Das Projekt "Einspritzung von H2O2 in das Abgasrohr und in den Brennraum" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Duisburg, Fachbereich 7 Maschinenbau, Institut für Verbrennung und Gasdynamik durchgeführt. Aufbauend auf den Ergebnissen zur Regeneration dieselrussbeladener Partikelfilter mit H202 wurden die Arbeiten auf Untersuchungen zur radikalgestuetzen Oxidation von Russpartikeln, die im Abgasstrom oder im Brennraum gasgetragen existieren, ausgedehnt. Versuche zur direkten Einduesung des Oxidationsmittels in das Abgasrohr direkt hinter dem Auslassventil zeigten erhebliche Auswirkungen auf die fluessige Partikelphase und die Gasphase, aber nur marginalen Einfluss auf die festen Bestandteile. Mittlerweile ist eine Anlage in Betrieb genommen worden, bei der kurbelwinkelselektiv kleinste Mengen H2O2 ueber eine zweite Einspritzduese unmittelbar in den Brennraum eingespritzt werden koennen. Es ist zu erwarten, dass durch die Bereitstellung reaktiver OH-Radikale eine vollstaendigere Russoxidation bereits waehrend der Verbrennung bzw. unmittelbar im Anschluss daran noch im Brennraum erreicht werden kann. Die Entwicklung der zweiten Einspritzanlage erwies sich als aufwendig. Sie arbeitet nach einem dem Acommon Rail(at)Prinzip nachempfundenen Verfahren und kann elektronisch gesteuert kleinste Menge Fluessigkeit binnen weniger hundert Nanosekunden unter hohen Druecken in den Brennraum einspritzen. Die Experimente sind derzeit im Gange.
Das Projekt "Die globale Verteilung von 14 CO als Indikator fuer OH-Radikale" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Kernforschungsanlage Jülich GmbH, Institut für Chemie durchgeführt. Natuerliches 14 CO wird in der Atmosphaere hauptsaechlich durch kosmische Strahlung gebildet. Es wird dann fast ausschliesslich durch Reaktion mit OH-Radikalen zu 14 CO2 oxidiert. Die Produktionsrate ist sehr gut bekannt; Messungen der 14 CO-Verteilung lassen daher direkte Schluesse auf die entsprechende OH Verteilung zu. Zur Messung wird zunaechst das Kohlenmonoxid aus ca. 100 Kubikmeter Luft chemisch abgetrennt. Anschliessend wird der 14 C Gehalt in einer speziellen 'low level'-Zaehlapparatur mit geringem Volumen bestimmt. Bisher wurden Messungen in der Nordhemisphaere am Boden durchgefuehrt (Vols et al., 1979, 1980, 1981). Ergaenzende Messungen in der hoeheren Atmosphaere sowie der Suedhemisphaere zur besseren Absicherung der ermittelten OH-Verteilung sind in Vorbereitung.
Das Projekt "Nitrous acid (HONO) in polar regions" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Wuppertal, Fachgruppe Chemie und Biologie, Arbeitsgruppe Physikalische und Theoretische Chemie durchgeführt. Salpetrige Säure (HONO) ist in polaren Regionen vermutlich die wichtigste OH-Radikal-quelle, und beeinflußt somit die Bildung von Photooxidantien wie z.B. Ozon. Trotzdem ist der Kenntnisstand über HONO-Konzentrationen in der polaren Atmosphäre sowie über den HONO-Bildungsmechanismus nur lückenhaft. Daher sollen im Rahmen des Projektes Messungen von HONO in polaren Regionen durchgeführt werden. Dabei soll ein von einem der Antragsteller entwickeltes, extrem empfindliches und schnelles HONO-Meßgerät ('LOPAP' Nachweisgrenze ca1 ppt, Zeitauflösung 5 min) eingesetzt werden, bei dem im Gegensatz zu vielen anderen HONO-Meßgeräten Probenahmeartefakte und Interferenzen minimiert werden konnten. Im Rahmen des Projektes sollen Messungen an der Neumayer Station in der Antarktis durchgeführt werden, da bislang keine Daten über HONO-Konzen-trationen aus dieser Region vorliegen. Zum Vergleich sollen auch HONO-Konzentrationen in der Arktis in Ny-Ålesund auf Spitzbergen bestimmt werden. Neben der Aufzeichnung von typischen Tagesgängen sollen anhand von Gradientenmessungen die Quellstärken von HONO in polaren Regionen quantifiziert werden. Weiterhin sollen Experimente durchgeführt werden, die den Mechanismus der HONO-Bildung an Schneeoberflächen klären sollen.
