Die Erdatmosphäre unterliegt komplexen chemischen und dynamischen Prozessen, und eine genaue Kenntnis der Vertikalverteilung von Spurengasen und Aerosolen ist von größter Bedeutung für ein tiefgreifendes Verständnis des atmosphärischen Systems. Fernerkundungsmessungen sind bestens geeignet zur Bestimmung der atmosphärischen Vertikalstruktur. Boden- flugzeug- und satellitengebundene Fernerkundungsmessungen ermöglichen eine berührungslose Messung der atmosphärischen Zusammensetzung. Insbesondere stellt die Multi-Axiale Differentielle Absorptionsspektroskopie (MAX-DOAS) eine vielseitige und kostengünstige Methode zur Bestimmung der Vertikalverteilung zahlreicher Spurengase sowie von Aerosolen. Im Rahmen des beantragten Projektes wird ein neuartiger Auswertealgorithmus entwickelt, der eine vollständige Ausschöpfung des Informationsgehaltes von MAX-DOAS Streulichtmessungen zum Ziel hat. Im Gegensatz zu bisherigen Algorithmen erfolgen hierbei DOAS-Auswertung und Bestimmung des Vertikalprofils in einem einzigen Schritt. Von dieser gleichzeitigen Bestimmung von Vertikalprofilen von Spurengasen und Aerosolen direkt aus den gemessenen spektralen Radianzen erwarten wir eine signifikante Erhöhung des Gesamtinformationsgehaltes. Eine Simulation der breitbandigen spektralen Struktur, die in der traditionellen DOAS Analyse ignoriert wird, sowie eine explizite Modellierung der Rotations-Ramanstreuung (Ring-Effekt) liefern zusätzliche Informationen über den Zustand der Atmosphäre. Eine Kopplung eines T-Matrix- und/oder Mie-Streumodells an ein Strahlungstransportmodell ermöglicht in ähnlicher Weise wie bestehende Algorithmen für Aeronet Sonnenphotometermessungen die Bestimmung von mikrophysikalischen Aerosoleigenschaften, wie z.B. Größenverteilung und komplexer Brechungsindex, von Messungen im solaren Almukantarat. Dieser Algorithmus dient als Basis für eine eingehende Untersuchung des Gesamtinformationsgehaltes von MAX-DOAS Messungen bezüglich Spurengasen, Aerosolextinktion sowie mikrophysikalischen Aerosoleigenschaften. Messungen mittels eines polarisationssensitiven MAX-DOAS (PMAX-DOAS) Instruments, welches im Rahmen des Projektes entwickelt wird, ermöglichen eine weitere Erhöhung des Informationsgehaltes von Streulichtmessungen. Messungen des Himmelslicht bei verschiedenen Ausrichtungen eines rotierbaren Polarisationsfilters ermöglichen eine Rekonstruktion des Stokesvektors, und polarisationsabhängige Messungen der Intensität, der Spurengassäule sowie des Ringeffektes führen zu einer signifikanten Erhöhung der Genauigkeit von Aerosol- und Spurengasbestimmung. Zu einer vollständigen Nutzung des Informationsgehaltes von PMAX-DOAS-Messungen wird der Auswertealgorithmus auf der Basis eines vektorisierten Strahlungstransportmodells, das die Simulation des gesamten Stokes-Vektors ermöglicht, entwickelt.
