Die homogene Übergangsmetall-Katalyse hat durch ihre hohe Selektivität und Effizienz zunehmende Bedeutung für die Produktion von Bulk- und Feinchemikalien erreicht. Voraussetzung ist dabei das Recycling der wertvollen Edelmetall-Katalysatoren. Hierfür hat sich die Flüssig-flüssig-Zweiphasentechnik, bei der sich der Katalysator und das Produkt in getrennten flüssigen Phasen befinden, auch im industriellen Einsatz bewährt. Ihre Anwendung erfordert allerdings eine ausreichende Löslichkeit der Edukte in der den Katalysator enthaltenden Phase. Eine universellere Anwendbarkeit soll in diesem Forschungsprojekt erzielt werden durch Methoden, die die Reaktion zunächst in einer gemeinsamen Phase und dann durch Temperatur-Absenkung die Trennung von Produkt und Katalysator ermöglichen. Aus der Literatur ist die 'Thermoregulierte Phasentransferkatalyse' bekannt, bei der die starke Temperaturabhängigkeit der Löslichkeit eines Katalysators mit speziellen Liganden genutzt wird. Durch eigene Vorarbeiten bestehen Erfahrungen mit Lösungsmittelsystemen, die sich durch Temperaturänderung in zwei Phasen trennen lassen. Ziel ist die Kombination dieser Methoden, um sowohl eine hohe Reaktivität als auch eine gute Abtrennung des Katalysators durch Optimierung der Liganden und des Lösungsmittelsystems zu erreichen. Als Reaktionen sind zunächst Hydroformylierungen, Oligomerisierungen, Hydrierungen und Hydrosilylierungen mit Petrochemikalien sowie mit Fettstoffen als Beispiele für nachwachsende Rohstoffe geplant.
Die Dyneon GmbH ist ein Tochterunternehmen des 3M Konzerns und ist mit Standorten und Repräsentanzen in über 50 Ländern vertreten. Dyneon ist einer der weltweit führenden Entwickler und Hersteller von Fluorelastomeren, Fluorthermoplasten, Polytetrafluorethylen (PTFE) und Spezialadditiven. Weltweit wurden im Jahr 2011 ca. 250.000 Tonnen Fluorpolymere produziert; in Europa liegt der Verbrauch an fluorierten Polymeren bei etwa 55.000 Tonnen pro Jahr. Fluorpolymere sind Spezialkunststoffe, die sich insbesondere durch eine hohe Widerstandsfähigkeit gegen Hitze und Chemikalien auszeichnen. Sie werden vor allem zur Herstellung von Dichtungen, Schläuchen und Schlauchauskleidungen, Beschichtungen, Auskleidungen von Chemieanlagen, Membranen und Kabelisolierungen verwendet. Innerhalb der Fluorpolymere, mit ca. 40 Prozent Mengenanteil, stellen PTFE und PTFE-Compounds die größte Produktklasse dar. Mit dem Bau der Recyclinganlage wird das Ziel verfolgt, Fluorpolymerabfälle bei Temperaturen zwischen 400 und 700 Grad Celsius in einem Pyrolysereaktor vollständig zu zersetzen und aus den Reaktionsgasen die werthaltigen Monomere Tetrafluorethen (TFE) und Hexafluorpropen (HFP) quantitativ zurückzugewinnen. Die erhaltenen Monomere werden anschließend direkt in die Monomeranlage am Standort Gendorf eingespeist, gemeinsam mit den konventionell hergestellten Monomeren destillativ gereinigt und wieder für die Polymerisation neuer Fluorkunststoffe eingesetzt. Weltweit wird mit diesem Vorhaben der Fluorpolymerkreislauf für vollfluorisierte Fluorpolymere erstmalig geschlossen und stoffliches Recycling im quantitativen Maßstab betrieben. Als Materialien für die in einer ersten Stufe geplante Demonstrationsanlage können sowohl Produktionsabfälle des Antragstellers als auch Produktionsabfälle von Kunden verwendet werden, bevor das Verfahren auf weniger gut charakterisierte fluorpolymerhaltige Post-Consumer-Abfälle unterschiedlicher Herkunft ausgeweitet wird.
