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Verfolgung von Umweltbelastungen durch Moschusverbindungen in repräsentativen Umweltproben - Teil II

Wenzel, Andrea; Lepper, Peter Schmallenberg, Fraunhofer-Institut für Molekularbiologie und Angewandte Oekologie Teil II: Bewertung der Analysen von Nitro- und polycyclischen Moschusverbindungen in Umweltproben Polycyclische Moschusverbindungen und Nitro-Moschusverbindungen zählen zu den wichtigsten Duftstoffen und werden in einer Vielzahl von Kosmetika sowie Reinigungs- und Pflegeprodukten verwendet. Es handelt sich dabei um synthetische Substanzen, die mit dem aus dem Drüsensekret von Moschustieren gewonnenen Moschus und einer Reihe weiterer Naturprodukte mit moschusartigem Geruch keine strukturelle Verwandtschaft haben. In marinen (Blasentang, Miesmuschel, Aalmuttermuskulatur, Silbermöwenei) und limnischen (Dreikantmuschel, Brassenmuskulatur) Biotaproben der UPB wurde eine geringe Kontamination mit Nitro-Moschusverbindungen festgestellt, die zudem einen rückläufigen Trend aufweist. Im Gegensatz dazu konnten z.T. extrem hohe Belastungen der Proben mit polycyclischen Moschusverbindungen nachgewiesen werden, wobei die Galaxolide (HHCB) und die Tonalide (AHTN) dominierten. Dieser Befund entspricht Erhebungen, wonach innerhalb der synthetischen Moschusverbindungen die polycyclischen Moschus-Duftstoffe am Weltmarkt mit derzeit ca. 85% den größten Anteil stellen. Der Anteil der Nitro-Moschus-Duftstoffe liegt mit ca. 12% deutlich niedriger. In Deutschland wird zudem Moschus-Xylol aufgrund einer Selbstverpflichtung des Industrieverbandes Körperpflege und Waschmittel (IKW) seit 1994  nicht mehr in neuen Produkten eingesetzt. Bedingt durch den Eintrag in die aquatische Umwelt, der überwiegend aus Kläranlagenabläufen erfolgt, ist ein deutliches Gefälle in den Duftstoff-Gehalten der Organismen aus dem limnischen hin zum marinen Bereich festzustellen. Miesmuscheln des niedersächsischen Wattenmeeres wiesen im Untersuchungszeitraum 1986 bis 2000 schwankende Werte von 0,5-1,7 μg/kg FG HHCB und 0,4-2,5μg/kg FG AHTN auf; die Belastung mit Nitro-Moschusverbindungen war durchweg niedrig und liegt seit 1996 immer unter der BG von 0,1μg/kg FG. Miesmuscheln der deutschen Ostseeküste sind nur geringfügig mit Duftstoffen kontaminiert, die gefundenen Werte lagen im Zeitraum 1992 bis 2000 knapp oberhalb oder unter der BG. Anhand der Untersuchungen von Brassenmuskulatur des aktuellsten Probenahmejahres 2003 ergibt sich folgende Reihung der Probenahmegebiete in Bezug auf die der Belastung limnischer Systeme mit synthetischen Moschusverbindungen: Belauer See << Mulde < Donau < Elbe < Rhein < Saale << Saar. Elbefische wiesen 2003 über den deutschen Flussabschnitt Gehalte an HHCB von 10-75 μg/kg FG und an AHTN von 0,8-8,7 μg/kg FG auf. In den Jahren davor war die Belastung der Brassen an allen Probenahmestellen mit Ausnahme Blankenese höher. An letztgenannter  Probenahmestelle scheint die HHCBBelastung nach einem deutlichen Rückgang 1998 auf niedrigerem Niveau zu stagnieren während im Oberlauf der Elbe an der PNF Prossen die HHCB-Gehalte steigende Tendenz