Ziel des Vorhabens ist die Entwicklung hochaktiver, selektiver und stabiler zeolithischer Redoxkatalysatoren für die selektive Reduktion von Stickstoffoxiden mit Ammoniak. Zu diesem Zweck werden durch Kombination katalytischer Untersuchungen mit Studien zur physikochemischen Charakterisierung von Aktivkomponente und Matrix (Methoden: EPR, ferromagnetische Resonanz (FMR), Mößbauerspektroskopie, EXAFX, XPS, ISS, UV-Vis, IR, Raman, XRD) gesicherte Erkenntnisse über die erforderliche Struktur der Redoxkomponente und der zeolithischen Matrix erarbeitet, die in verbesserte Präparationsstrategien für eine neue Katalysatorgeneration umgesetzt werden. Bezüglich der Strukturierung der Übergangsmetallkomponente ist durch Kombination katalytischer mit spektroskopischen Techniken zwischen der Wirkung isolierter Ionen auf Kationenplätzen sowie intra- bzw. extra-zeolithischer Oxidaggregate zu differenzieren, wobei dem Beweis der katalytischen Relevanz von Spezies über spektroskopische in situ-Studien (EPR, UV-Vis, Raman, EXAFS) besondere Bedeutung zukommt (1.-3. Jahr).
Si-Einschlüsse in holzbildenden Pflanzen sind vielfach beschrieben und dienen für verschiedene chemische und biologische Fragestellungen als wichtiges Merkmal. Über Aufnahme, Transport und Deposition liegen jedoch nur lückenhafte Kenntnisse vor. Im Vorhaben sollen folgende Themenkomplexe bearbeitet werden: i) Aufnahme und Ferntransport, ii) Primärausscheidung, iii) Struktur und chemische Komposition. Als Objekte sind Bambus (Monocotyledone) sowie tropische Laubbaumarten (Dicotyledone) vorgesehen. Chemische Analysen (IR und Raman, simultane Thermoanalyse/STA, Thermogravimetrie/TG, Differential Thermoanalyse/DTA, Massenspektrometrie/MS, Si K-XANES-Spektroskopie) werden zur Identifizierung der Aufnahme- und Ferntransportform an Wurzelgewebe und Kapillarsaft durchgeführt sowie an Geweben der Deposition. Mit Licht- und Elektronenmikroskopie werden Si-Verbindungen in den Zielzellen lokalisiert, Kompartimenten zugeordnet (intrazellulärer Transport) und mit TEM/EDX und TEM/EELS charakterisiert. Für Bambus wird beispielhaft die extrazelluläre Deposition in der Zellwand untersucht, um Befunde zu Wechselwirkungen zwischen organischer Matrix und Si-Einlagerung zu erhalten. Folgende Ergebnisse werden erwartet: i) Identifizierung der Si-Transportform in Wurzel und Kapillarsaft, ii) Lokalisierung und Identifizierung deponierter Si-Verbindungen, iii) feinstrukturelle Charakterisierung Si-deponierender Zellen und nicht-deponierender Nachbarzellen.
Beim Übergang der Pflanzen vom Wasser- zum Landleben haben komplexe phenolische Verbindungen (Lignin) und natürliche Polyester (Cutin, Suberin) eine wichtige Rolle gespielt indem sie neue Grenzflächen und Oberflächen mit hydrobisierenden Eigenschaften ermöglichten. Die Einlagerung von Lignin zwischen den Cellulose Mikrofibrillen und Hemicellulosen war wesentlich für die Entwicklung funktionsfähiger Leitbahnen (Xylem) und die mechanische Festigkeit. An den Grenzflächen zur Luft musste der Wasserverlust minimiert werden, was durch die Einlagerung von Cutin (Blätter) und Suberin (Stamm, Wurzel) erreicht wurde. Auch wenn Basiswissen über die drei Polymere vorhanden ist, macht sie ihre große Variabilität sowohl im Vorkommen als auch in ihrer Zusammensetzung und offene Fragen bezüglich der Polymerisation zu den am wenigsten verstandenen pflanzlichen Polymeren. Durch die Adaptionen um in den sehr vielfältigen Lebensräumen zu überleben entwickelten sich verschiedenartigste Erscheinungsformen, die hoch spezialisierte Gewebe erfordern um damit unterschiedliche Eigenschaften und Funktionen zu erfüllen. Das wird erreicht durch eine sich ändernde Zusammensetzung und Struktur auf den verschieden hierarchischen Ebenen (mm-ìm-nm) und