Nass- und Trockendeposition sind die wesentlichen Prozesse, die Mineralstaub aus der Atmosphäre entfernen. Teragramm Mineralstaub werden pro Jahr interkontinental verfrachtet. Erreicht Staub weitab von seiner Quelle wieder die Erdoberfläche, kann er erheblichen Einfluss auf Ökosysteme haben. Insbesondere ozeanische Ökosysteme sind in ihrer Bioproduktivität nährstofflimitiert. Diese Nährstoffe können durch Mineralstaub eingetragen werden. Trotz der Bedeutung der Deposition sind Messungen bislang rar, und Staubmodelle, die sich an den wenigen Messungen validieren, zeigen erhebliche Fehler. Hauptsächlich der Mangel an geeigneten Messdaten behindert im Moment das weitergehende Verständnis des Staubzyklus. Fehlende standardisierte Messtechnik zur Trockendepositionsmessung erschwert bislang gute Datenerfassung. Daher wird ein neuer automatisierter Nass- und Trockendepositionssammler entwickelt und charakterisiert. Der Sammler wird mit meteorologisch relevanter Zeitauflösung (Stunden bis Tage) betrieben und damit einen großen Nachteil vergangener Messungen beheben, nämlich eine Zeitauflösung von meist Wochen bis Monaten. Durch den Einsatz automatisierter rasterelektronenmikroskopischer Einzelpartikel-Analyse wird ein bisher unerreichter Daten-Detailreichtum für Partikelgrößen von 700 nm bis 100 mym zur Verfügung stehen, einschließlich Partikelgrößenverteilung, Elementzusammensetzung und Partikel-Mischungszustand. Besondere Aufmerksamkeit wird potentiellen Nährstoffen wie Fe, P, K, Mg und Ca gewidmet. Für ausgewählte Proben wird weiterhin Partikel-Hygroskopizität bestimmt.Nach der Testphase auf der Insel Frioul, Frankreich, während der der Sammler im Vergleich zur dort existierenden Zeitreihe validiert wird, werden drei Instrumente an Stationen in Betrieb genommen, die für Staubeintrag in die relevant Ozeane sind: Sao Vicente, Kap Verde und Barbados im Saharischen Ausfluss so wie Heimaey, Island, im arktischen Staub. In einer zweiten Phase (nach dem vorliegenden Projekt) soll das Netzwerk dann erweitert werden durch New Island, Falkland im südamerikanischen Ausfluss, Amakusa, Japan im asiatischen Ausfluss und die Insel Amsterdam zwischen dem südafrikanischen und dem australischen Ausfluss. Zum ersten Mal werden aus diesem Projekt kontinuierliche Zeitreihen der Nass- und Trockendeposition von Mineralstaub zur Verfügung stehen, die tägliche bzw. Ereignis-basierte Zeitauflösung und zudem Partikel-Größenauflösung bieten. Hieraus werden atmosphärische Schlüsselfaktoren abgeleitet, die zur Deposition führen. Weiterhin wird eine Partitionierung zwischen Nass- und Trockendeposition und ihr Größenverteilung von Nährstoffen - insbesondere P und Fe - untersucht. Partikel-Mischungszustand und Form werden durch ein Mischungsmodell und Bildanalyse bestimmt. Eine öffentliche Datenbank wird bereitgestellt, die z. B. für Modellvalidierung zu Verfügung steht. Es ist geplant, die Stationen nach Ende der DFG-Finanzierungphase weiter zu betreiben.