aufweisen. An den anderen Elbe-Probenahmestellen sanken die HHCB-Belastungen im Beobachtungszeitraum ab. Die AHTN Gehalte zeigen dagegen ein einheitlicheres Bild, das an allen Probenahmestellen an der Elbe auf ein stetiges Sinken der AHTN-Belastung mit fortschreitender Zeit schließen lässt. Auch in den Elbe-Nebenflüssen Saale und Mulde sind die HHCB- und AHTN-Belastungen gesunken. Allerdings ist für HHCB seit 2000 eher ein Stagnieren der Konzentrationen als ein Absinken ersichtlich. Die Gehalte an synthetischen Moschusverbindungen in Brassen aus dem Rhein sind an der Probenahmestelle Iffezheim am höchsten. Sowohl flussaufwärts als auch abwärts von diesem Probenahmeort sinken die Gehalte in der Brassenmuskulatur. An den Probenahmeorten selbst ist der zeitliche Verlauf der Belastung uneinheitlich. Während die AHTN-Gehalte im Beobachtungszeitraum an allen PNF des Rheins beständig absinken stagnieren die HHCB-Werte an den PNF Weil, Koblenz und Bimmen seit ca. 1999 nach einem auf die Vorjahre bezogenen deutlichen Rückgang bzw. zeigen allenfalls eine ganz leichte Tendenz zum sinken. In Iffezheim steigen die HHCB-Konzentrationen seit 2000 sogar wieder an. Die HHCB-Konzentrationen in Brassenmuskulatur aus dem Rhein lagen in den Jahren 1995-2003 in einem Bereich von 29-419 μg/kg FG und die AHTN-Konzentrationen bei 3,2-65,3 μg/kg FG. Für die Donau liegen nur Messungen aus den Jahren 2002 und 2003 vor. Diese zeigen hinsichtlich der HHCB- und AHTN-Belastung ein mit dem Rhein bei Koblenz bzw. Bimmen vergleichbares Bild. Die auf Frischgewicht bezogenen Messwerte liegen zwischen ca. 38 und 78 μg HHCB/kg und 3-5 μg AHTN/kg. Alle drei Probenahmeorte entlang der Donau weisen in etwa das gleiche Belastungsprofil auf. In der Saar ist die Exposition von Fischen mit synthetischen Moschusverbindungen mit  Abstand am höchsten; im Zeitraum 1994-2003 wurden HHCB-Konzentrationen von 366-2005 μg/kg FG und AHTNKonzentrationen von 22-605 μg/kg FG nachgewiesen. Auch relativ wenig im Gebrauch befindliche Duftstoffe (ADBI, AHDI, ATII) konnten in den Saarbrassen in Konzentrationen bis zu 50 μg/kg FG nachgewiesen werden. Dieses Ergebnis steht in klarem Gegensatz zu den Befunden von allen anderen PNF, wo nur Spuren dieser Substanzen analysiert werden konnten. In allen Fischproben stieg im Beobachtungszeitraum die Belastung mit HHCB relativ zu AHTN an. Hinsichtlich der ökotoxikologischen Relevanz der im Fischkörper nachgewiesenen Duftstoff-Gehalte können keine definitiven Aussagen getroffen werden, da entsprechende Untersuchungen zu Langzeitwirkungen fehlen und zudem die Gewebekonzentrationen in ökotoxikologischen Tests in der Regel nicht bestimmt werden. Eine vorsichtige Abschätzung mittels publizierter BCFs deutet aber darauf hin, dass die Expositionskonzentration der Fische in „Hot Spots“ (hier ist vor allem die Saar zu nennen) oberhalb der PNEC für HHCB und AHTN liegen könnte. Abschlussbericht Teil II: Bewertung der Analysen von Nitro- und polycyclischen Moschusverbindungen in Umweltproben (PDF, 3919 KB) Zum Abschlussbericht Teil I: Analytische Bestimmung von Nitro- und polycyclischen Moschusverbindungen in Umweltproben

