Die Verteilungen vieler Spurengase wie HNO3, O3 und ClONO2 im polaren Vortex werden durch polare Stratosphärenwolken (PSCs) beeinflusst. NAT (Nitric Acid Trihydrate)-Teilchen, die ein Typ von PSC-Teilchen sind, können auf Größen anwachsen, die zu einem Absinken der Teilchen führen und somit zu einer Umlagerung von NOy. In denitrifizierten Luftmassen dauert der Ozonabbau länger an, da die Chlordeaktivierung dort verlangsamt abläuft. Wenn man die Verteilung der wichtigen Spurengase möglichst genau simulieren möchte, muss man diese Prozesse verstanden und im Modell berücksichtigt haben. Vor allem Bildung und Wachstum der NAT-Teilchen ist dabei sehr wichtig, da diese Prozesse in Modellen nur auf Basis von Messungen parametrisiert, aber bis jetzt noch nicht komplett verstanden sind. Selbst bei verbesserten Parametrisierungen treten immer noch Abweichungen zwischen Simulation und Messung (z.B. Größenverteilung der NAT-Teilchen, NOy Umlagerung) auf.Messungen des flugzeuggetragenen Infrarot-Limbsounders CRISTA-NF (CRyogenic Infrared Spectrometers and Telescope for the Atmosphere - New Frontiers) werden verwendet, um mehr über die relevanten Prozesse zu lernen. CRISTA-NF misst Höhenprofile der thermischen Emission verschiedener Spurengase im mittleren Infrarot. Die Messungen ermöglichen die Herleitung 2-dimensionaler Vorhänge der Mischungsverhältnisse unterschiedlicher Spurengase (z.B. HNO3, CFC-11, O3, ClONO2) und zudem die Detektion verschiedener PSCs (NAT, STS (Supercooled Ternary Solution) und Eis). Kleine NAT-Teilchen (Radius größer als 3 mym) verursachen eine spektrale Signatur, die zur Detektion verwendet wird. Neue Ergebnisse zeigen, dass es zu einem Verschub der Signatur kommen kann und dass die Stärke des Verschubs von der Größenverteilung der Teilchen abhängt. In der bestehenden Detektionsmethode wird der Verschub nicht berücksichtigt und die Methode wird verbessert werden, um Fehlinterpretationen zu reduzieren. Zudem wird die neue Methode die Herleitung von Informationen über die Größenverteilung kleiner NAT-Teilchen ermöglichen. Weiterhin soll der Strahlungseinfluss aufgrund der PSCs im Retrieval berücksichtigt werden, was die Herleitung von Spurengasmischungsverhältnissen in der Gegenwart von PSCs deutlich verbessert.Innerhalb des Projekts werden Simulationen des Chemie-und-Transport-Modells ClaMS (Chemical Lagrangian Model of the Stratosphere) verwendet werden. Vergleiche zwischen den CRISTA-NF Beobachtungen und den Modellergebnissen werden genutzt, um die wichtigen Prozesse besser zu verstehen. Detaillierte Vergleiche ermöglichen die Untersuchung verschiedener Aspekte, wie den Einfluss eines möglichen Temperaturbias oder Temperaturschwankungen auf die NAT Bildung und den Einfluss der Modellauflösung (zeitlich und räumlich). Vor allem kann man aber die Bildung von und die HNO3-Aufnahme durch NAT- und STS-Teilchen, die zur selben Zeit vorhanden sind, untersuchen sowie die Konsequenzen auf die Größenverteilungen und NOy Umlagerung.
