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Reaktivität und Transformation funktioneller Gruppen von Spurenstoffen und organischer Hintergrundmatrix bei der Ozonierung von Abwasser

Die Ozonierung ist eine etablierte Technologie zur effizienten Oxidation von organischen Spurenstoffen in der Wasseraufbereitung. Ein wesentlicher Nachteil bei der Anwendung von Ozon ist die Bildung von stabilen und potenziell toxischen Ozonungsprodukten (OPs). Kritisch sind wegen ihrer Langlebigkeit vor allem biologisch stabile OPs. Unmöglich kann die Reaktion aller relevanter CECs mit Ozon, die dabei entstehenden OPs und deren biologische Stabilität untersucht werden. Vielmehr ist es notwendig, basierend auf dem systematischen Studium funktioneller Gruppen Kenntnisse zu generieren, die auf andere Stoffe übertragbar sind. Bislang wurden solche systematischen Studien aber nicht durchgeführt. Noch größer ist die Wissenslücke bei den im Abwasser vorliegenden organischen Kohlenstoffverbindungen (engl.: effluent organic matter, EfOM). Zwar belegt die Ozonzehrung von EfOM dessen Reaktivität gegenüber Ozon, aber welche funktionellen Gruppen reagieren, welche Produkte gebildet werden und wie biologisch stabil diese sind, ist gerade für EfOM mit Heteroatomen (N, S) nicht untersucht. Dieses Vorhaben will beide Lücken durch ein komplementäres analytisches und experimentelles Vorgehen schließen, mit dem gemeinsamen methodischen Ansatz der Einführung einer Markierung in die OPs durch Verwendung von 18O-Ozon und der nachfolgenden Detektion und Identifizierung der OPs mithilfe der (ultra-hochauflösenden) Massenspektrometrie. Das Vorhaben basiert auf der zentralen Hypothese, dass die Reaktion von Ozon sowohl mit bestimmten funktionellen Gruppen organischer Spurenstoffe als auch mit äquivalenten Gruppen des EfOM zu einer vorhersagbaren Bildung von OPs führt. Es zielt darauf ab, i) unser Verständnis der Reaktivität verschiedener funktioneller Gruppen gegenüber Ozon zu verbessern, wobei der Schwerpunkt auf der Identifikation biologisch schwer abbaubarer Funktionen innerhalb der OPs liegt, ii) ozon-reaktive funktionelle Gruppen im EfOM basierend auf bestehendem Wissen zur Transformation von Spurenstoffen zu identifizieren, wobei der Schwerpunkt auf N- und S-haltigen funktionellen Gruppen liegt, welche potentiell chemisch stabile OPs bilden, und iii) die Bedeutung des EfOM im Hinblick auf die Bildung biologisch schwer abbaubarer OPs in der Ozonierung von Abwasser zu bewerten. Dazu soll der biologische Abbau der OPs anhand deren spezifischen funktionellen Gruppen in Säulen-Abbauversuchen und einer simulierten Grundwasseranreicherung untersucht werden. Mit dem neuen Ansatz der Markierung sind wir in der Lage, OPs von CECs ebenso wie von EfOM sicher zu detektieren, besser zu identifizieren und ihre Stabilität gut zu verfolgen. Das Vorhaben generiert ein systematisches und übertragbares Verständnis zur Bildung stabiler OPs basierend auf funktionellen Gruppen organischer Moleküle, von CECs wie von EfOM. Erst wenn die Stabilität der möglichen OPs untersucht ist, wird auch eine systematische toxikologische Bewertung der Ozonung als Wasseraufbereitungsmethode möglich.

ACTRIS-D National Facilities, Phase 1, Teilprojekt 9 (GUF-NF): Ausbau des Taunusobservatoriums (TO) am Kleinen Feldberg im Hinblick auf umfassende in-situ-Messungen von Aerosolen und kurzlebigen Spurengasen im Rahmen von ACTRIS

Geochemische Untersuchungen am Bodensee

Die innere Mischung des Sees, sowie die Wechselwirkung des Sees mit der Atmosphaere und dem Sediment soll mit Hilfe von Spurenstoffmessungen untersucht werden. Geplant sind Messungen von Temperatur, Sauerstoff, Leitfaehigkeit, Phosphat, SO2, Tritium, Helium-3, Radium 226, Radon-222, Blei-210 und Ionium.