Biotransformation und Biomonitoring von Nitromoschusverbindungen im Menschen

Das Projekt "Biotransformation und Biomonitoring von Nitromoschusverbindungen im Menschen" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Würzburg, Institut für Pharmakologie und Toxikologie durchgeführt. Im Vorhaben soll die Belastung des Menschen mit zwei Nitromoschus-verbindungen bestimmt werden sowie Daten zur Biotransformation dieser Verbindungen erarbeitet werden. Nitromoschusverbindungen sind synthetische Riechstoffe, die in der Umwelt stabil sind und im Fettgewebe des Menschen nachgewiesen wurden. Der Nachweis der Ausgangsverbindungen im Menschen sagt jedoch nur wenig ueber potentielle toxische Wirkungen aus, da aromatische Amine und Nitroverbindungen einer Biotransformation zu toxischen Metaboliten unterliegen. Die Menge an gebildeten toxischen Metaboliten ist daher ein viel besseres Mass fuer 'biologisch-effektive' Dosen und eine bessere Grundlage fuer die Bewertung des Gesundheitsrisikos dieser Exposition. Bei aromatischen Nitroverbindungen kann die 'biologisch-effektive' Dosis durch Quantifizierung der Bindung von Metaboliten an Haemoglobin leicht bestimmt werden. Im Vorhaben soll dieses Verfahren eingesetzt werden, um die Belastung des Menschen mit Nitromoschusverbindungen und die Biotransformation dieser Stoffe besser zu charakterisieren. Hierzu werden Blut- und Urinproben von nicht-spezifisch exponierten Freiwilligen auf Nitromoschusmetabolite untersucht. Ergaenzend werden zur Entwicklung der Methoden zur Messung solcher Verbindungen im Menschen bei Belastung aus der Umwelt Biotransformationsuntersuchungen mit Moschusketon in der Ratte durchgefuehrt. Die erhaltenen Daten sollen die zur Bewertung des Gesundheitsrisikos des Menschen durch Belastung mit Nitromoschusverbindungen nur spaerlich vorhandenen Daten ergaenzen und damit eine solidere Grundlage fuer Risikobewertungen ermoeglichen.Die Untersuchungen sollen die bislang unzureichende Datenlage zur Belastung des Menschen mit Nitromoschusverbindungen, zur Biotransformation von Nitromoschusverbindungen und moeglichen interindividuellen Unterschieden im Menschen verbessern und dadurch eine Bewertung der Risiken der Exposition des Menschen gegenueber dieser Gruppe von Umweltstoffen ermoeglichen. Wegen der Komplexitaet der Arbeiten werden die Untersuchungen auf die am weitesten verbreiteten Vertreter der Nitromoschusverbindungen, Moschusxylol und Moschusketon beschraenkt. Durch Bestimmung biologisch-effektiver Dosen von Moschusxylol und Moschusketon sowie Messung der entsprechenden Acetamide und gegebenenfalls Amine im Urin nach Exposition von Probanden (Mitarbeiter des Instituts fuer Toxikologie) soll das Ausmass der Belastung der Bevoelkerung bestimmt werden und moegliche interindividuelle Unterschiede in der Biotransformation von Moschusxylol und Moschusketon abgeleitet werden. Da zur Biotransformation von Moschusketon praktisch nichts bekannt ist, dienen Experimente mit kontrollierter Exposition von Ratten als Basis zur Entwicklung von Verfahren zur Messung der Haemoglobinbindung im Menschen nach Umweltbelastung.

Rieselfelder Brandenburg-Berlin - Altlasten, Grundwasser, Oberflaechengewaesser - Teilprojekt 'Organische Chemie'

Das Projekt "Rieselfelder Brandenburg-Berlin - Altlasten, Grundwasser, Oberflaechengewaesser - Teilprojekt 'Organische Chemie'" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Technische Universität Berlin, Institut für Lebensmittelchemie durchgeführt. Ziel des Forschungsprojektes 'Rieselfelder Brandenburg-Berlin - Altlasten, Grundwasser, Oberflaechengewaesser' waren eine Ist-Zustands-Analyse, eine Gefaehrdungsabschaetzung fuer die Grund- und Oberflaechengewaesser im gesamten Einzugsbereich und daraus die Ableitung von zukuenftigen Nutzungsmoeglichkeiten der inzwischen fast vollstaendig stillgelegten Rieselfeldflaechen suedlich Berlins, die insgesamt mehr als 100 Jahre zur Verbringung von zumeist ungeklaerten Abwaessern verwendet wurden. Aufgabe des Teilprojektes 'Organische Chemie' war die analytische Erfassung von organischen Spurenstoffen im Beaufschlagungs-, Drainage- und Grundwasser der Rieselfelder. Die Untersuchungen umfassten hierbei ein breites Spektrum von unpolaren bis polaren organischen Verbindungsklassen, zu denen polycyclische aromatische Kohlenwasserstoffe (PAK), polychlorierte Biphenyle (PCB), Nitromoschusverbindungen, chlorierte Pestizide, Triazine und andere Stickstoffherbizide, Phthalate, Phenole, Phenoxycarbonsaeuren und andere saure Herbizide gehoerten. Die durchgefuehrten Untersuchungen ergaben, dass eine Kontaminationsgefaehrdung des unterhalb der Rieselfelder befindlichen Grundwassers vor allem von polaren organischen Kontaminanten ausgeht. Besondere Bedeutung hat dabei die Verbindung Clofibrinsaeure erlangt, die als aktiver Metabolit von in der Humanmedizin verwendeten Medikamenten durch die therapeutische Anwendung ueber das Haushaltsabwasser in die Rieselfelder eingetragen wird und in Konzentrationen bis zu 4000 ng/l im Grundwasser zu finden war. Clofibrinsaeure stellt hierbei aufgrund ihrer hohen Mobilitaet im Untergrund einen moeglichen organischen Indikator fuer Abwasserverunreinigungen des Grundwassers dar. Bei den Untersuchungen wurde im Grundwasser der Rieselfelder zudem eine weitere bis dahin unbekannte polare Kontaminante detektiert, die als N-(Phenylsulfonyl)-sarcosin identifiziert werden konnte und in maximalen Konzentrationen von bis zu 150 Mikrogramm/l in Grundwasserproben der Rieselfelder gefunden wurde.

