meeres soll im Vergleich zu den Nährstoffeinträgen durch den Auftrieb während des SW Monsuns untersucht werden. Ergebnisse früherer Arbeiten von uns lassen vermuten, dass die Stickstofffixierung von Cyanobakterien, die in Symbiose mit Diatomeen vorkommen, eine zentrale Rolle spielt. Zudem gibt es einzellige und koloniebildende N-Fixierer wie Trichodesmium in der Flussfahne. Die Interaktion von stickstofffixierenden Organismen, die von den Einträgen des Mekong abzuhängen scheinen, ist bislang nicht verstanden und steht im Fokus dieses Projektes. Die Nährstoffzusammensetzung in Wasser und die Aufnahme von markierten Kohlenstoff und Stickstoffverbindungen wird in der Flussfahne und im Auftriebsgebiet quantifiziert. Zudem wird auf Zellebene der Austausch von Stickstoff und Kohlenstoff zwischen Diatomeen und ihren stickstofffixierenden Symbionten mittels NanoSIMS analysiert. Zeitgleich wird die Gemeinschaft der Stickstofffixierer entlang der Flussfahne und im offenen südchinesischen Meer von amerikanischen und vietnamesischen Kollegen durch genomische, molekularbiologische und taxonomische Methoden erfasst. In der Synthesephase des Projektes soll durch die Zusammenführung aller Ergebnisse ein tiefgreifendes Verständnis des menschlichen Einflusses auf die Biogeochemie des Küstenmeeres vor Vietnam erreicht werden. Zwei Expeditionen in das Gebiet des Mekongausstroms sind bereits durch einen genehmigten Antrag des Schmidts Oceanographic Institute aus den USA abgesichert, so dass Probennahmen und Experimente an Board geplant werden können. Aufgrund des früheren, sehr erfolgreichen DFG finanzierten Vorhabens bestehen enge Kontakte zum Institute of Oceanography in Nha Trang, Vietnam, auf die hier aufgebaut wird.
Bestimmung von organischen Schadstoffen durch Gaschromatographie und Massenspektrometrie im marinen Bereich.
Es werden organische Schadstoffe im Meerwasser, in Organismen und im Meeresboden bestimmt. Hierzu werden gaschromatographische und massenspektroskopische Methoden zur eindeutigen Identifizierung herangezogen. Die Auswahl von Tieren unterschiedlicher oekologischer Stellung ermoeglicht Einblicke in Anreicherungsvorgaenge in der Natur.
Gesaettigte Kohlenwasserstoffe ebenso wie Alkylaromaten werden bei Anwesenheit von Sauerstoff und geeigneten Sensibilisatoren (aromatische Ketone, Chinone) durch natuerliches Sonnenlicht zu Carbonylverbindungen abgebaut. Durch Modelluntersuchungen unter quasi-natuerlichen Bedingungen wurde gefunden, dass durch Kettenfragmentierung homologe Reihen entstehen, deren niedermolekulare Glieder Aceton, Acetaldehyd und Formaldehyd die hoeheren Homologen hinsichtlich ihrer Konzentration ueberwiegen. Zur Anreicherung hoeherer Homologen aus Meerwasser werden Sorptionsharze verwendet. Die Analytik stuetzt sich auf chromatographische Methoden und Massenspektrometrie. Fuer quantitative Untersuchungen wird als Reaktionsmedium steril-filtriertes Meerwasser benutzt, welches man nach Zugabe geringer Mengen des zu untersuchenden Kohlenwasserstoffes knapp unterhalb der Meeresoberflaeche natuerlichem Sonnenlicht aussetzt. Da bei sensibilisierten Reaktionen in verduennten, waessrigen Loesungen der molekulare Extinktionskoeffizient, welcher zur Bestimmung der Quantenausbeute erforderlich ist, schwer zu bestimmen ist, wird die Absorption des Substrates durch chemische Actinometer (p-Nitroacetophenon/Pyridin) ermittelt.
