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Umsatzraten und Herkunft von Lipiden in Ackerböden: Zeitlich aufgelöste strukturelle und isotopische Charakterisierung der Lipidfraktionen einer natürlich markierten Schwarzerde

Lipide haben wahrscheinlich große Bedeutung für die Stabilisierung organischer Substanz in Böden, sie wurden aber bisher mittels moderner strukturchemischer und isotopischer Methoden nur wenig untersucht. Durch die Kombination dieser Methoden sollen erstmals gleichzeitg Aussagen über Herkunft (Pflanzen, Bakterien, Pilze) und Umsatzraten (d13C) der Lipide auf molekularer Ebene ermöglichen. Der Nutzungswechsel von Roggen- (C3-) zu Mais-Monokultur (C4-Pflanze) markierte die zugeführte Biomasse strukturell und isotopisch. Die Nutzung von Rückstellproben ermöglicht eine über vier Jahrzehnte zeitlich aufgelöste Auswertung dieses landwirtschaftlichen Freilandversuchs. Die Lipide sollen mit einer Kombination moderner struktureller, spektroskopischer und isotopischer Analysetechniken der Bodenchemie, organischen Geochemie und Biochemie untersucht werden. Untersuchungen sollen an Gesamtböden und ausgewählten PartikelgrößenFraktionen erfolgen. Die Bodenlipide werden erstmalig über eine automatisierte sequentielle Flüssigkeitschromatographie in folgende Fraktionen getrennt: a) Aliphaten, b) Ketone/Alkohole, c) Fettsäuren, d) Aromaten, e) basische Lipide und f) hochpolare Biopolymere. Diese Fraktionen sollen anschließend strukturell identifiziert (13C NMR, GC-MS) und die Fraktionen a) bis c) gesamt- und komponentenspezifisch (GC-irmMS) d 13C-isotopisch charakterisiert werden.

Was bestimmt die Konzentration von Aerosolpartikeln in der marinen Grenzschicht über dem atlantischen Ozean?

Aerosolpartikel spielen eine wichtige Rolle für das regionale und globale Klima. Weltweit gibt es deshalb zahlreiche Messstationen, von denen allerdings nur ein kleiner Teil die marine Grenzschicht (MBL) erfasst, obwohl etwa 70% der Erdoberfläche mit Wasser bedeckt sind. Dieses Projekt soll dazu beitragen, das Wissen über Quellen und Austauschprozesse von Aerosolpartikeln in der MBL mithilfe einer Messkampagne über den Azoren im Nordostatlantik, welche nahezu unbeeinflusst von lokalen Quellen sind, zu verbessern.Die zentrale Hypothese ist, dass sowohl Ferntransport aus Nordamerika, als auch Partikelneubildung in der freien Troposphäre (FT) und an Wolkenrändern mit anschließendem Vertikaltransport wesentlich zur Anzahlkonzentration der Aerosolpartikel in der MBL beitragen. Das Verständnis der Partikelquellen und Senken zusammen mit dem vertikalen Partikelaustausch zwischen MBL und FT ist daher eine Grundvoraussetzung für die Vorhersagbarkeit der Partikelanzahlkonzentration in den unteren Schichten der MBL wo sie z.B. für die Wolkenbildung von großer Bedeutung ist. Diese Prozesse sind bisher über dem offenen Ozean nur unzureichend quantifiziert. Zur Verifizierung der Hypothese sollen vertikale Austauschprozesse und Partikelquellen über den Azoren mit hoher räumlicher Auflösung untersucht werden. Dazu werden mit einer am TROPOS entwickelten hubschraubergetragenen Messplattform Partikelanzahlkonzentration und Vertikalwind mit einer zeitlichen Auflösung gemessen, die erstmalig eine direkte Bestimmung des vertikalen turbulenten Partikelflusses in verschiedenen Höhen ermöglicht. Die hierfür notwendigen schnellen Partikelmessungen von mind. 10 Hz werden durch den Einsatz eines schnellen Partikelzählers ermöglicht, welcher am TROPOS im Rahmen eines abgeschlossenen DFG-Projektes entwickelt und erfolgreich eingesetzt wurde. Durch dieses Gerät ist es ebenfalls möglich zu prüfen, ob auch in dieser Region regelmäßig die Neubildung von Aerosolpartikeln an Wolkenrändern stattfindet, wie es an Passatwolken auf Skalen von wenigen Dekametern beobachtet wurde. Weiterhin werden Anzahlgrößenverteilungen von Aerosolpartikeln sowie Absorptionskoeffizienten bei drei Wellenlängen bestimmt. Damit sind Rückschlüsse auf die Herkunft der untersuchten Aerosolpartikel möglich.Da die Hubschrauberflüge zeitlich begrenzt sind und damit nur Momentaufnahmen darstellen, werden zusätzlich kontinuierliche Messungen der Partikelanzahlgrößenverteilung an zwei bodengebundenen Stationen installiert. Eine dieser Stationen ist wenige Meter über Meeresniveau gelegen, die andere auf 2200 m und somit in der FT. Damit wird auf der Basis kontinuierlicher Messungen über einen Zeitraum von einem Monat die Untersuchung der Austauschprozesse zwischen MBL und FT ermöglicht. Mit Hilfe der gewonnen Datensätze können Einflüsse globaler Klimaänderungen auf das lokale Klima und mögliche Rückkopplungseffekte über den Einfluss von Aerosol auf Wolken in dieser Region besser eingeordnet werden.

