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Retrospective trend analysis of biocides in suspended particulate matter of major German rivers

Dierkes, Georg; Schmidt, Susanne; Meier, Christiane; Ziegler, Korinna; Koschorreck, Jan; Wick, Arne Environ Sciences Europe, online: 25. Januar 2025 Background Due to their intrinsic biological activity biocides can pose an unintended threat to various aquatic organisms. Monitoring data on the spatial distribution and temporal trends are needed to evaluate potential risks and the effectiveness of mitigation measures, but these are scarce for biocides in aquatic environments. In particular, even though many biocides tend to sorb to particles, there are only few studies investigating the contamination of suspended particulate matter (SPM). The aim of this study was to obtain an overview of the temporal trends of selected biocides in SPM using German rivers as an example. For this purpose, SPM from the German Environmental Specimen Bank was used for a retrospective trend assessment of a broad spectrum of biocides in integrated SPM samples (yearly composite) in six large German rivers between 2008 and 2021. Results Overall 16 of 23 analyzed biocides were found, whereof 10 substances were detected in all samples. Highest concentrations were found for quaternary ammonium compounds (QACs, the sum of four analyzed QACs were up to 8.7 µg/g) and methyl-triclosan (up to 280 ng/g), a transformation product of the bactericide triclosan. Considerably lower concentrations in the range of 0.08 to 88 ng/g and < 0.03 to 13 ng/g were detected for azoles and triazines, respectively. The pyrethroid permethrin, which is highly toxic to aquatic organisms (invertebrates: NOEC = 0.0047 µg/L; fish: NOEC = 0.41 µg/L) as well as to sediment-dwelling organisms (Chironomidae: LC50 = 2.1 mg/kg and NOEC 0.1 mg/kg), was detected at several sampling sites (up to 11.2 ng/g). Concentrations of the other analyzed pyrethroids were below the respective quantification or detection limits. In general, for most compounds, concentrations were higher for locations with higher wastewater proportion, but overall no clear differences in biocide concentration pattern between the different sampling locations were observed. For cybutryne and triclosan significant decreasing concentration trends were observed. This is consistent with regulatory use restrictions and confirms their effectiveness. For benthic organisms a toxicological risk from the individual azole fungicides and QACs seems to be low. Conclusions Explicit differences between sampling sites and temporary changes in local concentrations indicate regional variations of biocide emissions which hamper identification of long-term concentration trends. Moreover, time trends could be affected by remobilization of legacy contamination from contaminated sites. Hence, for biocides a continuous long-term monitoring is crucial to identify the effectiveness of recent restrictions and mitigation measures. doi.org/10.1186/s12302-025-01053-5 Overview of SPM sampling sites. The red dots represent the sampling sites for this study (Rehlingen/Saar 2008–2021, Koblenz/Rhine 2008–2021, Bimmen/Rhine 2008–2021, Zehren/Elbe 2013–2021, Jochenstein/Danube 2009–2021, Dessau/Mulde 2008–2021, Wettin/Saale 2008–2021). Catchment area in km2, population in million inhabitants (2017), averaged discharge (2008–2021) in m3/s.

Ermittlung der Pyrethroidgehalte im Hausstaub in von Kindern und Jugendlichen bewohnten Wohnungen

