Silizium (Si) spielt eine wichtige Rolle im globalen Kohlenstoffkreislauf. Die Si-Verfügbarkeit in Ökosystemen ist dabei sehr unterschiedlich, abhängig von Ökosystemtyp, Ausgangsgestein, Vegetation und weiteren Faktoren. Aktuelle Forschung hat gezeigt, dass die Si-Verfügbarkeit entscheidend für Nährstoffgehalt und Nährstoffstöchiometrie von pflanzlicher Streu ist; besonders deutlich ist dieser Zusammenhang in Gräser-dominierten Systemen. Bedeutend in dem Zusammenhang ist eine gesteigerte Abbaurate von organischem Material bei gesteigerter Si-Verfügbarkeit. Pflanzenstreu mit geringen Nährstoffgehalten wird bekanntermaßen langsamer abgebaut als nährstoffreiche Streu. Allerdings konnte kürzlich gezeigt werden, dass nährstoffarme Streu mit hohen Si-Gehalten schneller abgebaut wird als nährstoffreiche Streu mit wenig Si. Dabei wurde gleichzeitig durch die Erhöhung des Si-Gehaltes der Streu die Biomasse der abbauenden Pilze stark reduziert. Dies beweist die Bedeutung von Si für den Kohlenstoffkreislauf und die mikrobielle Abbaugemeinschaft in von Gräsern dominierten Ökosystemen. Niedermore, als wichtige Kohlenstoffspeicher und bedeutende Treibhausgas-emittenden, sind solche von Gräsern dominierten Ökosysteme mit einem potentiell hohen Einfluss von Si auf den Kohlenstoffkreislauf. Eine Vorabstudie, welche den Einfluss von Si auf den Kohlenstoffkreislauf in einem Niedermoor untersuchte, zeigte eine verstärkte Respiration mit einer Vordopplung der Methangehalte im Torfkörper auf Si gedüngten Flächen. Allerdings wurde gleichzeitig zu den erhöhten Respirationsraten auch ein Anstieg der Phosphorgehalte (P) in der Bodenlösung gemessen. Eine Erhöhung des verfügbaren P führt bekanntermaßen ebenfalls zu einer Erhöhung der Respiration. Das Ziel des beantragten Projektes ist die direkten Effekte von Si auf den Kohlenstoffkreislauf von den indirekten Effekten (durch die Si bedingte P-Mobilisierung) zu trennen und eine Quantifizierung beider Prozesse vorzunehmen. Unsere Hypothesen sind (i) eine höhere Si Verfügbarkeit führt zu einer Steigerung der Respiration organischer Substanz (Torf), durch (ii) direkte Si-Effekte und indirekte Si-Effekte durch eine Steigerung der P-Verfügbarkeit, (iii) die Steigerung der Respiration durch Si wird vorrangig durch Bakterien als durch Pilze erzielt und (iv) eine Steigerung der Si Verfügbarkeit führt zu einer Steigerung von P und N Verfügbarkeit, Umsatz und Aufnahme durch Pflanzen und damit zu labilerer Streu. Die Mechanismen zu verstehen auf welche Weise Si den Kohlenstoffkreislauf in Niedermooren beeinflusst ist ein wichtiger Teil eines verbesserten Verständnisses des terrestrischen Kohlenstoffkreislaufs.
