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Direkte Beobachtung von Elementarprozessen bei der heterogenen Eis- Nukleation durch nichtlineare optische Spektroskopie: Die Rolle von Hydroxyl-Gruppen an den Oberflächen von mineralischen Aerosolpartikeln

Wolken beeinflussen den Energiehaushalt durch Streuung des Sonnenlichts und Absorption der Wärmestrahlung der Erde und gelten daher als wichtiger Faktor im Klimasystem. Die Untersuchung von atmosphärischen Prozessen im Allgemeinen und der Eisnukleation im Besonderen ist von grundlegender Bedeutung für unser Verständnis der mit Wolkenbildung, Niederschlagsentwicklung und Wechselwirkung mit der Strahlung zusammenhängenden Mechanismen. Mineralstaub, der den größten Teil der atmosphärischen Aerosole ausmacht, kann bei geringen Sättigungen und Temperaturen, die über dem homogenen Gefrierpunkt liegen, Eisbildung initiieren und auf diese Weise die Wolkendynamik und auch die Mikrophysik sowie die Eigenschaften der Wolken beeinflussen. Trotz zahlreicher Untersuchungen zum Einfluss von Partikelgröße und Oberflächeneigenschaften von Eiskeimen wissen wir über die heterogene Eisnukleation auf molekularer Ebene immer noch sehr wenig. Übergeordnetes Ziel des vorliegenden Projektverlängerungsantrags ist die Untersuchung der Bedeutung von OH-Gruppen an den Oberflächen mineralischer Aerosolpartikel in heterogenen Eisnukleationsprozessen mit Hilfe der nichtlinearen optischen (NLO-)Spektroskopie und insbesondere der Summenfrequenzspektroskopie bei tiefen Temperaturen. Im DFG-Projekt AB 604/1-1 wurde bereits der Grundstein für das neue Forschungsfeld (Atmosphärische Oberflächenwissenschaft) am IMK-AAF des Karlsruher Instituts für Technologie (KIT) gelegt. Das Projekt hat deutlich gezeigt, dass sich die NLO-Spektroskopie für die Untersuchung von heterogenen Eisnukleationsprozessen auf molekularer Ebene eignet. Im Rahmen des hier vorgeschlagenen Projekts sollen daher im Wesentlichen Wasser und Hydroxylgruppen an den Oberflächen zweier atmosphärisch relevanter Mineraloxide mit unterschiedlichem Eisnukleationsvermögen (Feldspat und Quarz) während des heterogenen Gefrierens untersucht werden. Mit Hilfe der Summenfrequenzspektroskopie bei tiefen Temperaturen sollen die Grenzflächenwasser (flüssig und Eis) auf mineralischen Oberflächen analysiert sowie der Einfluss der OH-Gruppen an der Oberfläche auf den heterogenen Gefrierprozess bestimmt werden. Die hier geplanten Untersuchungen werden als Grundlage für eine deterministische Beschreibung des Prozesses des heterogenen Gefrierens an atmosphärischen Aerosolpartikeln mineralischen Ursprungs dienen. Solche Studien sind für unser Verständnis der atmosphärischen Prozesse und somit auch des Klimasystems von großer Bedeutung und darüber hinaus auch im Hinblick auf die lokale Wettermodifikation (z.B. Wolkenimpfung, Hagelabwehr) und die Klimaschutzpolitik von besonderem Interesse.

Umsatzraten und Herkunft von Lipiden in Ackerböden: Zeitlich aufgelöste strukturelle und isotopische Charakterisierung der Lipidfraktionen einer natürlich markierten Schwarzerde

Lipide haben wahrscheinlich große Bedeutung für die Stabilisierung organischer Substanz in Böden, sie wurden aber bisher mittels moderner strukturchemischer und isotopischer Methoden nur wenig untersucht. Durch die Kombination dieser Methoden sollen erstmals gleichzeitg Aussagen über Herkunft (Pflanzen, Bakterien, Pilze) und Umsatzraten (d13C) der Lipide auf molekularer Ebene ermöglichen. Der Nutzungswechsel von Roggen- (C3-) zu Mais-Monokultur (C4-Pflanze) markierte die zugeführte Biomasse strukturell und isotopisch. Die Nutzung von Rückstellproben ermöglicht eine über vier Jahrzehnte zeitlich aufgelöste Auswertung dieses landwirtschaftlichen Freilandversuchs. Die Lipide sollen mit einer Kombination moderner struktureller, spektroskopischer und isotopischer Analysetechniken der Bodenchemie, organischen Geochemie und Biochemie untersucht werden. Untersuchungen sollen an Gesamtböden und ausgewählten PartikelgrößenFraktionen erfolgen. Die Bodenlipide werden erstmalig über eine automatisierte sequentielle Flüssigkeitschromatographie in folgende Fraktionen getrennt: a) Aliphaten, b) Ketone/Alkohole, c) Fettsäuren, d) Aromaten, e) basische Lipide und f) hochpolare Biopolymere. Diese Fraktionen sollen anschließend strukturell identifiziert (13C NMR, GC-MS) und die Fraktionen a) bis c) gesamt- und komponentenspezifisch (GC-irmMS) d 13C-isotopisch charakterisiert werden.

