Das Projekt "Atomarer Sauerstoff in der Mesosphäre und unteren Thermosphäre der Erde" wird/wurde gefördert durch: Deutsche Forschungsgemeinschaft. Es wird/wurde ausgeführt durch: Deutsche Forschungsgemeinschaft.Atomarer Sauerstoff (O) ist ein wichtiger Bestandteil der Erdatmosphäre. Er erstreckt sich von der Mesosphäre bis zur unteren Thermosphäre (Engl.: Mesosphere and Lower Thermosphere: MLT), d. h. von etwa 80 km bis über 500 km Höhe. O wird durch Photolyse von molekularem Sauerstoff durch UV-Strahlung erzeugt. Er ist die am häufigsten vorkommende Spezies in der MLT und eine wichtige Komponente in Bezug auf dessen Photochemie. Außerdem ist O wichtig für den Energiehaushalt der MLT, da CO2-Moleküle durch Stöße mit O angeregt werden und die angeregten CO2-Moleküle im Infraroten strahlen und die MLT kühlen. Dies bedeutet, dass sich der globale Klimawandel auch auf die MLT auswirkt, denn die Erhöhung der CO2-Konzentration in der MLT führt zu einer effizienteren Kühlung und damit zu deren Schrumpfen. Die O Konzentration wird außerdem durch dynamische Bewegungen, vertikalen Transport, Gezeiten und Winde beeinflusst. Daher ist eine genaue Kenntnis der globalen Verteilung von O und seines Konzentrationsprofils sowie der täglichen und jährlichen Schwankungen unerlässlich, um die Photochemie, den Energiehaushalt und die Dynamik der MLT zu verstehen. Das Ziel dieses Projekts ist es, Säulendichten und Konzentrationsprofile von O in der MLT durch Analyse der Feinstrukturübergänge bei 4,74 THz und 2,06 THz zu bestimmen. Die zu analysierenden Daten wurden mit dem Heterodynspektrometer GREAT/upGREAT (German REceiver for Astronomy at Terahertz frequencies) an Bord von SOFIA, dem Stratospheric Observatory for Infrared Astronomy, gemessen. Dies ist eine direkte Beobachtungsmethode, die genauere Ergebnisse liefern kann als existierende indirekte satellitengestützte Methoden, die photochemische Modelle benötigen, um O Konzentrationsprofile abzuleiten. Mit GREAT/upGREAT wurden seit Mai 2014 ca. 500.000 Spektren gemessen, die vier verschiedene Weltregionen abdecken, nämlich Nordamerika, Neuseeland, Europa und Tahiti/Pazifik. Zeitliche Variationen sowie der Einfluss von Sonnenzyklen, Winden und Schwerewellen werden ebenfalls im Rahmen des Projekts untersucht. Die Ergebnisse werden mit Satellitendaten, die für Höhen von 80 bis 100 km verfügbar sind, und mit Vorhersagen eines semi-empirischen Modells verglichen. Es sei darauf hingewiesen, dass diese Daten die ersten spektral aufgelösten direkte Messungen von O in der MLT sind. Dies ist eine vielversprechende Alternative zur Bestimmung der Konzentration von O im Vergleich mit indirekten satellitengestützten Methoden, die auf photochemischen Modellen beruhen.