In diesem Vorhaben werden die Einsatzmoeglichkeiten von in der Wassertechnologie gaengigen Oxidationsverfahren, speziell der Ozonung, im Bereich der Reinigung von Feststoffen untersucht. Dabei standen bisher in erster Linie organisch kontaminierte Boeden von ehemaligen Gaswerksstandorten im Mittelpunkt. Es konnte gezeigt werden, dass sowohl bei einer in-situ- als auch einer ex-situ-Behandlung eine ueber 95prozentige Elimination der Schadstoffklasse der PAK moeglich ist. Der Ozonbedarf betraegt dabei im Falle einer in-situ -Anwendung etwa 5 g Ozon je g organisch gebundenem Kohlenstoff. Durch die Einstellung geeigneter Reaktionsbedingungen, was jedoch nur ex-situ moeglich ist, laesst sich dieser Verbrauch auf 3,5 g/g reduzieren. In einer Parallelreaktion werden ferner die natuerlichen Huminstoffe und auch sulfidische Mineralphasen des Bodens umgesetzt. Dabei kommt es auf gering gepufferten Boeden zu einer Versauerung, der durch eine Kalkung entgegengewirkt werden kann. Von den organischen Oxidationsprodukten wurden nahzu 100 Verbindungen identifiziert. Diese sollen in einer nachfolgenden biologischen Behandlung vollstaendig mineralisiert und der Boden so fuer einen Wiedereinbau konditioniert werden.
Messung von Umwandlungsgeschwindigkeit, Verteilung in Organen und Geweben von ausgewaehlten Umweltchemikalien in Labortieren sowie Insekten und Mikroorganismen; Strukturausklaerung der Umwandlungsprodukte; Gesamtbilanzmessung bis zu den Endprodukten des Abbaus, um die Abbaukapazitaet dieser Organismen bzw. die Belastung der Umwelt durch Umwandlungsprodukte zu erkennen.
Die Arbeitsgruppen Anorganische Chemie (Prof. Lang), Koordinationschemie (Prof. Mehring), Chemische Technologie (Prof. Stöwe) an der Technischen Universität Chemnitz haben sich zu einem Interessenverbund zum Thema nachhaltige Wasserwirtschaft zusammengefunden und mit dem regionalen führenden kommunalen Energieversorger dieses Interesse abgestimmt. Ziele sind die Entwicklung von neuen Abwasseraufbereitungsmethoden zur Entfernung von Mikroverunreinigungen wie Endokrin Disruptiven Verbindungen (EDCs), Pestiziden und Pharmazeutika aus kommunalen Abwässern über unterschiedliche Methoden, wie z.B. photokatalytischen Abbau oder elektrochemische Fällung. Zur Spuren- und Ultraspurenanalytik der Schadstoffe in wässrigen Medien, der Aufklärung von Abbauprodukten und -mechanismen dieser Verbindungen wird eine flüssigkeitschromatographische Trennmethode auf der Basis einer UHPLC mit angekoppelter Triple-Quadrupol-Massenspektrometrie benötigt. Weiterhin soll das System in Kooperation mit weiteren Gruppen (Prof. Kataev) zur Analytik der Produktverteilung in supramolekularen und katalytischen Reaktionen, Reinheitsbestimmung sowie kinetische und mechanistische Untersuchungen zum Reaktionsablauf von organischen Produktkomponenten eingesetzt werden.
Die geplante Studie zielt darauf ab, die Rolle von totem Zooplankton im Kohlenstoffumsatz von aquatischen Ökosystemen zu quantifizieren. Dabei soll die Hypothese getestet werden, dass der mikrobielle Abbau der toten Körper während ihres Absinkens durch die Wassersäule den Abbau von refraktärem organischem Material beschleunigt (Priming). Das Projekt stellt ein gemeinsames Unternehmen eines internationalen Forscherteams aus Deutschland und Russland dar. Um den Beitrag des toten Zooplanktons für den Kohlenstoffkreislauf abzuschätzen, möchten wir Feldbeobachtungen, Laborexperimente und Modellierung miteinander verbinden. In-situ- Messungen der Mortalität und Sinkraten des Zooplanktons mittels Sedimentfallen werden durch Messungen der turbulenten Mischungsbedingungen in der geschichteten Wassersäule mithilfe moderner hydrodynamischer Techniken begleitet. Mikrobielle Besiedlung und Abbauraten des toten Zooplanktons sollen durch Laborversuche quantifiziert werden. Sowohl Feld-, Mesokosmos- und Labordaten sollen für ein erweitertes Modell zur Vorhersage der Retentionszeit der Zooplanktonkörper in der Wassersäule und deren Beitrag zum Kohlenstoffkreislauf verwendet werden. Verschiedene Modellszenarien fokussieren auf die Rolle von Umweltfaktoren für das Absinken und den Abbau von totem Zooplankton und deren mögliche Veränderungen durch klimabedingte Erwärmung des Seenhypolimnions.