Untersuchungen zur Abscheidung teilchenfoermiger luftfremder Stoffe an Pflanzen. Ein Beitrag zur Abscheidung von Teilchen an Nadeln und Blaettern (Waldschaeden)

Ziele: Bestimmung der die Abscheidung von Teilchen an Nadeln und Blaettern bestimmenden Groessen. Angaben eines Abscheidungsgrades Motive: Umweltschutz

Direkte Beobachtung von Elementarprozessen bei der heterogenen Eis- Nukleation durch nichtlineare optische Spektroskopie: Die Rolle von Hydroxyl-Gruppen an den Oberflächen von mineralischen Aerosolpartikeln

Wolken beeinflussen den Energiehaushalt durch Streuung des Sonnenlichts und Absorption der Wärmestrahlung der Erde und gelten daher als wichtiger Faktor im Klimasystem. Die Untersuchung von atmosphärischen Prozessen im Allgemeinen und der Eisnukleation im Besonderen ist von grundlegender Bedeutung für unser Verständnis der mit Wolkenbildung, Niederschlagsentwicklung und Wechselwirkung mit der Strahlung zusammenhängenden Mechanismen. Mineralstaub, der den größten Teil der atmosphärischen Aerosole ausmacht, kann bei geringen Sättigungen und Temperaturen, die über dem homogenen Gefrierpunkt liegen, Eisbildung initiieren und auf diese Weise die Wolkendynamik und auch die Mikrophysik sowie die Eigenschaften der Wolken beeinflussen. Trotz zahlreicher Untersuchungen zum Einfluss von Partikelgröße und Oberflächeneigenschaften von Eiskeimen wissen wir über die heterogene Eisnukleation auf molekularer Ebene immer noch sehr wenig. Übergeordnetes Ziel des vorliegenden Projektverlängerungsantrags ist die Untersuchung der Bedeutung von OH-Gruppen an den Oberflächen mineralischer Aerosolpartikel in heterogenen Eisnukleationsprozessen mit Hilfe der nichtlinearen optischen (NLO-)Spektroskopie und insbesondere der Summenfrequenzspektroskopie bei tiefen Temperaturen. Im DFG-Projekt AB 604/1-1 wurde bereits der Grundstein für das neue Forschungsfeld (Atmosphärische Oberflächenwissenschaft) am IMK-AAF des Karlsruher Instituts für Technologie (KIT) gelegt. Das Projekt hat deutlich gezeigt, dass sich die NLO-Spektroskopie für die Untersuchung von heterogenen Eisnukleationsprozessen auf molekularer Ebene eignet. Im Rahmen des hier vorgeschlagenen Projekts sollen daher im Wesentlichen Wasser und Hydroxylgruppen an den Oberflächen zweier atmosphärisch relevanter Mineraloxide mit unterschiedlichem Eisnukleationsvermögen (Feldspat und Quarz) während des heterogenen Gefrierens untersucht werden. Mit Hilfe der Summenfrequenzspektroskopie bei tiefen Temperaturen sollen die Grenzflächenwasser (flüssig und Eis) auf mineralischen Oberflächen analysiert sowie der Einfluss der OH-Gruppen an der Oberfläche auf den heterogenen Gefrierprozess bestimmt werden. Die hier geplanten Untersuchungen werden als Grundlage für eine deterministische Beschreibung des Prozesses des heterogenen Gefrierens an atmosphärischen Aerosolpartikeln mineralischen Ursprungs dienen. Solche Studien sind für unser Verständnis der atmosphärischen Prozesse und somit auch des Klimasystems von großer Bedeutung und darüber hinaus auch im Hinblick auf die lokale Wettermodifikation (z.B. Wolkenimpfung, Hagelabwehr) und die Klimaschutzpolitik von besonderem Interesse.