Die Mischungsverhältnisse der wichtigsten langlebigen Treibhausgase in der Atmosphäre steigen durch die anhaltenden anthropogenen Emissionen weiter an. Die langlebigen Treibhausgase, die am meisten zum menschengemachten Klimawandel beitragen, sind Kohlendioxid (CO2), Methan (CH4) und Lachgas (N2O). Neben ihrem Beitrag zum Klimawandel weisen die Verteilungen dieser Gase starke Gradienten über die Tropopause auf und sind daher gute Indikatoren atmosphärischer Transportpozesse. mit einer Lebensdauer von ca. 850 Jahren und kontinuierlich steigenden Mischungsverhältnissen ist auch Schwefelhexafluorid (SF6), ein synthetisches Gas mit starkem Erwärmungspotential, wird häufig als Indikator des sogenannten Alters von Luftmassen verwendet, das ein Maß für die Stärke der stratosphärischen Transports ist.Das Vorhaben basiert auf der Harmonisierung und wissenschaftlichen Auswertung bereits existierender Messdaten dieser vier wichtigsten Treibhausgase und weiterer langlebiger halogenierte Spurenstoffe der Messplattform IAGOS_CARIBIC aus der Tropopausenregion. Der Datensatz deckt den Zeitraum 2005-2020 and und wird ergänzt durch Daten existierende Messungen im Rahmen verschiedener Messkamapgnen des deutschen Forschungsflugzeugs HALO.Die Datenauswertung wird sich konzentrieren auf: Trends der Mischungsverhältnisse langlebiger Treibhausgase in der oberen Troposphäre, insbesondere ihren Zeitversatz zu Messungen an Bodenmessstationen, die Variabilität langlebiger Treibhausgase in der Tropopausenregion und die Identifizierung und Quellenzuordnung auffällig hoher Spurengasmischungsverhältnisse in der oberen Tropopause. Das Ziel ist ein bessseres Verständnis atmosphärischer Transportprozesse, vor allem in die und in der Tropopausenregion.Außerdem soll im Rahmen des Vorhabens ein bestehender Messaufbau für Messungen halogenierte Spurengase an Luftproben mittels Gaschromatographie (GC) gekoppelt mit Massenspektrometrie um eine kleine GC-Einheit zur Messung von SF6 bei minimalen Probenverbrauch erweitert werden. Dafür beinhaltet das Vorhaben Untersuchungen zur Eignung nicht-radioaktiver Nachweismethoden für SF6. Detektoren, die auf geplusten Entladungen basieren, sind grundsätzlich für Messungen von SF6 geeignet, wurden aber noch nicht für Messungen in der Atmosphäre verwendet. Ein solcher Detektor soll für den Aufbau der neuen GC-Einheit getestet werden. Als Alternative ist ein Elektroneinfangdetektor, die etablierte Messtechnik basierend auf dem radioaktiven Zerfall eines Nickelisotops, vorgesehen.
Mit den Verfahren der analytischen Pyrolyse (Pyrolyse-Gaschromatographie / Massenspektrometrie und Pyrolyse-Feldionisation Massenspektrometrie) sind bisher qualitative Aussagen über molekulare Bausteine der gebundenen organischen Bodensubstanzen (OBS) und relative quantitative Vergleiche ihrer Anteile und thermischen Stabilität in Proben mit ähnlicher Herkunft möglich. Ein Ziel des Projektes ist es, die Verfahren im Hinblick auf ihre quantitative Aussagefähigkeit weiterzuentwickeln. Dazu wird für einzelne wichtige Verbindungsklassen wie Lipide, N-Verbindungen, Kohlenhydrate und Ligninbausteine geprüft, inwiefern durch interne Eichung und Korrelation mit den Ergebnissen komplementärer naßchemische und spektroskopische Untersuchungen verbesserte quantitative Aussagen über die molekulare Zusammensetzung gewonnen werden können. Die Untersuchungen werden an GesamtBodenproben und den mineralisch gebundenen Anteilen der OBS (Partikelgrößenfraktionen) aus den Extremvarianten der Feldversuche in Halle und Bad Lauchstädt durchgeführt, um neue Erkenntnisse über die Ursachen für die Stabilisierung von Fraktionen der OBS zu erarbeiten. Die verbesserten Verfahren werden den anderen AGs im Schwerpunkt kooperativ verfügbar gemacht.