Wolken beeinflussen den Energiehaushalt durch Streuung des Sonnenlichts und Absorption der Wärmestrahlung der Erde und gelten daher als wichtiger Faktor im Klimasystem. Die Untersuchung von atmosphärischen Prozessen im Allgemeinen und der Eisnukleation im Besonderen ist von grundlegender Bedeutung für unser Verständnis der mit Wolkenbildung, Niederschlagsentwicklung und Wechselwirkung mit der Strahlung zusammenhängenden Mechanismen. Mineralstaub, der den größten Teil der atmosphärischen Aerosole ausmacht, kann bei geringen Sättigungen und Temperaturen, die über dem homogenen Gefrierpunkt liegen, Eisbildung initiieren und auf diese Weise die Wolkendynamik und auch die Mikrophysik sowie die Eigenschaften der Wolken beeinflussen. Trotz zahlreicher Untersuchungen zum Einfluss von Partikelgröße und Oberflächeneigenschaften von Eiskeimen wissen wir über die heterogene Eisnukleation auf molekularer Ebene immer noch sehr wenig. Übergeordnetes Ziel des vorliegenden Projektverlängerungsantrags ist die Untersuchung der Bedeutung von OH-Gruppen an den Oberflächen mineralischer Aerosolpartikel in heterogenen Eisnukleationsprozessen mit Hilfe der nichtlinearen optischen (NLO-)Spektroskopie und insbesondere der Summenfrequenzspektroskopie bei tiefen Temperaturen. Im DFG-Projekt AB 604/1-1 wurde bereits der Grundstein für das neue Forschungsfeld (Atmosphärische Oberflächenwissenschaft) am IMK-AAF des Karlsruher Instituts für Technologie (KIT) gelegt. Das Projekt hat deutlich gezeigt, dass sich die NLO-Spektroskopie für die Untersuchung von heterogenen Eisnukleationsprozessen auf molekularer Ebene eignet. Im Rahmen des hier vorgeschlagenen Projekts sollen daher im Wesentlichen Wasser und Hydroxylgruppen an den Oberflächen zweier atmosphärisch relevanter Mineraloxide mit unterschiedlichem Eisnukleationsvermögen (Feldspat und Quarz) während des heterogenen Gefrierens untersucht werden. Mit Hilfe der Summenfrequenzspektroskopie bei tiefen Temperaturen sollen die Grenzflächenwasser (flüssig und Eis) auf mineralischen Oberflächen analysiert sowie der Einfluss der OH-Gruppen an der Oberfläche auf den heterogenen Gefrierprozess bestimmt werden. Die hier geplanten Untersuchungen werden als Grundlage für eine deterministische Beschreibung des Prozesses des heterogenen Gefrierens an atmosphärischen Aerosolpartikeln mineralischen Ursprungs dienen. Solche Studien sind für unser Verständnis der atmosphärischen Prozesse und somit auch des Klimasystems von großer Bedeutung und darüber hinaus auch im Hinblick auf die lokale Wettermodifikation (z.B. Wolkenimpfung, Hagelabwehr) und die Klimaschutzpolitik von besonderem Interesse.
Vorkommen, Häufigkeit, chemische Zusammensetzung und Mischungszustand jener Aerosolpartikel in der Erdatmosphäre, an denen sich durch heterogene Nukleation in unterkühlten Wolken Eis bilden kann (Ice Nucleating Particles = INP), werden experimentell untersucht. Diese Informationen sind wichtig für das Verständnis der Niederschlagsbildung, und finden in parametrisierter Form Eingang in meteorologische Modelle zur Vorhersage des Niederschlages. Das Projekt verwendet hierbei im Wesentlichen physikalische Methoden zur Identifikation und Isolation der Partikel aus der Atmosphäre, und nachfolgend elektronenmikroskopische Methoden zur mineralogischen Analyse einzelner Partikel. Die Identifikation jener wenigen Aerosolpartikel (ca. 1 von 10.000 bis 1 von 100.000), die Eisbildungsfähigkeit besitzen, erfolgt, indem eine Aerosolprobe einer Unterkühlung unter 0°C und Wasserdampfübersättigung ausgesetzt wird, und die an INP entstehenden Eiskristalle fotografiert und gezählt werden. Es werden sowohl