Durch den Bau eines Flugzeit-Massenseparators wird es moeglich sein, kleine Teilchen der Masse nach zu trennen und nachzuweisen. Damit kann der Gehalt von sehr kleinen Pb-Clustern in Autoabgasen bestimmt werden. Es sollen ausserdem die Bedingungen fuer die Clusterbildung studiert werden und Methoden entwickelt werden, um die Clustergroesse zu variieren. So ist denkbar, dass man durch eine Zunahme der Teilchengroesse mit anschliessendem Filter die schaedliche Wirkung von Fabrikabgasen wesentlich reduziert.
Im Rahmen des geplanten Forschungsvorhabens soll eine verbesserte Methode zur Bestimmung kinetischer Daten von Mehrphasenreaktionen entwickelt und getestet werden. Dabei soll ein Zweiphasenreaktor (Flüssigkeit und Katalysator) mit einer Vorsättigung der flüssigen Phase (z.B. bei Hydrierungen mit Wasserstoff) eingesetzt werden. Da nur eine fluide Phase vorliegt, wird der Einfluss der Fluiddynamik überschaubar. Da außerdem kein Stofftransport mehr aus der Gasphase in die Flüssigkeit erfolgt, bestimmen neben der chemischen Reaktion 'nur' noch Diffusionsvorgänge in der flüssigen (Kern)Phase bzw. in den Katalysatorproben die (effektive) Reaktionskinetik. Dieses wesentlich einfachere Reaktionssystem kann sehr genau untersucht werden, und zwar unter Bedingungen (Partikelgröße, Fluidgeschwindigkeit), die auch in technischen Reaktoren herrschen. Durch den anschließenden Vergleich mit Untersuchungen in einem Dreiphasenreaktor kann dann der Einfluss der Fluiddynamik und des Stofftransportes Gas/Flüssigkeit besser als mit den oben beschriebenen üblichen Methoden beurteilt werden. Diese Methode bietet sich allerdings nicht nur für kinetische Untersuchungen an, sondern auch für eine verbesserte Reaktionsführung bei Mehrphasenreaktionen. (...) Folgende Reaktionen, die in der chemischen Praxis bisher in Dreiphasen-Festbettreaktoren durchgeführt wurden, sollen näher untersucht werden: Hydrierung ungesättigter Kohlenwasserstoffe, Entschwefelung von Erdölfraktionen, die Hydrierung von Nitroaromaten, die Umsetzung von Kohlenmonoxid mit Wasserstoff in höhere Kohlenwasserstoffe wie z.B. Dieselöl durch Fischer-Tropsch-Synthese. Diese Modellsysteme wurden ausgewählt, da sie sich hinsichtlich der Kinetik und der notwendigen Reaktionsführung sehr deutlich unterscheiden. Auf diese Weise soll das Prinzip des Zweiphasenreaktors mit Vorsättigung der flüssigen Phase als Methode für kinetische Untersuchungen und als eine Alternative im Hinblick auf die Reaktionsführung von Mehrphasenreaktoren auf einer möglichst breiten Basis untersucht werden.
