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Aerosolbelastung in der zukünftigen Atmosphäre (ALFA) - Verbesserung der Vorhersagefähigkeit atmosphärischer Aerosolbelastung durch molekulares Verständnis der Transformation von Emissionen in der Gegenwart und unter zukünftigen Szenarien

Atmosphärische Aerosole wirken auf die menschliche Gesundheit und beeinflussen den Strahlungshaushalt der Erde. Die Quellen, Bildungsmechanismen und Senken sekundärer Aerosole, welche aus der Transformation von organischen und anorganischen Vorläufergasen entstehen, sind nicht ausreichend verstanden, so dass eine genaue Vorhersagbarkeit der Aerosolbelastung unter gegenwärtigen Emissionen und zukünftigen Szenarien nicht möglich ist.Um ein genaueres Prozessverständnis zu erlangen, werden wir neue analytische Methoden entwickeln, die die Messung einzelner aerosolgetragener Moleküle in Echtzeit, sowie die Erstellung molekularer Fingerabdrücke von Aerosolfilterproben, ermöglichen. Hierfür werden wir ein ultra-hochauflösendes (OrbitrapTM) Massenspektrometer (MS) für die Echtzeit-Aerosolmessung adaptieren, um im Rahmen von Messkampagnen an der Simulationskammer SAPHIR am Forschungszentrum Jülich, die Chemie der Aerosole unter zukünftigen Emissionsszenarien zu untersuchen. An der SAPHIR Kammer werden wir VOC-Emissionen von Pflanzen unter Stress und deren Wechselwirkung mit SO2, NOX und NH3 studieren. Die zentrale Fragestellung dieser Experimente ist, inwiefern überschüssiges Ammoniak mit flüchtigen organischen Verbindungen (VOCs) in der Atmosphäre reagiert, und ob es im Aerosol zu einer verstärkten Bildung von absorbierenden organischen Stickstoff-Heterozyklen kommt. Die Relevanz heterogener photochemisch-induzierter Prozesse soll an der SAPHIR Kammer bei atmosphärischen Konzentrationen untersucht werden. Diese Untersuchungen sind nötig um Voraussagen darüber treffen zu können, inwieweit sich verändernde, zukünftige anorganische Emissionen und VOC-Emissionen gestresster Pflanzen einen Effekt auf die chemischen und physikalischen Eigenschaften von Aerosolen in der zukünftigen Atmosphäre haben werden.Neben den Kammermessungen in Jülich sollen Feldmessungen an solchen Orten unternommen werden, an denen eine besonders starke Wechselwirkung zwischen organischen und anorganischen Komponenten zu erwarten ist, und somit die Kammerexperimente im Hinblick auf deren atmosphärische Relevanz validiert werden können.Während der Echtzeit-Messungen mit dem online Aerosol-Orbitrap-MS werden wir Aerosolfilterproben sammeln und molekulare Fingerabdrücke der Aerosolzusammensetzung mit Hochleistungs-Flüssigchromatografie / Massenspektrometrie erstellen. Basierend auf Laborstudien zur Oxidation einzelner VOCs werden wir die molekularen Fingerabdrücke der Realproben mit den Laborexperimenten vergleichen. Eine open-access-"Aerosolomics"-Datenbank soll erschaffen werden, die die gemessenen Merkmale einzelner Oxidationsprodukte archiviert und online verfügbar macht. Dies wird eine „top-down“ Klassifizierung von Aerosolproben ermöglichen, mit deren Hilfe man Aussagen darüber treffen kann welche VOCs und welche Prozesse für die sekundäre Bildung von atmosphärischem Aerosol an den untersuchten Orten verantwortlich sind.

Validierung von immunochemischen Nachweismethoden

Vergleich von klassischen GC-MS-Methoden mit den von der Gruppe Baumann entwickelten Immunelektroden, die nur ein sehr hochohmiges Millivoltmeter zum Messen voraussetzen

Einfluss von Ionen auf das atmosphärische Partikelwachstum - Studien an einem Flussreaktor und einer Aerosolkammer