CRISTA-NF Beobachtungen von polaren Stratosphärenwolken und Spurengasmischungsverhältnissen in der arktischen Stratosphäre im Winter

Die Verteilungen vieler Spurengase wie HNO3, O3 und ClONO2 im polaren Vortex werden durch polare Stratosphärenwolken (PSCs) beeinflusst. NAT (Nitric Acid Trihydrate)-Teilchen, die ein Typ von PSC-Teilchen sind, können auf Größen anwachsen, die zu einem Absinken der Teilchen führen und somit zu einer Umlagerung von NOy. In denitrifizierten Luftmassen dauert der Ozonabbau länger an, da die Chlordeaktivierung dort verlangsamt abläuft. Wenn man die Verteilung der wichtigen Spurengase möglichst genau simulieren möchte, muss man diese Prozesse verstanden und im Modell berücksichtigt haben. Vor allem Bildung und Wachstum der NAT-Teilchen ist dabei sehr wichtig, da diese Prozesse in Modellen nur auf Basis von Messungen parametrisiert, aber bis jetzt noch nicht komplett verstanden sind. Selbst bei verbesserten Parametrisierungen treten immer noch Abweichungen zwischen Simulation und Messung (z.B. Größenverteilung der NAT-Teilchen, NOy Umlagerung) auf.Messungen des flugzeuggetragenen Infrarot-Limbsounders CRISTA-NF (CRyogenic Infrared Spectrometers and Telescope for the Atmosphere - New Frontiers) werden verwendet, um mehr über die relevanten Prozesse zu lernen. CRISTA-NF misst Höhenprofile der thermischen Emission verschiedener Spurengase im mittleren Infrarot. Die Messungen ermöglichen die Herleitung 2-dimensionaler Vorhänge der Mischungsverhältnisse unterschiedlicher Spurengase (z.B. HNO3, CFC-11, O3, ClONO2) und zudem die Detektion verschiedener PSCs (NAT, STS (Supercooled Ternary Solution) und Eis). Kleine NAT-Teilchen (Radius größer als 3 mym) verursachen eine spektrale Signatur, die zur Detektion verwendet wird. Neue Ergebnisse zeigen, dass es zu einem Verschub der Signatur kommen kann und dass die Stärke des Verschubs von der Größenverteilung der Teilchen abhängt. In der bestehenden Detektionsmethode wird der Verschub nicht berücksichtigt und die Methode wird verbessert werden, um Fehlinterpretationen zu reduzieren. Zudem wird die neue Methode die Herleitung von Informationen über die Größenverteilung kleiner NAT-Teilchen ermöglichen. Weiterhin soll der Strahlungseinfluss aufgrund der PSCs im Retrieval berücksichtigt werden, was die Herleitung von Spurengasmischungsverhältnissen in der Gegenwart von PSCs deutlich verbessert.Innerhalb des Projekts werden Simulationen des Chemie-und-Transport-Modells ClaMS (Chemical Lagrangian Model of the Stratosphere) verwendet werden. Vergleiche zwischen den CRISTA-NF Beobachtungen und den Modellergebnissen werden genutzt, um die wichtigen Prozesse besser zu verstehen. Detaillierte Vergleiche ermöglichen die Untersuchung verschiedener Aspekte, wie den Einfluss eines möglichen Temperaturbias oder Temperaturschwankungen auf die NAT Bildung und den Einfluss der Modellauflösung (zeitlich und räumlich). Vor allem kann man aber die Bildung von und die HNO3-Aufnahme durch NAT- und STS-Teilchen, die zur selben Zeit vorhanden sind, untersuchen sowie die Konsequenzen auf die Größenverteilungen und NOy Umlagerung.