Emissionen aus dem Straßenverkehr und städtische Lufthygiene: Neue Möglichkeiten aus zeitlich hoch aufgelöster Analyse

In diesem Projekt sollen zeitlich hoch aufgelöste Spurengasmessungen und Messungen der Größenspektren der Aerosolpartikel an einem Verkehrsstandort zu einer deutlichen Weiterentwicklung unseres Verständnisses der Dynamik der Konzentrationen von Luftschadstoffen im städtischen Umfeld sowie der Emissionen aus dem Straßenverkehr beitragen. Neue, schnelle Techniken sollen das bereits gut entwickelte Grundlagenwissen zu Emissionsverhältnissen NO / NO2 / NOx einzelner Fahrzeuge und Fahrzeuggruppen entwickeln, den Einfluss auf die Ozonchemie und die Interaktion mit dem vorhandenen Ozon studieren, Emissionsverhältnisse NH3 / CO2 und NOx / CO2 unter realen Bedingungen quantifizieren, und vor allem die Emissionen der Aerosopartikel in einem weiten Größenspektrum (einige nm bis über 1 mym Durchmesser) detailliert quantifizieren. Dies bedeutet und ermöglicht eine neuartige Analyse der Emissionen von Partikeln im echten Straßenverkehr. Die vorgeschlagenen Konzepte und Messungen ergänzen sich mit anderen modernen Konzepten der Analyse von Luftverschmutzung und Emissionen wie z.B. multi-Sensoren-Anwendungen, Einsatz mobiler Plattformen, oder Eddy-Kovarianz. Hier wird Grundlagenforschung vorgeschlagen, die in Ergänzung mit anderen Anwendungen und Konzepten einschließlich Modellierung zu einer deutlichen Verbesserung unseres Verständnisses der städtischen Umwelt führen wird. Das Herzstück der experimentellen Forschung ist eine 18-monatige Messreihe am Straßenrand, die allerdings von zwei Intensivmesskampagnen (IOPs) um Kenntnisse zur räumlichen Representativität und zur chemischen Zusammensetzung der Partikel im Größenspektrum ergänzt werden.

Technologieentwicklung zur hochwertigen Reststoffnutzung von Eierschalen als multifunktionales Additiv, Teilvorhaben 3: Thermomechanische Modifikation von Eierschalen

Phosphor Speziation in Mineral Staub und Marineaerosol Partikeln

Makronährstoffe, wie Phosphor, sind wichtig für das Wachstum von Meeresmikroorganismen, wie Phytoplankton. Diese sind sehr bedeutsam für die marine Nährstoffkette und Biologie. Verschiedene Phytoplanktonarten emittieren klimarelvante organische Verbindungen, z.B. DMS, welches in der Atmosphäre zu Schwefelsäure oxidiert wird und anschließend zur Bildung neuer Aerosolpartikel beiträgt. Diese können weiterhin als potentielle Wolkenkondensaktionskeime dienen. Informationen über die Verfügbarkeit von Phosphor für diese Mikroorganismen sind somit essentiell für ein besseres Verständnis der Ozean-Atmosphären-Wechselwirkung. Der Haupteintrag von Phosphor in den offenen Ozean erfolgt vorwiegend über atmosphärische Deposition. Informationen über atmosphärische Phosphorkonzentrationen, die Bioverfügbarkeit und Quellen sind notwendig, um den Verbleib in den Ozeanen zu verstehen. Dabei werden vor allem in den Regionen des tropischen Nord- und Südost-Atlantik immer noch Daten benötigt. Die wenigen verfügbaren Daten basieren zumeist auf kurzzeitigen Schiffsmessungen, die in ihrer Anwendung auf langfristige Prognosen und jahreszeitlichen Zyklen sehr begrenzt sind. Um das Verständnis über die Phosphorverfügbarkeit, -quellen, und -bioverfügbarkeit in diesen ozeanischen Gebieten zu verbessern, sollen größenaufgelöste Langzeitmessungen zur Bestimmung des Phosphorgehalts von Aerosolpartikeln durchgeführt werden. Weiterhin werden analytische Methoden entwickelt und optimiert (basierend auf der Kombination von drei Techniken). Diese sollen eine empfindliche Bestimmung von löslichem als auch dem Gesamtphosphor in feinen Partikeln ermöglichen, aufgrund der geringen Aerosolmasse in dieser Größenfraktion. Die ermittelten Daten werden benutzt, um wichtige Quellen des Phosphors in diesen Regionen zu charakterisieren, die Rolle von unterschiedlichen Quellen wie Mineralstaub, Biomassenverbrennung, sowie anthropogenen Verbrennungsaerosols auf die Speziation (organische und anorganische Zusammensetzung), Löslichkeit und atmosphärische Prozessierung des Phosphors, sowie ihre saisonale Variabilität zu untersuchen. Darüber hinaus soll eine regionale Staubmodellsimulation angewendet werden, um den Aerosoltransport und die Staupdeposition in diesen Regionen besser zu beschreiben. Die Ergebnisse sind wichtig für kombinierte Modelle zur Ozean-Atmosphäre Wechselwirkung und das Verständnis der wichtigsten Faktoren, die den Verbleib von atmosphärischem Phosphor im Ozean beeinflussen.