Die Quantifizierung der Effekte von Transport, Mischung und chemischer Prozessierung von klimarelevanten Spurengasen in der extratropischen oberen Troposphäre und unteren Stratosphäre (UTLS) ist von großer Bedeutung für das Verständnis des Strahlungsbudgets der Atmosphäre. Dynamische Systeme wie der Jetstream, der Asiatische Monsun, Schwere- und Rossbywellen verändern die Verteilung und den Transport von Spurenstoffen in der UTLS und beeinflussen dadurch das Klima. Ziel des Projektes ist es die Veränderung der Zusammensetzung und des Transports in der UTLS durch diese dynamischen Systeme zu untersuchen. Ein spezifischer Fokus liegt hierbei auf den Spurengasen H2O, O3, Stickoxid- und Halogenverbindungen sowie Zirren. Zu diesem Zweck wird das Atmosphärische chemische Ionisations-Massenspektrometer AIMS und das durchstimmbare Diodenlaser Hygrometer WARAN bei WISE eingesetzt. Erfolgreiche erste Messungen wurden bereits während der Kampagnen TACTS/ESMVal, ML-CIRRUS und POLSTRACC/GW-Cycle/SALSA durchgeführt. Der Nachweis mit dem Reagenzien SF5- wurde bislang zur Messung der Spurengase HCl, HNO3, SO2 und HONO verwendet. In diesem Projekt schlagen wir den quantitativen Nachweis von ClONO2 und HBr mit AIMS als Weiterentwicklung vor. Im Rahmen der WISE Mission liegt der Fokus auf der quantitativen Bestimmung der Beiträge von stratosphärischem O3 und HNO3 in der UTLS abgeleitet aus dem stratosphärischen Tracer HCl. Transportprozesse und ihr Einfluss auf die Inversionsschicht der Tropopause (TIL) werden in Abhängigkeit von Breite und dynamischer Situation untersucht . Tracer-Tracer Korrelationen in der extratropischen Tropopausen Schicht werden eingesetzt um den Mischungszustand in und oberhalb dieser Schicht zu charakterisieren. Unsere in-situ Messungen werden zur Validierung der Fernerkundungsinstrumente GLORIA (HNO3, ClONO2, H2O und SO2), DOAS (HONO, Bry) und WALES (H2O) herangezogen. Der Einfluss von Eiswolken und kaltem Aerosol auf die Spurengaszusammen in der polaren UTLS wird mit Daten der Mission POLSTRACC bestimmt. Die Aufnahme von HNO3 in Eis und die Bildung von kondensierten Salpetersäure/Wasser Kondensaten ist bei tiefen Temperaturen unzureichend verstanden. Diese Fragestellungen werden aus Messungen von Wasser, gasförmiger HNO3 und HNO3 in Eispartikeln beantwortet. Tracer-tracer Korrelationen der Chlor- und Stickoxidverbindungen werden benutzt um die Verteilung von Chloraktivierung und De- und Nitrifizierung zu bestimmen. Unsere Messungen dienen dazu das Verständnis des Einflusses dynamischer und heterogener chemischer Prozesse auf die Verteilung klimarelevanter Spurengase in der UTLS zu verbessern.
