Ziele: Bestimmung der die Abscheidung von Teilchen an Nadeln und Blaettern bestimmenden Groessen. Angaben eines Abscheidungsgrades Motive: Umweltschutz
Ziel ist eine Geräteentwicklung für die unbeeinflusste Bestimmung von streckenintegrierten Aerosolparametern in einer anthropogen belasteten Atmosphäre. Das optische Messgerät wird in der Leipziger Stadtluft in 20 bis 40 m Höhe mit mehreren Lichtstrecken von einigen 100 m bis zu einigen Kilometern Länge gleichzeitig Messungen von Partikelextinktionsspektren bei Umgebungsfeuchte und für die Auswertung notwendige Spurengase durchführen. Aus den Extinktionsmessungen werden die Partikelgrößenverteilung und integrale Partikeleigenschaften im ungestörten Zustand mit Inversionsrechnungen berechnet.
Nass- und Trockendeposition sind die wesentlichen Prozesse, die Mineralstaub aus der Atmosphäre entfernen. Teragramm Mineralstaub werden pro Jahr interkontinental verfrachtet. Erreicht Staub weitab von seiner Quelle wieder die Erdoberfläche, kann er erheblichen Einfluss auf Ökosysteme haben. Insbesondere ozeanische Ökosysteme sind in ihrer Bioproduktivität nährstofflimitiert. Diese Nährstoffe können durch Mineralstaub eingetragen werden. Trotz der Bedeutung der Deposition sind Messungen bislang rar, und Staubmodelle, die sich an den wenigen Messungen validieren, zeigen erhebliche Fehler. Hauptsächlich der Mangel an geeigneten Messdaten behindert im Moment das weitergehende Verständnis des Staubzyklus. Fehlende standardisierte Messtechnik zur Trockendepositionsmessung erschwert bislang gute Datenerfassung. Daher wird ein neuer automatisierter Nass- und Trockendepositionssammler entwickelt und charakterisiert. Der Sammler wird mit meteorologisch relevanter Zeitauflösung (Stunden bis Tage) betrieben und damit einen großen Nachteil vergangener Messungen beheben, nämlich eine Zeitauflösung von meist Wochen bis Monaten. Durch den Einsatz automatisierter rasterelektronenmikroskopischer Einzelpartikel-Analyse wird ein bisher unerreichter Daten-Detailreichtum für Partikelgrößen von 700 nm bis 100 mym zur Verfügung stehen, einschließlich Partikelgrößenverteilung, Elementzusammensetzung und Partikel-Mischungszustand. Besondere Aufmerksamkeit wird potentiellen Nährstoffen wie Fe, P, K, Mg und Ca gewidmet. Für ausgewählte Proben wird weiterhin Partikel-Hygroskopizität bestimmt.Nach der Testphase auf der Insel Frioul, Frankreich, während der der Sammler im Vergleich zur dort existierenden Zeitreihe validiert wird, werden drei Instrumente an Stationen in Betrieb genommen, die für Staubeintrag in die relevant Ozeane sind: Sao Vicente, Kap Verde und Barbados im Saharischen Ausfluss so wie Heimaey, Island, im arktischen Staub. In einer zweiten Phase (nach dem vorliegenden Projekt) soll das Netzwerk dann erweitert werden durch New Island, Falkland im südamerikanischen Ausfluss, Amakusa, Japan im asiatischen Ausfluss und die Insel Amsterdam zwischen dem südafrikanischen und dem australischen Ausfluss. Zum ersten Mal werden aus diesem Projekt kontinuierliche Zeitreihen der Nass- und Trockendeposition von Mineralstaub zur Verfügung stehen, die tägliche bzw. Ereignis-basierte Zeitauflösung und zudem Partikel-Größenauflösung bieten. Hieraus werden atmosphärische Schlüsselfaktoren abgeleitet, die zur Deposition führen. Weiterhin wird eine Partitionierung zwischen Nass- und Trockendeposition und ihr Größenverteilung von Nährstoffen - insbesondere P und Fe - untersucht. Partikel-Mischungszustand und Form werden durch ein Mischungsmodell und Bildanalyse bestimmt. Eine öffentliche Datenbank wird bereitgestellt, die z. B. für Modellvalidierung zu Verfügung steht. Es ist geplant, die Stationen nach Ende der DFG-Finanzierungphase weiter zu betreiben.
