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Neue Sichtweisen auf die Aerosol-Wolken-Strahlungs-Wechselwirkung mittels polarimetrischer und hyper-spektraler Messungen

Die Wechselwirkung von Wolken und Aerosol und ihre Rolle im Strahlungshaushalt der Erde ist ein Feld offener Fragen. Der IPCC (2014) nennt große Unsicherheiten und den Bedarf an zusätzlichen wissenschaftlichen Bemühungen, um die Vielzahl der Prozesse und deren Rolle für ein sich wandelndes Klima besser zu verstehen. Dieser Antrag hat die Entwicklung neuartiger Fernerkundungskonzepte zur Beobachtung einiger dieser Prozesse zum Ziel. Aerosol hat direkten Einfluss auf den Strahlungshaushalt und löst eine Serie von indirekten Effekten aus, indem es die Wolken-Mikrophysik, die Wolken-Dynamik, -Lebensdauer, den Wasserkreislauf und sogar die großskalige Zirkulation beeinflusst. Eigenschaften und räumliche Verteilung des Aerosols selbst ändern sich durch die Prozesse während der Wolkenpartikelbildung und ihrer Auflösung. Die Konzentration aktivierter Wolkenkondensationskeime (CCNC) spielt dabei eine entscheidende Rolle. CCNC kann in-situ nur mit sehr begrenzter räumlicher Abdeckung vermessen werden. Gleichzeitig kann sie nicht quantitativ mit herkömmlichen Fernerkundungsmethoden bestimmt werden, da die typische CCN Größe mehr als eine Größenordnung unterhalb der Wellenlänge sichtbarer Strahlung liegt. Daher wurde ein alternativer Ansatz vorgeschlagen: Messungen der von Wolkenseiten reflektierten Solarstrahlung ermöglichen die Ableitung von Vertikalprofilen der Partikelphase sowie ihrer Größe. Es wurde hypothetisiert, dass der Einfluss des Aerosols auf die Entwicklung der Mikrophysik so beobachtbar wird ebenso wie die Ableitung der CCNC. Alternativ kann CCNC auch aus Messungen optischer Eigenschaften der Aerosole abgeleitet werden. Der Zusammenhang zwischen optischer Dicke des Aerosols und CCNC wurde identifiziert, allerdings verbunden mit Unsicherheiten. Der Vorschlag, diese beiden Ansätze zu verbinden und die damit verbundenen Hypothesen zu testen, ist Kern dieses Antrags. Hyper-spektrale Beobachtungen mittels eines schnellen Scanners sind entscheidend, da Wolken sich sehr schnell verändern. Dazu soll ein abbildendes Spektrometer mit Polarisationsfiltern erweitert werden. Mit demselben Messgerät können dann die Mikrophysik der Wolken und die Eigenschaften des Aerosols im umgebenden wolkenlosen Bereich abgeleitet werden. Das Projekt ist im Wesentlichen in zwei Doktorarbeiten aufgeteilt. Highlights: 1) Test zweier Hypothesen, die Kern kommender Flugzeug-Kampagnen und geplanter Satellitenmissionen sind: CCNC kann aus Fernerkundung der Aerosoleigenschaften und aus Profilen der Wolkenmikrophysik abgeleitet werden. 2) Schnelle hyper-spektrale Scanner-Messungen ermöglichen Mikrophysik-Messungen veränderlicher Wolken. Erlauben diese Daten Ableitungen der Veränderung der Mikrophysik abhängig von der Entfernung zur Wolkenseite? 3) Ableitung von Aerosol-Eigenschaften aus polarisierten spektralen Messungen auch in bewölkten Situationen.