PlumeBaSe beschäftigt sich mit der detaillierten Analyse der Zusammensetzung organischer Aerosole, freigesetzt während der Verbrennung fossiler Treibstoffe durch Schiffe, und deren weiterem Weg in der marinen Umwelt. Durch die hochaufgelöste Beprobung der Aerosole und ihrer Transformationsprodukte vom Schiffsschornstein bis in die Ostsee wird eine Brücke zwischen Atmosphären- und Meeresforschung geschlagen. Der zunehmende globale Warentransport auf dem Wasserweg erhöht den Druck auf marine Ökosysteme. Große Schiffe emittieren, zusätzlich zu gasförmigen Schadstoffen, große Mengen an Partikeln reich an Spurenmetallen und organischen Schadstoffen zunächst in die Atmosphäre von wo aus die Schadstoffe ins Meer gelangen. Negative Auswirkungen saurer Oxide und organischer Schadstoffe sind bekannt, weniger hingegen wurde bisher die Deposition der Schiffsaerosole und deren Beitrag zur Meeresverschmutzung untersucht. Besonders lückenhaft ist das Verständnis für die Alterungsprozesse während des atmosphärischen Transports sowie in der Wassersäule, beispielweise durch UV-Strahlung oder reaktive Sauerstoffspezies, obwohl die Transformationsprodukte sehr unterschiedliche Auswirkungen auf Biota haben und die Molekülstruktur den weiteren Weg in der Umwelt maßgeblich beeinflussen können.Um diese Wissenslücken zu schließen, soll in PlumeBaSe durch eine vielschichtige Umweltbeprobung eine neuartige, umfassende Erhebung des Emissionstransports und der Aerosolalterung erreicht werden. Die Projektpartner des Leibniz Instituts für Ostseeforschung Warnemünde (IOW), der Universität Rostock (UR) und der Karls-Universität Prag (CU) befassen sich mit den folgenden zentralen Hypothesen: (H1) Schiffsemissionen tragen signifikant zur Verschmutzung des Oberflächenwassers bei, der Eintrag ist besonders hoch entlang der Hauptschifffahrtsrouten. (H2) Während des atmosphärischen und marinen Transports ändern sich die physikalischen (Partikelgrößenverteilung) und chemischen (molekulare Profile) Eigenschaften der emittierten Aerosole, was ihren weiteren Weg in der Umwelt beeinflusst. (H3) Die Veränderungen auf molekularer Ebene können verfolgt und genutzt werden um Schadstoffeinträge über die Atmosphäre von den über Nassabscheider eingebrachte Verschmutzungen zu unterscheiden.Diese angestrebten Zielsetzungen werden in drei Arbeitspaketen adressiert via I. Zeitlich und räumlich hochaufgelöster Analyse von Partikelgrößenverteilungen direkt in den Abgasfahnen der Schiffe unter Nutzung eines unbemannten Luftschiffes, kombiniert mit hochsensitiven gerichteten und ungerichteten chemischen Analysen der II. atmosphärischen Schadstoffe in Partikeln unterschiedlicher Größe, sowie der III. Schadstoffe im Meerwasser. Die Ostsee stellt durch die hohe Schiffsverkehrsdichte, gute Erreichbarkeit und Regulation der Schiffsemissionen ein ideales Untersuchungsgebiet dar, welches sich auch als Modellsystem für die Beeinflussung küstennaher Ozeane durch Schiffsverkehr weltweit eignet.
Das Projekt VolARC ist eines von fünf Projekten des Antrags für die zweite Phase der DFG Forschungsgruppe VolImpact (FOR 2820), deren erste Phase im Frühjahr 2019 begann. VolARC befasst sich mit wichtigen und offenen Fragen vulkanischer Effekte auf stratosphärische Aerosole und deren Einfluss auf die Strahlungsbilanz des Erdsystems. Basierend auf den Arbeiten der laufenden Phase I sollen in Phase II folgende drei Themen bearbeitet werden:(1) Konsolidierung des Verständnisses der Entwicklung stratosphärischer Aerosolparameter nach Vulkanausbrüchen und Untersuchung der Gründe für die verbleibenden Unterschiede zwischen beobachteten und modellierten stratosphärischen Aerosolparametern (Aerosolextinktionsprofile, optische Tiefe und insbesondere die Teilchengrößenverteilung stratosphärischer Aerosols), sowie Behebung der Ursachen für die Unterschiede. Insbesondere die zeitliche Entwicklung der Aerosolgrößenverteilung soll besser verstanden werden. (2) Untersuchung des Einflusses von Modellauflösung und Transport auf die Entwicklung vulkanischer Aerosolwolken in der Stratosphäre. In Phase II wird ein “Seamless Simulation”-Ansatz verwendet, der mittels mehrerer Nests eine konsistente Modellierung aller relevanten Prozesse auf den entsprechenden Skalen ermöglicht, von der initialen Entwicklung der Vulkanwolke bis hin zu globalen und längerfristigen Skalen. (3) Untersuchung der Fähigkeit von Limb- und Okkultationsinstrumenten, vulkanische Sulfataerosole in der Stratosphäre nach