Das Projekt "Teilprojekt C 05: Abbau und Verhalten von Kunststoffen und deren Mikroplastik-Partikeln in technischen Systemen der Wasser- und Abfallwirtschaft" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Bayreuth, Fakultät für Ingenieurwissenschaften, Lehrstuhl für Bioprozesstechnik durchgeführt. Teilprojekt C05 hat zum Ziel, den wichtigen Eintragsweg für Kunststoffe, in Form von Mikroplastik, in die Umwelt aus technischen Anlagen (MP) mechanistisch aufzuklären. Gleichzeitig sollen neue Ansätze verfolgt werden, die zur Vermeidung bzw. Reduktion von MP aus Standardkunststoffen maßgeblich beitragen sollen. Zu diesem Zweck sollen Polyethylen, Polypropylen, Polystyrol, Nylon, Polyethylenterephthalat, Polyisopren und Polyvinylchlorid durch Beschleuniger (in situ) in ihren Oberflächeneigenschaften für die Biofilmbildung modifiziert und dadurch unter Prozessbedingungen biologisch angreifbar und abbaubar gemacht werden. So können auch Standardkunststoffe umweltverträglicher bezüglich der MP-Partikel Bildung werden. Damit geht TP C05 weit über die bislang üblichen eher deskriptiven Studien zu MP in technischen Anlagen und der Umwelt hinaus. Folgende zentrale Fragen sollen in TP C05 in Hinblick MP-Partikel in technischen Anlagen der Abfall- und Abwasserwirtschaft beantwortet werden: 1. Kommt es in den Anlagen zu spezifischen (biologischen) Abbau- und Degradationsvorgängen? 2. Wie hängen die zu beobachtenden Prozesse von MP-Charakteristika (Materialsorte, Zusammensetzung, Größe, Morphologie, Beschichtung) ab, ? 3. Lassen sich die Vorgänge ('Bioabbaubarkeit') durch gezielte Modifikation der Partikeloberfläche vor oder in den Anlagen beschleunigen? 4. Welche ökologischen Konsequenzen einer Ausbringung der (modifizierten) Partikel in die Umwelt und hier vor allem in den Boden lassen sich postulieren?
Das Projekt "Teilprojekt C 01: Entstehung und Abbau von Mikroplastik unter simulierten Umwelteinflüssen" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Bayreuth, Lehrstuhl für Polymere Werkstoffe durchgeführt. In Projekt C01 wird die Entstehung von sekundärem Mikroplastik aus makroskopischen Kunststoffformkörpern und der weitere Zerfall durch Einwirkung von UV-Strahlung, Wasser und mechanischen Kräften untersucht. Dazu werden verschiedene Kunststoffe in reiner und additivierter Form durch beschleunigte Bewitterungsprozesse gealtert und hinsichtlich ihrer mechanischen Eigenschaften und molekularen Struktur charakterisiert. So verbinden wir Rissbildung und -fortschritt mit Molekulargewicht, Kettenbruch bzw. Endgruppen der Makromolekülketten sowie Additivkonzentration bzw. -migration. Hierzu wird eine breite Palette verschiedener Techniken von mechanischen Analysen über Massenspektrometrie bis hin zur Festkörper-NMR-Spektroskopie genutzt. Durch Korrelation dieser Ergebnisse, die von mikroskopischen bis hin zu makroskopischen Längenskalen reichen, wird ein vertieftes Verständnis der Mechanismen und der zeitlichen Abläufe des Abbaus von Kunststoffen in der Natur erreicht.