Im Rahmen des Umweltsurveys fuer Kinder und Jugendliche sollen eine Vielzahl von Schadstoffen in Blut und Urin der Kinder und Jugendlichen untersucht werden. Zudem werden Hausstaubproben und die Innenraumluft analysiert. Es werden Untersuchungsparameter ausgewaehlt und erhoben, von denen bekannt ist oder vermutet wird, dass sie bei hoeherer Belastung zu gesundheitlichen Schaeden fuehren und zu denen fuer die Bundesrepublik bisher keine repraesentativen Daten vorliegen. Ausserdem ist die Verfuegbarkeit einer standardisierten Analytik (gepruefte Analysenmethoden, Moeglichkeit einer externen Qualitaetskontrolle) fuer die Auswahl von Bedeutung. Im Rahmen der Pilotphase des Umweltsurveys fuer Kinder und Jugendliche (FKZ 20162212) wird die Ausschoepfung, die Durchfuehrbarkeit und die Praktikabilitaet der Untersuchungsinstrumente geprueft. Im Hausstaub vorhandene Schadstoffe koennen durch Inhalation oder Ingestion einen Beitrag zur korporalen Belastung des Menschen liefern. Dies trifft vor allem auf Kinder zu. Sowohl die inhalativ als auch oral aufgenommene Staubmenge ist bei Kindern hoeher (etwa durch eine hoehere Atemfrequenz und den wiederholten Hand-zu-Mund Kontakt). Da Kinder ausserdem empfindlicher auf Schadstoffe reagieren, ergibt sich die Notwendigkeit gerade den Hausstaub in von Kindern bewohnten Wohnungen zu untersuchen. In den Hausstaubproben sollen im Rahmen dieses Teilvorhabens die Gehalte der Pyrethroide Permethrin, Cyfluthrin, Cypermethrin, Deltamethrin, Empenthrin, d-Phenothrin und lambda-Cyholothrin sowie von Piperonylbutoxid (PBO) untersucht werden. Die Analysen sind entsprechend gepruefter Standardmethoden durchzufuehren. Eine interne und externe Qualitaetskontrolle ist zu belegen. Eine Probenanzahl in Abweichung von der Zahl 500 wird mit 1/500 pro Probe verrechnet. Eine Mindestzahl von 400 gilt allerdings als vereinbart.

Fließgewässermessstelle am Gewässer Saale (410200)

Dieser Datensatz beschreibt die Fließgewässermessstelle am Gewässer Saale (410200) in Sachsen-Anhalt. Die Probenart ist: Wasser EP. Es ist Teil des Messnetzes: Überblicksweise Überwachung. Der Fließgewässertyp nach LAWA ist: 17.Die betrachteten Stoffgruppen umfassen: Alkylphenole, Arzneistoffe, Chlorphenole, Durchfluß, Haloether, Ionen, Komplexbildner, Metalle, Metalle-gelöst, Mikrobiologie, Organik_sonstige, organische Belastung, Organozinn, PAK, PBSM-GC, PBSM-LC, Perfluorierte Tenside, Phytoplankton, SHKW, Summenparameter, VOC, vor-Ort-Parameter

Fließgewässermessstelle am Gewässer Sieckgraben (414481)

Dieser Datensatz beschreibt die Fließgewässermessstelle am Gewässer Sieckgraben (414481) in Sachsen-Anhalt. Die Probenart ist: Wasser EP. Es ist Teil des Messnetzes: Operative Überwachung. Der Fließgewässertyp nach LAWA ist: 6.Die betrachteten Stoffgruppen umfassen: Durchfluß, Ionen, Metalle, Metalle-gelöst, Organik_sonstige, organische Belastung, Organozinn, PAK, PBSM-GC, PBSM-LC, Perfluorierte Tenside, Summenparameter, vor-Ort-Parameter

Pyrethroide in Innenraeumen - Teilprojekt B: Die Belastung des Menschen durch Permethrin aus Wollteppichen und Wollteppichboeden

Ziel dieses Teilvorhabens (Teil B) ist es aufzuzeigen, ob Permethrin in Wollteppichen bioverfuegbar ist und damit eine moegliche gesundheitliche Belastung des Verbrauchers darstellt. Die Ergebnisse koennen die Grundlage fuer Entscheidungen des Gesetzgebers oder nachgeordneter Behoerden ueber den weiteren Einsatz von Permethrin als Motten- und Kaeferschutz in Wollteppichen sein. Im Rahmen des Forschungsvorhabens werden in 80 Haushalten im Raum Hannover, die mit Wollteppichware ausgestattet sind, Hausstaub- und Schwebstaubproben genommen und auf Permethrin hin untersucht. Ergaenzend zu diesen Untersuchungen werden in einem Unterauftrag (Idel) bei ca. 200 Bewohnern Urinproben auf Hauptmetabolite des Permethrins hin untersucht, um eine Abschaetzung der Belastung des Menschen durch Permethrin zu ermoeglichen. In Teil A (Idel) des Verbundvorhabens wird die humane Belastung nach Anwendung von Pyrethroiden in Innenraeumen untersucht.