Sekundäre Partikelneubildung ist eine Hauptquelle für atmosphärische Partikel mit wichtigen Folgen für das Klima und die menschliche Gesundheit. Dieses Vorhaben untersucht die Rolle von Luft Ionen bei der sekundären Partikelneubildung in Flussreaktor- und Aerosolkammer-Experimenten unter kontrollierten Laborbedingungen. Trotz beträchtlicher Fortschritte in der Messtechnik zur Untersuchung der atmosphärischen Nukleation und des Partikelwachstums bestehen weiterhin Verständnislücken hinsichtlich der grundlegenden physikalischen und chemischen Prozesse. Insbesondere die möglichen Effekte von Ionen-Partikel-Wechselwirkungen und von Ionenchemie auf die Partikelneubildung werden kontrovers diskutiert. In Ergänzung zu bestehenden Forschungsprogrammen hinsichtlich der Rolle von Ionen im initialen Nukleationsschritt wird vorgeschlagen, Ionen-Partikel-Wechselwirkungen während des anschließenden Partikelwachstums zu untersuchen und sich dabei auf direkte Messungen des Ladungszustands, der Wachstumsraten und der chemischen Zusammensetzung von sekundärem organischem Aerosol zu konzentrieren. Hierzu werden der Ladungszustand und die Wachstumsraten von Partikelpopulationen mit einem modifizierten Mobilitätspartikelspektrometer unter wohldefinierten Randbedingungen in Laborexperimenten quantifiziert. In einem nächsten Schritt werden die neuartigen Messmöglichkeiten unseres Aerosol-Massenspektrometers CAChUP voll ausgeschöpft, um den Beitrag verschiedener organischer Vorläufergase zur chemischen Zusammensetzung von sekundärem organischen Aerosol bei variierenden Ladungszuständen zu quantifizieren. Schließlich werden die Ergebnisse dieser Experimente durch Messungen zur sekundären organischen Partikelbildung bei wohldefinierten Ionenkonzentrationen an einer Aerosolkammer überprüft. Die vorgeschlagene Forschungsagenda ist somit darauf abgestimmt, mögliche ladungs-katalysierte chemische Mechanismen bei der sekundären Aerosolbildung besser einzuordnen.

Klassifizierung von HULIS Kohlenstoff verschiedener atmosphärischer Prägung mittels 2-D offline Chromatographie

Atmosphärische Partikel enthalten innerhalb ihrer organischen Fraktion einen bedeutenden Anteil sogenannter 'huminähnlicher' Verbindungen (humic like substances, HULIS). Zur chemischen Zusammensetzung dieser Fraktion ist nur relativ wenig bekannt. Trenntechniken wie Umkehrphasenchromatographie oder Kapillarelektrophorese erlauben keine umfassende Trennung dieser komplex zusammengesetzten Fraktion, weshalb im vorliegenden Projekt die Anwendung einer 2-dimensionalen Trennung nach Polarität (Umkehrphasenchromatographie) und molekularer Größe (Größenausschlusschromatographie) vorgeschlagen wird. Die Kopplung der beiden Dimensionen soll offline geschehen und die erhaltenen Fraktionen gesammelt werden, um davon den Gesamtkohlenstoffgehalt (total organic carbon, TOC), die UV-VIS Absorption, sowie die Elementarzusammensetzung einzelner charakteristischer Substanzen mittels Flugzeitmassenspektrometrie zu bestimmen. Proben von verschieden geprägten Sammelorten (europäischer Hintergrund, asiatische Megacity, ländlich mit starkem Biomasseverbrennungseinfluss) sollen analysiert werden, um anschliessend Muster im zweidimensionalen Raum Polarität vs. Größe finden und vergleichen zu können. Weiterhin sollen die Ergebnisse der offline Charakterisierung mit (außerhalb des Projektes) gewonnenen Daten eines online-Aerosolmassenspektrometers verglichen werden. Die Ergebnisse sollen ein besseres Verständnis zu Konzentration, Zusammensetzung und möglichen Quellen der wichtigen HULIS-Fraktion atmosphärischer Partikel ermöglichen.

Schwerpunktprogramm (SPP) 2322: Systemökologie von Böden - das Mikrobiom und die Randbedingungen modulieren die Energieentladung, Teilprojekt: Aufklärung struktureller und physikalisch-chemischer Einflussfaktoren auf die Stabilisierung von organischem Material in Böden mittels neuer Ansätze der ultrahochauflösenden Massenspektrometrie