Die Wechselwirkung von Wolken und Aerosol und ihre Rolle im Strahlungshaushalt der Erde ist ein Feld offener Fragen. Der IPCC (2014) nennt große Unsicherheiten und den Bedarf an zusätzlichen wissenschaftlichen Bemühungen, um die Vielzahl der Prozesse und deren Rolle für ein sich wandelndes Klima besser zu verstehen. Dieser Antrag hat die Entwicklung neuartiger Fernerkundungskonzepte zur Beobachtung einiger dieser Prozesse zum Ziel. Aerosol hat direkten Einfluss auf den Strahlungshaushalt und löst eine Serie von indirekten Effekten aus, indem es die Wolken-Mikrophysik, die Wolken-Dynamik, -Lebensdauer, den Wasserkreislauf und sogar die großskalige Zirkulation beeinflusst. Eigenschaften und räumliche Verteilung des Aerosols selbst ändern sich durch die Prozesse während der Wolkenpartikelbildung und ihrer Auflösung. Die Konzentration aktivierter Wolkenkondensationskeime (CCNC) spielt dabei eine entscheidende Rolle. CCNC kann in-situ nur mit sehr begrenzter räumlicher Abdeckung vermessen werden. Gleichzeitig kann sie nicht quantitativ mit herkömmlichen Fernerkundungsmethoden bestimmt werden, da die typische CCN Größe mehr als eine Größenordnung unterhalb der Wellenlänge sichtbarer Strahlung liegt. Daher wurde ein alternativer Ansatz vorgeschlagen: Messungen der von Wolkenseiten reflektierten Solarstrahlung ermöglichen die Ableitung von Vertikalprofilen der Partikelphase sowie ihrer Größe. Es wurde hypothetisiert, dass der Einfluss des Aerosols auf die Entwicklung der Mikrophysik so beobachtbar wird ebenso wie die Ableitung der CCNC. Alternativ kann CCNC auch aus Messungen optischer Eigenschaften der Aerosole abgeleitet werden. Der Zusammenhang zwischen optischer Dicke des Aerosols und CCNC wurde identifiziert, allerdings verbunden mit Unsicherheiten. Der Vorschlag, diese beiden Ansätze zu verbinden und die damit verbundenen Hypothesen zu testen, ist Kern dieses Antrags. Hyper-spektrale Beobachtungen mittels eines schnellen Scanners sind entscheidend, da Wolken sich sehr schnell verändern. Dazu soll ein abbildendes Spektrometer mit Polarisationsfiltern erweitert werden. Mit demselben Messgerät können dann die Mikrophysik der Wolken und die Eigenschaften des Aerosols im umgebenden wolkenlosen Bereich abgeleitet werden. Das Projekt ist im Wesentlichen in zwei Doktorarbeiten aufgeteilt. Highlights: 1) Test zweier Hypothesen, die Kern kommender Flugzeug-Kampagnen und geplanter Satellitenmissionen sind: CCNC kann aus Fernerkundung der Aerosoleigenschaften und aus Profilen der Wolkenmikrophysik abgeleitet werden. 2) Schnelle hyper-spektrale Scanner-Messungen ermöglichen Mikrophysik-Messungen veränderlicher Wolken. Erlauben diese Daten Ableitungen der Veränderung der Mikrophysik abhängig von der Entfernung zur Wolkenseite? 3) Ableitung von Aerosol-Eigenschaften aus polarisierten spektralen Messungen auch in bewölkten Situationen.
