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Sonderforschungsbereich (SFB) 1211: Evolution der Erde und des Lebens unter extremer Trockenheit, Teilprojekt C04: Gipswüste & atmosphärischer Eintrag

Dieses Projekt konzentriert sich auf die Quellen und Raten atmosphärischer Deposition, sowie die Art und Kinetik von Phasenübergängen. Nitrate und Sulfate sind Ziele für die Bestimmung ihrer Quellen und Ablagerungsraten. Die wasserhaltigen und wasserfreien Polymorphe von Calciumsulfat sind das Hauptziel, um Phasenbeziehungen (als Funktion der Temperatur und der Wassermobilität) und die Kinetik der Transformation (Lösung/Fällung, Phasentransformation) zu untersuchen. Oberflächenelemente und untiefe Bodenelemente (Polygone, Krusten, Knollen, Keile) deuten auf die weit verbreitete, klimabedingte Transformationen von Sulfaten hin, die es zu untersuchen gilt.

Nachhaltiges, biogenes Heizöl aus municipaler Restbiomasse, Operando-Untersuchungen zur Wasserstoffspeicherung in nano-partikulären Hybridmaterialien und deren Zweitverwendung

Entwicklung einer elektrochemischen Analysenmethode zur schnellen Erfassung der organischen Belastung von Abwaessern

Die quantitative Erfassung der Verunreinigung kann durch elektrochemische Bestimmung reduzierender Substanzen bestimmt werden. Das Vorhaben befindet sich im Vorbereitungsstadium. Die Uebertragung bereits entwickelter Elektrodensysteme auf die geplante Abwasseranalytik wird untersucht. Es wird erwogen, das komplizierte Analysenverfahren der BSB-Bestimmung durch die angestrebte Entwicklung zu ersetzen. Wichtig erscheint die Abhaengigkeit der Reaktionskinetik von der chemischen Zusammensetzung der Verschmutzung.

Verhalten des Spurengases Ozon in der freien Atmosphaere

Regelmaessige, taegliche Messung des Gesamtozongehaltes der Atmosphaere, Messung des Vertikalprofils des Ozons mittels Ballonsondierungen mit Radiosonden. Erforschung des Verhaltens des atmosphaerischen Ozons und der Zusammenhaenge zwischen atmosphaerischem Ozon und meterologischen Groessen. Untersuchungen zur Frage einer Aenderung der Ozonschicht der freien Atmosphaere durch anthropogene Einfluesse, besonders durch Fluorkohlenwasserstoffe (hierfuer muss die Sondierungsfolge auf 3-2 mal pro Woche erhoeht werden).

Retentionsverhalten und Abbau von Bioziden anhand von Labor- und Feldversuchen in Weinbaugebieten im Hinblick auf die Kontamination des Grundwassers

Untersucht wird das Vermoegen der Boeden, Biozide sorptiv zu binden. Weiterhin sollen die Abbaurate im Boden bestimmt und die entsprechenden Metabolite der Biozide ermittelt werden.

Katalytische Reduktion des Stickoxids bei Gegenwart von Sauerstoff

Ziel der Untersuchung ist es, die Besonderheiten der Kinetik der NO/CO Reaktion als Zusammenwirken von Vorgaengen an der Phasengrenze, Transportvorgaengen in der Gasphase und Vorgaengen im Metall zu verstehen, um die in der Praxis bei der katalytischen Umsetzung von NO in Abgasen auftretenden Schwierigkeiten zu beheben. Zunaechst Untersuchung der Vorgaenge an Platin, dem in der Praxis der katalytischen NO-Beseitigung wichtigsten Katalysatormetall.

