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Abbau biologisch resistenter organischer und anorganischer Verbindungen in Abwaesser durch Strahlung

Abbau biologisch resistenter organischer Verbindungen in Abwaessern der Zellstoffindustrie mittels ionisierender Strahlung und UV-Licht. Abbau von Cyaniden in Abwaessern mittel VUV-Licht. Bestimmung der Abbaurate, der Quantenausbeute des Abbaues, der Entstehungsprodukte, des Reaktionsmechanismus und der Reaktionskinetik. Analytische Arbeiten gekoppelt mit Computer-Simulation zur Erforschung der Reaktionsmechanismen und seiner Zwischenprodukte. Erfassung der Moeglichkeiten zur positiven Beeinflussung des Reaktionsmechanismus.

Untersuchungen zum photochemischen Abbau von gasfoermigen Pestiziden in der Troposphaere

Die Anwendung gasfoermiger Pestizide bringt es mit sich, dass Reste der toxischen Gase in die Troposphaere gelangen. Um entscheiden zu koennen, ob dort eine Anreicherung der Gase erfolgt, sind die chemischen Abbaumechanismen zu erforschen und kinetisch-quantitativ zu bestimmen. Als wesentlichste Abbaureaktion kann die Umsetzung mit OH-Radikalen angesehen werden. Es werden daher primaer die Reaktionen von OH-Radikalen mit HCN, CH3Br, C2H4O sowie PH3 und deren Homologe zu vermessen sein.

Atomarer Sauerstoff in der Mesosphäre und unteren Thermosphäre der Erde

Atomarer Sauerstoff (O) ist ein wichtiger Bestandteil der Erdatmosphäre. Er erstreckt sich von der Mesosphäre bis zur unteren Thermosphäre (Engl.: Mesosphere and Lower Thermosphere: MLT), d. h. von etwa 80 km bis über 500 km Höhe. O wird durch Photolyse von molekularem Sauerstoff durch UV-Strahlung erzeugt. Er ist die am häufigsten vorkommende Spezies in der MLT und eine wichtige Komponente in Bezug auf dessen Photochemie. Außerdem ist O wichtig für den Energiehaushalt der MLT, da CO2-Moleküle durch Stöße mit O angeregt werden und die angeregten CO2-Moleküle im Infraroten strahlen und die MLT kühlen. Dies bedeutet, dass sich der globale Klimawandel auch auf die MLT auswirkt, denn die Erhöhung der CO2-Konzentration in der MLT führt zu einer effizienteren Kühlung und damit zu deren Schrumpfen. Die O Konzentration wird außerdem durch dynamische Bewegungen, vertikalen Transport, Gezeiten und Winde beeinflusst. Daher ist eine genaue Kenntnis der globalen Verteilung von O und seines Konzentrationsprofils sowie der täglichen und jährlichen Schwankungen unerlässlich, um die Photochemie, den Energiehaushalt und die Dynamik der MLT zu verstehen. Das Ziel dieses Projekts ist es, Säulendichten und Konzentrationsprofile von O in der MLT durch Analyse der Feinstrukturübergänge bei 4,74 THz und 2,06 THz zu bestimmen. Die zu analysierenden Daten wurden mit dem Heterodynspektrometer GREAT/upGREAT (German REceiver for Astronomy at Terahertz frequencies) an Bord von SOFIA, dem Stratospheric Observatory for Infrared Astronomy, gemessen. Dies ist eine direkte Beobachtungsmethode, die genauere Ergebnisse liefern kann als existierende indirekte satellitengestützte Methoden, die photochemische Modelle benötigen, um O Konzentrationsprofile abzuleiten. Mit GREAT/upGREAT wurden seit Mai 2014 ca. 500.000 Spektren gemessen, die vier verschiedene Weltregionen abdecken, nämlich Nordamerika, Neuseeland, Europa und Tahiti/Pazifik. Zeitliche Variationen sowie der Einfluss von Sonnenzyklen, Winden und Schwerewellen werden ebenfalls im Rahmen des Projekts untersucht. Die Ergebnisse werden mit Satellitendaten, die für Höhen von 80 bis 100 km verfügbar sind, und mit Vorhersagen eines semi-empirischen Modells verglichen. Es sei darauf hingewiesen, dass diese Daten die ersten spektral aufgelösten direkte Messungen von O in der MLT sind. Dies ist eine vielversprechende Alternative zur Bestimmung der Konzentration von O im Vergleich mit indirekten satellitengestützten Methoden, die auf photochemischen Modellen beruhen.