Optische Bestimmung von streckenintegrierten Aerosolparametern in der urbanen Atmosphäre

Ziel ist eine Geräteentwicklung für die unbeeinflusste Bestimmung von streckenintegrierten Aerosolparametern in einer anthropogen belasteten Atmosphäre. Das optische Messgerät wird in der Leipziger Stadtluft in 20 bis 40 m Höhe mit mehreren Lichtstrecken von einigen 100 m bis zu einigen Kilometern Länge gleichzeitig Messungen von Partikelextinktionsspektren bei Umgebungsfeuchte und für die Auswertung notwendige Spurengase durchführen. Aus den Extinktionsmessungen werden die Partikelgrößenverteilung und integrale Partikeleigenschaften im ungestörten Zustand mit Inversionsrechnungen berechnet.

Entwicklung von tropischer hochreichender Konvektion abgeleitet aus bodengebundenen abbildenden Spektroradiometermessungen

Im Rahmen des Projekts soll aus bodengebundenen Wolkenseitenmessungen der reflektierten Strahlung mittels eines abbildenden Spektrometersystems von tropischer hochreichender Konvektion auf das Vertikalprofil der mikrophysikalischen Eigenschaften der Wolke geschlossen werden. Damit soll die vertikale Entwicklung von hochreichender Konvektion, die eine wesentliche klimarelevante Rolle spielt, unter Berücksichtigung des Einflusses von Aerosolpartikeln und von thermodynamischen Bedingungen auf das Tropfenwachstum charakterisiert werden. Die geplanten Messungen sollen auf einem 320 m hohen Messturm (ATTO: Amazonian Tall Tower Observatory), der kürzlich im brasilianischen Regenwald errichtet wurde, stattfinden. ATTO ist mit Messgeräten ausgestattet, die meteorologische, chemische und Aerosolparameter liefern. Die Messregion bietet ideale Beobachtungsbedingungen mit klar definierten Jahreszeiten (Regen- und Trockenzeit), täglicher Konvektion und variablen Aerosolbedingungen. Aus den Messungen eines neuen abbildenden Spektrometersystems, SPIRAS (SPectral Imaging Radiation System) sollen Vertikalprofile der thermodynamischen Phase und der Partikelgröße mit hoher zeitlicher und räumlicher Auflösung und mit Hilfe von adaptierten Verfahren unter Verwendung von dreidimensionalen Strahlungstransportsimulationen abgeleitet werden. Damit sollen vertikale Bereiche, die das Tropfenwachstum beschreiben (Diffusion, Koaleszenz, Mischphasenbereich und Vereisung), identifiziert werden. Zusätzliche Messungen einer Infrarotkamera und eines scannenden Depolarisations-Lidars werden für die Höhen- und Temperaturbestimmung der beobachteten Wolkenelemente herangezogen. Zusätzlich werden die Polarisationsmessungen des Lidars zur Bestimmung der thermodynamischen Phase verwendet, um den wichtigen Phasenübergang zu identifizieren. Mit Hilfe der gewonnenen Daten werden außerdem Annahmen (Effektivradius als konservative Wolkeneigenschaft) wie sie von Ableitungsverfahren zur Bestimmung von mikrophysikalischen Wolkenprofilen aus Satellitenmessungen gemacht werden, überprüft.