Aerosolpartikel aus luftgetragenem Aerosol untersucht (aus dem Eiskeimzähler FINCH) wie auch Partikel, die aus einer Luftprobe auf einem Silizium-Probenträger niedergeschlagen und danach als INP identifiziert wurden (Eiskeimzähler FRIDGE). Eine dritte und vierte Methode (Ice-CVI und ISI) isolieren eisbildungsfähige Partikel, indem aus einer angesaugten Probe von Wolkenluft die Eiskristalle strömungstechnisch von den übrigen Luftbestandteilen getrennt werden. Alle Eiskeimproben werden im Rasterelektronenmikroskop auf Größe, Morphologie, Mischungszustand und chemische Zusammensetzung untersucht und die Ergebnisse der verschiedenen Ansätze verglichen. In Feldexperimenten werden Atmosphärenproben verschiedener geographischer Provenienz (Mitteleuropa, Forschungsstation Jungfraujoch, Wüstenstaub, Vulkanstaub) erhalten. In Laborexperimenten wird mit vorher gesammelt und charakterisierten Modellsubstanzen gearbeitet. Weiterhin wird durch tägliche Messungen der Anzahl-Konzentration und Zusammensetzung von Eiskeimen am Taunus Observatorium nahe Frankfurt über einen längeren Zeitraum untersucht, ob es Saisonalitäten, bevorzugte Quellgebiete (z.B. Wüsten, Industrie, etc.) und biologische Einflussfaktoren (z.B. Pollen, Pflanzenabrieb, Bakterien) für das Vorkommen von Eisnuklei gibt.
Die Abluft von Tierhaltungen kann fuer die Umwelt durch Geruchs- und Keimausbreitungen zu Belaestigungen fuehren. Auch das Ausbringen von Pflanzenschutz- und Duengemitteln stellt ein Emissionsproblem dar. Letztlich gehoert zu diesem Themenkreis die Staubentstehung auf fahrenden Arbeitsmaschinen. Fuer diese Ausbreitungsvorgaenge wird ein mathematisches Transportmodell entwickelt, das a) den statistischen Charakter der Teilchengroessenverteilung beruecksichtigt, b) Slip-, Haft- und Stossbedingungen erfasst und c) meteorologische Einfluesse miteinbezieht. Anhand von Untersuchungen in einem Staubfeld unter definierten und jederzeit reproduzierbaren Randbedingungen ist das obige Modell messtechnisch abzustuetzen.
Nass- und Trockendeposition sind die wesentlichen Prozesse, die Mineralstaub aus der Atmosphäre entfernen. Teragramm Mineralstaub werden pro Jahr interkontinental verfrachtet. Erreicht Staub weitab von seiner Quelle wieder die Erdoberfläche, kann er erheblichen Einfluss auf Ökosysteme haben. Insbesondere ozeanische Ökosysteme sind in ihrer Bioproduktivität nährstofflimitiert. Diese Nährstoffe können durch Mineralstaub eingetragen werden. Trotz der Bedeutung der Deposition sind Messungen bislang rar, und Staubmodelle, die sich an den wenigen Messungen validieren, zeigen erhebliche Fehler. Hauptsächlich der Mangel an geeigneten Messdaten behindert im Moment das weitergehende Verständnis des Staubzyklus. Fehlende standardisierte Messtechnik zur Trockendepositionsmessung erschwert bislang gute Datenerfassung. Daher wird ein neuer automatisierter Nass- und Trockendepositionssammler entwickelt und charakterisiert. Der Sammler wird mit meteorologisch relevanter Zeitauflösung (Stunden bis Tage) betrieben und damit einen großen Nachteil vergangener Messungen beheben, nämlich eine Zeitauflösung von meist Wochen bis Monaten. Durch den Einsatz automatisierter rasterelektronenmikroskopischer Einzelpartikel-Analyse wird ein bisher unerreichter Daten-Detailreichtum für Partikelgrößen von 700 nm bis 100 mym zur Verfügung stehen, einschließlich Partikelgrößenverteilung, Elementzusammensetzung und Partikel-Mischungszustand. Besondere Aufmerksamkeit wird potentiellen Nährstoffen wie Fe, P, K, Mg und Ca gewidmet. Für ausgewählte Proben wird weiterhin Partikel-Hygroskopizität bestimmt.Nach der Testphase auf der Insel Frioul, Frankreich, während