Untersuchung von Fischen und Sediment aus Berliner Gewaessern auf relevante persistente, bioakkumulierende Chemikalien

Das Projekt "Untersuchung von Fischen und Sediment aus Berliner Gewaessern auf relevante persistente, bioakkumulierende Chemikalien" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Berliner Betrieb für Zentrale Gesundheitliche Aufgaben, Institut für Umweltanalytik und Humantoxikologie durchgeführt. '- Erhebung von Belastungsdaten zu oekotoxikologisch bedeutsamen Substanzen in Berliner Gewaessern, - Toxikologische Bewertung der Ergebnisse und ihre Bedeutung fuer den Verzehr aquatischer Nahrungsmittel aus den Berliner Gewaessern, - Klaerung, ob das bisherige Verfahren der Messung von Indikatorkongeneren (bei den PCB) den umwelttoxikologischen Aussagen im Rahmen der Ueberwachung genuegt.

Moschusverbindungen im Abwasser und im Klaerschlamm

Das Projekt "Moschusverbindungen im Abwasser und im Klaerschlamm" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Bundesamt für Umwelt, Wald und Landschaft (BUWAL), Abteilung Gewässerschutz und Fischerei durchgeführt. Im Rahmen des SEA-Projektes wurden erstmals in der Schweiz polyzyklische Moschus-Verbindungen und Metaboliten der Nitromoschusverbindungen im Klaerschlamm nachgewiesen. Angesichts der mengenmaessigen und oekotoxikologischen Bedeutung sowie der fehlenden Kenntnisse ueber den Metabolismus der polyzyklischen Moschusverbindungen, sind im Sinne der Frueherkennung und des Vorsorgeprinzipes Untersuchungen dringend notwendig. Projektziele: Beschreibung des Metabolismus von polyzyklischen Moschusverbindungen und der relevanten Metaboliten. Bereitstellen der Analytik zur Bestimmung der Metaboliten der polyzyklischen Moschusverbindungen und Beschreibung des Metabolismus dieser Stoffe in der Klaeranlage. Quantifizierung der Frachten von polyzyklischen Moschusverbindungen sowie der wichtigsten Metaboliten im Roh- und gereinigten Abwasser und im Klaerschlamm. Vernetzung mit dem Projekt 'Biomonitoring in Fliessgewaessern des Kantons Bern', Teilprojekt 16 des Projektes 'Fischnetz'.

Nitromoschus- und polyzyklische Moschusverbindungen: Untersuchungen zur Mutagenitaet, Gentoxizitaet, SOS-Induktion, Klastogenitaet und Aneugenitaet in pro- und eukaryontischen Testsystemen