Teilprojekt C05 hat zum Ziel, den wichtigen Eintragsweg für Kunststoffe, in Form von Mikroplastik, in die Umwelt aus technischen Anlagen (MP) mechanistisch aufzuklären. Gleichzeitig sollen neue Ansätze verfolgt werden, die zur Vermeidung bzw. Reduktion von MP aus Standardkunststoffen maßgeblich beitragen sollen. Zu diesem Zweck sollen Polyethylen, Polypropylen, Polystyrol, Nylon, Polyethylenterephthalat, Polyisopren und Polyvinylchlorid durch Beschleuniger (in situ) in ihren Oberflächeneigenschaften für die Biofilmbildung modifiziert und dadurch unter Prozessbedingungen biologisch angreifbar und abbaubar gemacht werden. So können auch Standardkunststoffe umweltverträglicher bezüglich der MP-Partikel Bildung werden. Damit geht TP C05 weit über die bislang üblichen eher deskriptiven Studien zu MP in technischen Anlagen und der Umwelt hinaus. Folgende zentrale Fragen sollen in TP C05 in Hinblick MP-Partikel in technischen Anlagen der Abfall- und Abwasserwirtschaft beantwortet werden: 1. Kommt es in den Anlagen zu spezifischen (biologischen) Abbau- und Degradationsvorgängen? 2. Wie hängen die zu beobachtenden Prozesse von MP-Charakteristika (Materialsorte, Zusammensetzung, Größe, Morphologie, Beschichtung) ab, ? 3. Lassen sich die Vorgänge ('Bioabbaubarkeit') durch gezielte Modifikation der Partikeloberfläche vor oder in den Anlagen beschleunigen? 4. Welche ökologischen Konsequenzen einer Ausbringung der (modifizierten) Partikel in die Umwelt und hier vor allem in den Boden lassen sich postulieren?
Makronährstoffe, wie Phosphor, sind wichtig für das Wachstum von Meeresmikroorganismen, wie Phytoplankton. Diese sind sehr bedeutsam für die marine Nährstoffkette und Biologie. Verschiedene Phytoplanktonarten emittieren klimarelvante organische Verbindungen, z.B. DMS, welches in der Atmosphäre zu Schwefelsäure oxidiert wird und anschließend zur Bildung neuer Aerosolpartikel beiträgt. Diese können weiterhin als potentielle Wolkenkondensaktionskeime dienen. Informationen über die Verfügbarkeit von Phosphor für diese Mikroorganismen sind somit essentiell für ein besseres Verständnis der Ozean-Atmosphären-Wechselwirkung. Der Haupteintrag von Phosphor in den offenen Ozean erfolgt vorwiegend über atmosphärische Deposition. Informationen über atmosphärische Phosphorkonzentrationen, die Bioverfügbarkeit und Quellen sind notwendig, um den Verbleib in den Ozeanen zu verstehen. Dabei werden vor allem in den Regionen des tropischen Nord- und Südost-Atlantik immer noch Daten benötigt. Die wenigen verfügbaren Daten basieren zumeist auf kurzzeitigen Schiffsmessungen, die in ihrer Anwendung auf langfristige Prognosen und jahreszeitlichen Zyklen sehr begrenzt sind. Um das Verständnis über die Phosphorverfügbarkeit, -quellen, und -bioverfügbarkeit in diesen ozeanischen Gebieten zu verbessern, sollen größenaufgelöste Langzeitmessungen zur Bestimmung des Phosphorgehalts von Aerosolpartikeln durchgeführt werden. Weiterhin werden analytische Methoden entwickelt und optimiert (basierend auf der Kombination von drei Techniken). Diese sollen eine empfindliche Bestimmung von löslichem als auch dem Gesamtphosphor in feinen Partikeln ermöglichen, aufgrund der geringen Aerosolmasse in dieser Größenfraktion. Die ermittelten Daten werden benutzt, um wichtige Quellen des Phosphors in diesen Regionen zu charakterisieren, die Rolle von unterschiedlichen Quellen wie Mineralstaub, Biomassenverbrennung, sowie anthropogenen Verbrennungsaerosols auf die Speziation (organische und anorganische Zusammensetzung), Löslichkeit und atmosphärische Prozessierung des Phosphors, sowie ihre saisonale Variabilität zu untersuchen. Darüber hinaus soll eine regionale Staubmodellsimulation angewendet werden, um den Aerosoltransport und die Staupdeposition in diesen Regionen besser zu beschreiben. Die Ergebnisse sind wichtig für kombinierte Modelle zur Ozean-Atmosphäre Wechselwirkung und das Verständnis der wichtigsten Faktoren, die den Verbleib von atmosphärischem Phosphor im Ozean beeinflussen.