Das Vorhandensein von stabilem Boden-organischen Material (SOM) ist eine system-immanente Eigenschaft, aber auch eine Voraussetzung für das Funktionieren von Bodenökosystemen. Mikrobielle Aktivität ist dabei ein wesentlicher Treiber des Kohlenstoffumsatzes und der SOM-Bildung, aber das Ausmaß, in dem stabiles SOM gebildet wird, wird durch Randbedingungen wie Redoxzustand und Mineralzusammensetzung verändert. Derzeit sind weitere Fortschritte zum Verständnis der SOM-Stabilisierungsmechanismen durch die Möglichkeiten begrenzt, mit der die molekulare Zusammensetzung der mineralassoziierten Fraktion und die molekularen Strukturen von SOM bestimmt werden können. Neue analytische Konzepte und Methoden für chemisch hochauflösende Analysen sind daher dringend erforderlich, um die Einflussfaktoren der Kohlenstoffspeicherung in Böden besser zu verstehen. Strukturspezifische und oberflächensensitive FT-ICR MS-Methoden eröffnen eine völlig neue Perspektive, um die mikrobielle Nutzung von Substraten zur Energiegewinnung und Biomasseerzeugung zu untersuchen, molekulare Änderungen zu erfassen, Struktur-Energie-Beziehungen in komplexem SOM zu entschlüsseln, die Bildung und Stabilität von mineralassoziiertem organischem Material zu erforschen und schließlich die Stabilisierung von SOM ganzheitlich zu verstehen. Zu diesem Zweck werden wir 1) online-LC-FT-ICR-MS sowie LC-Tandem-MS-Methoden einsetzen, um physikalisch-chemische und aussagekräftige Strukturinformationen selbst für das komplexe SOM zu erhalten, 2) funktionelle Gruppen in einzelnen Molekülen mittels Isotopen-Tagging zu bestimmen, um die Prävalenz von Struktureinheiten zu untersuchen, und 3) direkte LDI-FT-ICR-MS für die Oberflächenanalyse der organischen Substanz nach der Sorption an Mineralien anwenden. Diese neuartigen Methoden werden wir auf mikrobielle Mikrokosmen mit verschiedenen Substraten und Redox-Bedingungen anwenden, um die Energie- und Materie-Zerstreuung auf molekularer Ebene aufzuschlüsseln. Das übergeordnete Ziel dieses Vorhabens ist es, das Verständnis des komplexen Umsatzes von organischer Bodensubstanz von einer Summen- und Mittelwert- auf eine strukturelle Ebene zu heben. Diese neue Ebene des SOM-Verständnisses wird zusammen mit den Projektpartnern im SPP SoilSystems eine integrative und umfassende Bewertung und Modellierung der Energienutzungskanäle und Randbedingungen des OM-Umsatzes in Böden ermöglichen. Dieses Vorhaben wird zu den zentralen Hypothesen des SPP SoilSystems beitragen, indem die Energienutzungskanäle und die Verteilung der Gibbs-Energie von Substraten während mikrobiellem Umsatz, die Konsequenz von Molekülstruktur auf die Stabilisierung von SOM durch fortwährende mikrobielle Aktivität und der Einfluss von Redoxzustand und Mineralzusammensetzung auf die Stoffnutzung und Stabilisierung von Kohlenstoff aufgeklärt wird.