Das Projekt "Untersuchung des Mechanismus der Bildung und der Wirkung von HNO2 in der urbanen Atmosphaere" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Heidelberg, Institut für Umweltphysik durchgeführt. Die Bildung des HNO2 in belasteter Luft wird an einigen Stellen im Ballungszentrum, Rhein-Main, mit optischer Langpfad-Absorption verfolgt werden. Die Wirkung der morgendlichen Photolyse auf das Radikalbudget wird mit Hilfe eines chemischen Verstaerkers verfolgt. Darueber hinaus wird die HNO2-Emission in verschiedenen sonnenbeschienenen Oberflaechen anhand der RO2-Profile in unmittelbarer Wandnaehe bestimmt. Die in der Fluessigkeitshaut von Oberflaechen ablaufenden Reaktionen zur HNO2-Bildung werden mit Spektroskopie an unterschiedlichen Grenzflaechen verfolgt und mechanistisch gedeutet. Das Ziel ist, belastbare Grundlagen fuer die modellmaessige Erfassung von atmosphaerischer HNO2-Emission und seiner Zerstoerung fuer unterschiedliche Oberflaechen am Boden und am Aerosol zu bearbeiten.
Das Projekt "Der Verbleib von Carbonylradikalen (R-C=O) in der Atmosphaere" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Stuttgart, Institut für Physikalische Chemie durchgeführt. In addition to peroxy and alkoxy radicals, carbonyl (ie substituted acetyl) radicals (R-C=O) are important short-lived radical intermediates in the atmospheric degradation of volatile organic compounds. In order to supply atmospheric modellers with the necessary input data, rate parameters for reactions of these radicals are needed. The principal reaction pathways of carbonyl radicals are either thermal decomposition or addition of O2, leading to different product distributions and thus affecting the amount of ozone formation. In this project, state-of-the-art experimental methods are applied to quantify the branching ratio of these two pathways for a number of atmospherically important carbonyl radicals. Since thermal decomposition of R-CO generally exhibits much stronger temperature dependence as compared to O2 addition, the branching ratio of these pathways is also strongly temperature dependent. For this reason, variable temperature is an important feature of the planned experiments. The addition pathway leads to substituted acetylperoxy radicals. For a small number of these radicals, reaction rate constants for their reactions with NO, NO2, and HO2 will also be determined. The effect on atmospheric chemistry of the rate parameters coming out of this project will be tested by sophisticated box model calculations. The most important radical reactions will then be implemented into a new regional atmospheric chemistry model (RACM) in order to give an account of the influence of these R-CO radicals on atmospheric chemistry. It is expected that inclusion of the experimental data from this project into atmospheric chemistry models will considerably improve the predictions about radical balances and ozone formation in the troposphere which form the basis for future ozone control strategies.
Das Projekt "Long Term Observations of Urban Atmospheric Radical Chemistry (Turban)" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Heidelberg, Institut für Umweltphysik durchgeführt. The nitrate radical (NO3) is a key component of night time chemistry in the troposphere and is responsible for the non-photochemical production of peroxy radicals and the transformation of important species such as nitrogen oxides, VOCs, and ozone. It can be comparable to the OH radical as a sink for nitrogen oxides and VOCs. The only two studies to provide long term night time measurements of NO3 in the boundary layer were conducted in Germany at a rural coastal site and a rural suburban site. One short-term study has reported daytime measurements of NO3. More research is necessary to obtain a complete picture of seasonal variations in NO3 chemistry. Our objectives are to describe seasonal and spatial patterns in the chemistry of NO3 in an arid urban location, and to evaluate its contribution to the transformation and removal of atmospheric compounds. Two years of continuous Differential Optical Absorbance Spectrometry (DOAS) measurements in Jerusalem will provide concentrations of NO3, NO2, NO, O3, HONO, and HCHO, in addition to meteorology and other ancillary parameters. A month-long field project using high-end DOAS equipment will be conducted in parallel in order to assess spatial variations in NO3 chemistry in the region. The proposed research will be the first to conduct continuous long-term measurements of NO3 in an urban area, and the first in an arid region such as Israel. No long-term measurements of NO3 in the daytime have yet been reported. The resulting data will improve our understanding of NO3 chemistry in the urban boundary layer.