Aerosolpartikel spielen eine wichtige Rolle für das regionale und globale Klima. Weltweit gibt es deshalb zahlreiche Messstationen, von denen allerdings nur ein kleiner Teil die marine Grenzschicht (MBL) erfasst, obwohl etwa 70% der Erdoberfläche mit Wasser bedeckt sind. Dieses Projekt soll dazu beitragen, das Wissen über Quellen und Austauschprozesse von Aerosolpartikeln in der MBL mithilfe einer Messkampagne über den Azoren im Nordostatlantik, welche nahezu unbeeinflusst von lokalen Quellen sind, zu verbessern.Die zentrale Hypothese ist, dass sowohl Ferntransport aus Nordamerika, als auch Partikelneubildung in der freien Troposphäre (FT) und an Wolkenrändern mit anschließendem Vertikaltransport wesentlich zur Anzahlkonzentration der Aerosolpartikel in der MBL beitragen. Das Verständnis der Partikelquellen und Senken zusammen mit dem vertikalen Partikelaustausch zwischen MBL und FT ist daher eine Grundvoraussetzung für die Vorhersagbarkeit der Partikelanzahlkonzentration in den unteren Schichten der MBL wo sie z.B. für die Wolkenbildung von großer Bedeutung ist. Diese Prozesse sind bisher über dem offenen Ozean nur unzureichend quantifiziert. Zur Verifizierung der Hypothese sollen vertikale Austauschprozesse und Partikelquellen über den Azoren mit hoher räumlicher Auflösung untersucht werden. Dazu werden mit einer am TROPOS entwickelten hubschraubergetragenen Messplattform Partikelanzahlkonzentration und Vertikalwind mit einer zeitlichen Auflösung gemessen, die erstmalig eine direkte Bestimmung des vertikalen turbulenten Partikelflusses in verschiedenen Höhen ermöglicht. Die hierfür notwendigen schnellen Partikelmessungen von mind. 10 Hz werden durch den Einsatz eines schnellen Partikelzählers ermöglicht, welcher am TROPOS im Rahmen eines abgeschlossenen DFG-Projektes entwickelt und erfolgreich eingesetzt wurde. Durch dieses Gerät ist es ebenfalls möglich zu prüfen, ob auch in dieser Region regelmäßig die Neubildung von Aerosolpartikeln an Wolkenrändern stattfindet, wie es an Passatwolken auf Skalen von wenigen Dekametern beobachtet wurde. Weiterhin werden Anzahlgrößenverteilungen von Aerosolpartikeln sowie Absorptionskoeffizienten bei drei Wellenlängen bestimmt. Damit sind Rückschlüsse auf die Herkunft der untersuchten Aerosolpartikel möglich.Da die Hubschrauberflüge zeitlich begrenzt sind und damit nur Momentaufnahmen darstellen, werden zusätzlich kontinuierliche Messungen der Partikelanzahlgrößenverteilung an zwei bodengebundenen Stationen installiert. Eine dieser Stationen ist wenige Meter über Meeresniveau gelegen, die andere auf 2200 m und somit in der FT. Damit wird auf der Basis kontinuierlicher Messungen über einen Zeitraum von einem Monat die Untersuchung der Austauschprozesse zwischen MBL und FT ermöglicht. Mit Hilfe der gewonnen Datensätze können Einflüsse globaler Klimaänderungen auf das lokale Klima und mögliche Rückkopplungseffekte über den Einfluss von Aerosol auf Wolken in dieser Region besser eingeordnet werden.
