Organische Spurenverunreinigungen und insbesondere deren Wirkungen rücken immer mehr in den Focus der Forschung. Rückstände von Pestiziden und Pharmaka werden inzwischen in allen Umweltkompartimenten bis hin zu Nahrungsmitteln, Trinkwasser und auch in menschlichen Geweben gefunden. Die Wirkungen solcher Stoffe sind jedoch bisher nur sehr wenig untersucht. Wirkungen werden auf Ökosystemebene, vor allem bei Wasserorganismen, aber auch bereits auf der Ebene von Vertebraten- und humanen Zellen gefunden. Besonders Besorgnis erregend ist die Feststellung synergistischer Effekte von Stoffen, die einzeln in Konzentrationen deutlich unterhalb der Wirkschwelle vorliegen. Die neu gegründete Fakultät 2 der BTU hat sich deshalb die Erforschung von Umweltverhalten und gesundheitlicher Auswirkungen solcher Verbindungen zum Ziel gesetzt. Ein besonderes Problem bei der Betrachtung von Wirkungen der Spurenstoffe stellen Metabolite und Abbauprodukte dieser Substanzen dar. Von zahlreichen Verbindungen ist das Verhalten in der Umwelt bisher kaum bekannt. Dies liegt häufig auch daran, dass bisher geeignete Analyseverfahren für die Verfolgung von Abbaumechanismen im Spurenbereich fehlen. Der LS 'Biotechnologie der Wasseraufbereitung' beschäftigt sich beispielsweise mit dem Umweltverhalten phosphororganischer Verbindungen. Der gegenwärtig bekannteste Vertreter dieser Stoffgruppe ist das Totalherbizid Glyphosat. Obwohl diese Verbindungen in großen Mengen nicht nur in der Landwirtschaft, sondern auch in der Industrie und vor allem im Haushalt verwendet werden, ist über das Umweltverhalten und vor allem über den Abbau der meisten Substanzen nur sehr wenig bekannt. Dies liegt u.a. an der äußert komplizierten Analytik, die bisher nur über LC/MS/MS oder LC/ICP-MS gelingt und nur von sehr wenigen Laboren in Deutschland beherrscht wird. Die Identifikation vieler Metaboliten scheitert bisher am Fehlen geeigneter Gerätetechnik und Methoden. Das beantragte LC/MS-IT-TOF-Gerät vereinigt erstmals die gute Empfindlichkeit des Ion-Trap mit der Massengenauigkeit der Time-Flow-Technik. Dieses Gerät besitzt somit die besten Voraussetzungen für die Identifikation von Substanzen im Spurenbereich und stellt eine wichtige Ergänzung von bereits vorhandenen Techniken wie GC/MS, LC/MS und NMR, sowie hoch effizienter Methoden und Verfahren zur Anreicherung von organischen Verbindungen dar. Es wird erwartet, dass mit Hilfe der neuen Technik völlig neue Einblicke in Umweltverhalten und Wirkungen von solchen Spurenstoffen gewonnen werden können, die bisher nicht oder nur unzureichend analysiert werden können. Mit der neuen Geräteausstattung werden dabei auch die Umwelt- und Gesundheitsforschung weiter verknüpft.
Pflanzen können zwischen 10 und 80% ihres P-Bedarfs aus Unterböden decken, aber in welchen Bindungsformen P im Unterboden von Wäldern vorliegt, wie gut es dort zugänglich ist und v.a. wie lange der Sauerstoff in den Unterboden-Phosphaten verweilt, ist nur wenig verstanden. Dieses Projekt hat zum Ziel, die Hypothese zu testen, dass mit zunehmendem P-Mangel im Oberboden die Pflanzen verstärkt auf P im Unterboden zugreifen. Als Grundlage hierfür werden wir in der ersten Phase des SPP aufklären, (i) wie hoch die P-Vorräte in den Unterboden der Versuchsstandorte sind, welche Bindungsformen dominieren und welche delta18O-Signaturen Bodenphosphate dort aufweisen, (ii) wie Pflanzenwurzeln die P-Gradienten im Unterboden verändern, (iii) wie gut die Phosphate im Unterboden für Mikroorganismen und damit 18Oisotopenaustauschreaktionen zugänglich sind, (iv) ob und wie abiotische, positionsabhängige isotopenaustauschreaktionen stattfinden können, anhand derer sich Informationen zur Verweilzeit der Phosphate im Unterboden ableiten lassen, und (v) welche Zusammenhänge zur Isotopensignatur in Phosphaten des Xylemsaftes bestehen. Die P-Bindungsformen und Konzentrationen werden mittels sequenziellen Fraktionierungsverfahren, NanoSIMS, XANES-und NMR-Spektroskopie erfasst. Isotopenbestimmungen und -austauschexperimente erfolgen mittels massenspektrometrischen und Raman-spektroskopischen Analysen unter Einbeziehung quantenchemischer Modellierungen.