stärkeren Vulkanausbrüchen zu erfassen. Bereits bei relativ moderaten optischen Tiefen wird die Sichtlinie in Limb-Geometrie optisch dicht und eine robuste Bestimmung der Aerosolextinktion problematisch. Außerdem wird untersucht, ob aktuelle Satelliteninstrument in der Lage sind, eine im Rahmen von Geoengineering Aktivitäten künstliche verstärkte stratosphärische Aerosolschicht zu erfassen und zu überwachen. Diese Themen werden durch die Synergy globaler Satellitenbeobachtung stratosphärischer Aerosolparameter im optischen Spektralbereich und globaler Modellsimulationen mit expliziter Aerosolmikrophysik untersucht. Wir werden u.a. unsere eigenen Algorithmen verwenden um aus Messungen vergangener, aktueller und zukünftiger Satelliteninstrumente (bsp. OMPS-LP, SAGE III and SCIAMACHY) Aerosolparameter abzuleiten. Die Modellsimulationen werden hauptsächlich mit ICON-ART durchgeführt, aber auch MAECHAM-HAM-Simulationen werden zum Vergleich mit Messdaten und ICON-ART-Simulationen zum Einsatz kommen. Das VolARC-Projekt ist sehr gut mit den anderen vier VolImpact-Projekten vernetzt, insbesondere durch die definierten übergreifenden Forschungsthemen an denen jeweils mehrere VolImpact-Projekte beteiligt sind. Diese Themen sind: (1) die Aerosolteilchengrößenverteilung, (2) vulkanische H2O-Injektionen in die mittlere Atmosphäre und (3) Strahlungsantrieb durch vulkanische Effekte. Darüber hinaus wird VolARC alle Aktivitäten zur Seamless-Simulation in VolImpact koordinieren.
Aerosolpartikel spielen eine wichtige Rolle für das regionale und globale Klima. Weltweit gibt es deshalb zahlreiche Messstationen, von denen allerdings nur ein kleiner Teil die marine Grenzschicht (MBL) erfasst, obwohl etwa 70% der Erdoberfläche mit Wasser bedeckt sind. Dieses Projekt soll dazu beitragen, das Wissen über Quellen und Austauschprozesse von Aerosolpartikeln in der MBL mithilfe einer Messkampagne über den Azoren im Nordostatlantik, welche nahezu unbeeinflusst von lokalen Quellen sind, zu verbessern.Die zentrale Hypothese ist, dass sowohl Ferntransport aus Nordamerika, als auch Partikelneubildung in der freien Troposphäre (FT) und an Wolkenrändern mit anschließendem Vertikaltransport wesentlich zur Anzahlkonzentration der Aerosolpartikel in der MBL beitragen. Das Verständnis der Partikelquellen und Senken zusammen mit dem vertikalen Partikelaustausch zwischen MBL und FT ist daher eine Grundvoraussetzung für die Vorhersagbarkeit der Partikelanzahlkonzentration in den unteren Schichten der MBL wo sie z.B. für die Wolkenbildung von großer Bedeutung ist. Diese Prozesse sind bisher über dem offenen Ozean nur unzureichend quantifiziert. Zur Verifizierung der Hypothese sollen vertikale Austauschprozesse und Partikelquellen über den Azoren mit hoher räumlicher Auflösung untersucht werden. Dazu werden mit einer am TROPOS entwickelten hubschraubergetragenen Messplattform Partikelanzahlkonzentration und Vertikalwind mit einer zeitlichen Auflösung gemessen, die erstmalig eine direkte Bestimmung des vertikalen turbulenten Partikelflusses in verschiedenen Höhen ermöglicht. Die hierfür notwendigen schnellen Partikelmessungen von mind. 10 Hz werden durch den Einsatz eines schnellen Partikelzählers ermöglicht, welcher am TROPOS im Rahmen eines abgeschlossenen DFG-Projektes entwickelt und erfolgreich eingesetzt wurde. Durch dieses Gerät ist es ebenfalls möglich zu prüfen, ob auch in dieser Region regelmäßig die Neubildung von Aerosolpartikeln an Wolkenrändern stattfindet, wie es an Passatwolken auf Skalen von wenigen Dekametern beobachtet wurde. Weiterhin werden Anzahlgrößenverteilungen von Aerosolpartikeln sowie Absorptionskoeffizienten bei drei Wellenlängen bestimmt. Damit sind Rückschlüsse auf die Herkunft der untersuchten Aerosolpartikel möglich.Da die Hubschrauberflüge zeitlich begrenzt sind und damit nur Momentaufnahmen darstellen, werden zusätzlich kontinuierliche Messungen der Partikelanzahlgrößenverteilung an zwei bodengebundenen Stationen installiert. Eine dieser Stationen ist wenige Meter über Meeresniveau gelegen, die andere auf 2200 m und somit in der FT. Damit wird auf der Basis kontinuierlicher Messungen über einen Zeitraum von einem Monat die Untersuchung der Austauschprozesse zwischen MBL und FT ermöglicht. Mit Hilfe der gewonnen Datensätze können Einflüsse globaler Klimaänderungen auf das lokale Klima und mögliche Rückkopplungseffekte über den Einfluss von Aerosol auf Wolken in dieser Region besser eingeordnet werden.