Stratosphärisches Sulphataerosol ist von großer Bedeutung für das Klimasystem, weil es solare Strahlung streut und damit die planetare Albedo der Erde erhöht. Es ist außerdem wichtig für die Chemie der Stratosphäre, weil die Aerosolpartikel an der Chloraktivierung - sogar außerhalb der Polarwirbel - sowie bekanntermaßen an der Bildung polarer stratosphärischer Wolken beteiligt sind. Darüber hinaus ist stratosphärisches Aerosol laut dem 5. Sachstandsbericht des Intergovernmental Panel on Climate Change mitverantwortlich für die gegenwärtige Erwärmungspause. Boden-gestützte Lidar-Beobachtungen stellen eine der genauesten Methoden zur Fernerkundung stratosphärischer Aerosole dar. Im Rahmen des hier vorgeschlagenen Forschungsprojekts sollen Lidar-Messungen an 3 unterschiedlichen Orten - die bisher noch nicht zur Untersuchung stratosphärischer Aerosole verwendet wurden - genutzt werden. Die Lidar Systeme werden vom Leibniz-Institut für Atmosphärenphysik (IAP) e.V. an der Universität Rostock in Kühlungsborn betrieben und befinden sich im ALOMAR Observatorium in Andenes (Norwegen), auf der Davis Forschungsstation (Antarktis), sowie in Kühlungsborn. Zwei der Lidar-Messreihen decken gegenwärtig einen Zeitraum von 20 Jahren ab und die Lidar-Messungen in Alomar werden bei mehreren Wellenlängen durchgeführt, was die Ableitung von Teilchengrößen der stratosphärischen Aerosolpartikel erlaubt. Ein Alleinstellungsmerkmal der Lidar-systeme ist ihre Tageslichtfähigkeit, d.h., die Messungen können nicht nur nachts durchgeführt werden, was erstmals die Messung stratosphärischer Aerosole im polaren Sommer erlaubt. Die Lidar-Rohdaten werden in der ersten Phase des Projekts in vertikale Profile des Rückstreukoeffizienten und/oder der Aerosolextinktion konvertiert. Darüber hinaus werden aus den Mehrfarbenmessungen in ALOMAR Aerosolteilchengrößen bestimmt. In der zweiten Projektphase werden die abgeleiteten Aerosolzeitreihen verwendet, um deren zeitliche Variabilität sowie Langzeittrends über einen Zeitraum von mehr als 20 Jahren zu untersuchen und zu quantifizieren. Hierbei spielen saisonale Variationen, Einflüsse der QBO (Quasi-Biennial-Oscillation) und von Vulkanausbrüchen eine entscheidende Rolle. Die abgeleiteten Aerosolteilchengrößen liefern außerdem dringend benötigte Randbedingungen für die Ableitung der stratosphärischen Aerosolextinktion aus Satellitenmessungen des Horizont-gestreuten Sonnenlichts. Diese Messmethode wurde in der Vergangenheit zur Auswertung verschiedener Satellitendatensätze (z.B. OSIRIS/Odin, SCIAMACHY/Envisat, OMPS-LP/Suomi) verwendet und basiert auf a priori Wissen der Größenverteilung stratosphärischer Aerosole. Die zu erwartenden Ergebnisse liefern wichtige neue Kenntnisse über die Variabilität und Langzeittrends stratosphärischer Aerosolparameter (Extinktion, optische Dichte und Teilchengröße) sowie des Strahlungsantriebs des stratosphärischen Aerosols in mittleren und hohen nördlichen Breiten und über dekadische Zeitskalen.
In diesem Projekt sollen zeitlich hoch aufgelöste Spurengasmessungen und Messungen der Größenspektren der Aerosolpartikel an einem Verkehrsstandort zu einer deutlichen Weiterentwicklung unseres Verständnisses der Dynamik der Konzentrationen von Luftschadstoffen im städtischen Umfeld sowie der Emissionen aus dem Straßenverkehr beitragen. Neue, schnelle Techniken sollen das bereits gut entwickelte Grundlagenwissen zu Emissionsverhältnissen NO / NO2 / NOx einzelner Fahrzeuge und Fahrzeuggruppen entwickeln, den Einfluss auf die Ozonchemie und die Interaktion mit dem vorhandenen Ozon studieren, Emissionsverhältnisse NH3 / CO2 und NOx / CO2 unter realen Bedingungen quantifizieren, und vor allem die Emissionen der Aerosopartikel in einem weiten Größenspektrum (einige nm bis über 1 mym Durchmesser) detailliert quantifizieren. Dies bedeutet und ermöglicht eine neuartige Analyse der Emissionen von Partikeln im echten Straßenverkehr. Die vorgeschlagenen Konzepte und Messungen ergänzen sich mit anderen modernen Konzepten der Analyse von Luftverschmutzung und Emissionen wie z.B. multi-Sensoren-Anwendungen, Einsatz mobiler Plattformen, oder Eddy-Kovarianz. Hier wird Grundlagenforschung vorgeschlagen, die in Ergänzung mit anderen Anwendungen und Konzepten einschließlich Modellierung zu einer deutlichen Verbesserung unseres Verständnisses der städtischen Umwelt führen wird. Das Herzstück der experimentellen Forschung ist eine 18-monatige Messreihe am Straßenrand, die allerdings von zwei Intensivmesskampagnen (IOPs) um Kenntnisse zur räumlichen Representativität und zur chemischen Zusammensetzung der Partikel im Größenspektrum ergänzt werden.