Das Projekt "Heterogeneous Chemistry of Atmospheric Radicals Nitrate Radical and Sea Salts (HECAR)" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität-Gesamthochschule Essen, Fachbereich 8 Chemie, Institut für Physikalische und Theoretische Chemie durchgeführt. General Information: Nitrate radical plays a central role in chemistry of the troposphere. It is a major oxidant at night time. It increases night hydroxyl abundance by initiating hydrocarbon oxidation processes. NO3 is also an important species in initiating radical reactions in cloud droplets and aerosols. Quite recently it was obtained a series of evidences for the fact that the halogens Cl and Br could released from sea-salt aerosols NaCl, NaBr. Two possible sources of active halogen are now discussed in literature (N2O5 and NO3 reactions with sea-salts). In the night, marine boundary layer reactions: NO3 + NaX = NaNO3 + X (1a) NO3 + NaX = NaNO3 +1/2X2 (1b) X = Cl, Br could be even more effective than corresponding reactions with N2O5. In case if reactions (1a,1b) are intensive enough they could sufficiently increase the oxidation potential of the troposphere, since Cl has higher reactivity than NO3. 9The aim of this project is to understand the kinetic mechanism and to get numerical data on the parameters which determine the NO3-to-active-halogen transformation. Different aerosol strates (diluted salt solutions, dry and humidified solid salts of various kinds: powder, grain, single crystals and coherent films) will be studied in order to provide information for successive modelling of wide range of atmospheric situations and scenarios. For solutions the salt concentrations will vary from 0 to 1M. Uptake coefficients study will be accomplished by other studies of NO3 aqueous phase chemistry represented by Essen group. In frame of this project uptake coefficients and yield of X, X2 from aqueous phase in reactions (1a,1b) will be studied. For more deep understanding of the mechanism of NO3 interaction with solid salts FTI apparatus will be adjusted in Lille to follow the products formed on the surface in course of heterogeneous reactions. Other groups will study the detailed mechanism of reaction (1) for dry/humidified salts. Original methods and modern techniques will be used to follow NO3 consumption and gas products formation. Since the role of water vapor is expected to be significant, a series of experiments with additives of water vapor from 10 (-7) to 10 (-2)Torr. will be carried out. An important part of kinetic mechanism of NO3-X atoms heterogeneous transformation is supposed to be the secondary reactions of halogen atoms with surface. Special attention will be paid to investigating the influence of secondary processes on the primary atoms release. Above stated combination of experimental studies, no doubts, will provide a wide, motivated understanding of the possible role of reaction (1) in the troposphere. Prime Contractor: Universite des Sciences et Technologies de Lille, UFER de Chimie, Laboratoire de Cinetique et Chimie de la Combustion URA-CNRS 876; Villeneuve d'Ascq; France.
Das Projekt "Berechnung der Entwicklung und Ausbreitung von Ozon im Hinblick auf eine Ozon-Prognose" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Landesamt für Umweltschutz und Gewerbeaufsicht Rheinland-Pfalz durchgeführt. Es wird ein Rechen-Simulationsprogramm entwickelt fuer die Entwicklung und Ausbreitung von Ozon. Hierbei werden sowohl die luftchemischen Reaktionen der Vorlaeuferstoffe (Radikalen-Chemie), als auch das Turbulenzverhalten der wandernden Luftmassen beruecksichtigt. Das Rechenprogramm wird auf einem PC mit Koprozessor in C-Sprache entwickelt. Die Eingabedaten sind gemessene Vorlaeuferkonzentrationen in den Stadtgebieten und die aktuellen meteorologischen Einflussgroessen. Das Rechenprogramm gibt den Verlauf der Ozonkonzentrationen in einem wandernden Luftvolumen mit 1000 m Hoehe (eindimensionales Modell) in Abhaengigkeit von den aktuellen gemessenen meteorologischen Parametern an. Hierbei wird auch der Einfluss von angenommenen Zusatzemissionen, zB bei Ueberqueren von Strassen auf dem Wege zum Zielort (zB Waldstation) beruecksichtigt. Die so fuer den Zielort errechneten Werte werden mit den dort gemessenen verglichen zur Sicherstellung der Richtigkeit der benutzten meteorologischen und luftchemischen Ansaetze in der Simulation. In einem zweiten Schritt soll das gepruefte Simulationsmodell zur Prognose der Hoehe des nachmittaeglichen Ozon-Maximums bei Vorliegen der vormittaeglichen Schadstoffkonzentrationen und Wetterlage genuetzt werden.
