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Sind permeable Sedimente in Küstengebieten Hotspots für die Bildung von nicht-flüchtigem gelöstem organischem Schwefel (DOS) im Meer?

Organische Schwefelkomponenten sind abundant in marinen Sedimenten. Diese Verbindungen werden v.a. durch die abiotische Reaktion anorganischer Schwefelverbindungen mit Biomolekülen gebildet. Wegen seiner Bedeutung für globale Stoffkreisläufe, für die Nutzung von Erdöllagerstätten und für die Erhaltung des Paleorecords, gibt es eine Vielzahl von Studien zum Thema. Sehr wenig Aufmerksamkeit wurde allerdings wasserlöslichen Komponenten geschenkt, die beim Prozess der Sulfurisierung entstehen und als gelöster organischer Schwefel (DOS) in die Meere gelangen können. Anhand der wenigen verfügbaren Informationen ist Schwefel vermutlich das dritthäufigste Heteroelement im gelösten organischen Material (DOM) der Meere, nach Sauerstoff und Stickstoff. Einige Schwefelverbindungen, insbesondere Thiole, sind für die Verbreitung von Schadstoffen aber auch essenzieller Spurenstoffe verantwortlich. Wichtige klimarelevante Schwefelverbindungen entstehen aus DOS. Daher spielt der marine DOS-Kreislauf eine Rolle für die Meere und Atmosphäre. Trotz seiner Bedeutung sind die Quellen marinen DOS, seine Umsetzung im Meer und Funktion für Meeresbewohner unbestimmt. Auch ist die molekulare Zusammensetzung von DOS unbekannt. In diesem Projekt werden wir Pionierarbeit in einem neuen Forschungsfeld der marinen Biogeochemie leisten. Wir wollen grundlegende Fragen bzgl. der Bildung und Verteilung von nicht-flüchtigem DOS im Meer beantworten. Unsere wichtigsten Hypothesen:* Bildung von DOS:(1) Sulfatreduzierende Sedimente sind wesentlich für die Bildung von DOS.(2) Reduzierte Schwefelverbindungen (v.a. Thiole) dominieren in Zonen der DOS-Entstehung.(3) DOS wird v.a. über abiotische Sulfurisierung in der Frühdiagenese gebildet.* Transport und Schicksal von DOS im Ozean:(4) DOS wird von sulfat-reduzierenden intertidalen Grundwässern an das Meer abgeben.(5) In der Wassersäule oxidiert DOS schnell (z.B. zu Sulfonsäuren).(6) DOS aus intertidalen Sedimenten ist in oxidierter Form auf den Kontintentalschelfen stabil.Neben dem wissenschaftlichen Ziel der Beantwortung dieser Hypothesen, wird das Projekt drei Promovierenden (eine in Deutschland und zwei in Brasilien) die außergewöhnliche Gelegenheit bieten, ihre Doktorarbeiten im Rahmen eines internationalen Projektes durchzuführen. Wir werden die Stärken beider Partner in Feld- und Laborstudien und Elementar-, Isotopen- und molekularen Analysen kombinieren. Wir werden unterschiedliche Regionen im deutschen Wattenmeer und in brasilianischen Mangroven (Rio de Janeiro and Amazonien) beproben, sowie die benachbarten Schelfmeere. Sulfurisierungsexperimente werden die Feldstudien ergänzen. Zur quantitativen Bestimmung und molekularen Charakterisierung von DOS werden wir neue Ansätze anwenden, die von den beiden Arbeitsgruppen entwickelt wurden. Dabei kommen u.a. ultrahochauflösende Massenspektrometrie (FT-ICR-MS), und andere massenspektrometrischen und chromatographischen Methoden zu Anwendung.

