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Reaktive Halogene in einer simulierten Vulkanfahne

Vulkanische Gasemissionen sind bedeutsam für die lokale sowie globale Atmosphärenchemie. Die Entdeckung der Halogenchemie in Vulkanfahnen brachte neue Erkenntnisse über die Dynamik von Vulkanen und gibt möglicherweise Aufschluss über deren Eruptionspotential. Mehrere Feldmessungen führten zu großen Erfolgen in der Erforschung von reaktiven Halogenspezies (z. B. BrO, OClO, ClO). Jedoch ergaben sich auch viele Unklarheiten über die zugrundeliegenden Mechanismen und Umweltparameter wie Spurengas- und Aerosolzusammensetzung der Vulkanfahne, relative Feuchte oder der Bedeutung von potentieller NOX Emission. Der Einfluss sowie die Bedeutung dieser Parameter bezüglich der Halogenaktivierung (Umwandlung von Halogeniden in reaktive Halogenspezies (RHS)) ist essentiell für die Interpretation der Messdaten, um, z.B. (1) Rückschlüsse über die magmatischen Prozesse zu ziehen und Vorhersagen über Eruptionen mithilfe des Verhältnisses BrO zu SO2 zu machen, oder (2) den Einfluss auf die Zerstörung von Ozon, die Oxidation von Quecksilber oder die Verringerung der Lebensdauer von Methan in der Atmosphäre zu quantifizieren. Dieses Projekt soll dazu dienen, anhand eines vereinfachten Modells einer Vulkanfahne (SiO2 und Schwefelaerosole, H2O, CO2, SO2, HCl, HBr) unter kontrollierten Bedingungen die vulkanische Halogenchemie besser zu verstehen. Dazu soll in einer aus Teflon bestehenden Atmosphärensimulationskammer an der Universität Bayreuth Messungen durchgeführt werden. Die zur Messung der kritischen Parameter benötigten Instrumente können leicht in das Kammersystem integriert werden. RHS (BrO, ClO, OClO) werden mittels eines White Systems (Multi-Reflektionszelle) und Cavity Enhanced-DOAS nachgewiesen. Zum Nachweis anderer Halogenspezies (Br2, Cl2, HOBr und BrCl) wird FAPA-MS (Flowing Atmospheric-Pressure Afterglow Mass Spectrometry) verwendet. SO2, CO2, NOX und O3 werden mittels standardisierter Gasanalysatoren gemessen. Die Analyse der Zusammensetzung von Aerosolen insbesondere deren aufgenommene Menge an Halogenen wird durch Filterproben sowie Ionenchromatographie und SEM-EDX (Scanning Electron Microscope - Energy Dispersive X-ray Detector) gewährleistet. Die Kombination der verschiedenen Messtechniken ermöglicht die Erforschung von bisher schlecht Verstandenen heterogenen Reaktionen, welche höchstwahrscheinlich die Halogenaktivierung beeinflussen. Insbesondere die Einflüsse von (1) NOX und O3, (2) Ausgangsverhältnis HCl zu HBr, (3) relative Feuchte sowie (4) die Zusammensetzung der Vulkanaschepartikel (in Hinblick auf komplexere, reale Vulkanasche) auf die RHS Chemie, insbesondere des Mechanismus der sog. 'Brom-Explosion', werden innerhalb des vorgeschlagenen Projektes untersucht. Die Messergebnisse werden, gestützt durch das Chemie Box Modell CAABA/MECCA, in einem größeren Kontext interpretiert und werden helfen die natürlichen Vulkanprozesse besser zu verstehen.