Photoabbau von (heterocyclischen) Wirkstoffen - Uebertragung von Konzepten der Grundlagenforschung auf praxisorientierte Untersuchungen in waessrigen Systemen. Ein empirischer Beitrag zur Entwicklung neuer relevanter analytischer Verfahren

Im Rahmen dieses Projektes soll untersucht werden, inwieweit Photoabbaureaktionen in organischen Loesungsmitteln und in Standardphotoreaktoren auf waessrige, hochverduennte Loesungen (10 hoch -4 bis -5 Mol/l) uebertragbar sind, z.B. ob analoge oder andere Abbauprozesse ablaufen bzw. ob gleiche oder andere Abbauprodukte anfallen. Mit Hilfe von Hochleistungs-Analytik sollen direkte Nachweisverfahren von Photoabbauprodukten in waessriger Loesung als neues analytisches Verfahren entwickelt werden.

Entflechtung der Auswirkungen des Mikroplastikabbaus auf die Bodenfunktionalität und die Pflanzenleistung. Konsequenzen für die Vegetationsdynamik in Grasland-Ökosystemen

Die Verschmutzung durch Kunststoffe hat sich zu einer anerkannten Bedrohung für terrestrische Ökosysteme entwickelt. Sobald Kunststoffe in die Umwelt gelangen, kommt es zu einem Abbau, der die Eigenschaften des Plastikmülls verändert (z. B. Sorptionsfähigkeit, Sprödigkeit, Flexibilität), was Auswirkungen auf Pflanzen-Boden-Systeme haben kann. Die Photodegradation kann als einer der häufigsten Prozesse des Kunststoffabbaus weltweit angesehen werden. Dadurch wird Kunststoff spröde und zersplittert in kleine Stücke (Mikroplastik), erhöht seine Sorptionskapazität für Metalle und organische Verbindungen und kann potenziell das Sickerwasser oder gefährliche Chemikalien in den Boden erhöhen. Der Abbau von Mikroplastik kann nicht nur die Bodenfunktionalität und die Struktur von Lebensgemeinschaften verändern, sondern auch die Leistung von Pflanzen, so dass die jüngsten Forschungen, die scheinbar positive Auswirkungen von Mikroplastik auf die Pflanzenproduktivität und die Bodeneigenschaften beschreiben, möglicherweise nur einen Teil der Wahrheit erfassen, da sie nur die Auswirkungen von unberührtem Mikroplastik (bevor es abgebaut wurde) auf Pflanzen-Boden-Systeme berücksichtigen. Das Ziel dieses Projekts ist es zu verstehen, wie abgebautes Mikroplastik (das echte Mikroplastik, das tatsächlich in die Bodenmatrix gelangt) die Pflanzen-Boden-Funktionalität unter Verwendung von Mikrokosmen beeinflusst. Konkret möchte ich i) die Mechanismen entwirren, durch die sich der Abbau von Mikroplastik (Mikroplastik, Form, Polymertyp, Größe und Sickerwasser) auf Pflanzen-Boden-Systeme auswirkt, und ii) die Auswirkungen auf die Struktur der Pflanzengemeinschaften testen, die sie haben können. Um dies zu wissen, werde ich eine Reihe von Experimenten entwickeln, um dies zu untersuchen. Zunächst möchte ich den Abbau von Mikroplastik in Abhängigkeit von der Form des Mikroplastiks (Fasern, Folien, Schäume) und dem Polymertyp (z.B. Polyethylen, Polypropylen) untersuchen. Dann möchte ich die Mechanismen des Mikroplastikabbaus in Abhängigkeit von der Größe des Mikroplastiks und den chemischen Sickerstoffen entschlüsseln, und schließlich möchte ich verstehen, welche Auswirkungen die Form des Mikroplastiks, der Polymertyp, die Größe und die Sickerstoffe auf wichtige Lebensstadien der Pflanzenentwicklung haben. Das heißt, Samenkeimung, Pflanzenwachstum und Pflanzenfitness. Darüber hinaus möchte ich die potenziellen Auswirkungen verstehen, die all dies auf die Konkurrenzfähigkeit von Pflanzenarten haben kann.