Das Projekt "Elektrochemische Herstellung von funktionalen und elektrisch leitfähigen Polymeren als freistehende Kathoden für Lithium Schwefel Batterien: Synthese, Operando Analyse und Simulation" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Freiburg, Physikalisches Institut, Angewandte Theoretische Physik - Computergestützte Physik durchgeführt. In diesem Projekt wird eine elektrochemisch hergestellte Polymerkathode aus poly(4-(thiophen-3-yl) benzenethiol (PTBT) mit operando Methoden und theoretischen Modellierungen untersucht. Diese Kathode ist frei-stehend, elektrisch leitfähig, mechanisch flexibel und dient als Schwefelreservoir für Lithium/Schwefel Batterien. Im Besonderen, wird PTBT mittels Elektropolymerisation auf einen Nickelschaum aufgetragen. Dies ermöglicht eine Anwendung als hochporöse und binderfreie Kathode in Li-S Batterien. Schwefel kann mit dem Polymer PTBT durch inverse Vulkanisierung ein hochvernetztes Copolymer bilden P(S-PTBT), wobei der Schwefel chemisch an die Thiolgruppen von PTBT gebunden wird. Durch die Anwendung eines neuartigen, eigenentwickelten operando Setups, das mehr als drei verschiedene Messungen gleichzeitig erlaubt, während die Zelle geladen bzw. entladen wird, werden mechanistische Einsichten von wichtigen Reaktionsschritten ermöglicht z.B. der Prozess, der den Schwefel während der elektrochemischen Oxidation chemisch an die Polymerkette bindet. Für diese Untersuchungen werden UV/vis-, Raman- und Impedanzspektroskopie in Kombination mit entweder Röntgenbildgebung oder Kleinwinkelstreuung genutzt. Die Experimente werden in enger Zusammenarbeit mit intensiven Modellierungs- und Simulationsstudien auf elektronischer und molekularer Skala ausgewertet. Es werden sowohl die Stabilität als auch die elektronische/molekulare Struktur des an die Thiolgruppen des neutral und geladenen Polymers kovalent-gebundenen Schwefels untersucht. Hierzu werden moderne Austauschkorellationsfunktionale aus der Dichtefunktionaltheorie (DFT) benutzt. Um die Struktur-Performanz Beziehung der in diesem Projekt vorgeschlagenen Kathoden darzulegen, werden die Ergebnisse der operando Analyse herangezogen. Hierbei werden Resultate der UV/vis Spektroskopie direkt mit DFT-Berechnungen und DFT-optimierten, klassischen molekulardynamischen (MD) Simulationen verglichen. Kurzum, durch die Kombination von Synthese, operando Analyse und Simulation wird ein besseres mechanistisches Verständnis der Energiespeicherprozesse und Struktur-Eigenschafts-Beziehung in diesem System erwartet. Diese so gewonnenen Kenntnisse werden für eine kontinuierliche Verbesserung der Materialparameter verwendet. Somit wird eine Erhöhung der elektrochemischen Leistungsfähigkeit von Li-S Batterien der nächsten Generation erreicht.
Das Projekt "Aluminium- und Magnesium-organische polymerbasierte Batterien (AMPERE)" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Freiburg, Institut für Organische Chemie durchgeführt. Ziel des vorgeschlagenen Projekts ist die Entwicklung Aluminium- und Magnesium-organischer, polymerbasierter Batterien. Die Synthese redox-aktiver Polymere sowohl vom p- als auch vom n-Typ als Kathodenmaterialien ist geplant. Diese werden Phenothiazin bzw. Chinone als redox-aktive Einheiten enthalten. Aluminium- und Magnesium-basierte Elektrolyte sollen entwickelt werden, die kompatibel mit den organischen Redoxpolymeren sind und eine reversible Abscheidung bzw. Auflösung des Al/Mg auf der Anode ermöglichen. Die Redoxpolymere werden in Vollzellen gegen Aluminium und Magnesium als Anode getestet werden. Diese Zellen werden im Fall von p-Typ-Polymeren im 'Dual-Ion'-Modus und bei n-Typ-Polymeren im Kationen-'Rocking Chair'-Modus operieren. Mechanistische experimentelle und computergestützte Untersuchungen werden Einblicke in die Ionen-Insertionsprozesse der polymerbasierten Elektroden erlauben.