Entwicklung eines Streulichtmessverfahrens zur Partikelgroessenanalyse in Gasstroemungen

Zur Konzentrationsmessung und Ermittlung von Partikelgroessenverteilungen in Gasstroemen wurde ein beruehrungsloses, optisches Messverfahren mit den folgenden Spezifikationen entwickelt: Konzentrationen bis 10 hoch 11 Partikel/m3, Partikelgroessenbereich von 1 : 100 mit einer unteren Messbereichsgrenze von 0.1 - 0.2 Mikrometer, freier Arbeitsabstand von 200 mm. Durch einen eng gebuendelten Lichtstrahl und durch das Gesichtsfeld einer senkrecht dazu angeordneten Detektoroptik wird ein kleines, rein optisch abgegrenztes Messvolumen erzeugt. Die zu vermessenden Partikel durchfliegen das Messvolumen, werden beleuchtet, und das gestreute Licht wird von der Detektoroptik aufgezeichnet. Das Messvolumen ist im Hinblick auf die Partikelkonzentration so klein gewaehlt, dass sich mit grosser Wahrscheinlichkeit jeweils hoechstens ein Partikel darin befindet (Koinzidenz). Die Beleuchtung erfolgt durch einen Argon-Ionen-Laser. Der weite Partikelgroessenbereich wird durch Simultanmessungen in zwei ineinanderliegenden Messvolumina unterschiedlicher Groesse, Intensitaet und Wellenlaenge abgedeckt. Die Streulichtsignale sind vom Rauschen der Photonen und der elektronischen Geraete ueberlagert. Sie werden daher vor Ermittlung der Signalhoehe mathematisch durch Fourier-Transformation und frequenzselektive Filterung geglaettet.

Schwerpunktprogramm (SPP) 1294: Bereich Infrastruktur - Atmospheric and Earth system research with the 'High Altitude and Long Range Research Aircraft' (HALO), Einfluss der Eisphase auf den Strahlungsantrieb von Wolken: Messungen und Representation in numerischen Wettervorhersagemodellen

Methoden der Flugzeuggetragenen passiven Fernerkundung mit Hilfe spektraler, solarer und reflektierter Strahldichten werden zur Ableitung der thermodynamischen Phase, der optischen Dicke und des Partikeleffektivradius von Wolken während der HALO Missionen NARVAL-II und NAWDEX angewendet. Insbesondere werden die horizontalen und vertikalen Verteilungen der thermodynamischen Phasen in unterschiedlichen Wolkentypen untersucht. Die Kombination mit anderen HALO-Fernerkundungsinstrumenten einschließlich Radar und Mikrowellensensoren ist geplant. Gleichzeitige Messungen der Wolkenalbedo werden durchgeführt und zur Analyse der Abhängigkeit des Strahlungsantriebs von Wolken-makrophysikalischen und mikrophysikalischen Eigenschaften verwendet. Auf der Basis von breitbandigen und spektralen Strahlungsgrößen dient die gemessene spektrale Wolkenalbedo zur Bewertung von Ergebnissen des ECMWF Integrated Forecast System (IFS). In mehreren Schritten werden 1D und 3D Strahlungstransfermodelle zusammen mit Beobachtungen verwendet, um die Unsicherheiten in der ECMWF-Vorhersage zu identifizieren. Unsicherheiten in Bezug auf das Strahlungsschema und die simulierten Wolkeneigenschaften werden separiert.

Evaluation von Siliziumanoden in sulfidischen Festkörperbatterien, FB2-SiSuFest - Evaluation von Siliziumanoden in sulfidischen Festkörperbatterien

Untersuchungen zur Abscheidung teilchenfoermiger luftfremder Stoffe an Pflanzen. Ein Beitrag zur Abscheidung von Teilchen an Nadeln und Blaettern (Waldschaeden)

Ziele: Bestimmung der die Abscheidung von Teilchen an Nadeln und Blaettern bestimmenden Groessen. Angaben eines Abscheidungsgrades Motive: Umweltschutz

Bau eines Massenseparators fuer 'kleine Teilchen'

Durch den Bau eines Flugzeit-Massenseparators wird es moeglich sein, kleine Teilchen der Masse nach zu trennen und nachzuweisen. Damit kann der Gehalt von sehr kleinen Pb-Clustern in Autoabgasen bestimmt werden. Es sollen ausserdem die Bedingungen fuer die Clusterbildung studiert werden und Methoden entwickelt werden, um die Clustergroesse zu variieren. So ist denkbar, dass man durch eine Zunahme der Teilchengroesse mit anschliessendem Filter die schaedliche Wirkung von Fabrikabgasen wesentlich reduziert.

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