Stratosphärisches Sulphataerosol ist von großer Bedeutung für das Klimasystem, weil es solare Strahlung streut und damit die planetare Albedo der Erde erhöht. Es ist außerdem wichtig für die Chemie der Stratosphäre, weil die Aerosolpartikel an der Chloraktivierung - sogar außerhalb der Polarwirbel - sowie bekanntermaßen an der Bildung polarer stratosphärischer Wolken beteiligt sind. Darüber hinaus ist stratosphärisches Aerosol laut dem 5. Sachstandsbericht des Intergovernmental Panel on Climate Change mitverantwortlich für die gegenwärtige Erwärmungspause. Boden-gestützte Lidar-Beobachtungen stellen eine der genauesten Methoden zur Fernerkundung stratosphärischer Aerosole dar. Im Rahmen des hier vorgeschlagenen Forschungsprojekts sollen Lidar-Messungen an 3 unterschiedlichen Orten - die bisher noch nicht zur Untersuchung stratosphärischer Aerosole verwendet wurden - genutzt werden. Die Lidar Systeme werden vom Leibniz-Institut für Atmosphärenphysik (IAP) e.V. an der Universität Rostock in Kühlungsborn betrieben und befinden sich im ALOMAR Observatorium in Andenes (Norwegen), auf der Davis Forschungsstation (Antarktis), sowie in Kühlungsborn. Zwei der Lidar-Messreihen decken gegenwärtig einen Zeitraum von 20 Jahren ab und die Lidar-Messungen in Alomar werden bei mehreren Wellenlängen durchgeführt, was die Ableitung von Teilchengrößen der stratosphärischen Aerosolpartikel erlaubt. Ein Alleinstellungsmerkmal der Lidar-systeme ist ihre Tageslichtfähigkeit, d.h., die Messungen können nicht nur nachts durchgeführt werden, was erstmals die Messung stratosphärischer Aerosole im polaren Sommer erlaubt. Die Lidar-Rohdaten werden in der ersten Phase des Projekts in vertikale Profile des Rückstreukoeffizienten und/oder der Aerosolextinktion konvertiert. Darüber hinaus werden aus den Mehrfarbenmessungen in ALOMAR Aerosolteilchengrößen bestimmt. In der zweiten Projektphase werden die abgeleiteten Aerosolzeitreihen verwendet, um deren zeitliche Variabilität sowie Langzeittrends über einen Zeitraum von mehr als 20 Jahren zu untersuchen und zu quantifizieren. Hierbei spielen saisonale Variationen, Einflüsse der QBO (Quasi-Biennial-Oscillation) und von Vulkanausbrüchen eine entscheidende Rolle. Die abgeleiteten Aerosolteilchengrößen liefern außerdem dringend benötigte Randbedingungen für die Ableitung der stratosphärischen Aerosolextinktion aus Satellitenmessungen des Horizont-gestreuten Sonnenlichts. Diese Messmethode wurde in der Vergangenheit zur Auswertung verschiedener Satellitendatensätze (z.B. OSIRIS/Odin, SCIAMACHY/Envisat, OMPS-LP/Suomi) verwendet und basiert auf a priori Wissen der Größenverteilung stratosphärischer Aerosole. Die zu erwartenden Ergebnisse liefern wichtige neue Kenntnisse über die Variabilität und Langzeittrends stratosphärischer Aerosolparameter (Extinktion, optische Dichte und Teilchengröße) sowie des Strahlungsantriebs des stratosphärischen Aerosols in mittleren und hohen nördlichen Breiten und über dekadische Zeitskalen.