Photochemische Stabilitaet einfacher Nitrosaminverbindungen unter atmosphaerischen Bedingungen

Nitrosamine sind ausgesprochen starke Karzinogene. Ihre Bildung im Magen durch die mit der Nahrung oder Pharmakas aufgenommenen Vorstufen gilt als gesichert. In Loesungen zersetzen sie sich beim Bestrahlen mit Sonnenlicht relativ schnell. Das Vorkommen von Nitrosaminen in der Atmosphaere und damit ihr Einatmen wurde bisher nicht in Erwaegung gezogen, da man auch unter diesen Bedingungen mit einer schnellen photochemischen Zersetzung durch das Sonnenlicht rechnete. Dieser Aufnahme stehen die 1975 in der Atemluft einiger amerikanischer Grosstaedte entdeckten Nitrosaminkonzentrationen entgegen. Bis Heute liegen jedoch keine detaillierten Untersuchungen ueber das Verhalten der Nitrosamine unter atmosphaerischen Bedingungen (Gasphase) vor. Die Aufklaerung des physikalisch-chemischen Verhaltens der Nitrosamine in der Gasphase koennte der Krebsforschung und dem Gesetzgeber neue Erkenntnisse und Entscheidungshilfen geben.

Nachweis von Zwischenprodukten und Zwischenschritten sehr schnell ablaufender chemischer Reaktionen mit Hilfe der Pulsradiolyse und Blitzphotolyse

Die Methode der Pulsradiolyse und Blitzphotolyse eignet sich im Prinzip zur Untersuchung der Eigenschaften von Radikalen, Radikalionen, Elektronen in Loesungen und elektronisch angeregten Zustaenden sowie der durch diese Teilchen ausgeloesten chemischen Prozesse. Mit ihr gelingt es, die Zwischenstufen sehr schnell ablaufender chemischer Reaktionen (Bruchteile von Sekunden) aufzuklaeren. Daher eignet sich die Methode unter anderem auch als Nachweisverfahren von Zwischenschritten umweltrelevanter Reaktionen. Beispiele aus der aktuellen Arbeit sind die Aufklaerung des Abbaus von organischen Halogenverbindungen oder die Aufklaerung anomaler Oxydationsstufen von Metallen, die Ursache fuer die Toxiditaet von metallorganischen Verbindungen sein koennen.

Transportverhalten und Transformation von organischen Spurenstoffen in Flüssen - Prozesse und Modellierung