Das Vorhandensein von stabilem Boden-organischen Material (SOM) ist eine system-immanente Eigenschaft, aber auch eine Voraussetzung für das Funktionieren von Bodenökosystemen. Mikrobielle Aktivität ist dabei ein wesentlicher Treiber des Kohlenstoffumsatzes und der SOM-Bildung, aber das Ausmaß, in dem stabiles SOM gebildet wird, wird durch Randbedingungen wie Redoxzustand und Mineralzusammensetzung verändert. Derzeit sind weitere Fortschritte zum Verständnis der SOM-Stabilisierungsmechanismen durch die Möglichkeiten begrenzt, mit der die molekulare Zusammensetzung der mineralassoziierten Fraktion und die molekularen Strukturen von SOM bestimmt werden können. Neue analytische Konzepte und Methoden für chemisch hochauflösende Analysen sind daher dringend erforderlich, um die Einflussfaktoren der Kohlenstoffspeicherung in Böden besser zu verstehen. Strukturspezifische und oberflächensensitive FT-ICR MS-Methoden eröffnen eine völlig neue Perspektive, um die mikrobielle Nutzung von Substraten zur Energiegewinnung und Biomasseerzeugung zu untersuchen, molekulare Änderungen zu erfassen, Struktur-Energie-Beziehungen in komplexem SOM zu entschlüsseln, die Bildung und Stabilität von mineralassoziiertem organischem Material zu erforschen und schließlich die Stabilisierung von SOM ganzheitlich zu verstehen. Zu diesem Zweck werden wir 1) online-LC-FT-ICR-MS sowie LC-Tandem-MS-Methoden einsetzen, um physikalisch-chemische und aussagekräftige Strukturinformationen selbst für das komplexe SOM zu erhalten, 2) funktionelle Gruppen in einzelnen Molekülen mittels Isotopen-Tagging zu bestimmen, um die Prävalenz von Struktureinheiten zu untersuchen, und 3) direkte LDI-FT-ICR-MS für die Oberflächenanalyse der organischen Substanz nach der Sorption an Mineralien anwenden. Diese neuartigen Methoden werden wir auf mikrobielle Mikrokosmen mit verschiedenen Substraten und Redox-Bedingungen anwenden, um die Energie- und Materie-Zerstreuung auf molekularer Ebene aufzuschlüsseln. Das übergeordnete Ziel dieses Vorhabens ist es, das Verständnis des komplexen Umsatzes von organischer Bodensubstanz von einer Summen- und Mittelwert- auf eine strukturelle Ebene zu heben. Diese neue Ebene des SOM-Verständnisses wird zusammen mit den Projektpartnern im SPP SoilSystems eine integrative und umfassende Bewertung und Modellierung der Energienutzungskanäle und Randbedingungen des OM-Umsatzes in Böden ermöglichen. Dieses Vorhaben wird zu den zentralen Hypothesen des SPP SoilSystems beitragen, indem die Energienutzungskanäle und die Verteilung der Gibbs-Energie von Substraten während mikrobiellem Umsatz, die Konsequenz von Molekülstruktur auf die Stabilisierung von SOM durch fortwährende mikrobielle Aktivität und der Einfluss von Redoxzustand und Mineralzusammensetzung auf die Stoffnutzung und Stabilisierung von Kohlenstoff aufgeklärt wird.
| Organisation | Count |
|---|---|
| Bund | 830 |
| Europa | 33 |
| Kommune | 5 |
| Land | 52 |
| Weitere | 14 |
| Wirtschaft | 1 |
| Wissenschaft | 413 |
| Zivilgesellschaft | 14 |
| Type | Count |
|---|---|
| Förderprogramm | 819 |
| Hochwertiger Datensatz | 1 |
| Repositorium | 1 |
| Text | 10 |
| unbekannt | 24 |
| License | Count |
|---|---|
| Geschlossen | 24 |
| Offen | 821 |
| Unbekannt | 10 |
| Language | Count |
|---|---|
| Deutsch | 770 |
| Englisch | 156 |
| Resource type | Count |
|---|---|
| Archiv | 1 |
| Bild | 2 |
| Dokument | 6 |
| Keine | 605 |
| Unbekannt | 2 |
| Webdienst | 1 |
| Webseite | 242 |
| Topic | Count |
|---|---|
| Boden | 591 |
| Lebewesen und Lebensräume | 702 |
| Luft | 547 |
| Mensch und Umwelt | 855 |
| Wasser | 589 |
| Weitere | 848 |