Messungen der 129I-Emissionen der Aufbereitungsanlagen in Tomsk, Krasnojarsk und Tscheljabinsk für 131I-Dosisrekonstruktionen

Im weiträumigsten Gebiet um die militärischen 239Pu-Produktionsanlagen in Tscheljabinsk, Tomsk und Krasnojarsk und um das Testgebiet von Semipalatinsk wird mit Hilfe von Messungen des langlebigen 129I eine retrospektive Dosimetrie des kurzlebigen 131I durchgeführt. Unter Miteinbeziehung der 129I-Einträge durch die Kernwaffentests, die zivilen Aufbereitungsanlagen La Hague und Sellafield und den Reaktorunfall von Tschernobyl wird eine Datenbasis für die Verwendung von 129I als Tracer in der Umwelt erstellt. Wasserproben von Seen mit langen Abflusszeiten wie Khuvsugul Nuur, Uvs Nuur, Orog, Achit (alle Mongolei), Baikal, Balachasch, Issyk Kul und von kleineren Seen und Bodenproben aus dem Gebiet werden genommen. Mit Beschleunigungsmassenspektrometrie werden 129I /127I-Verhältnisse gemessen und 129I-Fluenzen abgeleitet. 129I-Immissionen und -Verteilungen werden mit atmosphärischen Transportrechnungen erhalten. In Abhängigkeit der Bestrahlungszeit der Brennelemente und der Wartezeit zwischen Bestrahlung und Aufbereitung werden mit atmosphärischen Transportmodellen 131I-Aktivitäten im Bereich der Anlagen und im Altai-Gebiet berechnet.

Klassifizierung von HULIS Kohlenstoff verschiedener atmosphärischer Prägung mittels 2-D offline Chromatographie

Atmosphärische Partikel enthalten innerhalb ihrer organischen Fraktion einen bedeutenden Anteil sogenannter 'huminähnlicher' Verbindungen (humic like substances, HULIS). Zur chemischen Zusammensetzung dieser Fraktion ist nur relativ wenig bekannt. Trenntechniken wie Umkehrphasenchromatographie oder Kapillarelektrophorese erlauben keine umfassende Trennung dieser komplex zusammengesetzten Fraktion, weshalb im vorliegenden Projekt die Anwendung einer 2-dimensionalen Trennung nach Polarität (Umkehrphasenchromatographie) und molekularer Größe (Größenausschlusschromatographie) vorgeschlagen wird. Die Kopplung der beiden Dimensionen soll offline geschehen und die erhaltenen Fraktionen gesammelt werden, um davon den Gesamtkohlenstoffgehalt (total organic carbon, TOC), die UV-VIS Absorption, sowie die Elementarzusammensetzung einzelner charakteristischer Substanzen mittels Flugzeitmassenspektrometrie zu bestimmen. Proben von verschieden geprägten Sammelorten (europäischer Hintergrund, asiatische Megacity, ländlich mit starkem Biomasseverbrennungseinfluss) sollen analysiert werden, um anschliessend Muster im zweidimensionalen Raum Polarität vs. Größe finden und vergleichen zu können. Weiterhin sollen die Ergebnisse der offline Charakterisierung mit (außerhalb des Projektes) gewonnenen Daten eines online-Aerosolmassenspektrometers verglichen werden. Die Ergebnisse sollen ein besseres Verständnis zu Konzentration, Zusammensetzung und möglichen Quellen der wichtigen HULIS-Fraktion atmosphärischer Partikel ermöglichen.

Nachweis, Vorkommen und lebensmittelhygienische Bedeutung von Antibiotikarueckstaenden in Milch und Milchprodukten

Die Untersuchungen dienen dem Ziel, die Situation von Antibiotikarueckstaenden in Milch und Milchprodukten zu erfassen; in tierexperimentellen Untersuchungen wird das Ausscheidungsverhalten bearbeitet; ausserdem werden Methoden zum Nachweis verschiedenster Antibiotika (Penicillin, Streptomycin, Lecomycin, Tetracycline u.a.) erarbeitet. Hierzu dienen gaschromatographische und massenspektrometrische Verfahren.

