Das Projekt "GRaZ: Geochemische Radionuklidrückhaltung an Zementalterationsphasen, Teilprojekt A" wird/wurde gefördert durch: Bundesministerium für Wirtschaft und Klimaschutz. Es wird/wurde ausgeführt durch: Universität Mainz, Institut für Kernchemie.
Das Projekt "Teilprojekt A^ThermAc: Aufklärung von Thermodynamik und Speziation von Actiniden bei höheren Temperaturen in Kombination von Schätzmethoden, spektroskopischen und quantenchemischen Methoden^Teilprojekt D^Teilprojekt C^Teilprojekt B, Teilprojekt E" wird/wurde gefördert durch: Bundesministerium für Bildung und Forschung. Es wird/wurde ausgeführt durch: Technische Universität München, Fakultät für Chemie, Lehrstuhl für Theoretische Chemie.
Das Projekt "Teilprojekt A^ThermAc: Aufklärung von Thermodynamik und Speziation von Actiniden bei höheren Temperaturen in Kombination von Schätzmethoden, spektroskopischen und quantenchemischen Methoden^Teilprojekt B, Teilprojekt C" wird/wurde gefördert durch: Bundesministerium für Bildung und Forschung. Es wird/wurde ausgeführt durch: Universität Heidelberg, Physikalisch-Chemisches Institut.1. Vorhabensziel: Das Gesamtziel des Projektes ist die Erweiterung des Kenntnisstands und der thermodynamischen Datenbasis für Actinide, langlebige Spaltprodukte und Matrixelemente mit Relevanz für Langzeitsicherheitsanalysen zur Endlagerung hochradioaktiver wärmeproduzierender nuklearer Abfälle. Im Rahmen dieses Teilprojekts werden Arbeiten zum Komplexierungsverhalten von Actiniden mit anorganischen Liganden Temperaturbereich bis 90°C durchgeführt. Ziel dieses Teilprojekts ist es, thermodynamische Standarddaten für einen größeren Ionenstärke- und Temperaturbereich zu erhalten. Diese Daten sollen dann in schon bestehende Datenbasen einfließen. Das Projekt liefert somit einen entscheidenden Beitrag für eine thermodynamisch fundierte Sicherheitsanalyse zur Langzeitsicherheit von nuklearen Endlagern. 2. Arbeitsplanung: Die folgenden Arbeitspakete werden bearbeitet: 1. Komplexierung von dreiwertigen Actiniden mit Chlorid und Carbonat; 2. Hydrolyse von dreiwertigen Lanthaniden/Actiniden bei erhöhten Temperaturen; 3. Komplexierung von Np(V) mit anorganischen Liganden bei erhöhten Temperaturen; 4. Charakterisierung von löslichkeitsrelevanten Festphasen; 5. Bewertung von Schätzmethoden; Qualitätsmanagement und Dokumentation.
Das Projekt "Teilprojekt F^ImmoRad: Grundlegende Untersuchungen zur Immobilisierung langlebiger Radionuklide durch die Wechselwirkung mit endlagerrelevanten Sekundärphasen, Teilprojekt A" wird/wurde gefördert durch: Bundesministerium für Bildung und Forschung. Es wird/wurde ausgeführt durch: Karlsruher Institut für Technologie (KIT), Institut für Nukleare Entsorgung (INE).Ziel des Vorhabens ist es einen Beitrag zur sicheren Endlagerung hochradioaktiven Abfalls zu leisten. In diesem Kontext wollen wir ein auf atomarer Skala basierendes Prozessverständnis der Wechselwirkung von Actiniden und Spaltprodukten mit endlagerrelevanten Mineralen bzw. Mineraloberflächen erlangen, um so Retentionsmechanismen auf langen Zeitskalen zu verstehen. Dazu sind innerhalb des Gesamtprojekts folgende Arbeitspakete vorgesehen: a) Dreiwertige Actinide Pu, Am, Cm (Phosphate, Carbonate, Eisen(hydr)oxide) b) Vierwertige Actiniden Th, U, Np, Pu (Silicate, Sulfate, Carbonate, Phosphate, Sulfide, Eisen(hydr)oxide, LDH-Phasen) a) Cm(III), Am(III) und Eu(III) dotierte Calcite werden synthetisiert und die Besetzung der unterschiedlichen 'sites' wird mit Hilfe der TRLFS quantifiziert. Die maximale Beladung der Sekundärphase mit Actiniden wird aus diesen Daten extrapoliert werden. Mit dreiwertigen Actiniden und Lanthaniden dotierte Calcit Einkristalle werden nach ihrer Synthese an der Beamline in Argonne untersucht. Mit diesen Röntgenreflektometriemessungen wird die Struktur der Oberfläche der Calcitkristalle bestimmt. b) Th(IV) und Np(IV) dotierte Calcite werden im MFR synthetisiert. Einbau sowie Freisetzung der Actiniden wird quantifiziert und modelliert. Der Einfluss von Fremdionen auf die Bildung der An(IV):Calcit 'solid solutions' wird mit Hilfe von SEM und AFM untersucht. Durch XAS werden die Strukturparameter der Einbauspezies bestimmt.