Das Projekt "Auf dem Weg zu einem besseren DMS-Oxidationsmechanismus (ADOniS)" wird/wurde gefördert durch: Deutsche Forschungsgemeinschaft. Es wird/wurde ausgeführt durch: Deutsche Forschungsgemeinschaft.Wechselwirkungen zwischen dem Ozean und der Troposphäre sind für viele Prozesse in beiden Systemen wichtig. Ein Schlüsselprozess stellt der Austausch von Spurengasen zwischen der Atmosphäre und dem Ozean dar. Die Emission von Dimethylsulfid (DMS) stellt die größte natürliche Quelle für reduzierten Schwefel in die Atmosphäre dar. Dort kann DMS zu Schwefeldioxid, Schwefelsäure oder Methansulfonsäure oxidiert werden. Diese Verbindungen sind wichtige Vorläufersubstanzen für sekundäre Aerosole, die den natürlichen Strahlungshaushalt und die Wolkenbildung beeinflussen können. Die chemische Prozessierung, d.h. die sekundäre Bildung und Oxidation von DMS-Oxidationsprodukten, ist jedoch noch immer schlecht verstanden. Daher ist die Implementierung in aktuelle Multiphasenchemiemechanismen und Klimamodellen begrenzt, wodurch die aktuellen Vorhersagen noch sehr unsicher sind. Um die bestehenden Lücken in unserem Verständnis der DMS-Multiphasenchemie weiter zu schließen, zielt das Projekt ADOniS darauf ab, (i) fortgeschrittene Laboruntersuchungen zur Gas- und Flüssigphasenchemie von DMS-Oxidationsprodukten durchzuführen, (ii) ein fortgeschrittenes Multiphasen-DMS-Chemiemodul zu entwickeln und (iii) Prozess- und 3D-Modelluntersuchungen durchzuführen. Die vorgeschlagenen detaillierten Laboruntersuchungen konzentrieren sich auf die OH-Oxidation von Gasphasenprodukten der ersten Generation, Hydroperoxymethylthioformat (HPMTF) und Dimethylsulfoxid (DMSO), sowie auf die Bildung von DMS-Oxidationsprodukten der zweiten Generation. Die detaillierten mechanistischen Untersuchungen werden mit einem Freistrahl-Strömungsreaktor durchgeführt. Weitere kinetische und mechanistische Untersuchungen werden sich auf die Chemie von DMS-Oxidationsprodukten in der wässrigen Phase konzentrieren. OH Radikalreaktionen von HPMTF-Surrogaten werden mit Hilfe eines Laser Flash Photolysis - Long Path Absorption (LFP-LPA) Systems untersucht. Weiterhin wird die Oxidation von MSA/MS- durch OH(aq) und die Oxidation von MSIA/MSI- durch O3(aq) in wässriger Phase untersucht. Ferner soll die Aufnahme von wichtigen DMS-Oxidationsprodukten an verschiedenen Aerosolpartikeln durch Kammerstudien untersucht werden. Die Bildung von DMS-Oxidationsprodukten in der Gasphase und deren Aufnahme auf injizierten Aerosolpartikeln wird mit einem CI-APi-TOF Massenspektrometer gemessen. Basierend auf den Ergebnissen der Laborstudien wird ein fortschrittliches DMS-Reaktionsmodul entwickelt und anschließend im Multiphasenchemiemodell SPACCIM für detaillierte Prozessstudien eingesetzt. Die gewonnenen Erkenntnisse über die wichtigsten DMS-Oxidationswege werden dann die Grundlage für eine aktualisierte Behandlung DMS in globalen Klimachemiemodellen (CCMs), hier ECHAM-HAMMOZ, bilden. Schließlich werden Simulationen mit ECHAM-HAMMOZ die Auswirkungen des verbesserten DMS-Mechanismus auf die globale atmosphärische DMS-Chemie untersuchen und die Auswirkungen auf das Klima und die zukünftige Sensitivität bewerten.
Das Projekt "Photolyse und Photooxidation halogenierter und aromatischer Kohlenwasserstoffe in der waessrigen Phase unter Anwendung der heterogenen Katalyse" wird/wurde gefördert durch: Deutsche Bundesstiftung Umwelt. Es wird/wurde ausgeführt durch: Dr. Malhis, Ingenieurbüro Beratung und Planung für Umwelt- und Chmietechnik.
Das Projekt "Untersuchungen zum photochemischen Abbau von gasfoermigen Pestiziden in der Troposphaere" wird/wurde ausgeführt durch: Universität Frankfurt, Institut für Physikalische und Theoretische Chemie, Arbeitsgruppe Prof. Kohlmaier.Die Anwendung gasfoermiger Pestizide bringt es mit sich, dass Reste der toxischen Gase in die Troposphaere gelangen. Um entscheiden zu koennen, ob dort eine Anreicherung der Gase erfolgt, sind die chemischen Abbaumechanismen zu erforschen und kinetisch-quantitativ zu bestimmen. Als wesentlichste Abbaureaktion kann die Umsetzung mit OH-Radikalen angesehen werden. Es werden daher primaer die Reaktionen von OH-Radikalen mit HCN, CH3Br, C2H4O sowie PH3 und deren Homologe zu vermessen sein.