Gasaustausch bei hohen Windgeschwindigkeiten

Basierend auf dem Stand des Wissens ist es nicht möglich, zuverlässig die Transfergeschwindigkeiten für den Gasaustausch zwischen Ozean und Atmosphäre bei hohen Windgeschwindigkeiten anzugeben. Der Mangel an experimentellen Daten ist der Grund dafür. Das Ziel dieses Projekts ist es daher, die Mechanismen des Gasaustausches mit Fokus auf die hohen Windgeschwindigkeiten durch eine Reihe von Laborexperimenten unter den weit möglichen Bedingungen zu untersuchen. Drei geeignete Einrichtungen wurden ausgewählt: der erste Wind/Wellen Kanal, an dem Windgeschwindigkeiten mit Hurrikan Stärke möglich sind, an der Universität Kyoto, der große Kanal an der Universität Marseille und der große ringförmige Kanal an der Universität Heidelberg, das Aeolotron. Die experimentellen Bedingungen umfassen Windgeschwindigkeiten (U10) von 0-70 m/s, Wassertemperaturen von 5-40 Grad C, Süß- und Meerwasser, Überlagerung mechanisch und winderzeugter Wellen und Belüfter, um hohe Blasenkonzentrationen zu erreichen. Mehr als ein Dutzend Tracer - mit denen der gesamte Bereich der möglichen Diffusivitäten und Löslichkeit abgedeckt wird - lassen sich gleichzeitig durch Membraneinlass-Massenspektrometrie und UV Spektroskopie messen. Damit werden die vorhandenen konzeptionellen Modelle überprüft und, wenn notwendig, modifiziert oder erweitert, und die relative Bedeutung der einzelnen Mechanismen quantitativ bestimmt.

Hochauflösendes Flugzeitmassenspektrometer mit UHPLC

Bei dem beantragten Gerät handelt es um die Kombination eines Hochleistungsflüssigkeitschromatographie-Gerätes (Ultra High Performance Liquid Chromatography, UHPLC) zur Stofftrennung mit einem hochauflösenden Massenspektrometer (Kopplung eines Quadrupol-Systems mit einem Flugzeitmassenspektrometer, „Time of Flight“, QTOF-MS, im folgendem kurz als HR-MS bezeichnet) neuester Bauart. Das Gerät soll zur Strukturaufklärung unbekannter organischer Spurenstoffe in Umweltproben und anderen Matrices eingesetzt werden. Die Forschungen der Antragsteller beschäftigen sich umfassend mit dem Auftreten, den Eigenschaften und dem Verhalten von überwiegend anthropogen in den Wasserkreislauf eingetragenen Chemikalien sowie der Verfolgung von biotischen und abiotischen Transformationsprozessen in technischen und natürlichen Systemen. Die Verfügbarkeit eines hochauflösenden Massenspektrometers ist für die Charakterisierung von Abbaupfaden und für die Identifizierung von Produkten, deren Umweltrelevanz ebenfalls aufgeklärt werden muss, unabdingbar. Weiterhin wird das Gerät zur Identifizierung von anthropogenen Spurenschadstoffen in allen Ebenen des globalen Wasserkreislaufs benötigt, wobei als methodischer Ansatz u.a. ein „Non-Target Screening“ verwendet werden soll. Im Rahmen diverser aktueller und geplanter Forschungsarbeiten müssen für eine Vielzahl von Umweltchemikalien deren Metaboliten und Transformationsprodukte sicher identifiziert werden. Das angestrebte hochauflösende LC-MS-System kann außerdem zur exakten Quantifizierung von organischen Spurenstoffen eingesetzt werden, was bei den Antragstellern erhebliche Bedeutung besitzt. Die geplante Anschaffung bewirkt eine weitere Steigerung der bereits bestehenden hochwertigen und vielschichtigen Forschung und führt zu einer signifikanten Erhöhung der Wettbewerbsfähigkeit sowie Attraktivität hinsichtlich des wissenschaftlichen Nachwuchses aller beteiligten Institutionen der Fakultät Umweltwissenschaften. Ein HR-MS ist bislang an der gesamten Fakultät nicht vorhanden.