Die Bedeutung von Picodetritus im potamalen mikrobiellen Nahrungsgewebe

Es ist davon auszugehen, dass Picodetribus (tote organische Partikel mit einer Größe von etwa 0,2 bis 2 mym) einen wesentlichen Bestandteil der partikulären organischen Fracht der meisten Fließgewässer bildet. Er könnte eine bisher stark unterschätzte Nahrungsquelle insbesondere für picophage Protisten im Potamoplankton darstellen. Sollte sich dies bestätigen, wäre dieser Nahrungsweg eine quantitativ wichtige Wiedereintrittsstelle von organischen Partikeln in den Stofffluss von Flüssen (auch von Standgewässern). Durch die unterschiedliche Entstehungsweise des Picodetritus (...) ist eine heterogene Zusammensetzung anzunehmen. In Laboruntersuchungen wird die Aufnahme und Verwertung von Picodetritus durch typische Protozoenarten (...) untersucht. Als Beispielgewässer für eine Abschätzung des Stoffflusses über den Picodetritus unter Freilandbedingungen soll der Rhein bei Köln fungieren.

Charakterisierung von Mineralstaub-Deposition mit hoher Zeitauflösung im Hinblick auf Partikelgröße, Zusammensetzung und atmosphärische Alterung an für ein atmosphärisch-ozeanisches Staubbudget relevanten Standorten

Nass- und Trockendeposition sind die wesentlichen Prozesse, die Mineralstaub aus der Atmosphäre entfernen. Teragramm Mineralstaub werden pro Jahr interkontinental verfrachtet. Erreicht Staub weitab von seiner Quelle wieder die Erdoberfläche, kann er erheblichen Einfluss auf Ökosysteme haben. Insbesondere ozeanische Ökosysteme sind in ihrer Bioproduktivität nährstofflimitiert. Diese Nährstoffe können durch Mineralstaub eingetragen werden. Trotz der Bedeutung der Deposition sind Messungen bislang rar, und Staubmodelle, die sich an den wenigen Messungen validieren, zeigen erhebliche Fehler. Hauptsächlich der Mangel an geeigneten Messdaten behindert im Moment das weitergehende Verständnis des Staubzyklus. Fehlende standardisierte Messtechnik zur Trockendepositionsmessung erschwert bislang gute Datenerfassung. Daher wird ein neuer automatisierter Nass- und Trockendepositionssammler entwickelt und charakterisiert. Der Sammler wird mit meteorologisch relevanter Zeitauflösung (Stunden bis Tage) betrieben und damit einen großen Nachteil vergangener Messungen beheben, nämlich eine Zeitauflösung von meist Wochen bis Monaten. Durch den Einsatz automatisierter rasterelektronenmikroskopischer Einzelpartikel-Analyse wird ein bisher unerreichter Daten-Detailreichtum für Partikelgrößen von 700 nm bis 100 mym zur Verfügung stehen, einschließlich Partikelgrößenverteilung, Elementzusammensetzung und Partikel-Mischungszustand. Besondere Aufmerksamkeit wird potentiellen Nährstoffen wie Fe, P, K, Mg und Ca gewidmet. Für ausgewählte Proben wird weiterhin Partikel-Hygroskopizität bestimmt.Nach der Testphase auf der Insel Frioul, Frankreich, während der der Sammler im Vergleich zur dort existierenden Zeitreihe validiert wird, werden drei Instrumente an Stationen in Betrieb genommen, die für Staubeintrag in die relevant Ozeane sind: Sao Vicente, Kap Verde und Barbados im Saharischen Ausfluss so wie Heimaey, Island, im arktischen Staub. In einer zweiten Phase (nach dem vorliegenden Projekt) soll das Netzwerk dann erweitert werden durch New Island, Falkland im südamerikanischen Ausfluss, Amakusa, Japan im asiatischen Ausfluss und die Insel Amsterdam zwischen dem südafrikanischen und dem australischen Ausfluss. Zum ersten Mal werden aus diesem Projekt kontinuierliche Zeitreihen der Nass- und Trockendeposition von Mineralstaub zur Verfügung stehen, die tägliche bzw. Ereignis-basierte Zeitauflösung und zudem Partikel-Größenauflösung bieten. Hieraus werden atmosphärische Schlüsselfaktoren abgeleitet, die zur Deposition führen. Weiterhin wird eine Partitionierung zwischen Nass- und Trockendeposition und ihr Größenverteilung von Nährstoffen - insbesondere P und Fe - untersucht. Partikel-Mischungszustand und Form werden durch ein Mischungsmodell und Bildanalyse bestimmt. Eine öffentliche Datenbank wird bereitgestellt, die z. B. für Modellvalidierung zu Verfügung steht. Es ist geplant, die Stationen nach Ende der DFG-Finanzierungphase weiter zu betreiben.