Reaktive Halogene in einer simulierten Vulkanfahne

Vulkanische Gasemissionen sind bedeutsam für die lokale sowie globale Atmosphärenchemie. Die Entdeckung der Halogenchemie in Vulkanfahnen brachte neue Erkenntnisse über die Dynamik von Vulkanen und gibt möglicherweise Aufschluss über deren Eruptionspotential. Mehrere Feldmessungen führten zu großen Erfolgen in der Erforschung von reaktiven Halogenspezies (z. B. BrO, OClO, ClO). Jedoch ergaben sich auch viele Unklarheiten über die zugrundeliegenden Mechanismen und Umweltparameter wie Spurengas- und Aerosolzusammensetzung der Vulkanfahne, relative Feuchte oder der Bedeutung von potentieller NOX Emission. Der Einfluss sowie die Bedeutung dieser Parameter bezüglich der Halogenaktivierung (Umwandlung von Halogeniden in reaktive Halogenspezies (RHS)) ist essentiell für die Interpretation der Messdaten, um, z.B. (1) Rückschlüsse über die magmatischen Prozesse zu ziehen und Vorhersagen über Eruptionen mithilfe des Verhältnisses BrO zu SO2 zu machen, oder (2) den Einfluss auf die Zerstörung von Ozon, die Oxidation von Quecksilber oder die Verringerung der Lebensdauer von Methan in der Atmosphäre zu quantifizieren. Dieses Projekt soll dazu dienen, anhand eines vereinfachten Modells einer Vulkanfahne (SiO2 und Schwefelaerosole, H2O, CO2, SO2, HCl, HBr) unter kontrollierten Bedingungen die vulkanische Halogenchemie besser zu verstehen. Dazu soll in einer aus Teflon bestehenden Atmosphärensimulationskammer an der Universität Bayreuth Messungen durchgeführt werden. Die zur Messung der kritischen Parameter benötigten Instrumente können leicht in das Kammersystem integriert werden. RHS (BrO, ClO, OClO) werden mittels eines White Systems (Multi-Reflektionszelle) und Cavity Enhanced-DOAS nachgewiesen. Zum Nachweis anderer Halogenspezies (Br2, Cl2, HOBr und BrCl) wird FAPA-MS (Flowing Atmospheric-Pressure Afterglow Mass Spectrometry) verwendet. SO2, CO2, NOX und O3 werden mittels standardisierter Gasanalysatoren gemessen. Die Analyse der Zusammensetzung von Aerosolen insbesondere deren aufgenommene Menge an Halogenen wird durch Filterproben sowie Ionenchromatographie und SEM-EDX (Scanning Electron Microscope - Energy Dispersive X-ray Detector) gewährleistet. Die Kombination der verschiedenen Messtechniken ermöglicht die Erforschung von bisher schlecht Verstandenen heterogenen Reaktionen, welche höchstwahrscheinlich die Halogenaktivierung beeinflussen. Insbesondere die Einflüsse von (1) NOX und O3, (2) Ausgangsverhältnis HCl zu HBr, (3) relative Feuchte sowie (4) die Zusammensetzung der Vulkanaschepartikel (in Hinblick auf komplexere, reale Vulkanasche) auf die RHS Chemie, insbesondere des Mechanismus der sog. 'Brom-Explosion', werden innerhalb des vorgeschlagenen Projektes untersucht. Die Messergebnisse werden, gestützt durch das Chemie Box Modell CAABA/MECCA, in einem größeren Kontext interpretiert und werden helfen die natürlichen Vulkanprozesse besser zu verstehen.

Untersuchung der Loeschverfahren und Loeschmittel zur Bekaempfung von Braenden gefaehrlicher Gueter

Mangelhafte Uebereinstimmung zwischen verschiedenen europaeischen Sicherheitskennzeichnungen (z.B. GefahrstoffVO, Emergency Action Code, Kemler-Zahl, ...), Brand- und Loeschversuche im 1 kg-Bereich mit verschiedenen Materialien und verschiedenen Loeschmitteln, Beurteilung des Loescheffektes und der entstandenen Reaktionsprodukte, letztere mittels GC/MS-Analyse. Zwischenergebnis: Die GC/MS-Analyse ist (noch) nicht das von der Feuerwehr gesuchte Universalmessverfahren, koennte aber noch optimiert werden.

Gekoppeltes LC/GC-ICP-Massenspektrometer

'Mit Hilfe der Kopplung von HPLC bzw. GC an eine ICP-MS können Fluide (Boden-, Grund-, Meer- Prozesswässer, Fluid Inclusions in Mineralen, Gase aus Schmelzen, vulkanische, atmosphärische und Biogase) auf ihre Inhaltsstoffe untersucht werden. Dabei können schwer-, mittel-, und leichtflüchtige organische und anorganische Komponenten analysiert werden. Der besondere Vorteil liegt in der chromatographischen Trennung in die jeweiligen Spezies und Komplexe umweltrelevanter Elemente gekoppelt mit einer hochsensitiven massenspektrometrischen Detektion. Die Verwendung des induktiv gekoppelten Plasmas vor der Massenspektrometrie ist dabei aussagefähiger für flüchtige organische Verbindungen als die Verwendung einer einfachen GC-MS, weil nicht 'zufällige Bruchstücke nach Massenzahlen identifiziert werden, sondern einzelne Elemente. Für die Identifizierung komplexer wässriger Spezies, z.B. As-S, As-U, U-P-Verbindungen etc., besticht die ICP-MS als Mulitelementmethode, da gleichzeitig eine Vielzahl von Elementen gemessen werden kann, deren Massenverhältnisse Aufschluss über ihren Anteil an der jeweiligen Spezies geben. Damit kann in begrenztem Umfang auch Strukturaufklärung unbekannter Spezies betrieben werden. Monitoring verschiedener Isotope eines Elements ermöglicht darüber hinaus die Interpretation von Fraktionierungsprozessen in den Proben.'