Bestimmung von Schadstoffen in der Umwelt und Untersuchungen ihrer Wanderung, Wirkung und Umwandlung

Entwicklung massenspektrometrischer Verfahren zur Bestimmung von Luftschadstoffen. Luftschadstoffmessung Quecksilber, halogenierter Kohlenwasserstoffe, organischer Schwefelverbindungen.

Bestimmung von Edelmetallen und ihren Spezies in biologischen Proben mittels Atomfluoreszenzspektrometrie, Laserablation mit ICP-MS und Atomabsorptionsspektrometrie

Die anthropogene Verbreitung der Edelmetalle durch die Nutzung vornehmlich als Katalysator in der chemischen Industrie und in Kraftfahrzeugen hat bereits zu messbaren Veraenderungen der Edelmetallgehalte in Umweltproben gefuehrt. Ein systematischer Ueberblick ueber die Veraenderungen und deren Auswirkungen auf Lebewesen ist noch nicht machbar, da zu wenige Untersuchungen vorliegen. Fuer das Element Platin sind, zumindest fuer die Verbreitung in der Umwelt, einige Aussagen verfuegbar. Fuer die Metalle Palladium, Rhodium und Iridium sind Untersuchungen nur ansatzweise zu finden. Praktisch keine Aussagen sind ueber die Bindungszustaende zu erhalten. Angaben ueber die vorkommenden Metallspezies sind aber fuer die Kenntnis der Wirkungsmechanismen dieser Metalle auf Lebewesen wichtig. Ziel des Projektes ist die Charakterisierung von Umweltproben, speziell biologischer Proben, bezueglich ihrer Gehalte an Edelmetallen und deren Spezies.

Gaschromatographische Untersuchung der geruchsbelaestigenden Substanzen in der Stalluft

Erfassung, Bewertung und Verminderung geruchsbelaestigender Emissionen. Spezifische Probenahme- und Anreicherungsverfahren- gaschromatographisch-Massenspektrometrische bzw. spezifische Identifikation (N-S-spez. Detektoren) der Geruchstraeger. Ermittlung von 'Leitsubstanzen' anhand verschiedener Systeme zur Korrelation von sensorischen und phys.-chemischen Messdaten. Verfahren zur Verminderung unter analytischer Kontrolle - Entwicklung von 'einfachen' Testverfahren zur Kontrolle.

Hochauflösendes Flugzeitmassenspektrometer mit UHPLC

Bei dem beantragten Gerät handelt es um die Kombination eines Hochleistungsflüssigkeitschromatographie-Gerätes (Ultra High Performance Liquid Chromatography, UHPLC) zur Stofftrennung mit einem hochauflösenden Massenspektrometer (Kopplung eines Quadrupol-Systems mit einem Flugzeitmassenspektrometer, „Time of Flight“, QTOF-MS, im folgendem kurz als HR-MS bezeichnet) neuester Bauart. Das Gerät soll zur Strukturaufklärung unbekannter organischer Spurenstoffe in Umweltproben und anderen Matrices eingesetzt werden. Die Forschungen der Antragsteller beschäftigen sich umfassend mit dem Auftreten, den Eigenschaften und dem Verhalten von überwiegend anthropogen in den Wasserkreislauf eingetragenen Chemikalien sowie der Verfolgung von biotischen und abiotischen Transformationsprozessen in technischen und natürlichen Systemen. Die Verfügbarkeit eines hochauflösenden Massenspektrometers ist für die Charakterisierung von Abbaupfaden und für die Identifizierung von Produkten, deren Umweltrelevanz ebenfalls aufgeklärt werden muss, unabdingbar. Weiterhin wird das Gerät zur Identifizierung von anthropogenen Spurenschadstoffen in allen Ebenen des globalen Wasserkreislaufs benötigt, wobei als methodischer Ansatz u.a. ein „Non-Target Screening“ verwendet werden soll. Im Rahmen diverser aktueller und geplanter Forschungsarbeiten müssen für eine Vielzahl von Umweltchemikalien deren Metaboliten und Transformationsprodukte sicher identifiziert werden. Das angestrebte hochauflösende LC-MS-System kann außerdem zur exakten Quantifizierung von organischen Spurenstoffen eingesetzt werden, was bei den Antragstellern erhebliche Bedeutung besitzt. Die geplante Anschaffung bewirkt eine weitere Steigerung der bereits bestehenden hochwertigen und vielschichtigen Forschung und führt zu einer signifikanten Erhöhung der Wettbewerbsfähigkeit sowie Attraktivität hinsichtlich des wissenschaftlichen Nachwuchses aller beteiligten Institutionen der Fakultät Umweltwissenschaften. Ein HR-MS ist bislang an der gesamten Fakultät nicht vorhanden.