der der Sammler im Vergleich zur dort existierenden Zeitreihe validiert wird, werden drei Instrumente an Stationen in Betrieb genommen, die für Staubeintrag in die relevant Ozeane sind: Sao Vicente, Kap Verde und Barbados im Saharischen Ausfluss so wie Heimaey, Island, im arktischen Staub. In einer zweiten Phase (nach dem vorliegenden Projekt) soll das Netzwerk dann erweitert werden durch New Island, Falkland im südamerikanischen Ausfluss, Amakusa, Japan im asiatischen Ausfluss und die Insel Amsterdam zwischen dem südafrikanischen und dem australischen Ausfluss. Zum ersten Mal werden aus diesem Projekt kontinuierliche Zeitreihen der Nass- und Trockendeposition von Mineralstaub zur Verfügung stehen, die tägliche bzw. Ereignis-basierte Zeitauflösung und zudem Partikel-Größenauflösung bieten. Hieraus werden atmosphärische Schlüsselfaktoren abgeleitet, die zur Deposition führen. Weiterhin wird eine Partitionierung zwischen Nass- und Trockendeposition und ihr Größenverteilung von Nährstoffen - insbesondere P und Fe - untersucht. Partikel-Mischungszustand und Form werden durch ein Mischungsmodell und Bildanalyse bestimmt. Eine öffentliche Datenbank wird bereitgestellt, die z. B. für Modellvalidierung zu Verfügung steht. Es ist geplant, die Stationen nach Ende der DFG-Finanzierungphase weiter zu betreiben.
Aerosolpartikel spielen eine wichtige Rolle für das regionale und globale Klima. Weltweit gibt es deshalb zahlreiche Messstationen, von denen allerdings nur ein kleiner Teil die marine Grenzschicht (MBL) erfasst, obwohl etwa 70% der Erdoberfläche mit Wasser bedeckt sind. Dieses Projekt soll dazu beitragen, das Wissen über Quellen und Austauschprozesse von Aerosolpartikeln in der MBL mithilfe einer Messkampagne über den Azoren im Nordostatlantik, welche nahezu unbeeinflusst von lokalen Quellen sind, zu verbessern.Die zentrale Hypothese ist, dass sowohl Ferntransport aus Nordamerika, als auch Partikelneubildung in der freien Troposphäre (FT) und an Wolkenrändern mit anschließendem Vertikaltransport wesentlich zur Anzahlkonzentration der Aerosolpartikel in der MBL beitragen. Das Verständnis der Partikelquellen und Senken zusammen mit dem vertikalen Partikelaustausch zwischen MBL und FT ist daher eine Grundvoraussetzung für die Vorhersagbarkeit der Partikelanzahlkonzentration in den unteren Schichten der MBL wo sie z.B. für die Wolkenbildung von großer Bedeutung ist. Diese Prozesse sind bisher über dem offenen Ozean nur unzureichend quantifiziert. Zur Verifizierung der Hypothese sollen vertikale Austauschprozesse und Partikelquellen über den Azoren mit hoher räumlicher Auflösung untersucht werden. Dazu werden mit einer am TROPOS entwickelten hubschraubergetragenen Messplattform Partikelanzahlkonzentration und Vertikalwind mit einer zeitlichen Auflösung gemessen, die erstmalig eine direkte Bestimmung des vertikalen turbulenten Partikelflusses in verschiedenen Höhen ermöglicht. Die hierfür notwendigen schnellen Partikelmessungen von mind. 10 Hz werden durch den Einsatz eines schnellen Partikelzählers ermöglicht, welcher am TROPOS im Rahmen eines abgeschlossenen DFG-Projektes entwickelt und erfolgreich eingesetzt wurde. Durch dieses Gerät ist es ebenfalls möglich zu prüfen, ob auch in dieser Region regelmäßig die Neubildung von Aerosolpartikeln an Wolkenrändern stattfindet, wie es an Passatwolken auf Skalen von wenigen Dekametern beobachtet wurde. Weiterhin werden Anzahlgrößenverteilungen von Aerosolpartikeln sowie Absorptionskoeffizienten bei drei Wellenlängen bestimmt. Damit sind Rückschlüsse auf die Herkunft der untersuchten Aerosolpartikel möglich.Da die Hubschrauberflüge zeitlich