Labor- und Feldstudien zeigen, dass chemische Prozesse in Wolken zur organischen Aerosolpartikelmasse beitragen. Aus der HCCT-2010-Feldstudie und der CUMULUS-Kammerstudie geht hervor, dass die organische Massenproduktion beträchtlich sein kann und diese von der Konzentration der organischen Vorläuferverbindungen in der Gasphase abhängt. Es bestehen jedoch große Unsicherheiten, bei der Art der resultierenden Aerosolpartikel, welche metastabil sein können und einen Teil ihrer organischen Masse während der Evaporation der Wolkentropfen wieder verlieren. Ziel des Projekts PARAMOUNT ist die Untersuchung der Chemie in Wolkentropfen, welche organische Wolkeninhaltsstoffe prozessiert und zur Bildung organischer Aerosolpartikelmasse beiträgt. PARAMOUNT ist auf die Untersuchung der Multiphasenchemie relevanter Vorläuferverbindungen wie polyfunktioneller Carbonyle und Säuren fokussiert. Mit diesen Verbindungen sollen kombinierte Labor- und CESAM-Kammerstudien zur Multiphasenchemie durchgeführt werden. Dabei sollen die Untersuchung der Reaktionskinetik und der Produktverteilung in der wässrigen Phase zur Reaktionsmechanismusformulierung als Grundlage dienen. Die CESAM-Experimente stehen im Mittelpunkt des PARAMOUNT-Projektes und konzentrieren sich hauptsächlich auf die Untersuchung der organischen Masseproduktion durch chemische Wolkenprozesse. Zur Untersuchung der organischen Massenproduktion unter variierenden Umweltbedingungen werden die CESAM Kammerstudien mit verschiedenen Anfangsbedingungen durchgeführt. Die organische Massenzunahme soll während der künstlichen Wolkenepisoden in der CESAM-Kammer mit neusten analytischen Methoden untersucht werden. Ferner sollen mögliche Anreicherungen von organischen Carbonylverbindungen, welche in Feldproben während der Wolkenfeldmesskampagne HCCT-2010 beobachtet wurden, eruiert werden. Zwei Aerosol-Massenspektrometer dienen der Online-Bestimmung der organischen Aerosolfraktion. Des Weiteren erfolgt die Analyse prozessierter interstitieller Gasphasenverbindungen und deren Partitionierungverhalten zwischen Gas- und Flüssigphase unter Verwendung eines PTR-MS und eines mini CVI (counter virtual impactor) in Kombination mit Offline-Analytik.Abschließend werden die CESAM-Experimente mit dem komplexen MCM / CAPRAM Multiphasenchemiemechanismus modelliert. Die verknüpfte Modellierung soll den auf den experimentellen Ergebnissen basierenden Mechanismus validieren und die Interpretation der Kammermessungen unterstützen. Insgesamt stellt das hier vorgeschlagene Projekt PARAMOUNT einen wissenschaftlichen Durchbruch für das Verständnis von chemischen Wolkenprozessen dar, sowie deren Bedeutung für die Produktion von sekundärem organischem Aerosol.