Elementbestimmung in festen und fluessigen Partikeln

Die Aufmerksamkeit der Oeffentlichkeit zu Fragen der Luftreinhaltung hat zu einer Reihe von Massnahmen gefuehrt, die die Schadstoffemissionen in die Atmosphaere erheblich verringern. Trotzdem werden noch zunehmend Partikelemissionen in die Atmosphaere freigesetzt. Ihre Moeglichkeiten der Beeinflussung des Klimas, des Oekosystems oder der menschlichen Gesundheit sind unbestritten, wobei jedoch eine Reihe grundlegender Fragen zu atmosphaerischen Partikeln noch ungeklaert ist.Zum Beispiel wird durch den Einsatz moderner Filteranlagen das emittierte Partikelspektrum zu kleineren Fraktionen verschoben, die sich im troposphaerischen Aerosol laenger aufhalten koennen. Globale zahlenmaessige Abschaetzungen und Massentransportbilanzen beruhen jedoch vorwiegend auf Hochrechnungen, z. B. vom Verbrauch fossiler Energietraeger, und nicht auf routinemaessigen Partikelmessungen in der Atmosphaere. Fuer diese Messungen werden analytische Methoden benoetigt, die es gestatten, die Konzentrationen von Haupt- und Nebenbestandteilen in Partikeln mit Massen von 10 - 10 g zu messen. Zur Unterscheidung zwischen natuerlicher und anthropogener Herkunft der Partikel ist sowohl die Messung der Partikelgroesse als auch ihrer Zusammensetzung notwendig.Ziel des Projektes ist es, mit der ETV-ICP-MS die Elementgehalte in Partikeln der Atmosphaere zu bestimmen und Korrelationen zu Emissionsquellen nachzuweisen.

Stabilisierung der organischen Bodensubstanz im intrapartikulären Porenraum von Mineralclustern

Die Festlegung von gelöster organischer Substanz im intrapartikulären Raum von Mineralclustern, insbesondere in sogenannter Mikro- und Mesoporen (A kleiner 2-50 nm) kann über physikalischem Ausschluss von Exoenzymen zur Stabilisierung organischer Substanzen führen. Ziel der geplanten Arbeiten ist die Quantifizierung des Beitrags dieses Prozesses zur Bildung stabiler organischer Bodensubstanz. Dazu werden verschiedene Mineralphasen mit natürlicher organischer Substanz belegt. Diese Proben werden im Vergleich zu Bodenproben der vier Referenzstandorte hinsichtlich der Verteilung der organischen Bodensubstanz im intrapartikulären Porenraum untersucht. Gasadsorption (N2, CO2) und Hg-Porosimetrie erlauben Aussagen zur Inkorporation von organischer Substanz in Abhängigkeit von spezifischer Oberfläche, Porengrößenverteilung und Porengeometrie. Die Kombination verschiedener mikroskopischer (TEM, ESEM), mikrospektroskopischer Methoden (XPS, SANS/SAXS, ESI, EELS) liefert detaillierte Informationen zu Ausmaß und Art der Festlegung von organischer Substanz in den intrapartikulären Porenräumen. Die Arbeiten haben ferner zum Ziel, eine geeignete Strategie für zukünftige enzymatische Abbauversuche zu entwickeln, mit denen die Umsatzraten der so stabilisierten organischen Komponenten quantifiziert werden können.

Silikose-Forschung

Die fibrogene Wirkung von SiO2-haltigen Staeuben kann in Analogie zu Elektronentransfer-Modellen der Katalyse Oberflaecheneigenschaften der Staubteilchen zugeschrieben werden. Prinzipiell ist daher zu erwarten, dass sich deren spezifische Zytotoxizitaet mit physikalischen Methoden erfassen laesst.

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