begrenzt sind und damit nur Momentaufnahmen darstellen, werden zusätzlich kontinuierliche Messungen der Partikelanzahlgrößenverteilung an zwei bodengebundenen Stationen installiert. Eine dieser Stationen ist wenige Meter über Meeresniveau gelegen, die andere auf 2200 m und somit in der FT. Damit wird auf der Basis kontinuierlicher Messungen über einen Zeitraum von einem Monat die Untersuchung der Austauschprozesse zwischen MBL und FT ermöglicht. Mit Hilfe der gewonnen Datensätze können Einflüsse globaler Klimaänderungen auf das lokale Klima und mögliche Rückkopplungseffekte über den Einfluss von Aerosol auf Wolken in dieser Region besser eingeordnet werden.
Stratosphärisches Sulphataerosol ist von großer Bedeutung für das Klimasystem, weil es solare Strahlung streut und damit die planetare Albedo der Erde erhöht. Es ist außerdem wichtig für die Chemie der Stratosphäre, weil die Aerosolpartikel an der Chloraktivierung - sogar außerhalb der Polarwirbel - sowie bekanntermaßen an der Bildung polarer stratosphärischer Wolken beteiligt sind. Darüber hinaus ist stratosphärisches Aerosol laut dem 5. Sachstandsbericht des Intergovernmental Panel on Climate Change mitverantwortlich für die gegenwärtige Erwärmungspause. Boden-gestützte Lidar-Beobachtungen stellen eine der genauesten Methoden zur Fernerkundung stratosphärischer Aerosole dar. Im Rahmen des hier vorgeschlagenen Forschungsprojekts sollen Lidar-Messungen an 3 unterschiedlichen Orten - die bisher noch nicht zur Untersuchung stratosphärischer Aerosole verwendet wurden - genutzt werden. Die Lidar Systeme werden vom Leibniz-Institut für Atmosphärenphysik (IAP) e.V. an der Universität Rostock in Kühlungsborn betrieben und befinden sich im ALOMAR Observatorium in Andenes (Norwegen), auf der Davis Forschungsstation (Antarktis), sowie in Kühlungsborn. Zwei der Lidar-Messreihen decken gegenwärtig einen Zeitraum von 20 Jahren ab und die Lidar-Messungen in Alomar werden bei mehreren Wellenlängen durchgeführt, was die Ableitung von Teilchengrößen der stratosphärischen Aerosolpartikel erlaubt. Ein Alleinstellungsmerkmal der Lidar-systeme ist ihre Tageslichtfähigkeit, d.h., die Messungen können nicht nur nachts durchgeführt werden, was erstmals die Messung stratosphärischer Aerosole im polaren Sommer erlaubt. Die Lidar-Rohdaten werden in der ersten Phase des Projekts in vertikale Profile des Rückstreukoeffizienten und/oder der Aerosolextinktion konvertiert. Darüber hinaus werden aus den Mehrfarbenmessungen in ALOMAR Aerosolteilchengrößen bestimmt. In der zweiten Projektphase werden die abgeleiteten Aerosolzeitreihen verwendet, um deren zeitliche Variabilität sowie Langzeittrends über einen Zeitraum von mehr als 20 Jahren zu untersuchen und zu quantifizieren. Hierbei spielen saisonale Variationen, Einflüsse der QBO (Quasi-Biennial-Oscillation) und von Vulkanausbrüchen eine entscheidende Rolle. Die abgeleiteten Aerosolteilchengrößen liefern außerdem dringend benötigte Randbedingungen für die Ableitung der stratosphärischen Aerosolextinktion aus Satellitenmessungen des Horizont-gestreuten Sonnenlichts. Diese Messmethode wurde in der Vergangenheit zur Auswertung verschiedener Satellitendatensätze (z.B. OSIRIS/Odin, SCIAMACHY/Envisat, OMPS-LP/Suomi) verwendet und basiert auf a priori Wissen der Größenverteilung stratosphärischer Aerosole. Die zu erwartenden Ergebnisse liefern wichtige neue Kenntnisse über die Variabilität und Langzeittrends stratosphärischer Aerosolparameter (Extinktion, optische Dichte und Teilchengröße) sowie des Strahlungsantriebs des stratosphärischen Aerosols in mittleren und hohen nördlichen Breiten und über dekadische Zeitskalen.