Das Projekt "Teilprojekt C 02: Abbau von biologisch abbaubaren Polymeren und deren Tonmineral-Nanokompositen unter umweltrelevanten Bedingungen" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Bayreuth, Fachgruppe Chemie, Lehrstuhl Makromolekulare Chemie II durchgeführt. Bioabbaubare Polymere können eine elegante Lösung für das Mikroplastik-Problem darstellen. Für den Verpackungsbereich sind diese Polymere aber oftmals zu spröde und zu permeabel für Gase. Außerdem ist deren Abbau in relevanten Habitaten und unter realen natürlichen Bedingungen häufig zu langsam. Das langfristige Ziel dieses Forschungsprojektes ist es daher, zunächst ein umfassendes Verständnis des Abbauverhaltens konventioneller und maßgeschneiderter bioabbaubarer Polymere und Tonmineral-Nanokomposite in limnischen und terrestrischen Systemen zu erarbeiten. Dies wird uns dann in die Lage versetzen, Materialien zu entwickeln, die kein persistentes Mikroplastik generieren und gleichzeitig die technischen Anforderungen für Lebensmittelverpackungen erfüllen.
Das Projekt "Teilprojekt Z 01: Herstellung von Mikroplastik-Partikeln" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Bayreuth, Bayreuther Institut für Makromolekülforschung (BIMF) durchgeführt.
Das Projekt "Polyimidazole als Redox-aktive Elektroden für stark eutektische Elektrolyte in Polymer-Battierien" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Ulm, Institut für Elektrochemie durchgeführt. In diesem Projekt werden wir Elektroden auf Basis von Polyimidazol mit stark eutektischen Lösungsmitteln als Elektrolyte kombinieren, um biokompatible und biologisch abbaubare Polymerbatterien mit hoher Leistung herzustellen. Polyimidazol kann aus natürlich vorkommenden Rohstoffen hergestellt werden. Im Gegensatz zu anderen konjugierten Redox-Polymeren ist die Ladung im Polyimidazol an isolierten dimeren Einheiten lokalisiert. Diese Besonderheit ermöglicht ein überlegenes und stabiles Verhalten beim Laden und Entladen. Stark eutektische Elektrolyte können ebenfalls aus natürlichen Ressourcen gewonnen werden. Viele stark eutektische Elektrolyten weisen darüber hinaus auch eine geringe Zytotoxizität auf. Um eine hohe Ladungsspeicherleistung zu erzielen, werden die Polyimidazol-Elektroden in Bezug auf Molekularstruktur, Oberfläche und Kompatibilität mit den stark eutektischen Elektrolyten optimiert. Hierzu werden die jeweiligen Phänomene an den Elektroden (bzw. den Grenzschichten) sukzessive elektrochemisch charakterisiert. Schließlich werden darüber hinaus die Biokompatibilität und -abbaubarkeit der verschiedenen Materialien unter Kompostierungsbedingungen untersucht.
Das Projekt "Entwicklung neuer redoxaktiver Polymere auf Basis von Benzimidazol, Benzoxazol und Benzothiazol - ein kombinierter theoretischer und experimenteller Screening-Ansatz" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Justus-Liebig-Universität Gießen, Physikalisch-Chemisches Institut durchgeführt. Batterien auf Polymerbasis haben in den letzten Jahren aufgrund ihrer interessanten Eigenschaften großes Forschungsinteresse auf sich gezogen. Zu ihren Vorzügen zählen ihr geringes Gewicht, die Möglichkeit, auf kritische Metalle zu verzichten, die Nutzung verfügbarer Elemente und ihre bessere Nachhaltigkeit bei Herstellung und Wiederverwertung. In den vergangenen Jahren wurden verschiedene redoxaktive Polymere untersucht, was zu vielen Strukturmotiven führte, die als potenzielle Elektrodenmaterialien identifiziert wurden. Derzeit sind allerdings nur begrenzt verschiedene Anodenmaterialien verfügbar. In diesem Zusammenhang werden in diesem Gemeinschaftsprojekt der FSU Jena und der JLU Giessen neue redoxaktive Polymere entwickelt, die auf drei Strukturmotiven basieren: Benzimidazole, Benzoxazole und Benzothiazole, die alle pyridyl-substituiert sind. Die resultierenden (elektrochemischen) Eigenschaften können durch die Substituenten und das Heteroatom im Fünfring (-NH-, NR-, -O-, -S-) eingestellt werden. Ein kombinierter theoretischer (JLU) und experimenteller (FSU) Screening-Ansatz wird verwendet, um die vielversprechendsten aktiven Materialien zu identifizieren. Zunächst werden geeignete Redox-Einheiten durch Berechnung und theoretisches Screening verschiedener Modellverbindungen mittels DFT untersucht. Darüber hinaus werden Redox-Einheiten mit vielversprechenden Eigenschaften synthetisiert und ihre elektrochemischen Eigenschaften untersucht. Basierend auf diesem ersten Screening werden geeignete Einheiten für die Integration in Polymere ausgewählt. Der zweite Schritt des Projekts ist die Modellierung der Polymere sowie ihre Synthese und die Untersuchung ihrer elektrochemischen Eigenschaften. Die Polymermaterialien mit den besten Eigenschaften werden für die Herstellung von Elektroden verwendet werden. Diese Elektroden werden in (Halb) Zelltests getestet.