Schwerpunktprogramm (SPP) 1294: Bereich Infrastruktur - Atmospheric and Earth system research with the 'High Altitude and Long Range Research Aircraft' (HALO), Chemische Zusammensetzung, Umwandlung und Wolkenaktivierungseigenschaften von Submikrometer-Aerosolpartikeln in Abluftfahnen großer Ballungszentren

Bevölkerungsreiche Ballungszentren stellen konzentrierte Quellen für anthropogene Emissionen dar. Das Ziel der HALO-Mission EMeRGe ist die Untersuchung der Transportwege und der Umwandlungsprozesse der gas- und partikelförmigen Emissionen in den Abluftfahnen solcher Ballungszentren in der freien und oberen Troposphäre. Dieses Teilprojekt legt den Schwerpunkt auf die chemische Charakterisierung der Partikelphase mittels Aerosolmassenspektrometrie sowie auf die Untersuchung der Wolkenaktivierungseigenschaften der Partikel. Mit einem Compact Time-of-Flight Aerosol Mass Spectrometer (C-ToF-AMS) und einem Single Particle Soot Photometer (SP2) kann die chemische Zusammensetzung und die photochemische Prozessierung der Aerosolpartikel nahezu vollständig erfasst werden. Mikrophysikalische Partikeleigenschaften wie Größenverteilung und Anzahlkonzentrationen in verschiedenen Größenbereichen tragen zur Charakterisierung der Partikel bei. Die größenselektierten Messungen der Wolkenaktivierungseigenschaften der Partikel werden im Zusammenhang mit der beobachteten Änderung der chemischen Zusammensetzung (Oxidation) betrachtet, so dass der Einfluss der Emissionen auf die Wolkenbildung untersucht werden kann. Weiterhin wird untersucht, ob die Emissionen bis in die obere Troposphäre oder sogar in die Tropische Übergangschicht (Tropical Transition Layer, TTL) gelangen können, wodurch sie für den weiteren Transport in die untere Stratosphäre zur Verfügung stünden.

Forschergruppe (FOR) 1525: INUIT - Ice Nuclei research UnIT, Kompositionsanalyse von Eisresiduen mittels der Kombination von Aerosol-Massenspektrometrie mit einem virtuellem Gegenstromimpaktor

Dieser Fortsetzungsantrag eines bestehenden Forschungsprojekts innerhalb der Forschergruppe INUIT (Ice Nuclei Research UnIT) hat zum Ziel, die physikalischen und chemischen Eigenschaften von atmosphärischen Eiskeimen (ice nucleating particles, INP) und Eispartikelresiduen (ice particle residuals, IPR) zu untersuchen. Es werden hauptsächlich zwei Messtechniken eingesetzt: virtueller Gegenstromimpaktor und Laserablationsmassenspektrometrie. Eiskeime (INP) aus atmosphärischem Aerosol werden erst in einem Eiskeimzähler aktiviert, so dass sich Eiskristalle bilden, die dann mit einem bepumpten Gegenstromimpaktor aufgrund ihrer Größe extrahiert und verdunstet werden können. Die freigesetzten INP können wiederum mit dem Massenspektrometer oder anderen Messtechniken untersucht werden. Dieses Experiment wird während einer Feldmesskampagne in der Nähe der Quellen von potentiell guten Eiskeimen (Mineralstaub, Biopartikel, anthropogene Partikel) durchgeführt. Ein geeigneter Kampagnenort hierfür ist die Mittelmeerregion, z.B. Südspanien. Die Eispartikelresiduen werden direkt aus unterkühlten Mischphasenwolken gesammelt. Hierzu wird ein spezieller Eis-Gegenstromimpaktor eingesetzt, der nur Eiskristalle sammelt und von den unterkühlten Wolkentröpfchen trennt. Nach der Sammlung wird das Eis der Eiskristalle verdunstet, so dass die Eisresidualpartikel freigesetzt werden und mittels des Laser- Ablationsmassenspektrometers analysiert werden können. Dieses Experiment wird auf einer Bergstation (Jungfraujoch) durchgeführt. Die Kombination aus Eiskeimzähler, bepumptem Gegenstromimpaktor und Massenspektrometer wird auch unter Laborbedingen zur Bestimmung der Eiskeimfähigkeit von internen und externen Partikelmischungen (z.B. biologisch/mineralisch) betrieben. Das Laserablationsmassenspektrometer in seiner Eigenschaft als Einzelpartikel-Analysegerät wird ebenfalls dazu eingesetzt, um den Mischungszustand der erzeugten Mischpartikel zu charakterisieren.

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