Emissionen aus dem Straßenverkehr und städtische Lufthygiene: Neue Möglichkeiten aus zeitlich hoch aufgelöster Analyse

In diesem Projekt sollen zeitlich hoch aufgelöste Spurengasmessungen und Messungen der Größenspektren der Aerosolpartikel an einem Verkehrsstandort zu einer deutlichen Weiterentwicklung unseres Verständnisses der Dynamik der Konzentrationen von Luftschadstoffen im städtischen Umfeld sowie der Emissionen aus dem Straßenverkehr beitragen. Neue, schnelle Techniken sollen das bereits gut entwickelte Grundlagenwissen zu Emissionsverhältnissen NO / NO2 / NOx einzelner Fahrzeuge und Fahrzeuggruppen entwickeln, den Einfluss auf die Ozonchemie und die Interaktion mit dem vorhandenen Ozon studieren, Emissionsverhältnisse NH3 / CO2 und NOx / CO2 unter realen Bedingungen quantifizieren, und vor allem die Emissionen der Aerosopartikel in einem weiten Größenspektrum (einige nm bis über 1 mym Durchmesser) detailliert quantifizieren. Dies bedeutet und ermöglicht eine neuartige Analyse der Emissionen von Partikeln im echten Straßenverkehr. Die vorgeschlagenen Konzepte und Messungen ergänzen sich mit anderen modernen Konzepten der Analyse von Luftverschmutzung und Emissionen wie z.B. multi-Sensoren-Anwendungen, Einsatz mobiler Plattformen, oder Eddy-Kovarianz. Hier wird Grundlagenforschung vorgeschlagen, die in Ergänzung mit anderen Anwendungen und Konzepten einschließlich Modellierung zu einer deutlichen Verbesserung unseres Verständnisses der städtischen Umwelt führen wird. Das Herzstück der experimentellen Forschung ist eine 18-monatige Messreihe am Straßenrand, die allerdings von zwei Intensivmesskampagnen (IOPs) um Kenntnisse zur räumlichen Representativität und zur chemischen Zusammensetzung der Partikel im Größenspektrum ergänzt werden.

Experimentelle Untersuchungen zur Ausbreitung und Ablagerung von Schadstoffen

Untersuchung der lokalen Ausbreitung von Schadstoffen in der Atmosphaere. Bestimmung von Ausbreitungsparametern durch Tracerexperimente und Turbulenzmessungen mit Vektorwindfahnen. Studium der Hoehen- und Rauhigkeitsabhaengigkeit der Ausbreitungsparameter. Weiterentwicklung von Ausbreitungsmodellen unter Beruecksichtigung der Theorie der Turbulenz. Untersuchung der Ablagerung von Aerosolen auf verschiedenen Grenzflaechen als Funktion der Partikelgroesse, der meteorologischen Bedingungen und der Struktur der Ablagerungsflaechen.

Direkte Beobachtung von Elementarprozessen bei der heterogenen Eis- Nukleation durch nichtlineare optische Spektroskopie: Die Rolle von Hydroxyl-Gruppen an den Oberflächen von mineralischen Aerosolpartikeln