Das Projekt "Einblicke in die Dotierungsmechanismen von Polymerelektrolyt / redoxaktiven organischen Radikal Polymer lamellaren Verbundwerkstoffen" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Forschungszentrum Jülich GmbH, Institut für Energie- und Klimaforschung (IEK), IEK-12: Helmholtz-Institut Münster (HI MS) Ionenleiter für Energiespeicher durchgeführt. Organische Radikalbatterien sind aufgrund ihrer hohen Leistungsdichte besonders vielversprechend. Aus grundlegende Sicht müssen eine günstige Ladungstransferkinetik und ein schneller Ladungstransport gleichzeitig ermöglicht werden. Darüber hinaus erfordert die Ladungsspeicherung eine aliovalente Dotierung, um die Ladungsneutralität zu gewährleisten. Die zugrunde liegenden Mechanismen auf atomarer Ebene sind jedoch nicht gut verstanden. Dies gilt insbesondere für die 'trockenen' Gel- oder 'festen' Polymer-MehrschichtElektrolyte, die aufgrund ihrer hohen elektrochemischen Stabilität derzeit die bevorzugten Materialien sind. In einem systematischen Ansatz wird eine Familie von Mehrschichtpolymersystemen vorbereitet und in Bezug auf PolyTEMPO, ein etabliertes Redoxpolymersystem für Flüssigelektrolyte, untersucht. Die Modellsysteme bestehen aus einer Lithium-Metall-Anode, einer hochlithiumionenleitenden Polymerelektrolytschicht und gemischt leitenden Polymerverbunden, einschließlich Elektronenleiter, Redox-Polymer und einem hoch anionenleitenden Polymer. Der Syntheseteil umfasst die Herstellung und Verarbeitung der Polymermaterialien zu lamellaren Verbundwerkstoffen sowie eine umfassende elektrochemische Charakterisierung.Details der Radikal-Transfermechanismen und der auftretenden Ionenspezies werden anhand von c.w. und gepulsten EPR-Methoden aufgeklärt, wobei spektrale Merkmale von reinen und zyklischen Materialien (post-mortem) verglichen und bestimmt werden, einschließlich der Anwendung von PELDOR/DEER zur Aufklärung der Abstände und wahrscheinlichen Verteilungen der beim Zellbetrieb gebildeten Radikalspezies, trotz schwieriger hoher lokaler Radikalkonzentrationen. Wenn möglich, soll mittels ENDOR / HYSCORE die radikalen Arten mit den Materialien weiter charakterisiert werden. In-operando EPR wird an ausgewählten Proben durchgeführt, um die Entwicklung der radikalen Spezies anhand ihres Fingerabdrucksignals zu verfolgen und Einblicke in molekulare Details der Ladungsübertragungsprozesse zu geben. Weitere Einblicke in die mechanistischen Details des elektronischen und ionischen Ladungstransports werden durch die rechnerische Modellierung relevanter Prozesse vom elementaren Elektronentransfer bis zum Ionentransport über die Grenzflächen innerhalb des Schichtverbundes ermöglicht. Ab initio-Methoden werden zur Charakterisierung der elektronischen Eigenschaften der redoxaktiven Polymere eingesetzt, während die weitreichenden Ionentransport- und Dotierungsmechanismen der organischen Kathode auf der Grundlage klassischer molekulardynamischer Simulationen entschlüsselt werden. Zusammenfassend lässt sich sagen, dass all diese Bemühungen neben einem tieferen grundlegenden Verständnis als Leitfaden für die Identifizierung vielversprechender redoxaktiver Materialien und die Gestaltung von Grenzflächen innerhalb der Mehrschichtstrukturen dienen werden, um so die zukünftige Entwicklung leistungsfähiger fester organischer Elektrolyte zu fördern.