Teilprojekt C05 hat zum Ziel, den wichtigen Eintragsweg für Kunststoffe, in Form von Mikroplastik, in die Umwelt aus technischen Anlagen (MP) mechanistisch aufzuklären. Gleichzeitig sollen neue Ansätze verfolgt werden, die zur Vermeidung bzw. Reduktion von MP aus Standardkunststoffen maßgeblich beitragen sollen. Zu diesem Zweck sollen Polyethylen, Polypropylen, Polystyrol, Nylon, Polyethylenterephthalat, Polyisopren und Polyvinylchlorid durch Beschleuniger (in situ) in ihren Oberflächeneigenschaften für die Biofilmbildung modifiziert und dadurch unter Prozessbedingungen biologisch angreifbar und abbaubar gemacht werden. So können auch Standardkunststoffe umweltverträglicher bezüglich der MP-Partikel Bildung werden. Damit geht TP C05 weit über die bislang üblichen eher deskriptiven Studien zu MP in technischen Anlagen und der Umwelt hinaus. Folgende zentrale Fragen sollen in TP C05 in Hinblick MP-Partikel in technischen Anlagen der Abfall- und Abwasserwirtschaft beantwortet werden: 1. Kommt es in den Anlagen zu spezifischen (biologischen) Abbau- und Degradationsvorgängen? 2. Wie hängen die zu beobachtenden Prozesse von MP-Charakteristika (Materialsorte, Zusammensetzung, Größe, Morphologie, Beschichtung) ab, ? 3. Lassen sich die Vorgänge ('Bioabbaubarkeit') durch gezielte Modifikation der Partikeloberfläche vor oder in den Anlagen beschleunigen? 4. Welche ökologischen Konsequenzen einer Ausbringung der (modifizierten) Partikel in die Umwelt und hier vor allem in den Boden lassen sich postulieren?
Die Verteilungen vieler Spurengase wie HNO3, O3 und ClONO2 im polaren Vortex werden durch polare Stratosphärenwolken (PSCs) beeinflusst. NAT (Nitric Acid Trihydrate)-Teilchen, die ein Typ von PSC-Teilchen sind, können auf Größen anwachsen, die zu einem Absinken der Teilchen führen und somit zu einer Umlagerung von NOy. In denitrifizierten Luftmassen dauert der Ozonabbau länger an, da die Chlordeaktivierung dort verlangsamt abläuft. Wenn man die Verteilung der wichtigen Spurengase möglichst genau simulieren möchte, muss man diese Prozesse verstanden und im Modell berücksichtigt haben. Vor allem Bildung und Wachstum der NAT-Teilchen ist dabei sehr wichtig, da diese Prozesse in Modellen nur auf Basis von Messungen parametrisiert, aber bis jetzt noch nicht komplett verstanden sind. Selbst bei verbesserten Parametrisierungen treten immer noch Abweichungen zwischen Simulation und Messung (z.B. Größenverteilung der NAT-Teilchen, NOy Umlagerung) auf.Messungen des flugzeuggetragenen Infrarot-Limbsounders CRISTA-NF (CRyogenic Infrared Spectrometers and Telescope for the Atmosphere - New Frontiers) werden verwendet, um mehr über die relevanten Prozesse zu lernen. CRISTA-NF misst Höhenprofile der thermischen Emission verschiedener Spurengase im mittleren Infrarot. Die Messungen ermöglichen die Herleitung 2-dimensionaler Vorhänge der Mischungsverhältnisse unterschiedlicher Spurengase (z.B. HNO3, CFC-11, O3, ClONO2) und zudem die Detektion verschiedener PSCs (NAT, STS (Supercooled Ternary Solution) und Eis). Kleine NAT-Teilchen (Radius größer als 3 mym) verursachen eine spektrale Signatur, die zur Detektion verwendet wird. Neue Ergebnisse zeigen, dass es zu einem Verschub der Signatur kommen kann und dass die Stärke des Verschubs von der Größenverteilung der Teilchen abhängt. In der bestehenden Detektionsmethode wird der Verschub nicht berücksichtigt und die