ThWIC: Vorhersage der Abbaubarkeit von Wasserschadstoffen in technischen Verfahren durch künstliche Intelligenz, Teilvorhaben A

Anthropogene Einfluesse auf das atmosphaerische CO2

Die Ueberhoehung des natuerlichen atmosphaerischen CO2-Pegels durch Zufuhr fossilen Verbrennungs-CO2 laesst sich mit Hilfe der unterschiedlichen isotopischen Markierung (vor allem bezueglich des Kohlenstoff-13) erfassen. Bei einer Mittelwertbildung ueber eine Woche sind absolute Konzentrationsangaben von besser plus/minus 1 ppm moeglich; die jahreszeitlichen Schwankungen der Reinluftkonzentration werden dabei beruecksichtigt. Das Verfahren soll ausgeweitet werden a) auf parallel durchgefuehrte SO2-Messungen und b) auf die Untersuchung des Kohlenstoff-14 Pegels in unmittelbarer Umgebung von Kernkraftwerken. Methode: Chemische Absorption des Luft-CO2 mit anschliessender massenspektrometrischer Untersuchung, bzw. Aktivitaetsmessung.

Schwerpunktprogramm (SPP) 1294: Bereich Infrastruktur - Atmospheric and Earth system research with the 'High Altitude and Long Range Research Aircraft' (HALO), Ableitung von Altersspektren und Halogenbudgets der UTLS aus GhOST-MS Messungen während TACTS, SALSA, POLSTRACC und WISE

Wir schlagen vor, den von uns entwickelten Gaschromatographen GhOST-MS (Gas chromatograph for the Observation of tracers - coupled with a mass spectrometer) während der HALO Kampagne WISE einzusetzen um eine breite Palette von Tracern mit unterschiedlichen Lebenszeiten (von fast unendlich wie SF6 bis wenige Wochen, wie CHBr3) in der unteren und untersten Stratosphäre zu messen. Diese Messungen sollen gemeinsam mit den aus den Kampagnen TACTS, SALSA und POLSTRACC vorhandenen Beobachtungen ausgewertet werden. Bei der Auswertung wollen wir uns auf zwei Hauptaspekte konzentrieren. Dies sind die Ableitung von Transit-Zeit Verteilungen (Altersspektren) und die Bestimmung des Halogenbudgets der unteren Stratosphäre, insbesondre des Brombudgets. Die Auswertungen sollen für die verschiedenen Jahreszeiten der Kampagnen und auch im Hinblick auf unterschiedliche meteorologische Situation durchgeführt werden. Zur Ableitung der Altersspektren soll eine neue Methode entwickelt werden, die es erlaubt auch sogenannte bimodale Altersspektren abzuleiten, was eine bessere Beschreibung der Transportzeitverteilung der unteren und untersten Stratosphäre ermöglichen wird. Hierzu ist eine enge Zusammenarbeit mit dem Forschungszentrum Jülich und den Arbeiten zum CLaMS Modell geplant. Als Grundlage für die Methode zur Ableitung der Altersspektren soll der von Ehhalt et al. (2007) veröffentliche Ansatz verwendet werden. Beim Halogenbudget sollen unsere Messungen vor allem verwendet werden um abzuleiten, wieviel anorganisches Brom und Chlor aus kurzlebigen organischen Quellgasen in der unteren Stratosphäre vorhanden ist und dort zum Ozonabbau beitragen kann. Diese Daten sollen mit quasi-simultanen Messungen anorganischer Halogen-Komponenten der Universität Heidelberg kombiniert werden um insbesondre ein komplettes Brombudget der untersten Stratosphäre aufzustellen.

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