Sorption und Transformation von Aminopolyphosphonat-Komplexbildnern in natürlichen und technischen Systemen - Prozessaufklärung durch komponentenspezifische Isotopenanalyse

Aminopolyphosphonate (APPs) sind starke Komplexbildner für Metalle, die zunehmend in der Industrie und im Haushalt eingesetzt werden. Sie sind gut wasserlöslich, nicht flüchtig und besitzen eine geringe Affinität zu organischen Phasen. Dennoch scheint in Kläranlagen die Sorption an Klärschlamm ein wichtiger Eliminierungssprozess zu sein. Die Polyphosphonat-Konzentrationen in deutschen Flüssen liegen derzeit im ng L-1- bis niedrigen µg L-1 Bereich. Es wird jedoch ein Anstieg der Polyphosphonat-Konzentrationen aufgrund einer erhöhten Produktion und Nutzung vorhergesagt. Das Umweltverhalten dieser Substanzen kann derzeit jedoch nicht zuverlässig abgeschätzt werden, was in erster Linie auf Wissenslücken bezüglich der Bedeutung von Sorptions- und Abbauprozessen für die Gesamtentfernung von APPs in natürlichen und technischen Systemen zurückzuführen ist. Darüber hinaus sind die Reaktionsmechanismen und -wege von AAPs nicht vollständig identifiziert. Dies erschwert sowohl die Vorhersage der Auswirkungen von Umweltparametern auf den Verbleib von APPs als auch die Entwicklung von Verfahren zur effizienten Entfernung in technischen Systemen. Ziel der vorgeschlagenen Forschung ist es daher, Sorbentien, Reaktanten und Umweltbedingungen zu identifizieren, die die Entfernung von APPs aus natürlichen Gewässern und in der Wasseraufbereitung begünstigen. Wir schlagen vor, die Auswirkungen wichtiger Umweltparameter (z.B. pH-Wert, Komplexbildung) auf Sorptions- und Abbausprozesse von APPs in sorgfältig konzipierten Laborexperimenten an zwei Vertretern dieser Substanzklasse zu untersuchen: ATMP (Amino-tris(methylenphosphonsäure) und EDTMP (Ethylendiamin-tetra¬(methylenphosphonsäure). Durch die Kombination von Isotopenanalyik und hochauflösender Massenspektrometrie unter Einbeziehung weiterer moderner Verfahren sollen die wichtigsten Sorptions- und Abbauprozesse sowie die Umwandlungsprodukte von APPs identifiziert werden. Die vorgeschlagenen Forschungsarbeiten umfasse drei Teilbereiche. Zunächst soll die Sorption von APPs an Eisen(hydr-)oxiden, Tonmineralen und Aktivkohle/Biokohle untersucht und die potenziellen Isotopenfraktionierungseffekte aufgrund der Sorption quantifiziert werden. Dann werden wir uns mit den natürlichen Umwandlungsprozessen von AAPs befassen, wobei der Schwerpunkt auf der Oxidation durch Manganoxide und der direkten Photolyse von APP-Fe(III)-Komplexen liegt. Schließlich werden AAP-Abbauprozesse in technischen Systemen wie Ozonolyse und elektrochemischen Oxidation untersucht.

Schwerpunktprogramm (SPP) 1294: Bereich Infrastruktur - Atmospheric and Earth system research with the 'High Altitude and Long Range Research Aircraft' (HALO), Ableitung von Altersspektren und Halogenbudgets der UTLS aus GhOST-MS Messungen während TACTS, SALSA, POLSTRACC und WISE