Wolken beeinflussen den Energiehaushalt durch Streuung des Sonnenlichts und Absorption der Wärmestrahlung der Erde und gelten daher als wichtiger Faktor im Klimasystem. Die Untersuchung von atmosphärischen Prozessen im Allgemeinen und der Eisnukleation im Besonderen ist von grundlegender Bedeutung für unser Verständnis der mit Wolkenbildung, Niederschlagsentwicklung und Wechselwirkung mit der Strahlung zusammenhängenden Mechanismen. Mineralstaub, der den größten Teil der atmosphärischen Aerosole ausmacht, kann bei geringen Sättigungen und Temperaturen, die über dem homogenen Gefrierpunkt liegen, Eisbildung initiieren und auf diese Weise die Wolkendynamik und auch die Mikrophysik sowie die Eigenschaften der Wolken beeinflussen. Trotz zahlreicher Untersuchungen zum Einfluss von Partikelgröße und Oberflächeneigenschaften von Eiskeimen wissen wir über die heterogene Eisnukleation auf molekularer Ebene immer noch sehr wenig. Übergeordnetes Ziel des vorliegenden Projektverlängerungsantrags ist die Untersuchung der Bedeutung von OH-Gruppen an den Oberflächen mineralischer Aerosolpartikel in heterogenen Eisnukleationsprozessen mit Hilfe der nichtlinearen optischen (NLO-)Spektroskopie und insbesondere der Summenfrequenzspektroskopie bei tiefen Temperaturen. Im DFG-Projekt AB 604/1-1 wurde bereits der Grundstein für das neue Forschungsfeld (Atmosphärische Oberflächenwissenschaft) am IMK-AAF des Karlsruher Instituts für Technologie (KIT) gelegt. Das Projekt hat deutlich gezeigt, dass sich die NLO-Spektroskopie für die Untersuchung von heterogenen Eisnukleationsprozessen auf molekularer Ebene eignet. Im Rahmen des hier vorgeschlagenen Projekts sollen daher im Wesentlichen Wasser und Hydroxylgruppen an den Oberflächen zweier atmosphärisch relevanter Mineraloxide mit unterschiedlichem Eisnukleationsvermögen (Feldspat und Quarz) während des heterogenen Gefrierens untersucht werden. Mit Hilfe der Summenfrequenzspektroskopie bei tiefen Temperaturen sollen die Grenzflächenwasser (flüssig und Eis) auf mineralischen Oberflächen analysiert sowie der Einfluss der OH-Gruppen an der Oberfläche auf den heterogenen Gefrierprozess bestimmt werden. Die hier geplanten Untersuchungen werden als Grundlage für eine deterministische Beschreibung des Prozesses des heterogenen Gefrierens an atmosphärischen Aerosolpartikeln mineralischen Ursprungs dienen. Solche Studien sind für unser Verständnis der atmosphärischen Prozesse und somit auch des Klimasystems von großer Bedeutung und darüber hinaus auch im Hinblick auf die lokale Wettermodifikation (z.B. Wolkenimpfung, Hagelabwehr) und die Klimaschutzpolitik von besonderem Interesse.
Ziel der Studie ist es, an Probanden nach inhalativer Exposition gegenueber Fein- und Ultrafeinpartikeln in Schweissrauchen das Auftreten entzuendlicher Reaktionen der oberen und unteren Atemwege zu untersuchen. Die Untersuchung soll an 40 gesunden Probanden erfolgen, die sich je zur Haelfte aus Berufsschweissern sowie Kontrollpersonen zusammensetzen. Auswertungen dieser Ergebnisse sollen Hinweise darueber liefern, inwiefern die in der Literatur beschriebenen und kausal mit Schweissrauchexposition in Zusammenhang gebrachten Krankheitsbilder des Atemtrakts mit entzuendlichen Reaktionen einhergehen.
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