Forschergruppe (FOR) 2401: Optimierungsbasierte Multiskalenregelung motorischer Niedertemperatur-Brennverfahren, Teilprojekt: Chemische Grundlagen für die Modellentwicklung zur Motorenregelung

Das Teilprojekt stellt die chemischen Grundlagen für die Forschergruppe bereit. Es widmet sich der Analyse von Speziesprofilen, die für die Entwicklung und kritische Validierung der reaktionskinetischen Modelle für die motorischen Teilprojekte benötigt werden und die dann in die Regelung einfließen. Diese Analysen sollen vornehmlich unter Niedertemperaturbedingungen an den Surrogatbrennstoffen iso-Oktan (für die GCAI-Verbrennung in TP3) und n-Heptan (für die PCCI-Verbrennung in TP4) in einem Strömungsreaktor erfolgen. Mehrere Teilaspekte stehen im Fokus der reaktionskinetischen Untersuchungen. Für die GCAI-Bedingungen steht die Veränderung der Zündwilligkeit unter Wasserzusatz im Vordergrund. Die Effekte variabler Addition von Wasser zu iso-Oktan sollen für ein Parameterfeld bei unterschiedlichen Bedingungen untersucht werden, um die Grundlagen des Wasserzusatzes auf die Reaktionskinetik im Niedertemperaturbereich zu verstehen und in die Modellbildung zu übertragen. Die geplanten Untersuchungen stellen weitgehend Neuland dar. Zur Unterstützung sollen einige Analysen hierzu auch unter den stabilen Bedingungen vorgemischter ebener Niederdruckflammen stattfinden. Für die Modellbildung im Bereich der PCCI-Verbrennung sind detaillierte Untersuchungen der Bildung von Rußvorläuferspezies im Bereich bis zu etwa vier aromatischen Ringen insbesondere unter Niedertemperaturbedingungen geplant. Während die Reaktionen zur Bildung des ersten aromatischen Ringes als sehr gut verstanden gelten können, weist das grundlegende Verständnis der Bildungskinetik in der molekularen Vorläuferphase bis zu etwa 3-4 aromatischen Ringen noch sehr große Lücken auf. Dieser Phase, an die sich die erste Partikelnukleation zum Beispiel über Dimerisierung der mehrkernigen Aromaten anschließt, kommt innerhalb der Reaktionsketten vom Brennstoffmolekül zum Rußkeim eine große Bedeutung zu. Das entsprechende fundamentale Wissen ist für die Modellentwicklung in TP4 von entscheidender Bedeutung. Die Arbeiten sollen daher auch durch die Untersuchung besonders brennstoffreicher Zonen in einer nicht vorgemischten Flamme unterstützt werden. Für beide motorische Verfahren ist es zudem interessant, die Einflüsse der Zumischung von Abgaskomponenten auf die Reaktionskinetik zu verstehen. Anknüpfend an die Untersuchungen zur Wasserbeimischung sind hierzu einige grundlegende Analysen geplant. Zur Erfassung der Spezies als Funktion der Reaktionsbedingungen sollen an allen Versuchsträgern verschiedene Varianten massenspektrometrischer Verfahren eingesetzt werden, mit denen in der Arbeitsgruppe große Erfahrung vorliegt. Als unterstützende Techniken werden Gaschromatographie sowie Laserverfahren zur Temperaturbestimmung eingesetzt.

Stabilisotop-Massenspektrometer

Es wird die Beschaffung eines Stabilisotopen-Massenspektrometers mit Elementaranalysator- und Spurengaseinheit-Kopplung beantragt, um die vorhandene und intensiv genutzte Massenspektrometrie um verschiedene Stabilisotopenanwendungen zu erweitern (S- und O-Isotopenverhältnisse sowie N2O-Isotopomere). Die Stabilisotopanalyse wurde und wird in unserem Institut und der Fakultät für ein weites Feld von Forschungsanwendungen eingesetzt. Die Stabilisotopmethoden sind auch von zentraler Bedeutung für die Prozessforschung im Bereich der Dünger- und Boden-N-Umsetzungen im Hinblick auf Umweltwirkungen der landwirtschaftlichen Bodennutzung mit den Stichworten Gewässer- und Atmosphärenbelastung. Die Stabilisotopmethodik spielt daher auch wichtige Rolle bei vier laufenden Forschungsvorhaben meiner und kooperierender Arbeitsgruppen der Fakultät und für die Einwerbung weiterer Einzel- und Verbundvorhaben.