Polymethylmethacrylat (PMMA) zersetzt sich unter inerten Bedingungen im Bereich von ca. 250 GradC - 400 GradC mit Ausbeuten bis zu 95 Prozent zum Monomer MMA. Man spricht in diesem Falle von Depolymerisation oder der Umkehrreaktion der Polymerisation. Damit bietet sich prinzipiell ein pyrolytisches Verfahren zum Recycling gebrauchter technischer Acrylglaeser an. In der Promotionsarbeit wird die Pyrolyse von unterschiedlichsten Acrylglaesern untersucht. In einem ersten Schritt wurde mit Hilfe thermoanalytischer Messmethoden das Zersetzungsverhalten von Acrylglaesern (PMMA und Copolymere) in Abhaengigkeit vom Molekulargewicht, Farbstoffanteil, Additivzusatz und Comonomeranteil ermittelt. Dabei konnten begruendete Zersetzungsmechanismen und die dementsprechenden kinetischen Parameter bestimmt werden. Grundlage fuer das Verstaendnis der Mechanismen sind dabei tiefere Kenntnisse der Polymerchemie. Die Ermittlung kinetischer Parameter und damit die Berechnung temperaturabhaengiger Abbaugeschwindigkeiten ist eine wichtige Voraussetzung zur Modellierung eines chemischen Prozesses. Im naechsten Schritt wurde die Uebertragung der Erkenntnisse auf ein technisches Reaktorprinzip untersucht. Hier sind vor allem die pyrolytische Wirbelschicht und der Drehrohrofen zu beruecksichtigen. Als bevorzugte Reaktionstemperatur wurde fuer beide Reaktoren ca. 430 GradC ermittelt, da bei dieser Temperatur ein guter Kompromiss zwischen Monomer-Selektivitaet und ausreichender Reaktionsgeschwindigkeit gegeben ist. Im Falle des Wirbelschichtreaktors wurden N2-Volumenstrom, Sandpartikelgroesse, Sandmenge und Dosierleistung des Acrylglasgranulats variiert. Mit Hilfe der Experimente im Wirbelschichtreaktor und Drehrohrofen konnten entscheidende Auslegungskriterien fuer einen Scale-up bestimmt werden. Die Prozessmodellierung und der Anlagen-Scale-up wurde mit selbstentwickelter Software durchgefuehrt. Der Wirbelschichtreaktor konnte mit einem einfachen Ruehrkesselmodell unter Beruecksichtigung des hydrodynamischen Wirbelschichtzustandes beschrieben werden. Im Falle des Drehrohrofens mussten die instationaere Massen- und Enthalpiebilanz 2. Ordnung unter Beruecksichtigung des individuellen Vermischungs- und Transportverhaltens geloest werden. Abschliessend erfolgte die endgueltige Bewertung der unterschiedlichen Reaktorkonzepte und eine Auslegung des Pyrolyseprozesses im 15000 jato-Massstab. Dabei konnte festgestellt werden, dass ein wirtschaftlicher Betrieb bereits heute (ohne entsprechende gesetzliche Auflagen) moeglich ist. Die Arbeit entstand in enger Kooperation mit der ROEHM GmbH Chemische Fabrik Darmstadt.