Methode wird verbessert werden, um Fehlinterpretationen zu reduzieren. Zudem wird die neue Methode die Herleitung von Informationen über die Größenverteilung kleiner NAT-Teilchen ermöglichen. Weiterhin soll der Strahlungseinfluss aufgrund der PSCs im Retrieval berücksichtigt werden, was die Herleitung von Spurengasmischungsverhältnissen in der Gegenwart von PSCs deutlich verbessert.Innerhalb des Projekts werden Simulationen des Chemie-und-Transport-Modells ClaMS (Chemical Lagrangian Model of the Stratosphere) verwendet werden. Vergleiche zwischen den CRISTA-NF Beobachtungen und den Modellergebnissen werden genutzt, um die wichtigen Prozesse besser zu verstehen. Detaillierte Vergleiche ermöglichen die Untersuchung verschiedener Aspekte, wie den Einfluss eines möglichen Temperaturbias oder Temperaturschwankungen auf die NAT Bildung und den Einfluss der Modellauflösung (zeitlich und räumlich). Vor allem kann man aber die Bildung von und die HNO3-Aufnahme durch NAT- und STS-Teilchen, die zur selben Zeit vorhanden sind, untersuchen sowie die Konsequenzen auf die Größenverteilungen und NOy Umlagerung.
Informationen ueber das Schicksal luftgetragener Aerosolpartikel lassen sich aus dem Studium von Elementdiskriminierungsprozessen bezueglich der Partikelgroesse gewinnen. Hierzu werden die Partikel der bodennahen Luft mit Hilfe von Kaskadenimpaktor bzw. Spektralimpaktor auf Praeparattraegern einer Elektronenstrahlmikrosonde nach ihrer aerodynamischen Groesse abgeschieden. Aus rasterelektronenmikroskopischen Aufnahmen werden bildanalytisch Groesse und Form der abgeschiedenen Partikel ermittelt. Die Messung der charakteristischen Roentgenstrahlung des Substratmaterials, die unterhalb der Partikel von das Teilchen durchdringende Elektronen erzeugt werden, erlaubt eine Abschaetzung der Partikeldichte. Andererseits kann aus der im Partikel erzeugten charakteristischen Roentgenstrahlung seine stoffliche Zusammensetzung bestimmt werden.
Lipide haben wahrscheinlich große Bedeutung für die Stabilisierung organischer Substanz in Böden, sie wurden aber bisher mittels moderner strukturchemischer und isotopischer Methoden nur wenig untersucht. Durch die Kombination dieser Methoden sollen erstmals gleichzeitg Aussagen über Herkunft (Pflanzen, Bakterien, Pilze) und Umsatzraten (d13C) der Lipide auf molekularer Ebene ermöglichen. Der Nutzungswechsel von Roggen- (C3-) zu Mais-Monokultur (C4-Pflanze) markierte die zugeführte Biomasse strukturell und isotopisch. Die Nutzung von Rückstellproben ermöglicht eine über vier Jahrzehnte zeitlich aufgelöste Auswertung dieses landwirtschaftlichen Freilandversuchs. Die Lipide sollen mit einer Kombination moderner struktureller, spektroskopischer und isotopischer Analysetechniken der Bodenchemie, organischen Geochemie und Biochemie untersucht werden. Untersuchungen sollen an Gesamtböden und ausgewählten PartikelgrößenFraktionen erfolgen. Die Bodenlipide werden erstmalig über eine automatisierte sequentielle Flüssigkeitschromatographie in folgende Fraktionen getrennt: a) Aliphaten, b) Ketone/Alkohole, c) Fettsäuren, d) Aromaten, e) basische Lipide und f) hochpolare Biopolymere. Diese Fraktionen sollen anschließend strukturell identifiziert (13C NMR, GC-MS) und die Fraktionen a) bis c) gesamt- und komponentenspezifisch (GC-irmMS) d 13C-isotopisch charakterisiert werden.
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