Wolken beeinflussen den Energiehaushalt durch Streuung des Sonnenlichts und Absorption der Wärmestrahlung der Erde und gelten daher als wichtiger Faktor im Klimasystem. Die Untersuchung von atmosphärischen Prozessen im Allgemeinen und der Eisnukleation im Besonderen ist von grundlegender Bedeutung für unser Verständnis der mit Wolkenbildung, Niederschlagsentwicklung und Wechselwirkung mit der Strahlung zusammenhängenden Mechanismen. Mineralstaub, der den größten Teil der atmosphärischen Aerosole ausmacht, kann bei geringen Sättigungen und Temperaturen, die über dem homogenen Gefrierpunkt liegen, Eisbildung initiieren und auf diese Weise die Wolkendynamik und auch die Mikrophysik sowie die Eigenschaften der Wolken beeinflussen. Trotz zahlreicher Untersuchungen zum Einfluss von Partikelgröße und Oberflächeneigenschaften von Eiskeimen wissen wir über die heterogene Eisnukleation auf molekularer Ebene immer noch sehr wenig. Übergeordnetes Ziel des vorliegenden Projektverlängerungsantrags ist die Untersuchung der Bedeutung von OH-Gruppen an den Oberflächen mineralischer Aerosolpartikel in heterogenen Eisnukleationsprozessen mit Hilfe der nichtlinearen optischen (NLO-)Spektroskopie und insbesondere der Summenfrequenzspektroskopie bei tiefen Temperaturen. Im DFG-Projekt AB 604/1-1 wurde bereits der Grundstein für das neue Forschungsfeld (Atmosphärische Oberflächenwissenschaft) am IMK-AAF des Karlsruher Instituts für Technologie (KIT) gelegt. Das Projekt hat deutlich gezeigt, dass sich die NLO-Spektroskopie für die Untersuchung von heterogenen Eisnukleationsprozessen auf molekularer Ebene eignet. Im Rahmen des hier vorgeschlagenen Projekts sollen daher im Wesentlichen Wasser und Hydroxylgruppen an den Oberflächen zweier atmosphärisch relevanter Mineraloxide mit unterschiedlichem Eisnukleationsvermögen (Feldspat und Quarz) während des heterogenen Gefrierens untersucht werden. Mit Hilfe der Summenfrequenzspektroskopie bei tiefen Temperaturen sollen die Grenzflächenwasser (flüssig und Eis) auf mineralischen Oberflächen analysiert sowie der Einfluss der OH-Gruppen an der Oberfläche auf den heterogenen Gefrierprozess bestimmt werden. Die hier geplanten Untersuchungen werden als Grundlage für eine deterministische Beschreibung des Prozesses des heterogenen Gefrierens an atmosphärischen Aerosolpartikeln mineralischen Ursprungs dienen. Solche Studien sind für unser Verständnis der atmosphärischen Prozesse und somit auch des Klimasystems von großer Bedeutung und darüber hinaus auch im Hinblick auf die lokale Wettermodifikation (z.B. Wolkenimpfung, Hagelabwehr) und die Klimaschutzpolitik von besonderem Interesse.

CRISTA-NF Beobachtungen von polaren Stratosphärenwolken und Spurengasmischungsverhältnissen in der arktischen Stratosphäre im Winter