Das Projekt "Teilprojekt C^Teilprojekt A^Teilprojekt F^ImmoRad: Grundlegende Untersuchungen zur Immobilisierung langlebiger Radionuklide durch die Wechselwirkung mit endlagerrelevanten Sekundärphasen^Teilprojekt B^Teilprojekt E, Teilprojekt D" wird/wurde gefördert durch: Bundesministerium für Bildung und Forschung. Es wird/wurde ausgeführt durch: Helmholtz-Zentrum Dresden-Roßendorf e.V., Institut für Radiochemie.Im vorliegenden Verbundprojekt wird ein auf atomarer Skala basierendes Prozessverständnis der Wechselwirkung von Actiniden und Spaltprodukten mit endlagerrelevanten Mineralen bzw. Mineraloberflächen erlangt, um so Retentionsmechanismen auf langen Zeitskalen zu verstehen und damit einen Beitrag zur sicheren Endlagerung hochradioaktiven Abfalls zu leisten. An der Actiniden-XAS-Beamline ROBL werden XAFS-spektroskopische Untersuchungen bei niedrigsten Konzentrationen und unter Sauerstoffausschluss durchgeführt. Das IRC wird die Kinetic (2-4 Jahre) der Oberflächenreaktionen (Sorption, Reduktion, Kopräzipitation) von Pu(V) und Pu(III) mit Magnetit und einem Fe-Carbonat (Siderit oder Chukanovit) untersuchen. Das IRC wird die reduktive Reaktion von Np(V) mit Mackinawite (FeS) und Magnetit untersuchen; außerdem die mögliche Inkorporation von Np(IV) in Siderit oder Chukanovit. Das IRC wird die von PSI-LEG hergestellten 'solid solutions' zwischen Se(IV/VI) und LDH und Tc(VII) und LDH, sowie die von KIT-IMG hergestellten 'solid solutions' zwischen Se und Eisensulfiden untersuchen. In allen Fällen wird die Struktur und Oxidationsstufe der mit der Festphase assoziierten Actiniden- bzw. Spaltprodukt-Spezies spektroskopisch mit XAFS und teilweise auch mit XPS untersucht. Die Oberflächenspezies werden mit zu synthetisierenden Kopräzipitaten verglichen. Zudem werden die Lösungsbedingungen (Eh, pH, gelöste Ionen) erfasst, um Stabilitätskonstanten der Sorptionskomplexe und Festphasen zu bestimmen
Das Projekt "Teilprojekt 4: Universität des Saarlandes^Rückhaltung endlagerrelevanter Radionuklide im natürlichen Tongestein und in salinaren Systemen^Teilprojekt 8: Universität Heidelberg^Teilprojekt 7: Technische Universität Dresden^Teilprojekt 5: Technische Universität München^Teilprojekt 6: Universität Potsdam, Teilprojekt 3: Universität Mainz" wird/wurde gefördert durch: Bundesministerium für Wirtschaft und Klimaschutz. Es wird/wurde ausgeführt durch: Universität Mainz, Institut für Kernchemie.
Das Projekt "Teilprojekt 4: Universität des Saarlandes^Teilprojekt 8: Universität Heidelberg^Teilprojekt 3: Universität Mainz^Rückhaltung endlagerrelevanter Radionuklide im natürlichen Tongestein und in salinaren Systemen^Teilprojekt 7: Technische Universität Dresden^Teilprojekt 5: Technische Universität München^Teilprojekt 6: Universität Potsdam^Teilprojekt 2: Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf, Teilprojekt 1: Karlsruher Institut für Technologie" wird/wurde gefördert durch: Bundesministerium für Wirtschaft und Klimaschutz. Es wird/wurde ausgeführt durch: Karlsruher Institut für Technologie (KIT), Institut für Nukleare Entsorgung (INE).