es gibt immer noch eine große Wissenslücke bezüglich Verteilung der Polymere und Struktur auf Mikro- und Nanoebene. Wir werden diese Lücke durch die Anwendung von Raman Imaging und Rasterkraftmikroskopie (AFM) füllen. Raman Imaging ermöglicht die chemische Zusammensetzung auf Mikroebene zu verfolgen und AFM ergänzt durch die Aufklärung von Nanostruktur und -mechanik. Jedes Raman-Image basiert auf Tausenden von Spektren, wovon jedes ein molekularer Fingerabdruck der Zellwand auf Mikroebene ist. Derzeit gelingt es nur einen Teil der chemischen und strukturellen Informationen die in der Raman-Signatur stecken, zu extrahieren. Durch mehr Wissen über die Raman-Spektren der Pflanzen und ihrer Komponenten und neue Ansätze der multivariater Datenanalyse wollen wir mehr Informationen zugänglich machen. Um auf Nano-Ebene die chemische Zusammensetzung von kleinsten Oberflächen und Grenzflächen zu entschlüsseln, werden wir Tip-enhanced Raman-Spektroskopie (TERS) anwenden. Mit diesen anspruchsvollen in-situ Ansätze werden wir 1) die Lignifizierung innerhalb der nativen Zellwand verfolgen und ungelöste Fragen rund um die Lignin Polymerisation angehen 2) die Chemie und Struktur der Tracheiden und Gefäßwände auf Mikro-und Nano-Ebene und etwaige Auswirkungen auf die hydraulischen und mechanischen Eigenschaften aufklären 3) die Mikrochemie und Nanostruktur von Cuticula und Periderm und ihren Einfluss auf die Barriereeigenschaften entschlüsseln und 4) beantworten ob Trockenstress sich auch auf der Mikroebene und Nanoebene widerspiegelt. Neue Einblicke in die Variabilität, Verteilung und Zusammensetzung der Pflanzenpolymere und den Einfluss von Trockenstress werden gewonnen und wichtige Struktur-Funktions-Beziehungen aufgeklärt. usw.
Im Verbundprojekt RESKIN analysieren wir die Rolle der Kinetik chemischer Reaktionen für die langfristige Nutzungs- und Sicherheitsanalyse von Reservoirgesteinen. Hierfür ist ein mechanistisches Verständnis der Reaktionskinetik auf verschiedenen Skalen notwendig. In Arbeitspaket AP1 des Verbundes fokussieren wir auf die Mechanismen der Kinetik von Fluid-Festkörper-Reaktionen auf der Skala der Kristalloberflächen, Porenwände und Poren in Reservoir- und Barrieregesteinen. Wir untersuchen den Einfluss von Korngrenzen, Kristalldefekttypen, -dichte und chemischer Kristallzusammensetzung auf die skalenabhängige Reaktionskinetik und die Entwicklung initialer Porenmuster auf der Calcitoberfläche. Die Auswertung erfolgt mit dem innovativen Ratenspektrenkonzept, das quantitative Ergebnisse zu den mechanismenbezogenen Ratenbeiträgen liefert. Gemeinsam mit Ergebnissen auf der Porenskala (AP3) und der Porenstrukturskala (AP4) bilden die Resultate aus diesem Arbeitspaket das kinetische Rückgrat für die Aufskalierung des reaktiven Transports in Reservoirgesteinen (AP5). Mit kinetischen Monte Carlo (KMC) - Simulationen analysieren wir die Kinetik der Auflösung von Calcitzementen mit variablen Mg-Gehalten. Begleitet werden diese Untersuchungen mit einem experimentell-analytischen Ansatz. Die komplementäre Verwendung von Rasterkraft- und Ramangekoppelter Interferometriemikroskopie deckt hochortsaufgelöst mit großen Gesichtsfeldern die Längenskala über 6 Größenordnungen ab, d.h. vom nm- bis in den mm-Bereich. Ein Schwerpunkt liegt auf definiert variierten Reservoirbedingungen (AP2), die wichtig für die Wasserstoff-Speicherung sind. Die Vorhersagen der Simulationsrechnungen werden durch die Experimente getestet und daraus folgende Erkenntnisse fließen in die Optimierung des KMC-Codes ein. Mit diesem Ansatz entwickeln wir die Fähigkeit zur Prognose von Stoffumsatzraten. Das Ergebnis sind Ratenverteilungen, die die skalenabhängige und quantitative kinetische Signatur der Reaktionen repräsentieren.