Der asiatische Monsun spielt eine wichtige Rolle beim Verständnis der chemischen und klimarelevanten Prozesse in der globalen Atmosphäre, nicht zuletzt wegen seines Einflusses auf die Aerosol- und Wolkeneigenschaften in der oberen Troposphäre und unteren Stratosphäre. Bereits seit einigen Jahren wird die sogenannte Asian Tropopause Aerosol Layer (ATAL) mit Fernerkundungsmethoden und Ballon-basierten Messungen untersucht. Es existieren allerdings nur wenige in-situ Beobachtungen innerhalb der ATAL, beziehungsweise in der Ausströmregion (Outflow) des asiatischen Monsuns in Richtung mittlere Breiten, die Informationen über die chemischen Zusammensetzung der Aerosolpartikel geben. Es wird davon ausgegangen, dass die Luftmassen im Outflow des asiatischen Monsuns Aerosolpartikel enthalten, die aufgrund von photochemischer Prozessierung und sekundärer Bildung während des Transports veränderte Eigenschaften aufweisen. Diese Prozesse haben einen Einfluss auf die Fähigkeit der Partikel zur Eisnukleation und damit wiederum auf den indirekten Klimaeffekt dieser Partikel. Dieser Antrag zielt daher auf die in-situ Untersuchung der chemischen Zusammensetzung der Aerosolpartikel im submikrometer Bereich ab. Wir schlagen vor, das Hybrid-Aerosolmassenspektrometer ERICA (ERC instrument for the chemical composition of aerosols) im Rahmen der PHILEAS Kampagne auf dem Forschungsflugzeug HALO einzusetzen. Das ERICA kombiniert zwei Typen von Aerosolmassenspektrometrie-Methoden und ermöglicht es somit, zeitgleich Einzelpartikel- und Ensemblemessungen zur chemischen Zusammensetzung durchzuführen. Zusätzlich wird die Messkapazität zum einen durch den Einbau eines Impaktors erweitert, welcher eine spätere offline-Analyse der Partikel mittels Röntgenstrahlung und Elektronenmikroskopie ermöglicht. Zum anderen wird ein neuer Messmodus zur quantitativen chemischen Analyse von Einzelpartikeln in das ERICA integriert. Dieser Datensatz, zusammen mit Spurengasmessungen und der lagrangeschen Modellierung der Luftmassenherkunft, wird somit die Untersuchung von Quellen, Bildungsprozessen sowie der photochemische Entwicklung der Aerosolpartikel während des Transports ermöglichen.
Feinkoernige Sedimentschlaemme, die mit Schadstoffen belastet sind, stellen fuer herkoemmliche Bodenwaschanlagen ein grosses Problem dar. Boeden, bei denen die Schluffraktion ( kleiner 63 mym) mehr als 30 Prozent betraegt, koennen meist nicht mehr wirtschaftlich in Bodenwaschanlagen behandelt werden. Bislang mussten kontaminierte Feinkornschlaemme deponiert oder verbrannt werden, was mit hohen Kosten verbunden ist. Desweiteren sind weite Transportwege noetig um die Schlaemme zu den Entsorgungsanlagen zu bringen. Kontaminierte Gewaessersedimente oder auch Schlaemme aus Oelabscheidern von Tankstellen und Waschplaetzen weisen jedoch haeufig Schluffanteile von 50 - 70 Prozent auf. Um diese Feinkornschlaemme von den anhaftenden organischen Schadstoffen zu befreien, bedarf es einem effektiven Energieeintrag. Je kleiner die zu reinigenden Partikel werden, desto schwieriger wird es, mechanische Scher- und Reibungskraefte auf die Partikel zu uebertragen. An der Fachhochschule Ostfriesland beschaeftigte man sich daher mit dem Problem der Energieuebertragung auf die Bodenpartikel. Hierbei wurden zwei Wege verfolgt. Als eine Moeglichkeit der Energieuebertragung wurde versucht, die noetigen Energieeintraege mit Druckluft zu realisieren. Dazu wurde ein Reaktor gebaut, in dem der kontaminierte Boden eingebracht und mittels Druckluftkanonen hohe Scherkraefte eingebracht wurden. Bei diesen Verfahren stellte sich aber nicht der gewuenschte Erfolg ein. Desweiteren war mit dieser Methode kein kontinuierlicher Betrieb moeglich. Als zweiter Weg wurde der Energieeintragung durch eine Beschallung mit Ultraschall erprobt. Bei diesem Verfahren stellte sich der gewuenschte Erfolg im Labormassstab ein, so dass in Form einer Pilotanlage das Verfahren in die Praxis umgesetzt wurde. Das Projektteam hat die Impulswaesche in einen handelsueblichen 20-Fuss Rollcontainer eingebaut. Damit ist eine groesstmoegliche Flexibilitaet erreicht worden. Die Behandlung von verunreinigten Boeden kann vor Ort durchgefuehrt werden. Die gereinigten Boeden werden somit gleich wieder vor Ort eingebaut, so dass aufwendige Transporte entfallen.