Entwicklung eines biologischen Monitoring zur Bestimmung von Pyrethroiden und Organophosphaten im Blut und Urin

Ziel dieser Studie ist die Entwicklung eines Standardmessverfahrens zum Nachweis von Pyrethroiden und Organophosphaten in Blut und Urin. Das entwickelte Biologische Monitoring soll zur Abschaetzung der akuten und chronischen Belastung von exponierten Personen dienen. Sowohl die Pyrethroide Cyfluthrin, Cypermethrin, Alphacypermethrin, Permethrin, Deltamethrin und Fenvalerat mit den entsprechenden Metaboliten als auch die Organophosphate Diazinon, Chlorpyriphos, Dichlorphos, Bromophos und Parathion mit dem Metabolit p-Nitrophenol sollen in Blut und Urin quantifiziert werden. Die Probenvorbereitung soll durch verschiedene Extraktionsverfahren erfolgen. Nach der Probenvorbereitung werden die Pestizide mit einer Kombination aus Kapillargaschromatographie und Elektroneneinfangdetektion (ECD) bzw. Massenselektiver Detektion bis in den unteren ppb-Bereich bestimmt. Das Biomonitoring wird bei einem Untersuchungskollektiv von ca. 20 freiwillig erfassten Personen, in deren Wohnung Pyrethroide und Organophosphate ausgebracht wurden, angewendet. Stand der Untersuchungen: Ein Verfahren zur Bestimmung der Leitmetabolite cis- und trans-DVCA, cis-DBVCA, 3-PBA der o.g. Pyrethroide im Urin wurde entwickelt unter Beruecksichtigung der Kriterien zur Qualitaetssicherung. Das Biomonitoring wurde bisher bei mehreren pyrethroidexponierten Personen erfolgreich eingesetzt.

Bewertung wesentlicher Pfade der Schadstoffbelastung der Allgemeinbevoelkerung mit Hilfe multivariater Analysen - Teilprojekt F: Organische Verbindungen im Hausstaub

Multivariate Analysen stellen ein Instrument dar, um wesentliche Einflussfaktoren, die zu Schadstoffexpositionen fuehren, zu identifizieren und darueber hinaus ihren Anteil am komplexen Zusammenwirken zu quantifizieren. Ziel ist es, dabei eine moeglichst hohe Aufklaerung der Varianz der Zielvariablen zu erreichen, das heisst, auf der Grundlage der vorhandenen Informationen alle wichtigen Faktoren zu ermitteln, die z.B. den Biozidgehalt im Hausstaub bestimmen. Folgende Schadstoffe sind als Zielgroesse vorgesehen: Permethrin, Lambda-Cyhalothrin, Piperonylbutoxid, PCP, Lindan, DDT, PCB, Methoxychlor im Hausstaub. Im Rahmen der Umweltsurveys werden umfangreiche Daten zur Belastung des haeuslichen Bereichs und der naeheren Wohnumgebung erhoben. Darueber hinaus existieren diverse Informationen zur Soziodemographie und umweltrelevanten Verhaltensweisen, zur Biozidnutzung, zur Wohnung und Wohnumgebung, zu Gesundheit und Wohlbefinden, die in die multivariaten Analysen einbezogen werden. Multivariate Analysen sind im Rahmen der Umweltsurveys nicht durchfuehrbar. Sie sollen daher im Rahmen dieses UFOPLAN-Vorhabens hypothesengeleitet ausgefuehrt und in Form bewertender Berichte dargestellt werden. Zu den oben genannten Zielgroessen soll ein Berichtsband erstellt werden. Fuer die Erstellung dieses Bandes ist mit 55300,-- DM zu rechnen.