Veranlassung Organische Spurenstoffe bilden beim Monitoring der Gewässergüte das größte, weiterhin zunehmende Stoffspektrum. Nach der EU-Wasserrahmenrichtlinie stellt sich die Frage, für welche Spurenstoffe Umweltqualitätsnormen festzusetzen sind und welche Maßnahmen an welchen Stellen die Konzentrationen in den Gewässern effektiv verringern können. Für eine sichere Trinkwasserversorgung aus Uferfiltrat bedarf es auch vor dem Hintergrund der angestrebten Resilienz gegenüber den Folgen des Klimawandels besserer Kenntnisse der Bedingungen, unter denen Grenz- oder Orientierungswerte im Rohwasser überschritten werden. Antworten auf diese Fragen werden dadurch erschwert, dass Transport- und Abbauverhalten organischer Spurenstoffe im Gewässer oft nicht oder nur unzureichend bekannt sind. Dies limitiert auch Prognosen zu Auswirkungen von Unterhaltungs- und Ausbaumaßnahmen auf den chemischen Zustand von Bundeswasserstraßen. Die Aufklärung der reaktiven Eigenschaften bestimmter Stoffe und Stoffgruppen im Fließgewässer und die entsprechend fortentwickelte Modellierung ermöglichen eine Optimierung des Gütemonitorings zum Schutz der Flüsse und der Trinkwasserressourcen. Die Ergebnisse liefern wesentliche Grundlagen, um die Belastung durch bestimmte Spurenstoffgruppen besser einzuschätzen, Belastungsschwerpunkte zu identifizieren und Minimierungsmaßnahmen gezielt planen zu können. Darüber hinaus werden durch erweitertes Prozessverständnis und Modellgrundlagen Voraussetzungen geschaffen, um die Auswirkungen des Klimawandels auf die stoffliche Belastung in Bundeswasserstraßen besser einschätzen zu können. Zur Modellierung organischer Spurenstoffe in Flüssen sind unterschiedliche Modelle im Einsatz. Explizite Gewässergütemodelle mit spezifischen Modulen zum reaktiven Transport organischer Spurenstoffe in Fließgewässern, die auch Photolyse, Sorption und Biodegradation berücksichtigen, sind bisher nur sehr wenige etabliert. Allen Modellen mangelt es an der Implementierung spezifischer Terme, die für den reaktiven Transport besonders relevanter Spurenstoffe bzw. -stoffgruppen im Fließgewässer maßgeschneidert sind. In der Regel fehlen Kenntnisse über das Abbauverhalten der Substanzen und über ihre Transformationsprodukte als Voraussetzung für die modelltechnische Umsetzung. Das Gewässergütemodell QSim der Bundesanstalt für Gewässerkunde (BfG) bietet gute Voraussetzungen für eine ergänzende Entwicklung zur gezielten Simulation des reaktiven Spurenstofftransports in Flüssen: Eine numerische Lösung für den Stofftransport liegt vor und wesentliche Eingangsgrößen für den Spurenstoffabbau sind bereits im Modell angelegt. Fragen zur wasserwirtschaftlichen und ökologischen Belastung durch organische Spurenstoffe und zu deren Modellierung bewegen auch die Wasserwirtschaftsverbände im Rheineinzugsgebiet. Mit Unterstützung der BfG hat der Ruhrverband für Lenne und Ruhr QSim-Modellinstanzen aufgebaut. Ferner wurde vom Ruhrverband ein erster Ansatz zur gezielten Simulation eines photolytisch sensitiven organischen Spurenstoffes mit QSim entwickelt. Da sich zur Aufklärung der Prozesse des reaktiven Spurenstofftransports kleinere Fließgewässer besser eignen als große Flüsse, bietet sich die Kooperation mit einem Wasserwirtschaftsverband des Rheingebietes an, um anhand eines gezielten Prozessmonitorings an einem Zufluss grundlegende Erkenntnisse für die Spurenstoffmodellierung im Rhein ableiten zu können. Da der Ruhrverband und die BfG großes Interesse daran haben, zum Transport- und Abbauverhalten von Spurenstoffen und zu deren Modellierung zusammenzuarbeiten, soll das Forschungsprojekt in Kooperation durchgeführt werden.

Photolyse und Photooxidation halogenierter und aromatischer Kohlenwasserstoffe in der waessrigen Phase unter Anwendung der heterogenen Katalyse

Alterungs- und Abbauprozesse von Kunststoffen

Strahlen- und photochemisch wird der Abbau von Polymeren untersucht. Auftretende Zwischenprodukte werden charakterisiert. Die Untersuchungen tragen einerseits zum Verstaendnis von Prozessen bei, die fuer die Stabilisierung von Kunststoffen von Bedeutung sind. Andererseits liefern sie einen Beitrag zur Erkenntnisgewinnung ueber den photooxidativen Abbau von Kunststoffen im Hinblick auf die Beseitigung von Kunststoffabfaellen.

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