Partikel in den Größen von wenigen Mikrometern bis in den makromolekularen Bereich kommen in allen natürlichen (Grund-)Wässern vor. Durch ihre Beweglichkeit können sie die Mobilität solcher partikelgebundener Substanzen entscheidend erhöhen, die in wässrigen Lösungen sonst schwer- oder unlöslich sind (v.a. Schwermetalle und PAK). Da Partikel und Kolloide sensibel auf Milieuveränderungen reagieren, untersucht diese Arbeit die Auswirkungen, die die Entnahme von Wasserproben aus dem Aquifer und der anschließende Umgang mit den Proben auf den Partikelinhalt hat. Ziel ist die Entwicklung eines praxistaun aber noch relativ schonenden Verfahrens, das anschließend an Grundwässern aus verschiedensten Lithologien erprobt werden soll. Vor allem im Hinblick auf Schadstoffmobilitäten ist es nötig, zukünftige Partikelbewegungen unter geänderten Rahmenbedingungen einschätzen glichezu können. Dafür sollen Faktoren, die Partikelvorkommen und -bewegung im Untergrund steuern, identifiziert werden. Dies soll zukünftig eine Simulation der Partikelbewegung im Untergrund ermöglichen.
Im Rahmen des geplanten Forschungsvorhabens soll eine verbesserte Methode zur Bestimmung kinetischer Daten von Mehrphasenreaktionen entwickelt und getestet werden. Dabei soll ein Zweiphasenreaktor (Flüssigkeit und Katalysator) mit einer Vorsättigung der flüssigen Phase (z.B. bei Hydrierungen mit Wasserstoff) eingesetzt werden. Da nur eine fluide Phase vorliegt, wird der Einfluss der Fluiddynamik überschaubar. Da außerdem kein Stofftransport mehr aus der Gasphase in die Flüssigkeit erfolgt, bestimmen neben der chemischen Reaktion 'nur' noch Diffusionsvorgänge in der flüssigen (Kern)Phase bzw. in den Katalysatorproben die (effektive) Reaktionskinetik. Dieses wesentlich einfachere Reaktionssystem kann sehr genau untersucht werden, und zwar unter Bedingungen (Partikelgröße, Fluidgeschwindigkeit), die auch in technischen Reaktoren herrschen. Durch den anschließenden Vergleich mit Untersuchungen in einem Dreiphasenreaktor kann dann der Einfluss der Fluiddynamik und des Stofftransportes Gas/Flüssigkeit besser als mit den oben beschriebenen üblichen Methoden beurteilt werden. Diese Methode bietet sich allerdings nicht nur für kinetische Untersuchungen an, sondern auch für eine verbesserte Reaktionsführung bei Mehrphasenreaktionen. (...) Folgende Reaktionen, die in der chemischen Praxis bisher in Dreiphasen-Festbettreaktoren durchgeführt wurden, sollen näher untersucht werden: Hydrierung ungesättigter Kohlenwasserstoffe, Entschwefelung von Erdölfraktionen, die Hydrierung von Nitroaromaten, die Umsetzung von Kohlenmonoxid mit Wasserstoff in höhere Kohlenwasserstoffe wie z.B. Dieselöl durch Fischer-Tropsch-Synthese. Diese Modellsysteme wurden ausgewählt, da sie sich hinsichtlich der Kinetik und der notwendigen Reaktionsführung sehr deutlich unterscheiden. Auf diese Weise soll das Prinzip des Zweiphasenreaktors mit Vorsättigung der flüssigen Phase als Methode für kinetische Untersuchungen und als eine Alternative im Hinblick auf die Reaktionsführung von Mehrphasenreaktoren auf einer möglichst breiten Basis untersucht werden.
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