Das Projekt "Charakterisierung von Fabrikation-Mikrostruktur-Eigenschafts-Beziehungen für polymerbasierte Batteriematerialien durch die Kombination von tomographischer 3D-Bildgebung mit Modellierung und Simulation" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Hamburg, Professur für Angewandte Mathematik durchgeführt. Die 3D-Morphologie von Batterieelektroden hat einen wesentlichen Einfluss auf ihre elektrochemischen Eigenschaften. Dabei muss sowohl die ionische als auch die elektrische Leitfähigkeit in der gesamten Elektrode sichergestellt sein. Die Bestimmung geeigneter hierarchischer Elektrodenstrukturen im Mikro- und Nanometerbereich ist somit unerlässlich für die Verbesserung der elektrochemischen Performanz von polymerbasierten Batterien. Hierfür sind detaillierte Kenntnisse der 3D-Morphologie experimentell hergestellter Elektroden und ihrer funktionellen Eigenschaften erforderlich. Das Ziel dieses Projektes ist es, besser zu verstehen, wie polymerbasierte Batterieelektroden strukturiert werden müssen, um 3D-Morphologien zu erhalten, die zu einer hohen elektrochemischen Performanz und Degradationsstabilität führen. Hierfür werden neuwertige und zyklisch gealterte Standard-Elektroden untersucht, die von der AG Schubert der Uni Jena zur Verfügung gestellt werden. Die 3D-Morphologie dieser Elektroden wird zunächst von der AG Manke mittels tomographischer Bildgebungstechniken wie FIB/SEM Tomographie und Synchrotron-Tomographie rekonstruiert. Des Weiteren wird die AG Manke tomographische Operando-Messungen durchführen, um Strukturänderungen während der Zyklisierung zu analysieren. Die AG Schmidt wird mit statistischer Bildanalyse Korrelationen zwischen Fabrikationsparametern und transportrelevanten Kenngrößen der 3D-Morphologien von neuwertigen und gealterten Elektroden untersuchen und quantitativ bewerten, während die AG Carraro ortsaufgelöste numerische Simulationen des Ladungstransports durchführt und ein elektrochemisches Multiskalen-Modell entwickelt, um zu untersuchen, wie die 3D-Morphologie der Elektroden die in ihr ablaufenden elektrochemischen Prozesse beeinflusst. Neben den experimentell hergestellten Elektroden der AG Schubert werden simulierte Elektrodenstrukturen untersucht. Hierfür entwickelt die AG Schmidt einen stochastischen Geometrie-Generator, mit dem sie eine große Vielfalt von virtuellen Elektrodenstrukturen in 3D erzeugt. Dadurch wird die systematische Untersuchung der 3D-Morphologie von polymerbasierten Batterieelektroden mittels Computersimulation ermöglicht. Insbesondere führt die 3D Simulation von Elektrodenstrukturen zu empirisch hergeleiteten Formeln, die transportrelevante Kenngrößen der 3D-Morphologie durch Fabrikationsparameter ausdrücken, also zu sogenannten Fabrikation-Mikrostruktur-Beziehungen. Die Kombination von stochastischer Struktursimulation mit der numerischen Simulation elektrochemischer Prozesse der AG Carraro führt außerdem zu Formeln, durch die elektrochemische Kenngrößen mittels morphologischer Kenngrößen ausgedrückt werden, d.h. zu Mikrostruktur-Eigenschafts-Beziehungen. Insgesamt werden so durch die Kombination von 3D Bildgebung mit modellbasierter 3D Simulation Strukturierungsempfehlungen generiert, die das Design von polymerbasierten Batterieelektroden mit optimierter elektrochemischer Performanz unterstützen.
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