General Information: Changing shopping habits and trends to convenience products have precipitated a plastic waste disposal crisis. Relief is expected by recycling, however, due to the high cost of collection, separation and purification recycling is considered as economically ambiguous. Assuming that biodegradable plastics meet the price expectation, it would be better to use biodegradable plastics which are easily compostable. The estimated EEC market (year 1998) for such products is of significant size: approximately 4-5 x l05 tons/yr. The overall goal of the present project is the synthesis of biodegradable polyesters from two main monomers, 1,3-propanediol and succinate (produced by fermentation from renewable sources) and from other dicarboxylic acids (like terephthalic acid) used as an auxiliary monomers to modified the chemical and physical properties of the polyester. The advantages of this approach compared to polyhydoxyalkanoates or polylactides (two biodegradable polyesters that can be produced from renewable sources) are the lower cost of production and the possibility to easily modify the physical properties of the polyester to the qualities required for the article made of plastic. Therefore the main items of this project are: Production of 1,3-propanediol out of glycerol coming from the oleochemical industry (fatty acids, fatty alcohols) and rape seed oil production. Development of genetically modified micro organisms for maximal yield of 1,3-propanediol production and evaluation of their performances in fermentor up to the m3 scale and in high volumetric productivity membrane bioreactor. Production of succinic acid from starch hydrolysates using Anaerobiospirillum succiniproducens in high performance bioreactor (membrane bioreactors with optimized ratio of cell bleeding and effluent flow rates and in situ product recovery by electro dialysis), to increase the productivity and decrease the waste water treatment of the process. This fermentation is original by the fact that carbon dioxide is consumed for succinate production. Several patents have been deposited regarding the process of succinate production but the productivities reported are low due to low cell density. Development of polyesters based on 1,3-propanediol and succinic acid optimised regarding process ability and thermo-mechanical properties by means of utilization of improved polymerization-copolymerization methods and blending. Manufacture of prototypes of product using the referred optimised polymers, copolymers and blends. Biodegradation studies using various test systems including C-balances, isolation and characterization of degradative microbial consortia and involved enzymes systems (lipases, hydrolase's). Prime Contractor: Institut National des Sciences Appliquees Toulouse, Departement de Genie Biochimique, Toulouse; France.
Generelles Ziel des Fortsetzungsantrages ist die Optimierung des Gesamtprozesses der Lignocellulose-basierten Bioraffinerie zur Gewinnung der Wertstoffe Lignin und Zucker. Aufbauend auf den im bisherigen Projektverlauf gewonnenen Ergebnissen soll in diesem Folgeprojekt die Produktion und experimentelle Untersuchung von Lignin für den Einsatz in Klebemassen im Vordergrund stehen. Dazu ist vorgesehen, die Herstellung von Lignin als Feststoff sowie als gelöstes Lignin und die Ligninpyrolyse im Hinblick auf die klebetechnischen Eigenschaften der gewonnenen Rohstoffe zu untersuchen. Das gewonnene Lignin soll 1) genau definierte Produktspezifikationen erfüllen, 2) parallel zur direkten Nutzung hin zu einem hochwertigen Öl pyrolysiert werden. Der Gesamtprozess soll in einer kleinen Experimental- und Demonstrationsanlage verifiziert und modelliert werden In das projektbezogene Aufgabengebiet des Instituts fallen drei Aspekte :1 ( M 1-9) Konzeptionierung und Aufbau einer geänderten Gasaufbereitung. 2. (M1-9) Referenzversuche mit unterschiedlichen, am Markt verfügbaren Ligninen. 3(M 10- 30): Serienversuche zur Herstellung von Pyrolyseölen. Hierzu sollen Parameter variiert werden, um ein insbesondere hinsichtlich der Anwendungseigenschaften bei der Klebstoffherstellung,optimiertesProduktzuerhalten.WeiteresOptimierungsziel ist die Maximierung der Ausbeute bzw. Optimierung der Wirtschaftlichkeit.
Wissenschaftliches Ziel des Vorhabens ist die Klärung der Frage, auf welchem Weg Motoröl mit Biodieseleintrag dahingehend stabilisiert werden kann, dass die unerwünschte Ölschlammbildung verzögert oder verhindert wird. Im ersten Schritt werden die bislang ermittelten Kenntnisse über den Mechanismus der Wechselwirkungen von Biodieselmolekülen im Motoröl überprüft. Danach werden Additive ausgewählt und erprobt, die die Oligomerisierung von Alkylestern verhindern. Zur Durchführung dieser Untersuchungen muss zunächst ein Verfahren zur Ölschlammbildung im Labor weiterentwickelt werden. Die Alterung des Motoröls wird derzeit im Labor durch einen Aufbau simuliert, der ursprünglich bei der Volkswagen AG entwickelt und erprobt wurde und sich zur Generierung von Ölschlamm eignet. Durch eine Variation des Temperaturprofils und ggf. der Alterungsbedingungen soll das Optimierungspotenzial verdeutlicht werden, sodass das Auftreten von Alterungsprodukten wie z.B. Oligomeren sensitiver erfasst werden kann. Dieses ist die Grundlage zur mechanistischen Aufklärung und zur Untersuchung der Effizienz von Additiven bzw. Additivpakten. Um die besten Ergebnisse unter realen Bedingungen zu erproben, werden die Laborversuche durch Motorentests auf den Motorenprüfstand, z.B. im Johann Heinrich von Thünen-Institut in Einzylindermotor und im Anschluss bei Volkwagen in Realmotoren überprüft.