Mit einer neuen Kombinationsstechnik aus Chromatographie und Flammen-AAS ist die vollautomatische Trennung und Bestimmung von Cr(III)/Cr(VI) in Abwasserproben in nur einer Minute moeglich. Dies wird durch ein im Institut fuer Spektrochemie und Angewandte Spektroskopie integriertes Chromatographie-/Zerstaeubungssystem erreicht, wobei zur Datenauswertung eine Standard-Chromatographie-Software benutzt wird.
Zur Anreicherung und Isolierung von polycyclischen aromatischen Kohlenwasserstoffen (= PAH) wurde ein PAH-spezifisches Anreicherungsverfahren entwickelt. In mehreren Proben (Weichbraunkohle, Garsdorf; Matt- und Glanzbraunkohle, Bogovina und Banovici) wurde der Gehalt an Fluoranthen, Pyren, Benzofluoranthene, Benzo(e)pyren, Benzo(a)pyren, Perylen, Benzi(ghi)perylen u.a. bestimmt. Die Identitaet dieser Verbindungen wurde mit der GC-MS-Kombination bestaetigt. Die gaschromatographisch bestimmten Gehalte lagen z.B. fuer Benzo(a)pyren zwischen 0.07 und 0.20 mg/kg Kohle. In erheblich hoeheren Konzentrationen wurden 6 weitere Verbindungen isoliert, deren UV- und Massenspektren auf substituierte PAH hindeuten. Ebenso werden Torfproben aus Hoch- und Niedermooren auf ihren Gehalt an PAH untersucht und der Versuch unternommen, zwischen dem PAH-Gehalt einer Torfschicht und ihrem Alter Korrelationen herzustellen.
Ziel der Studie war, die vorgeschlagenen Moeglichkeiten zur Bestimmung der Quellen polyzyklischer Aromaten zu ueberpruefen. Diskutiert werden: die Mengenverhaeltnisse von Benzo(a)pyren zu Benzo(ghi)perylen und zu Coronen, das Vorkommen einzelner Verbindungen, die Profile schwefelhaltiger Di- und Polyzyklen, die vollstaendigen Profile, die Intensitaeten homologer Polyzyklenserien. Das Ergebnis ist, dass keine dieser Ueberlegungen zur Herkunftsbestimmung polyzyklischer Aromaten nuetzlich ist. Es wird erwogen, ob manche Vorschlaege einfach durch die unzureichende Analytik veranlasst wurden. In diesem Zusammenhang werden wichtige Analysenverfahren und damit erhaltene Ergebnisse diskutiert. Fuer Zimmeroefen mit Leistungen bis zu 9 kW wird folgende Abschaetzung gegeben: Die gesamten Polyzyklenemissionen von Gasofen, Oelofen und Kohleofen verhalten sich naeherungsweise wie 0,001:1:100. Bei solchen Verhaeltnissen wird schon die Unterscheidung zwischen den Beitraegen von Feuerungen schwierig, da bei einem geringen Anteil von Kohleheizungen deren Emissionen ueberwiegen. Mit der Hochaufloesungs-Niedervolt-Massenspektrometrie wurden bisher in verschiedenartigen Umweltproben stets sehr viele Verbindungstypen nachgewiesen. Diese Vielfalt und damit die analytische Problematik werden durch neuartige graphische Profile veranschaulicht. Wegen der Schwierigkeiten der exakten Strukturbestimmung von Polyzyklen in Umweltproben wird erneut die Frage gestellt, ob es sinnvoll ist, am Grundsatz der Analyse einzelner Verbindungen festzuhalten.
Organische Schwefelkomponenten sind abundant in marinen Sedimenten. Diese Verbindungen werden v.a. durch die abiotische Reaktion anorganischer Schwefelverbindungen mit Biomolekülen gebildet. Wegen seiner Bedeutung für globale Stoffkreisläufe, für die Nutzung von Erdöllagerstätten und für die Erhaltung des Paleorecords, gibt es eine Vielzahl von Studien zum Thema. Sehr wenig Aufmerksamkeit wurde allerdings wasserlöslichen Komponenten geschenkt, die beim Prozess der Sulfurisierung entstehen und als gelöster organischer Schwefel (DOS) in die Meere gelangen können. Anhand der wenigen verfügbaren Informationen ist Schwefel vermutlich das dritthäufigste Heteroelement im gelösten organischen Material (DOM) der Meere, nach Sauerstoff und Stickstoff. Einige Schwefelverbindungen, insbesondere Thiole, sind für die Verbreitung von Schadstoffen aber auch essenzieller Spurenstoffe verantwortlich. Wichtige klimarelevante Schwefelverbindungen entstehen aus DOS. Daher spielt der marine DOS-Kreislauf eine Rolle für die Meere und Atmosphäre. Trotz seiner Bedeutung sind die Quellen marinen DOS, seine Umsetzung im Meer und Funktion für Meeresbewohner unbestimmt. Auch ist die molekulare Zusammensetzung von DOS unbekannt. In diesem Projekt werden wir Pionierarbeit in einem neuen Forschungsfeld der marinen Biogeochemie leisten. Wir wollen grundlegende Fragen bzgl. der Bildung und Verteilung von nicht-flüchtigem DOS im Meer beantworten. Unsere wichtigsten Hypothesen:* Bildung von DOS:(1) Sulfatreduzierende Sedimente sind wesentlich für die Bildung von DOS.