Das Projekt "Schwerpunktprogramm (SPP) 1294: Bereich Infrastruktur - Atmospheric and Earth system research with the 'High Altitude and Long Range Research Aircraft' (HALO), Chemische Zusammensetzung und zeitliche Veränderung von leicht flüchtigen organischen Verbindungen im Luftaustrag großer Bevölkerungszentren während EMeRGe (Chocolate)" wird/wurde gefördert durch: Deutsche Forschungsgemeinschaft. Es wird/wurde ausgeführt durch: Karlsruher Institut für Technologie (KIT), Institut für Meteorologie und Klimaforschung - Atmosphärische Spurenstoffe und Fernerkundung.Verbessertes Verständnis der Emissionen von leichten flüchtigen organischen Verbindungen (VOCs) und deren genaue Zusammensetzung aus großen Populationszentren sowie deren chemische Veränderung windabwärts. Dies beinhaltet die Messung möglichst vieler VOCs mit unterschiedlichen Eigenschaften wie chemische Lebensdauern, chemische Eigenschaften (z.B. unterschiedliche Abbauprozesse wie z.B. Reaktion mit OH, NO3, O3, Photolyse), Wasserlöslichkeit (Auswaschung und/oder trockene Deposition), Dampfdruck (auswirkend auf Bildung und Wachstum von organischen Aerosolen). Eine wichtige Frage ist diesbezüglich die Rolle von biogenen Emissionen in asiatischen Megastädten. Die gesammelten Daten sollen mit Simulationen des neuen Klimamodells ICON-ART in Kollaboration mit der Modellgruppe des IMK (Institut für Meteorologie und Klimaforschung) verglichen werden. Hierbei geht es darum Schwachstellen in den verwendeten Emissionsdaten und der chemischen Prozessierung entlang der Transportpfade aufzudecken. Des Weiteren können hier auch die Wechselwirkungen mit organischen Aerosolen sowie Mischungs- und Verdünnungsprozesse mit Hintergrundluftmassen untersucht werden.Ausserdem sollen die Quelltypen und deren Aufteilung von europäischen und asiatischen Megastädten identifizert und quantifiziert werden. Unterschiede diesbezüglich werden erwartet und wurden bereits identifiziert (Guttikunda, 2005; von Schneidemesser et al., 2010; Borbon et al., 2013), z.B. aufgrund von unterschiedlichen Treibstoffen, PKW und LKW - Typen / Alter, Abfall-Zusammensetzungen / Management, Energieerzeugung, etc. Zum Beispiel ist Acetonitril ein verlässlicher Marker für Biomassenverbrennung und es wird vermutet, dass dessen Bedeutung in Asien wesentlich größer ist als in Europa. Eine weitere Frage ist, ob die photochemische Ozonbildung windabwärts von Megastädten durch NOx oder durch VOCs limitiert ist und wie verändert sich dies entlang der Transportpfade bzw. mit dem Alter der Luftmasse. Gibt es diesbezüglich allgemeine Unterschiede zwischen asiatischen und europäischen Megastädten und wie ist der Einfluss biogener Emissionen?
Das Projekt "Photochemische Stabilitaet einfacher Nitrosaminverbindungen unter atmosphaerischen Bedingungen" wird/wurde ausgeführt durch: Universität Konstanz, Lehrstuhl für Physikalische Chemie I.Nitrosamine sind ausgesprochen starke Karzinogene. Ihre Bildung im Magen durch die mit der Nahrung oder Pharmakas aufgenommenen Vorstufen gilt als gesichert. In Loesungen zersetzen sie sich beim Bestrahlen mit Sonnenlicht relativ schnell. Das Vorkommen von Nitrosaminen in der Atmosphaere und damit ihr Einatmen wurde bisher nicht in Erwaegung gezogen, da man auch unter diesen Bedingungen mit einer schnellen photochemischen Zersetzung durch das Sonnenlicht rechnete. Dieser Aufnahme stehen die 1975 in der Atemluft einiger amerikanischer Grosstaedte entdeckten Nitrosaminkonzentrationen entgegen. Bis Heute liegen jedoch keine detaillierten Untersuchungen ueber das Verhalten der Nitrosamine unter atmosphaerischen Bedingungen (Gasphase) vor. Die Aufklaerung des physikalisch-chemischen Verhaltens der Nitrosamine in der Gasphase koennte der Krebsforschung und dem Gesetzgeber neue Erkenntnisse und Entscheidungshilfen geben.