Das Projekt "Experimentelle Bestimmung der Bildungsrate von O (1D) und OH in der Troposhaere durch Ozonphotolyse aufgrund der Sonneneinstrahlung" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Forschungszentrum Jülich GmbH, Institut für Chemie und Dynamik der Geosphäre durchgeführt. The oxidizing capacity of the troposphere is mainly determined by the concentration of hydroxyl radicals (OH). These are primarily formed by the reaction of O(1D) atoms with water vapour. The O(1D) atoms are produced by the photolysis of ambient ozone with solar radiation in the spectral range of UV-B. Thus, any change of solar UV-radiation has a major impact on the global oxidation potential of the atmosphere. At present, there is a great deficiency of experimental field data on the rate coefficient J(O1D) for the O3 photolysis forming O(1D) atoms. Furthermore, there is a lack of accurate J(O1D) measurement techniques for field experiments. Laboratory work will be carried out to reinvestigate the parameters of two crucial photochemical gas phase reactions which limit the accuracy of experimental and theoretical J(O1D) determinations. First, the O(1D) quantum yield will be determined as a function of wavelength with high spectral resolution and for various temperatures over the pertinent range of tropospheric and stratospheric conditions. Second, the branching ratio of the reaction of O(1D) with N2O will be reinvestigated in laser experiments. Field measurements will be carried out in order to intercompare three different techniques to measure J(O1D) in the field: the chemical actinometry (direct chemical determination of the O(1D) formation, based on the reaction of O(1D) with N2O), actinic filter radiometer (measurement of the spectrally integrated solar actinic flux) and actinic spectroradiometer (measurement of the spectrally resolved solar actinic flux). Furthermore, J(O1D), O3 and H2O will be measured continuously in the field in order to establish a dataset on the diurnal and seasonal variations of the O(1D) and OH production rates at 50 degree N. Its relationship to concurrently observed parameters, such as atmospheric aerosol or clouds, will be investigated and compared with theoretical J(O1D) predictions from radiation flux models.
Das Projekt "Simulation and Understanding of the Atmospheric Radical Budget for Regions with Large Emissions from Plants (SARLEP)" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Forschungszentrum Jülich GmbH, Institut für Energie- und Klimaforschung, Troposphäre (IEK-8) durchgeführt. Atmospheric pollutants emitted by natural and anthropogenic sources influence significantly the quality of life on our planet. Their removal in the atmosphere is controlled by their reactions with photochemically produced hydroxyl radicals. Recent findings from experimental studies and quantum-chemical calculations suggest that an important part of atmospheric radical chemistry, which is directly linked to the self-cleansing ability of our atmosphere, has been overlooked. This causes considerable uncertainty in our understanding of the couplings between the biosphere, atmospheric chemistry and climate. The greatest impact of this lack of understanding has been found for regions with large emissions of organic compounds from plants in remote or rural areas. Within this project, the oxidation of organic compounds will be comprehensively investigated for the most important, biogenic organic compounds. The innovative experimental approach will quantify the radical destruction and production rates in experiments in the unique atmosphere simulation chamber SAPHIR at the host institution. These experiments aim to close the gap between laboratory and field studies. The advantages are: (1) Experiments will be conducted under atmospherically relevant conditions. (2) Radical recycling efficiency will be quantified for the entire chemical system, not just for single reactions. (3) The complexity of the chemical system studied will be increased from single compounds to natural plant emissions. New innovative instrumentation will be developed for accurate and precise measurements of radical species and oxidized organic compounds. These are also of great interest beyond this project. The results of this project will improve our understanding of atmospheric radical chemistry required for accurately predicting the atmospheric radical budget, the formation of harmful secondary pollutants such as ozone, acids and aerosol and the lifetime of greenhouse gases affecting climate change.
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