Wir schlagen vor, den von uns entwickelten Gaschromatographen GhOST-MS (Gas chromatograph for the Observation of tracers - coupled with a mass spectrometer) während der HALO Kampagne WISE einzusetzen um eine breite Palette von Tracern mit unterschiedlichen Lebenszeiten (von fast unendlich wie SF6 bis wenige Wochen, wie CHBr3) in der unteren und untersten Stratosphäre zu messen. Diese Messungen sollen gemeinsam mit den aus den Kampagnen TACTS, SALSA und POLSTRACC vorhandenen Beobachtungen ausgewertet werden. Bei der Auswertung wollen wir uns auf zwei Hauptaspekte konzentrieren. Dies sind die Ableitung von Transit-Zeit Verteilungen (Altersspektren) und die Bestimmung des Halogenbudgets der unteren Stratosphäre, insbesondre des Brombudgets. Die Auswertungen sollen für die verschiedenen Jahreszeiten der Kampagnen und auch im Hinblick auf unterschiedliche meteorologische Situation durchgeführt werden. Zur Ableitung der Altersspektren soll eine neue Methode entwickelt werden, die es erlaubt auch sogenannte bimodale Altersspektren abzuleiten, was eine bessere Beschreibung der Transportzeitverteilung der unteren und untersten Stratosphäre ermöglichen wird. Hierzu ist eine enge Zusammenarbeit mit dem Forschungszentrum Jülich und den Arbeiten zum CLaMS Modell geplant. Als Grundlage für die Methode zur Ableitung der Altersspektren soll der von Ehhalt et al. (2007) veröffentliche Ansatz verwendet werden. Beim Halogenbudget sollen unsere Messungen vor allem verwendet werden um abzuleiten, wieviel anorganisches Brom und Chlor aus kurzlebigen organischen Quellgasen in der unteren Stratosphäre vorhanden ist und dort zum Ozonabbau beitragen kann. Diese Daten sollen mit quasi-simultanen Messungen anorganischer Halogen-Komponenten der Universität Heidelberg kombiniert werden um insbesondre ein komplettes Brombudget der untersten Stratosphäre aufzustellen.

Validierung von immunochemischen Nachweismethoden

Vergleich von klassischen GC-MS-Methoden mit den von der Gruppe Baumann entwickelten Immunelektroden, die nur ein sehr hochohmiges Millivoltmeter zum Messen voraussetzen

DFG Trilateral collaboration Deutschland-Israel-Palestine: Wastewater from Olive Oil Mills in Israel and Palestine: Interactions with Soil, Organic Contaminants and Mechanisms of Incorporation into Soil

Due to the often practised uncontrolled disposal into the environment, olive oil production wastewater (OPWW) is presently a serious environmental problem in Palestine and Israel. The objectives of this interdisciplinary trilateral research project are (i) to understand the mechanisms of influence of the olive oil production wastewater on soil wettability, water storage, interaction with organic agrochemicals and pollutants; (ii) monitor short-term and long-term effects of OPWW land application in model laboratory and field experiments; (iii) identify the components responsible for unwanted changes in soil properties and (iv) analyse the mechanisms of association of OPWW OM with soil, the interplay between climatic conditions, pH, presence of multivalent cations and the resulting effects of land application. Laboratory incubation experiments, field experiments and new experiments to study heat-induced water repellency will be conducted to identify responsible OPWW compounds and mechanisms of interaction. Samples from field experiments and laboratory experiments are investigated using 3D excitation-emission fluorescence spectroscopy, thermogravimetry-differential thermal analysis-mass spectrometry (TGA-DSC-MS), LC-MS and GC-MS analyses. We will combine thermal decomposition profiles from OPWW and OPWW-treated soils in dependence of the incubation status using TGA-DSC-MS, contact angle measurements, sorption isotherms and the newly developed time dependent sessile drop method (TISED). The resulting process understanding will open a perspective for OPWW wastewater reuse in small-scale and family-scale olive oil production busi-nesses in the Mediterranean area and will further help to comprehend the until now not fully un-ravelled effects of wastewater irrigation on soil water repellency.