Die Verteilungen vieler Spurengase wie HNO3, O3 und ClONO2 im polaren Vortex werden durch polare Stratosphärenwolken (PSCs) beeinflusst. NAT (Nitric Acid Trihydrate)-Teilchen, die ein Typ von PSC-Teilchen sind, können auf Größen anwachsen, die zu einem Absinken der Teilchen führen und somit zu einer Umlagerung von NOy. In denitrifizierten Luftmassen dauert der Ozonabbau länger an, da die Chlordeaktivierung dort verlangsamt abläuft. Wenn man die Verteilung der wichtigen Spurengase möglichst genau simulieren möchte, muss man diese Prozesse verstanden und im Modell berücksichtigt haben. Vor allem Bildung und Wachstum der NAT-Teilchen ist dabei sehr wichtig, da diese Prozesse in Modellen nur auf Basis von Messungen parametrisiert, aber bis jetzt noch nicht komplett verstanden sind. Selbst bei verbesserten Parametrisierungen treten immer noch Abweichungen zwischen Simulation und Messung (z.B. Größenverteilung der NAT-Teilchen, NOy Umlagerung) auf.Messungen des flugzeuggetragenen Infrarot-Limbsounders CRISTA-NF (CRyogenic Infrared Spectrometers and Telescope for the Atmosphere - New Frontiers) werden verwendet, um mehr über die relevanten Prozesse zu lernen. CRISTA-NF misst Höhenprofile der thermischen Emission verschiedener Spurengase im mittleren Infrarot. Die Messungen ermöglichen die Herleitung 2-dimensionaler Vorhänge der Mischungsverhältnisse unterschiedlicher Spurengase (z.B. HNO3, CFC-11, O3, ClONO2) und zudem die Detektion verschiedener PSCs (NAT, STS (Supercooled Ternary Solution) und Eis). Kleine NAT-Teilchen (Radius größer als 3 mym) verursachen eine spektrale Signatur, die zur Detektion verwendet wird. Neue Ergebnisse zeigen, dass es zu einem Verschub der Signatur kommen kann und dass die Stärke des Verschubs von der Größenverteilung der Teilchen abhängt. In der bestehenden Detektionsmethode wird der Verschub nicht berücksichtigt und die Methode wird verbessert werden, um Fehlinterpretationen zu reduzieren. Zudem wird die neue Methode die Herleitung von Informationen über die Größenverteilung kleiner NAT-Teilchen ermöglichen. Weiterhin soll der Strahlungseinfluss aufgrund der PSCs im Retrieval berücksichtigt werden, was die Herleitung von Spurengasmischungsverhältnissen in der Gegenwart von PSCs deutlich verbessert.Innerhalb des Projekts werden Simulationen des Chemie-und-Transport-Modells ClaMS (Chemical Lagrangian Model of the Stratosphere) verwendet werden. Vergleiche zwischen den CRISTA-NF Beobachtungen und den Modellergebnissen werden genutzt, um die wichtigen Prozesse besser zu verstehen. Detaillierte Vergleiche ermöglichen die Untersuchung verschiedener Aspekte, wie den Einfluss eines möglichen Temperaturbias oder Temperaturschwankungen auf die NAT Bildung und den Einfluss der Modellauflösung (zeitlich und räumlich). Vor allem kann man aber die Bildung von und die HNO3-Aufnahme durch NAT- und STS-Teilchen, die zur selben Zeit vorhanden sind, untersuchen sowie die Konsequenzen auf die Größenverteilungen und NOy Umlagerung.

Teilchenbasierte Simulation der Staubemission

Ziel dieses Projektes ist es, ein teilchenbasiertes numerisches Modell für die Simulation der Staubemission im Rahmen des äolischen Sandtransports zu entwickeln. Die Quantifizierung dieser Emission ist für die zuverlässige Repräsentation des Staubzykluses in Klimamodellen wesentlich, da die Aufnahme von Staubpartikeln in die Atmosphäre hauptsächlich durch den Beschuss des Sedimentbettes mit Sandpartikeln verursacht wird. Um den vertikalen Fluss emittierter Staubteilchen als Funktion der Boden- und Windbedingungen vorherzusagen, wurden verschiedene empirische Staubparametrisierungsschemata erarbeitet. Die Physik interpartikulärer Wechselwirkungen ist jedoch durch weitgehend unverstandene stochastische Kräfte gekennzeichnet, was die Entwicklung eines zuverlässigen theoretischen Staubemissionsmodells erschwert. Deshalb soll im vorliegenden Projekt ein numerisches Simulationswerkzeug, welches numerische Strömungsmechanik mit einem auf der Diskrete-Elemente-Methode basierenden Modell für granulare Dynamik koppelt, entwickelt werden, um die Trajektorien äolischer Sand- sowie emittierter Staubpartikel zu berechnen. Dabei werden die Trajektorien aller Teilchen in Luft und im Sedimentbett aus der Wirkung der Schwerkraft sowie interpartikulärer bzw. Teilchen-Wind-Wechselwirkungen berechnet, sodass auf die Annahme einer Splash-Funktion verzichtet wird. Zunächst soll ein physikalisches Modell für die interpartikulären Wechselwirkungen --- welche sowohl Kontakt- als auch van-der-Waals-Kräfte einbeziehen --- unter Berücksichtigung deren stochastischer Natur entwickelt werden. Um die Parameter dieses Modells zu bestimmen, werden Windkanalmessungen von Staubemissionsraten aus einem Sedimentbett unter gegebenen Partikelgrößenverteilungen und Windgeschwindigkeiten mit Vorhersagen der Simulationen verglichen. Daraufhin soll die Staubemission unter verschiedenen Verfügbarkeitsbedingungen mobilisierbarer Sedimente untersucht werden. Dies ist wichtig, um ein Parametrisierungsschema für die Staubemission aus schwer erodierbaren Böden (z.B. Böden mit biogener Kruste) aufstellen zu können.