Reaktionen in Metalloberflaechen

Alle unedlen Gebrauchsmetalle, wie Aluminium, Eisen und Zirkon, bilden bei der Reaktion mit Gasen oder waessrigen Medien mehr oder minder festhaftende Grenzschichten, welche den Angriff der korrodierenden Agenzien stark hemmen. Die Herabsetzung der Reaktionsgeschwindigkeit haengt von einer Reihe von Faktoren ab: Temperatur, Dicke und Haftung der Schicht, Diffusionsgeschwindigkeit der Agenzien, z.B. des Sauerstoffs, und der Metallkationen, etc. Die Haftung der Schicht und die Beweglichkeit der Reaktionspartner haengt wesentlich von der Konzentration von Fremdelementen in dem Matrixmetall und in der Schicht ab. Sowohl dieser Einfluss als auch die Abhaengigkeit des Konzentrationsverhaeltnisses der Fremdelemente in der Schicht und der Matrix von den Reaktionsbedingungen soll untersucht werden. Neben der allgemeinen, leicht erkennbaren technischen Bedeutung sind diese Arbeiten auch fuer die Wiederaufbereitung von Kernbrennstoffen von erheblichem Interesse. Wasserstoff bewirkt in vielen Metallen eine Versproedung, welche zu erhoehter Anfaelligkeit des Probestueckes gegen Korrosion und Bruch fuehrt. Generell sind zwei Wege fuer die Aufnahme des Wasserstoffs offen: a) Zersetzung von Wasser an der Oberflaeche und anschliessende Diffusion des Wasserstoffs durch die schuetzende Oxidschicht, b) Zersetzung des Wassers und Aufnahme des Wasserstoffs unmittelbar an der Metalloberflaeche, welche in Ritzen oder nicht festhaftenden Teilen der Schicht fuer einen direkten Kontakt mit der Loesung zugaenglich ist. Beide Wege sollen untersucht werden.

Auf dem Weg zu einem besseren DMS-Oxidationsmechanismus (ADOniS)

Wechselwirkungen zwischen dem Ozean und der Troposphäre sind für viele Prozesse in beiden Systemen wichtig. Ein Schlüsselprozess stellt der Austausch von Spurengasen zwischen der Atmosphäre und dem Ozean dar. Die Emission von Dimethylsulfid (DMS) stellt die größte natürliche Quelle für reduzierten Schwefel in die Atmosphäre dar. Dort kann DMS zu Schwefeldioxid, Schwefelsäure oder Methansulfonsäure oxidiert werden. Diese Verbindungen sind wichtige Vorläufersubstanzen für sekundäre Aerosole, die den natürlichen Strahlungshaushalt und die Wolkenbildung beeinflussen können. Die chemische Prozessierung, d.h. die sekundäre Bildung und Oxidation von DMS-Oxidationsprodukten, ist jedoch noch immer schlecht verstanden. Daher ist die Implementierung in aktuelle Multiphasenchemiemechanismen und Klimamodellen begrenzt, wodurch die aktuellen Vorhersagen noch sehr unsicher sind. Um die bestehenden Lücken in unserem Verständnis der DMS-Multiphasenchemie weiter zu schließen, zielt das Projekt ADOniS darauf ab, (i) fortgeschrittene Laboruntersuchungen zur Gas- und Flüssigphasenchemie von DMS-Oxidationsprodukten durchzuführen, (ii) ein fortgeschrittenes Multiphasen-DMS-Chemiemodul zu entwickeln und (iii) Prozess- und 3D-Modelluntersuchungen durchzuführen. Die vorgeschlagenen detaillierten Laboruntersuchungen konzentrieren sich auf die OH-Oxidation von Gasphasenprodukten der ersten Generation, Hydroperoxymethylthioformat (HPMTF) und Dimethylsulfoxid (DMSO), sowie auf die Bildung von DMS-Oxidationsprodukten der zweiten Generation. Die detaillierten mechanistischen Untersuchungen werden mit einem Freistrahl-Strömungsreaktor durchgeführt. Weitere kinetische und mechanistische Untersuchungen werden sich auf die Chemie von DMS-Oxidationsprodukten in der wässrigen Phase konzentrieren. OH Radikalreaktionen von HPMTF-Surrogaten werden mit Hilfe eines Laser Flash Photolysis - Long Path Absorption (LFP-LPA) Systems untersucht. Weiterhin wird die Oxidation von MSA/MS- durch OH(aq) und die Oxidation von MSIA/MSI- durch O3(aq) in wässriger Phase untersucht. Ferner soll die Aufnahme von wichtigen DMS-Oxidationsprodukten an verschiedenen Aerosolpartikeln durch Kammerstudien untersucht werden. Die Bildung von DMS-Oxidationsprodukten in der Gasphase und deren Aufnahme auf injizierten Aerosolpartikeln wird mit einem CI-APi-TOF Massenspektrometer gemessen. Basierend auf den Ergebnissen der Laborstudien wird ein fortschrittliches DMS-Reaktionsmodul entwickelt und anschließend im Multiphasenchemiemodell SPACCIM für detaillierte Prozessstudien eingesetzt. Die gewonnenen Erkenntnisse über die wichtigsten DMS-Oxidationswege werden dann die Grundlage für eine aktualisierte Behandlung DMS in globalen Klimachemiemodellen (CCMs), hier ECHAM-HAMMOZ, bilden. Schließlich werden Simulationen mit ECHAM-HAMMOZ die Auswirkungen des verbesserten DMS-Mechanismus auf die globale atmosphärische DMS-Chemie untersuchen und die Auswirkungen auf das Klima und die zukünftige Sensitivität bewerten.