Im Verbundprojekt RESKIN analysieren wir die Rolle der Kinetik chemischer Reaktionen für die langfristige Nutzungs- und Sicherheitsanalyse von Reservoirgesteinen. Hierfür ist ein mechanistisches Verständnis der Reaktionskinetik auf verschiedenen Skalen notwendig. In Arbeitspaket AP1 des Verbundes fokussieren wir auf die Mechanismen der Kinetik von Fluid-Festkörper-Reaktionen auf der Skala der Kristalloberflächen, Porenwände und Poren in Reservoir- und Barrieregesteinen. Wir untersuchen den Einfluss von Korngrenzen, Kristalldefekttypen, -dichte und chemischer Kristallzusammensetzung auf die skalenabhängige Reaktionskinetik und die Entwicklung initialer Porenmuster auf der Calcitoberfläche. Die Auswertung erfolgt mit dem innovativen Ratenspektrenkonzept, das quantitative Ergebnisse zu den mechanismenbezogenen Ratenbeiträgen liefert. Gemeinsam mit Ergebnissen auf der Porenskala (AP3) und der Porenstrukturskala (AP4) bilden die Resultate aus diesem Arbeitspaket das kinetische Rückgrat für die Aufskalierung des reaktiven Transports in Reservoirgesteinen (AP5). Mit kinetischen Monte Carlo (KMC) - Simulationen analysieren wir die Kinetik der Auflösung von Calcitzementen mit variablen Mg-Gehalten. Begleitet werden diese Untersuchungen mit einem experimentell-analytischen Ansatz. Die komplementäre Verwendung von Rasterkraft- und Ramangekoppelter Interferometriemikroskopie deckt hochortsaufgelöst mit großen Gesichtsfeldern die Längenskala über 6 Größenordnungen ab, d.h. vom nm- bis in den mm-Bereich. Ein Schwerpunkt liegt auf definiert variierten Reservoirbedingungen (AP2), die wichtig für die Wasserstoff-Speicherung sind. Die Vorhersagen der Simulationsrechnungen werden durch die Experimente getestet und daraus folgende Erkenntnisse fließen in die Optimierung des KMC-Codes ein. Mit diesem Ansatz entwickeln wir die Fähigkeit zur Prognose von Stoffumsatzraten. Das Ergebnis sind Ratenverteilungen, die die skalenabhängige und quantitative kinetische Signatur der Reaktionen repräsentieren.