Kohlenwasserstoff-Gemische, maßgeschneidert für die motorische Verbrennung, können aus Biomasse über Methanol als Zwischenprodukt, mit nachfolgender Umwandlung zu Olefinen und Oligomerisierung hergestellt werden. Der Schritt der Oligomerisierung bestimmt maßgeblich die Zusammensetzung und damit die Qualität des Endproduktes. Ziel des Vorhabens ist es, a) die Demonstration der MtSynfuels-Technologie wissenschaftlich zu begleiten, b) Verbesserungspotentiale für die Oligomerisierung zu identifizieren und c) Kraftstoff-Gesamtausbeuten mit konkurrierenden Herstellungsverfahren zu vergleichen. Die Aktivitäten im Vorhaben konzentrieren sich auf experimentelle und rechnerische Studien mit Modellreaktionen für die Oligomerisierung, Bilanzierung des Gesamtverfahrens Biomasse zu Endprodukten Kohlenwasserstoff-Kraftstoffe, sowie auf den Vergleich mit den Ergebnissen aus der parallel betriebenen Pilotanlage. Die Ergebnisse fließen direkt in die Entwicklungsarbeiten zum MtSynfuels-Verfahren ein und können beitragen zur Verbesserung der Auslegungsgrundlagen und zum schnelleren und sicheren up-scaling des Verfahrens.
Ziel des Projektes ist die Entwicklung von Enzym-gestützten Technologien zur Aufwertung von ungesättigten Fettsäuren zu funktionalen Oleochemikalien, die dann als Beschichtung, Schmiermittel oder Kunststoffe eingesetzt werden können. Im Einzeln sollen i) neue Lipoxygenasen (LOX) isoliert und hergestellt werden, die in der Lage sind, ungesättigte Fettsäuren in die korrespondierenden Hydroperoxide umzuwandeln, ii) Methoden entwickelt werden, diese enzymatisch hergestellten Hydroperoxide in Fettsäurealkohole, Fettsäurealdehyde oder Fettsäuredimere umzuwandeln, iii) von den Lipid-Zwischenprodukten anschließend funktionale Oleochemikalien hergestellt werden, und iv) eine technische und wirtschaftliche Evaluierung der entwickelten Prozesse durchgeführt werden. Bei diesem grenzüberschreitenden Projekt soll nicht nur über Ländergrenzen hinweg zusammengearbeitet werden, sondern es steht hier auch die Kooperation zwischen traditioneller chemischen Industrie und Biotechnologie im Vordergrund. Dieses Projekt stärkt somit sowohl die chemische Industrie in Europa wie auch die weiße Biotechnologie und die Firmen, die in großtechnischem Maßstab Enzyme produzieren. Zudem leistet das Projekt einen wichtigen Beitrag zur nachhaltigen Nutzung der vorhandenen Biomasse, in dem die Nutzung von natürlich vorkommenden Ölen um ein Vielfaches effektiver wird. Das Projekt soll dazu beitragen, dass die Nutzbaren Rohstoffe für die chemische Industrie signifikant erweitert werden. Die Entwicklung von neuen und umweltfreundlichen Technologien zur effizienteren Nutzung von natürlich vorkommenden Ölen hat jetzt und in der Zukunft ein großes wirtschaftliches Potential. Die Ergebnisse dieses Projektes werden sein i) neue Lipoxygenasen (LOX) aus mikrobiellen und pflanzlichen Quellen, ii) effiziente Systeme zur Herstellung dieser Enzyme im großtechnischen Maßstab, iii) neue, Enzym-basierende Prozesse zur Herstellung von funktionalen Lipiden und Feinchemikalien aus natürlichen Rohstoffen (z.B., Leinsamenöl)
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