Teilprojekt C05 hat zum Ziel, den wichtigen Eintragsweg für Kunststoffe, in Form von Mikroplastik, in die Umwelt aus technischen Anlagen (MP) mechanistisch aufzuklären. Gleichzeitig sollen neue Ansätze verfolgt werden, die zur Vermeidung bzw. Reduktion von MP aus Standardkunststoffen maßgeblich beitragen sollen. Zu diesem Zweck sollen Polyethylen, Polypropylen, Polystyrol, Nylon, Polyethylenterephthalat, Polyisopren und Polyvinylchlorid durch Beschleuniger (in situ) in ihren Oberflächeneigenschaften für die Biofilmbildung modifiziert und dadurch unter Prozessbedingungen biologisch angreifbar und abbaubar gemacht werden. So können auch Standardkunststoffe umweltverträglicher bezüglich der MP-Partikel Bildung werden. Damit geht TP C05 weit über die bislang üblichen eher deskriptiven Studien zu MP in technischen Anlagen und der Umwelt hinaus. Folgende zentrale Fragen sollen in TP C05 in Hinblick MP-Partikel in technischen Anlagen der Abfall- und Abwasserwirtschaft beantwortet werden: 1. Kommt es in den Anlagen zu spezifischen (biologischen) Abbau- und Degradationsvorgängen? 2. Wie hängen die zu beobachtenden Prozesse von MP-Charakteristika (Materialsorte, Zusammensetzung, Größe, Morphologie, Beschichtung) ab, ? 3. Lassen sich die Vorgänge ('Bioabbaubarkeit') durch gezielte Modifikation der Partikeloberfläche vor oder in den Anlagen beschleunigen? 4. Welche ökologischen Konsequenzen einer Ausbringung der (modifizierten) Partikel in die Umwelt und hier vor allem in den Boden lassen sich postulieren?
Informationen ueber das Schicksal luftgetragener Aerosolpartikel lassen sich aus dem Studium von Elementdiskriminierungsprozessen bezueglich der Partikelgroesse gewinnen. Hierzu werden die Partikel der bodennahen Luft mit Hilfe von Kaskadenimpaktor bzw. Spektralimpaktor auf Praeparattraegern einer Elektronenstrahlmikrosonde nach ihrer aerodynamischen Groesse abgeschieden. Aus rasterelektronenmikroskopischen Aufnahmen werden bildanalytisch Groesse und Form der abgeschiedenen Partikel ermittelt. Die Messung der charakteristischen Roentgenstrahlung des Substratmaterials, die unterhalb der Partikel von das Teilchen durchdringende Elektronen erzeugt werden, erlaubt eine Abschaetzung der Partikeldichte. Andererseits kann aus der im Partikel erzeugten charakteristischen Roentgenstrahlung seine stoffliche Zusammensetzung bestimmt werden.
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