Das Projekt "Nitromoschus- und polyzyklische Moschusverbindungen: Untersuchungen zur Mutagenitaet, Gentoxizitaet, SOS-Induktion, Klastogenitaet und Aneugenitaet in pro- und eukaryontischen Testsystemen" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Göttingen, Zentrum Umwelt- und Arbeitsmedizin, Abteilung Allgemeine Hygiene und Umweltmedizin durchgeführt. Unter den Nitromoschus- und den polyzklischen Moschusverbindungen ist eine Anzahl synthetischer Stoffe zusammengefasst, die aufgrund ihres Geruchs den natuerlichen Moschusstoffen aehnlich sind. Die dominierenden Vertreter aus der Gruppe der Nitromoschusverbindungen sind Moschus Xylol und Moschus Keton; daneben wurden Moschus Ambrette, Moschus Mosken und Moschus Tibeten verwandt. Bekannte Vertreter der polyzyklischen Moschusverbindungen sind die Galaxolide, Tonalide, Celestolide, Phantolide, Cashmeran und die Traseolide. Diese Verbindungen werden/wurden als Duftstoffe in Parfuems, Seifen, Waschmitteln, Lotionen, Cremes, etc. eingesetzt. Als Folge seiner Persistenz werden bei den Nitromoschusverbindungen regelmaessig Moschus Xylol und Moschus Keton im tierischen und menschlichen Fettgewebe (Koerperfett, Frauenmilch) nachgewiesen. Das gleiche Persistenzverhalten wird bei den polyzyklischen Moschusverbindungen, der mengenmaessig bedeutendsten Gruppe von Moschusduftstoffen, beobachtet. Diese Bioakkumulation der synthetischen Duftstoffe erfordert in besonderem Masse eine gute toxikologische Datenbasis der Stoffe, um eine moegliche Gefaehrdung der menschlichen Gesundheit zu vermeiden. Zu den genannten Duftstoffen sind/waren bisher kaum toxikologische Daten zur Gentoxizitaet/Mutagenitaet verfuegbar. Zur Bewertung der Gentoxizitaet/Mutagenitaet der genannten Duftstoffe sind die beiden mikrobiellen Kurzzeittestsysteme, der Amestest und der SOS Chromotest eingesetzt worden. Als eukaryonte Systeme wurden der Schwesterchromatidaustauschtest wie auch der Mikrokerntest mit humanen Zellen verwandt.

Entwicklungstoxikologie synthetischer Moschusduftstoffe

Das Projekt "Entwicklungstoxikologie synthetischer Moschusduftstoffe" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Zürich, Institut für Pharmakologie und Toxikologie durchgeführt. Die als Ersatzstoffe fuer natuerliche Moschusduftstoffe verwendeten, synthetischen Nitromoschusverbindungen sind persistente, lipophile Chemikalien, die in der Oekosphaere bioakkumulieren (Fische, menschliches Fettgewebe, Humanmilch). Ueber ihre chronische Toxizitaet, besonders hinsichtlich Entwicklungstoxizitaet, war bisher wenig bekannt. Wir untersuchten an Long Evans Ratten die Bioakkumulation von Moschus Xylol (MX) in der Elterngeneration sowie bei Jungtieren nach oraler Langzeitapplikation ueber das Futter. Bei adulten Ratten fand sich eine Geschlechtsdifferenz in der Bioakkumulation mit 3.7-6.8fach hoeheren MX-Konzentrationen bei weiblichen Tieren in allen untersuchten Geweben. Die MX-Konzentration in der Milch entsprach den Werten im weiblichen Fettgewebe. Jungtiere zeigten eine dosisabhaengige Bioakkumulation. Die Daten weisen auf eine transplazentaere Passage von MX in Kombination mit einer Exposition ueber die Muttermilch hin (Suter-Eichenberger et al., 1998). Mikrosomale Leberenzyme wurden mit Aktivitaetsmessung (CYP1A1: EROD, CYP1A2: MROD) und Western Blot (CYP1A, CYP2B, CYP3A) analysiert. Die Enzyminduktion durch MX war nach Langzeitexposition in niedriger Dosierung (ab 2-3 mg/kg/d) auf CYP1A1 und CYP1A2 beschraenkt. Erst hoehere Dosen induzierte auch CYP2B bei adult exponierten Ratten und CYP2B plus CYP3A bei Jungtieren. Adulte Exposition und Exposition waehrend der Ontogenese verursachten somit unterschiedliche Induktionsmuster. Bei CYP1A1 und CYP1A2 ergab die Untersuchung am ersten Lebenstag, dass diese Enzyme bereits transplazentaer durch MX induziert werden. Die Daten ergeben einen LOAEL von 2-3 mg/kg/d und einen NOAEL von 0.7-0.8 mg/kg/d. Die in den Ratten bei LOAEL-Dosierung erreichten Konzentrationen im Fettgewebe lagen ca. 50x ueber menschlichen Fettgewebswerten (Suter-Eichenberger et al., 1999 im Druck). Bei hoeheren Dosierungen (ab 35 mg/kg/d) zeigte sich eine signifikant erhoehte postnatale Mortalitaet der Jungtiere, deren Grundlagen weiter untersucht werden sollen.

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