Im Verbundprojekt RESKIN analysieren wir die Rolle der Kinetik chemischer Reaktionen für die langfristige Nutzungs- und Sicherheitsanalyse von Reservoirgesteinen. Hierfür ist ein mechanistisches Verständnis der Reaktionskinetik auf verschiedenen Skalen notwendig. In Arbeitspaket AP1 des Verbundes fokussieren wir auf die Mechanismen der Kinetik von Fluid-Festkörper-Reaktionen auf der Skala der Kristalloberflächen, Porenwände und Poren in Reservoir- und Barrieregesteinen. Wir untersuchen den Einfluss von Korngrenzen, Kristalldefekttypen, -dichte und chemischer Kristallzusammensetzung auf die skalenabhängige Reaktionskinetik und die Entwicklung initialer Porenmuster auf der Calcitoberfläche. Die Auswertung erfolgt mit dem innovativen Ratenspektrenkonzept, das quantitative Ergebnisse zu den mechanismenbezogenen Ratenbeiträgen liefert. Gemeinsam mit Ergebnissen auf der Porenskala (AP3) und der Porenstrukturskala (AP4) bilden die Resultate aus diesem Arbeitspaket das kinetische Rückgrat für die Aufskalierung des reaktiven Transports in Reservoirgesteinen (AP5). Mit kinetischen Monte Carlo (KMC) - Simulationen analysieren wir die Kinetik der Auflösung von Calcitzementen mit variablen Mg-Gehalten. Begleitet werden diese Untersuchungen mit einem experimentell-analytischen Ansatz. Die komplementäre Verwendung von Rasterkraft- und Ramangekoppelter Interferometriemikroskopie deckt hochortsaufgelöst mit großen Gesichtsfeldern die Längenskala über 6 Größenordnungen ab, d.h. vom nm- bis in den mm-Bereich. Ein Schwerpunkt liegt auf definiert variierten Reservoirbedingungen (AP2), die wichtig für die Wasserstoff-Speicherung sind. Die Vorhersagen der Simulationsrechnungen werden durch die Experimente getestet und daraus folgende Erkenntnisse fließen in die Optimierung des KMC-Codes ein. Mit diesem Ansatz entwickeln wir die Fähigkeit zur Prognose von Stoffumsatzraten. Das Ergebnis sind Ratenverteilungen, die die skalenabhängige und quantitative kinetische Signatur der Reaktionen repräsentieren.
Im Verbundprojekt RESKIN analysieren wir die Rolle der Kinetik chemischer Reaktionen für die langfristige Nutzungs- und Sicherheitsanalyse von Reservoirgesteinen. Hierfür ist ein mechanistisches Verständnis der Reaktionskinetik auf verschiedenen Skalen notwendig. In Arbeitspaket AP1 des Verbundes fokussieren wir auf die Mechanismen der Kinetik von Fluid-Festkörper-Reaktionen auf der Skala der Kristalloberflächen, Porenwände und Poren in Reservoir- und Barrieregesteinen. Wir untersuchen den Einfluss von Korngrenzen, Kristalldefekttypen, -dichte und chemischer Kristallzusammensetzung auf die skalenabhängige Reaktionskinetik und die Entwicklung initialer Porenmuster auf der Calcitoberfläche. Die Auswertung erfolgt mit dem innovativen Ratenspektrenkonzept, das quantitative Ergebnisse zu den mechanismenbezogenen Ratenbeiträgen liefert. Gemeinsam mit Ergebnissen auf der Porenskala (AP3) und der Porenstrukturskala (AP4) bilden die Resultate aus diesem Arbeitspaket das kinetische Rückgrat für die Aufskalierung des reaktiven Transports in Reservoirgesteinen (AP5). Mit kinetischen Monte Carlo (KMC) - Simulationen analysieren wir die Kinetik der Auflösung von Calcitzementen mit variablen Mg-Gehalten. Begleitet werden diese Untersuchungen mit einem experimentell-analytischen Ansatz. Die komplementäre Verwendung von Rasterkraft- und Ramangekoppelter Interferometriemikroskopie deckt hochortsaufgelöst mit großen Gesichtsfeldern die Längenskala über 6 Größenordnungen ab, d.h. vom nm- bis in den mm-Bereich. Ein Schwerpunkt liegt auf definiert variierten Reservoirbedingungen (AP2), die wichtig für die Wasserstoff-Speicherung sind. Die Vorhersagen der Simulationsrechnungen werden durch die Experimente getestet und daraus folgende Erkenntnisse fließen in die Optimierung des KMC-Codes ein. Mit diesem Ansatz entwickeln wir die Fähigkeit zur Prognose von Stoffumsatzraten. Das Ergebnis sind Ratenverteilungen, die die skalenabhängige und quantitative kinetische Signatur der Reaktionen repräsentieren.
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