Analyse von Pestiziden in marinen Organismen, Pestizide und andere organische Schadstoffe im Meer

Es werden organische Schadstoffe im Meerwasser, in Organismen und im Meeresboden bestimmt. Hierzu werden gaschromatographische und massenspektroskopische Methoden zur eindeutigen Identifizierung herangezogen. Die Auswahl von Tieren unterschiedlicher oekologischer Stellung ermoeglicht Einblicke in Anreicherungsvorgaenge in der Natur.

Forschungscampus InfectoGnostics 2. Förderphase: Früherkennung von Pathogenen im Abwasser

Untersuchung von Entwicklungsstadien der Inkohlung bei Torf und Braunkohlen auf ihren Gehalt an polycyclischen aromatischen Kohlenwasserstoffen (PAH)

Zur Anreicherung und Isolierung von polycyclischen aromatischen Kohlenwasserstoffen (= PAH) wurde ein PAH-spezifisches Anreicherungsverfahren entwickelt. In mehreren Proben (Weichbraunkohle, Garsdorf; Matt- und Glanzbraunkohle, Bogovina und Banovici) wurde der Gehalt an Fluoranthen, Pyren, Benzofluoranthene, Benzo(e)pyren, Benzo(a)pyren, Perylen, Benzi(ghi)perylen u.a. bestimmt. Die Identitaet dieser Verbindungen wurde mit der GC-MS-Kombination bestaetigt. Die gaschromatographisch bestimmten Gehalte lagen z.B. fuer Benzo(a)pyren zwischen 0.07 und 0.20 mg/kg Kohle. In erheblich hoeheren Konzentrationen wurden 6 weitere Verbindungen isoliert, deren UV- und Massenspektren auf substituierte PAH hindeuten. Ebenso werden Torfproben aus Hoch- und Niedermooren auf ihren Gehalt an PAH untersucht und der Versuch unternommen, zwischen dem PAH-Gehalt einer Torfschicht und ihrem Alter Korrelationen herzustellen.

Polyzyklische Aromaten in Luftstaeuben und Emissionen; Profile, das Problem der Herkunftsbestimmung und die Rolle der Analytik

Ziel der Studie war, die vorgeschlagenen Moeglichkeiten zur Bestimmung der Quellen polyzyklischer Aromaten zu ueberpruefen. Diskutiert werden: die Mengenverhaeltnisse von Benzo(a)pyren zu Benzo(ghi)perylen und zu Coronen, das Vorkommen einzelner Verbindungen, die Profile schwefelhaltiger Di- und Polyzyklen, die vollstaendigen Profile, die Intensitaeten homologer Polyzyklenserien. Das Ergebnis ist, dass keine dieser Ueberlegungen zur Herkunftsbestimmung polyzyklischer Aromaten nuetzlich ist. Es wird erwogen, ob manche Vorschlaege einfach durch die unzureichende Analytik veranlasst wurden. In diesem Zusammenhang werden wichtige Analysenverfahren und damit erhaltene Ergebnisse diskutiert. Fuer Zimmeroefen mit Leistungen bis zu 9 kW wird folgende Abschaetzung gegeben: Die gesamten Polyzyklenemissionen von Gasofen, Oelofen und Kohleofen verhalten sich naeherungsweise wie 0,001:1:100. Bei solchen Verhaeltnissen wird schon die Unterscheidung zwischen den Beitraegen von Feuerungen schwierig, da bei einem geringen Anteil von Kohleheizungen deren Emissionen ueberwiegen. Mit der Hochaufloesungs-Niedervolt-Massenspektrometrie wurden bisher in verschiedenartigen Umweltproben stets sehr viele Verbindungstypen nachgewiesen. Diese Vielfalt und damit die analytische Problematik werden durch neuartige graphische Profile veranschaulicht. Wegen der Schwierigkeiten der exakten Strukturbestimmung von Polyzyklen in Umweltproben wird erneut die Frage gestellt, ob es sinnvoll ist, am Grundsatz der Analyse einzelner Verbindungen festzuhalten.

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