Das Projekt "Schwerpunktprogramm (SPP) 1294: Bereich Infrastruktur - Atmospheric and Earth system research with the 'High Altitude and Long Range Research Aircraft' (HALO), HALO 2020 – Wolkeneinfluss auf solare aktinische Strahlung: Bewertung satelliten-unterstützter Strahlungstransportrechnungen mit HALO Messungen" wird/wurde gefördert durch: Deutsche Forschungsgemeinschaft. Es wird/wurde ausgeführt durch: Deutsche Forschungsgemeinschaft.In diesem Projekt sollen gemessene spektrale aktinische UV/VIS-Strahlungsflussdichten von sechs HALO-Missionen verwendet werden, um Strahlungstransportmodell-Vorhersagen zu überprüfen, die auf der Grundlage von Wolkeneigenschaften aus Satellitenbeobachtungen durchgeführt werden. Fünf der HALO-Missionen wurden bereits durchgeführt: TECHNO (2010), NARVAL-I (2014), OMO (2015), EMERGE (2017/2018) und CAFE-Africa (2018), mit einer Gesamtzahl von etwa 75 Forschungsflügen. Zudem sollen die Daten von CAFE-Brazil (2020) in die Auswertung einfließen. Der Hauptzweck der Messungen der aktinischen Strahlungsflussdichten ist die anschließende Berechnung von Photolysefrequenzen, die wichtige Größen in der Photochemie darstellen. Die HALO-Messungen bieten eine seltene Gelegenheit satelliten-gestützte Strahlungstransportmodell-Vorhersagen von Photolysefrequenzen zu überprüfen, da sie hochaufgelöste Stichproben aus verschiedenen Höhen und global verteilten Einsatzgebieten liefern. Zudem wurden während TECHNO, NARVAL und OMO durch einen Missionspartner spektrale Strahldichtemessungen in Nadir-Richtung durchgeführt. Diese Messungen umfassen den gesamten solaren Spektralbereich und bieten daher unabhängige lokale Informationen über Wolken unter dem Flugzeug, was die Interpretation und korrekte Anwendung der verfügbaren Wolkeneigenschaften erleichtern wird. Das Hauptziel des Projektes ist es herauszufinden, ob gemessene und durch ein Strahlungstransportmodell vorhergesagte Photolysefrequenzen durch den Einsatz der Satellitendaten in akzeptable Übereinstimmung gebracht werden können. Sollte dies gelingen, dann könnten auf der Grundlage satellitengestützter Wolkeninformationen nutzer-definierte 3D Felder von Photolysefrequenzen berechnet werden. Diese Felder können genutzt werden, um Vorhersagen von Chemie-Transportmodellen zu überprüfen, oder sie können in zukünftigen Anwendungen direkt in diese Modelle einfließen. Eine entsprechende Fallstudie soll im Rahmen dieses Projektes durchgeführt werden. Davon würden auch zukünftige HALO-Missionen und deren wissenschaftliche Interpretationen profitieren.
Das Projekt "Photoabbau von (heterocyclischen) Wirkstoffen - Uebertragung von Konzepten der Grundlagenforschung auf praxisorientierte Untersuchungen in waessrigen Systemen. Ein empirischer Beitrag zur Entwicklung neuer relevanter analytischer Verfahren" wird/wurde ausgeführt durch: Universität Bonn, Kekule-Institut für Organische Chemie und Biochemie.Im Rahmen dieses Projektes soll untersucht werden, inwieweit Photoabbaureaktionen in organischen Loesungsmitteln und in Standardphotoreaktoren auf waessrige, hochverduennte Loesungen (10 hoch -4 bis -5 Mol/l) uebertragbar sind, z.B. ob analoge oder andere Abbauprozesse ablaufen bzw. ob gleiche oder andere Abbauprodukte anfallen. Mit Hilfe von Hochleistungs-Analytik sollen direkte Nachweisverfahren von Photoabbauprodukten in waessriger Loesung als neues analytisches Verfahren entwickelt werden.
Das Projekt "Eintrag, Verhalten und Verbleib von Pflanzenschutzmitteln in Luft" wird/wurde ausgeführt durch: Biologische Bundesanstalt für Land- und Forstwirtschaft.Literaturdokumentation von Arbeiten ueber den photochemischen Abbau von Pflanzenschutzmittelwirkstoffen in der Trophosphaere. Beruecksichtigt werden entsprechende Abbauexperimente in Labor- und Freilandapparaturen sowie direkte Untersuchungen in der freien Atmosphaere. Entwicklung einer Pruefvorschrift bzw. -richtlinie zum Eintrag und Verbleib von Pflanzenschutzmittelwirkstoffen in Luft zur Verwendung im Zulassungsverfahren von Pflanzenschutzmitteln. Pruefung und Bewertung des Verbleibs von Pflanzenschutzmitteln in der Luft.
Das Projekt "Alterungs- und Abbauprozesse von Kunststoffen" wird/wurde ausgeführt durch: Hahn-Meitner-Institut Berlin GmbH.Strahlen- und photochemisch wird der Abbau von Polymeren untersucht. Auftretende Zwischenprodukte werden charakterisiert. Die Untersuchungen tragen einerseits zum Verstaendnis von Prozessen bei, die fuer die Stabilisierung von Kunststoffen von Bedeutung sind. Andererseits liefern sie einen Beitrag zur Erkenntnisgewinnung ueber den photooxidativen Abbau von Kunststoffen im Hinblick auf die Beseitigung von Kunststoffabfaellen.
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| Boden | 1114 |
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