(2) Reduzierte Schwefelverbindungen (v.a. Thiole) dominieren in Zonen der DOS-Entstehung.(3) DOS wird v.a. über abiotische Sulfurisierung in der Frühdiagenese gebildet.* Transport und Schicksal von DOS im Ozean:(4) DOS wird von sulfat-reduzierenden intertidalen Grundwässern an das Meer abgeben.(5) In der Wassersäule oxidiert DOS schnell (z.B. zu Sulfonsäuren).(6) DOS aus intertidalen Sedimenten ist in oxidierter Form auf den Kontintentalschelfen stabil.Neben dem wissenschaftlichen Ziel der Beantwortung dieser Hypothesen, wird das Projekt drei Promovierenden (eine in Deutschland und zwei in Brasilien) die außergewöhnliche Gelegenheit bieten, ihre Doktorarbeiten im Rahmen eines internationalen Projektes durchzuführen. Wir werden die Stärken beider Partner in Feld- und Laborstudien und Elementar-, Isotopen- und molekularen Analysen kombinieren. Wir werden unterschiedliche Regionen im deutschen Wattenmeer und in brasilianischen Mangroven (Rio de Janeiro and Amazonien) beproben, sowie die benachbarten Schelfmeere. Sulfurisierungsexperimente werden die Feldstudien ergänzen. Zur quantitativen Bestimmung und molekularen Charakterisierung von DOS werden wir neue Ansätze anwenden, die von den beiden Arbeitsgruppen entwickelt wurden. Dabei kommen u.a. ultrahochauflösende Massenspektrometrie (FT-ICR-MS), und andere massenspektrometrischen und chromatographischen Methoden zu Anwendung.
Die innere Mischung des Sees, sowie die Wechselwirkung des Sees mit der Atmosphaere und dem Sediment soll mit Hilfe von Spurenstoffmessungen untersucht werden. Geplant sind Messungen von Temperatur, Sauerstoff, Leitfaehigkeit, Phosphat, SO2, Tritium, Helium-3, Radium 226, Radon-222, Blei-210 und Ionium.
Das "Non-Target Screening im Rheineinzugsgebiet" ist eine Initiative, deren Ziel es ist, die Non-Target Screening (NTS) Methodik zwischen den Umweltüberwachungsbehörden im Rheineinzugsgebiet zu harmonisieren. Das Ziel dieser Harmonisierung ist es, eine hohe Vergleichbarkeit der NTS-Daten aus verschiedenen Laboren zu erreichen, um neu auftretende Schadstoffe über die Überwachungsstationen entlang des Rheins und seiner Nebenflüsse hinweg zu detektieren und zu verfolgen. Das Projekt wird von der Internationalen Kommission zum Schutz des Rheins koordiniert und umfasst derzeit Institutionen aus fünf europäischen Ländern. Ein Vorgängerprojekt, genannt "Rhein-Projekt NTS", lief von 2021 bis 2024 und wurde von der Europäischen Union über das LIFE-Programm finanziert. Während dieser frühen Phase wurde eine Plattform für die schnelle, automatisierte, zentralisierte Auswertung und Speicherung von NTS-Daten entwickelt. Diese Plattform wird als NTS-Tool bezeichnet und wird von der deutschen Landesbehörde IT Baden-Württemberg gehostet. Das NTS-Tool umfasst derzeit eine harmonisierte Analysemethode auf Basis der Flüssigchromatographie gekoppelt mit hochauflösender Massenspektrometrie (LC-HRMS), IT-Infrastruktur (Cloud, Terminalserver), die Software enviMass zur Auswertung von NTS-Daten, Qualitätskontrollmaßnahmen basierend auf isotopenmarkierten Standardverbindungen sowie das Datenaggregierungs- und Visualisierungstool (DAV-Tool). Das DAV-Tool ermöglicht es Laborpersonal, nach neuartigen Schadstoffen in allen beteiligten Überwachungsstationen zu suchen. Das NTS-Tool wird im Rahmen des Internationalen Warn- und Alarmplans Rhein (IWAP Rhein) für Warnzwecke genutzt, da die zentrale Datenauswertung es ermöglicht, Schadstoffe schnell zu identifizieren, sodass geeignete Maßnahmen ergriffen werden können, um die öffentliche Gesundheit und die Umwelt zu schützen. Ein weiteres Ziel des Projekts ist der Wissenstransfer über bekannte und unbekannte neuartige Schadstoffe an Expertengruppen und Trinkwasserversorger im Rheineinzugsgebiet. Die Ergebnisse, die mit dem NTS-Tool gewonnen werden, sollen zur Überwachung der im "Rhein 2040"-Programm formulierten Ziele beitragen, einschließlich des 30%-Reduktionsziels für Mikroverunreinigungen, den Zielen des "Null-Schadstoff-Aktionsplans" der EU sowie den individuellen Strategien der Staaten im Rheineinzugsgebiet. Das Rheinüberwachungsprogramm und das Programm „Rhein 2040“ stützen sich auf die NTS-Methode, um neu auftretende chemische Substanzen zu identifizieren.
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