Pyrethroidexposition in Innenraeumen - Teilprojekt A: Bio-, Effekt- und Innenraum-Monitoring

Ziel dieses Teilvorhabens (Teil A) ist es, die Belastungssituation von Personen nach Anwendung von pyrethroidhaltigen Produkten in Innenraeumen zu untersuchen. In die Untersuchung sollen 90 Personen aus NRW einbezogen werden. Ein Biomonitoring wird durchgefuehrt, um die interne Belastung mit Pyrethoriden zu erfassen. Im Rahmen des humanen Effektmonitoring sollen moegliche gesundheitliche Beeintraechtigungen erfasst werden durch u.a. Fragebogenerhebungen sowie Untersuchungen neurologischer und immunologischer Parameter. Desweiteren soll ein Innenraummonitoring zum Nachweis der Rueckstandsbelastung der angewendeten Pestizide durchgefuehrt werden. Die Untersuchungen sollen jeweils vor und bis zu einem Jahr nach Pyrethroidanwendung durchgefuehrt werden. Die erfassten Daten dienen als Hilfe bei der Nutzen-Risiko-Abwaegung fuer den Einsatz dieser Schaedlingsbekaempfungsmittel. In Teil B (FhG, Levsen) des gemeinsamen Verbundvorhabens wird die Belastung des Menschen durch Permethrin aus Wollteppichen und Wollteppichboeden bestimmt.

Pyrethroide in Innenraeumen - Teilvorhaben A: Pyrethroidexposition in Innenraeumen: Bio-, Effekt- und Innenraummonitoring - Teilprojekt: Dokumentation und statistische Auswertung der Projektdaten

Ziel des Teilvorhabens (Teil A) ist es, die Belastungssituation von Personen nach Anwendung von pyrethroidhaltigen Produkten in Innenraeumen zu untersuchen. In die Untersuchung sollen 90 Personen einbezogen werden. Ein Biomonitoring wird durchgefuehrt, um die interne Belastung mit Pyrethroiden zu erfassen. Im Rahmen des humanen Effektmonitoring sollen moegliche gesundheitliche Beeintraechtigungen erfasst werden durch u.a. Fragebogenerhebungen sowie Untersuchungen neurologischer und immunologischer Parameter. Des weiteren soll ein Innenraummonitoring zum Nachweis der Rueckstandsbelastung der angewanndten Pestizide durchgefuehrt werden. Die Untersuchungen sollen jeweils vor und bis zu einem Jahr nach Pyrethroidanwendung durchgefuehrt werden. Die erfassten Daten dienen als Hilfe bei der Nutzen-Risiko-Abwaegung fuer den Einsatz dieser Schaedlingsbekaempfungsmittel. In Teil B des Verbundvorhabens wird die Belastung des Menschen durch Permethrin aus Wollteppichen und Wollteppichboeden bestimmt. Das Teilprojekt 'Dokumentation und statistische Auswertung der Projektdaten' soll fuer das Verbundvorhaben die Datenqualitaet sicherstellen und die Datenauswertung mit den adaequaten statistischen Auswertemodellen durchfuehren.

Biomonitoring bei Belastungen mit Pyrethroiden

Belastungs- und Effektmonitoring mit chemisch-analytischen und molekularbiologischen Methoden, insbesondere Nachweis von Pyrethroid-Metaboliten in Zellkultur-Modell und Urin; Nachweis von Piperonylbutoxid-Metaboliten in Zellkultur-Modell und Urin; Induktion von CYP-Isoformen durch Exposition ggue Pyrethroiden und Piperonylbutoxid.

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