Dendrogeomorphologische und sedimentologische Untersuchungen zum Sedimenteintrag von Murgängen in einen Hochgebirgssee

In diesem Gemeinschaftsvorhaben soll am Beispiel des Pragser Wildsee in den Pragser Dolomiten/Italien die Beziehung zwischen den episodischen Murgängen im Einzugsgebiet und der daraus resultierenden Ablagerung feinklastischer Sedimente auf dem Seegrund untersucht werden. Ein oberflächlicher Abfluss in den See, der überwiegend aus Grund- und Karstwasser gespeist wird, findet nur bei extremen Niederschlagsereignissen statt, die in der Regel auch Murgänge verursachen. Während der Murschutt bereits auf den Murkegeln akkumuliert wird, erreicht die feinkörnige Matrix aus der Filterspülung zusammen mit dem ablaufenden Wasser den See. Dort wird sie großflächig und im Vergleich zur Normalsedimentation je nach Ereignis in stark variierender Mächtigkeit sedimentiert. Die Murfrequenz der letzten Jahrhunderte konnte auf den Kegeln im Einzugsgebiet des Sees mit Hilfe dendrogeomorphologischer Methoden bis nahezu auf das Kalenderjahr genau datiert werden. Durch die mit den Murgängen verknüpfte Sedimentation im See soll, ausgehend von den dendrochronologisch datierten Ereignissen, eine Korrelation zu den Seesedimenten erfolgen. Darauf aufbauend soll der Ereigniskalender anhand der Seesedimente so weit wie möglich in die Vergangenheit verlängert werden. Darüber hinaus wird von diesen Vorhaben ein wichtiger Beitrag zur hochaufgelösten Erfassung von Naturgefahren erwartet.

Langzeitmonitoring und Funktionalität von Staubabscheidern für Einzelraumfeuerungen im Feld, Teilvorhaben 2: Recherche, Prüfstandsuntersuchungen, Zählende und Online-Messverfahren, Katalysatoralterung

Das Vorhaben 'LangEFeld' zielt auf ein Langzeit-Monitoring von Elektroabscheidern im Feld an Kleinfeuerungsanlagen wie dem Pellet- und Kaminofen ab. Hierbei soll es um die Verfügbarkeit und mögliche Alterungseffekte der Elektroabscheider im Feld gehen und die Abscheideeffizienz vor und nach dem Feldversuch werden ermittelt. Für die Beurteilung der Abscheidegrade sind geeignete Messverfahren zu suchen. Außerdem werden verschiedene Messmethoden zur Bestimmung der Partikelanzahl und Partikelgrößenverteilung in Prüfständen vor und nach dem Abscheider miteinander verglichen. Daraus sollen Empfehlungen an die Praxis hinsichtlich der Betriebssicherheit und der Vermeidung von Fehlbedienungen abgeleitet werden. Gleichzeitig werden auch die Grundlagen erarbeitet, um zukünftig effektive Staubminderungsmaßnahmen entwickeln zu können sowie wirkungsvolle Benutzerregeln und Fördermaßnahmen für solche nachrüstbaren Komponenten ableiten zu können. Neben den Elektroabscheidern gibt es auch vielversprechende Katalysatorlösungen als integrierte Emissionsminderungsmaßnahme, die jedoch bisher keinen Langzeittests ausgesetzt wurden, weshalb momentan noch keine belastbaren Aussagen zu Standzeiten von Katalysatoren in Einzelraumfeuerungen getroffen werden können. Damit werden die im Projekt ohnehin erforderlichen Datenerfassungen und Dokumentationen an den Praxisanlagen zusätzlich dazu verwendet, die Einsatzbedingungen bei der gezielt herbeigeführten Katalysatoralterung über längere Betriebszeiten zu charakterisieren.

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