Das Projekt "PGAA-Actinide, Bestimmung und Validierung von nuklearen Daten von Actiniden zur zerstörungsfreien Spaltstoffanalyse in Abfallproben durch prompt Gamma Neutronenaktivierungsanalyse am FRM II (PGAA-Actinide FRM II)" wird/wurde gefördert durch: Bundesministerium für Bildung und Forschung. Es wird/wurde ausgeführt durch: Technische Universität München, Forschungsneutronenquelle Heinz Maier-Leibnitz.Im Rahmen des Projekts PGAA-Actinide soll ein zerstörungsfreies Messverfahren entwickelt werden, das eine quantitative Bestimmung von Actiniden und anderen Atomkernen in nuklearem Abfall erlaubt. Die Entwicklung eines solchen Verfahrens ist für die Abfallwirtschaft in Deutschland von herausragender Bedeutung. Denn während nukleare Spaltprodukte wie Iod, Cäsium, Strontium, Xenon oder Krypton überwiegend innerhalb weniger Tage bis einiger Jahrzehnte zerfallen, sind die durch Neutroneneinfang aus Uran entstehenden Actinide wie Neptunium, Plutonium, Americium oder Curium äußerst langlebig sowie chemisch und radiologisch hoch toxisch und müssen daher besonders behandelt und gelagert werden. Für deren Umgang, Transport und Aufnahme in ein Endlager gibt es gesetzliche Bestimmungen, welche Kenntnisse über deren Bestandteile und Mengen notwendig macht. Bisher gibt es allerdings kein Verfahren, mit dem sich die Inhalte von nuklearem Abfall mit ausreichender Genauigkeit bestimmen lassen. Die Methode der prompten Gamma Neutronenaktivierungsanalyse (PGAA) bietet eine einzigartige Perspektive, präzise Informationen über die Art und Menge der Actinide in nuklearem Abfall zu erhalten: Denn durch Neutronen aktivierte Atomkerne emittieren beim Zerfall charakteristische Gammaquanten, an Hand dessen sie sich eindeutig identifizieren lassen. Allerdings sind die prompten Gammalinien der Actinide bisher nicht ausreichend bekannt, auch fehlen präzise Informationen über deren Intensitäten und Wirkungsquerschnitte, also die Wahrscheinlichkeiten, mit denen ein spezifische Atomkerne durch Neutronen aktiviert werden. Im Unterschied zu herkömmlichen Analysemethoden für Actinide ist die prompte Gamma Neutronenaktivierungsanalyse ein zerstörungsfreies Verfahren. Die zu untersuchenden Proben müssen vor der Analyse nicht chemisch aufbereitet werden, es entstehen keinerlei Sekundärabfälle und auch das Personal wird nicht zusätzlich durch Umgang mit radioaktivem Material belastet. Neben der Bestimmung der Actinide werden mittels PGAA auch die Strukturen sowie die Nebenbestandteile des radioaktiven Abfalls erfasst. Im Rahmen des Projektes PGAA-Actinide werden zunächst mit hoher Präzision die prompten Gammasignaturen und Wirkungsquerschnitte ausgewählter Isotope bestimmt. Dazu werden speziell präparierte Proben am Budapester Forschungsreaktor (BNC) und an der Forschungs-Neutronenquelle Heinz Maier-Leibnitz (FRM II) in Garching mit langsamen Neutronen bestrahlt und gemessen. Um Nachweisgrenzen und optimierte Messparameter zu bestimmen, werden mit Hilfe dieser Daten am Forschungszentrum Jülich anschließend PGAA-Spektren simuliert. Um das Messsystem für reale Proben und Gemische zu optimieren, werden dieselben Proben dann noch einmal mit schnellen Neutronen am Instrument Nectar, FRM II vermessen. Abschließend wird ein konkreter Vorschlag für eine Messanordnung zur quantitativen Bestimmung von Actiniden in nuklearem Abfall erarbeitet.
Das Projekt "Teilprojekt 4: Universität des Saarlandes^Teilprojekt 8: Universität Heidelberg^Teilprojekt 3: Universität Mainz^Rückhaltung endlagerrelevanter Radionuklide im natürlichen Tongestein und in salinaren Systemen^Teilprojekt 7: Technische Universität Dresden^Teilprojekt 5: Technische Universität München^Teilprojekt 6: Universität Potsdam, Teilprojekt 2: Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf" wird/wurde gefördert durch: Bundesministerium für Wirtschaft und Klimaschutz. Es wird/wurde ausgeführt durch: Helmholtz-Zentrum Dresden-Roßendorf e.V., Institut für Ressourcenökologie.
Das Projekt "Wechselwirkung von Actiniden mit dominanten Bakterien des Äspö-Grundwasserleiters" wird/wurde gefördert durch: Bundesministerium für Wirtschaft und Arbeit. Es wird/wurde ausgeführt durch: Forschungszentrum Roßendorf e.V., Institut für Radiochemie.Das Projekt hat die Aufklärung der Wechselwirkungsmechanismen von relevanten Aquiferbakterien des Äspö HRL (Schweden) mit Actiniden zum Ziel. Die zu gewinnenden Daten und Kenntnisse sind für die Beurteilung der Mobilität von Radionukliden, insbesondere Actiniden, von Wichtigkeit und können für Modellierungen im Rahmen von Langzeitsicherheitsbetrachtungen für ein Endlager eingesetzt werden. Im Mittelpunkt des Projektes steht die Untersuchung der Wechselwirkung von Desulfovibrio äspöensis mit verschiedenen Actiniden (U, Cm, Np und Pu). Es werden Aussagen zu den mikrobiellen Reduktionsprozessen und zu Art und Höhe der Akkumulation von Actiniden an diesen Bakterien erwartet. Zur Erreichung der Projektziele werden modernste spektroskopische Verfahren wie Laserspektroskopie und Röntgenabsorptionsspektroskopie eingesetzt.
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