Die Bedeutung von Pflanzenstreu für die Keimlingsetablierung von krautigen Arten aus Grünland- und Waldgesellschaften

Abgestorbene Pflanzenteile (Streu) stellen eine wichtige Komponente biogeochemischer Nährstoffzyklen dar. Die Abbaurate von Streu durch Mineralisationsprozesse ist eine Steuergröße für die Produktivität von Ökosystemen und die Zusammensetzung von Pflanzengemeinschaften. Abgesehen von diesen langfristigen Effekten auf Ökosystemprozesse übt die Akkumulation von Pflanzenstreu jedoch auch bedeutende kurzfristige Auswirkungen auf Pflanzengemeinschaften aus. Diese können direkter Natur sein, z.B. wenn Streu als physische Barriere für die Entfaltung und Etablierung von Keimlingen wirkt, oder sie können indirekt über Veränderung abiotischer Bedingungen wirken. Die Zusammensetzung lokaler Pflanzengemeinschaften wird durch eine Reihe von Filtern kontrolliert, die aus dem globalen Artenpool jene Arten durchlassen, die (i) einen spezifischen Wuchsort überhaupt erreichen, (ii) die lokalen Standortbedingungen tolerieren und (iii) erfolgreich Interaktionen mit anderen Organismen derselben oder anderer trophischer Ebenen eingehen. Verschiedene Studien haben die wichtige Bedeutung von Interaktionen nach dem Tode , die durch die Effekte von Streu auf Artenzusammensetzung und Diversität vermittelt werden, hingewiesen. Pflanzenstreu besitzt das Potential, Etablierung und Fitness von Pflanzen in unterschiedlichen Entwicklungsstadien zu beeinträchtigen. Dies geschieht durch Veränderung der chemischen (Nährstoffverfügbarkeit, Allelopathische Effekte) oder physikalischen Umwelt (Quantität und Qualität des Lichts, Temperaturamplitude, Bodenfeuchte unter einer Streudecke), durch mechanische Effekte (Streu als Barriere für das Wachstum von Keimlingen) oder durch die Beeinflussung biotischer Interaktionen, d.h. durch Auswirkungen von Streu auf Konkurrenz zwischen Pflanzenarten oder auf Herbivorie. In einer Reihe von Experimenten haben wir verschiedene Aspekte des potentiellen Effekts einer Streudecke auf die Etablierung von Keimlingen unterschiedlicher Arten von Grünland-, Wald und Steppenhabitaten untersucht (siehe Veröffentlichung).

Regenerative Reinigung organisch und anorganisch kontaminierter Feststoffe durch Oxidation

In diesem Vorhaben werden die Einsatzmoeglichkeiten von in der Wassertechnologie gaengigen Oxidationsverfahren, speziell der Ozonung, im Bereich der Reinigung von Feststoffen untersucht. Dabei standen bisher in erster Linie organisch kontaminierte Boeden von ehemaligen Gaswerksstandorten im Mittelpunkt. Es konnte gezeigt werden, dass sowohl bei einer in-situ- als auch einer ex-situ-Behandlung eine ueber 95prozentige Elimination der Schadstoffklasse der PAK moeglich ist. Der Ozonbedarf betraegt dabei im Falle einer in-situ -Anwendung etwa 5 g Ozon je g organisch gebundenem Kohlenstoff. Durch die Einstellung geeigneter Reaktionsbedingungen, was jedoch nur ex-situ moeglich ist, laesst sich dieser Verbrauch auf 3,5 g/g reduzieren. In einer Parallelreaktion werden ferner die natuerlichen Huminstoffe und auch sulfidische Mineralphasen des Bodens umgesetzt. Dabei kommt es auf gering gepufferten Boeden zu einer Versauerung, der durch eine Kalkung entgegengewirkt werden kann. Von den organischen Oxidationsprodukten wurden nahzu 100 Verbindungen identifiziert. Diese sollen in einer nachfolgenden biologischen Behandlung vollstaendig mineralisiert und der Boden so fuer einen Wiedereinbau konditioniert werden.

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