Sonderforschungsbereich (SFB) 1357: MIKROPLASTIK - Gesetzmäßigkeiten der Bildung, des Transports, des physikalisch-chemischen Verhaltens sowie der biologischen Effekte: Von Modell- zu komplexen Systemen als Grundlage neuer Lösungsansätze; MICROPLASTICS - Understanding the mechanisms and processes of biological effects, transport and formation: From model to complex systems as a basis for new solut, Teilprojekt A 03: Charakterisierung molekularer und histologischer Effekte von Mikroplastik in Gewebe (schnitten) aquatischer und terrestrischer Modellorganismen

Bisher ist nur unzureichend verstanden, ob Effekte durch MP-Partikel bereits während der Darmpassage oder erst nach Aufnahme ins Gewebe auftreten. Außerdem ist nicht geklärt, welche Charakteristika der MP-Partikel diese Effekte bedingen. In diesem Projekt sollen daher erstmals lokale histologische und molekulare Veränderungen im Gewebe direkt mit einzelnen MP-Partikeln korreliert werden. Dazu dient eine Kombination von bildgebenden Analyse-Verfahren (FTIR, Raman, Massenspektrometrie) und klassischer Histologie. Die Untersuchungen werden mit MP-Partikeln unterschiedlicher Zusammensetzung und Morphologie (sphärische Partikel, Fragmente, Fasern) an aquatischen und terrestrischen Modellorganismen durchgeführt. Durch Analyse desselben Gewebeschnitts mit komplementären Methoden können molekulare und histologische Veränderungen im Gewebe direkt auf einzelne (spezifizierte) MP-Partikel zurückgeführt werden und dadurch neue Erkenntnisse über die Wirkmechanismen erhalten werden.

Sonderforschungsbereich (SFB) 1076: Forschungsverbund zum Verständnis der Verknüpfungen zwischen der oberirdischen und unterirdischen Biogeosphäre, Teilprojekt A02: Erfassung von metabolischen Mustern und organischen Molekülen in der Critical Zone

Chemische Diversität sowie metabolische Aktivitäten innerhalb der Critical Zone (CZ) sind Gegenstand dieses Projekts. Mit einer multi-Methoden massenspektrometrischen Plattform werden wir spezifische Markerverbindungen identifizieren, diese strukturell charakterisieren und funktionelle Untersuchungen durchführen. Metabolische Muster zur Aufklärung von biogeochemischen Prozessen in der CZ werden erstellt. Mit den identifizierten Markern werden Inkubationsexperimente mit mikrobiellen Gemeinschaften durchgeführt um Schlüsselorganismen zu identifizieren, die für die charakteristischen metabolischen Umwandlungen in den jeweiligen Bereichen verantwortlich sind. Letztendlich sollen in diesem Projekt Informationen aus strukturchemischen Untersuchungen genutzt werden um die Prozesse zu identifizieren, die sie in verschieden Tiefen und Standorten der CZ hervorrufen.

Identifikation und quantitative Bestimmung organischer Verbindungen in der Umwelt mittels Massenspektrometrie

Sanfte Ionisationsmethoden erlauben heute das Identifizieren und Quantifizieren von polaren Verbindungen. Tenside, kationische, anionische und nichtionische koennen somit direkt, ohne Derivatisierung dem Massenspektrometer zugefuehrt werden. So lassen sich beispielsweise Produkte des biologischen Abbaus analysieren. Es lassen sich auch metallorganische Komplexe wie Fe(III)-EDTA und dessen Phototransformationsprodukte untersuchen, was wiederum mithelfen soll, das Schicksal dieses Komplexbildners in der Umwelt zu verstehen.Schlussendlich koennen mit Elektrospray direkt Enzyme untersucht werden, insbesondere deren Inhibition durch Umweltgifte, untersucht am Beispiel von META ringspaltenden Dioxygenasen. Diese sind entscheidend fuer den Abbau von Dioxinen und Dibenzofuranen.

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