Die Grenzfläche zwischen Ozean und Atmosphäre ist durch einen allgegenwärtigen, < 1 mm dicken marinen Oberflächenfilm, den sogenannten sea-surface microlayer (SML), charakterisiert. Der SML ist nicht nur direkter UV-Strahlung und atmosphärischen Oxidantien ausgesetzt, sondern zeichnet sich im Vergleich zum unterliegenden Wasser auch durch höhere Konzentrationen an organischen Stoffen aus. Bisher ist unklar, welche Bedeutung die dadurch bedingten SML-spezifischen abiotischen Prozesse für die Umsetzung und die Emission organischer Stoffe insgesamt haben und wie man diese Prozesse parametrisieren kann. In diesem Projekt, das eng mit anderen Projekten der interdisziplinären Forschungsgruppe â€ÌBiogeochemische Prozesse und Ozean/Atmosphäre- Austauschprozesse in marinen Oberflächenfilmen (BASS)â€Ì verbunden ist, sollen daher molekulare Details SML-spezifischer Reaktionen (Photochemie, heterogene Oxidation, Radikalchemie) genauer untersucht werden. Ziel ist es, Reaktionsprodukte und -geschwindigkeiten quantitativ zu erfassen und Unterschiede zwischen Reaktionen im SML und in der freien Wassersäule herauszuarbeiten. Basierend auf der Expertise der drei beteiligten Arbeitsgruppen im Bereich Photochemie, Reaktionskinetik, Laserspektroskopie, Analytik und theoretischer Modellierung, soll ein molekulares Verständnis ausgewählter Reaktionen und des Einflusses der komplexen SML-Reaktionsumgebung erreicht werden. Dazu sollen experimentelle Verfahren wie Schwingungs-Summenfrequenzerzeugung, hochempfindliche Chromatographie-Massenspektrometrie und gepulste Laserphotolyse-Langwegabsorption mit Methoden der Quantenchemie und Molekulardynamik kombiniert werden. Arbeitsschwerpunkte bilden die Oxidationskinetik von Halogen- bzw. Hydroxyl-Radikalreaktionen in der flüssigen Phase, die Ozonolyse von Fettsäure-Monoschichten und die durch Photosensibilisatoren verstärkte Bildung von reaktiven Radikalen bzw. Zersetzung von organischen Schichten. Neben wohldefinierten Labor-Modellsystemen werden auch natürliche Proben analysiert werden. Dabei stellt sich z.B. die Frage nach den Einflussfaktoren der während einer Algenblüte zunehmenden Bildung von oberflächenaktiven Stoffen im SML und der Bedeutung der durch die Sonne bedingten Photolyse auf die abiotische Umsetzung organischer Stoffe. Flankierend werden im Projekt auch die eingesetzten Untersuchungsmethoden weiterentwickelt; das beinhaltet sowohl die Ausarbeitung von Messprotokollen zur Quantifizierung bestimmter organischen Substanzklassen (z.B. Carbonyle und Kohlenhydrate) im SML, die Synthese und Charakterisierung von neuartigen oberflächenaktiven Photosensibilisatoren (z.B. Benzoyl-Benzoesäure-funktionalisierte Lipide) sowie die Entwicklung und Erprobung mehrstufiger Modellierungsverfahren zur theoretischen Beschreibung von Struktur-Reaktivitätsbeziehungen der Fettsäure-Ozonolyse (z.B. Beschreibung des Einflusses sterischer und elektronischer Effekte der organischen Matrix).
Viele Mikroorganismen sind bekannt fuer ihre metabolischen Faehigkeiten, intrazellulaere Reserve- oder Speicherstoffe wie zum Beispiel Polyhydroxyalkanoate (PHA) zu bilden. Diese Materialien koennen aus den Zellen extrahiert und mit Techniken der Kunststoffindustrie zu Gebrauchsartikeln verarbeitet werden. Das herausragende Merkmal dieses Materials ist zum einen seine biologische Abbaubarkeit, die fuer einen Einsatz in einem Bereich genutzt werden kann, wo die Abbaubarkeit einen selektiven Vorteil gegenueber konventionellen Kunststoffen darstellt. Zum anderen basiert die Produktion auf nachwachsenden Rohstoffen und leistet somit einen Beitrag zur Nachhaltigkeit.
Die Methode der Pulsradiolyse und Blitzphotolyse eignet sich im Prinzip zur Untersuchung der Eigenschaften von Radikalen, Radikalionen, Elektronen in Loesungen und elektronisch angeregten Zustaenden sowie der durch diese Teilchen ausgeloesten chemischen Prozesse. Mit ihr gelingt es, die Zwischenstufen sehr schnell ablaufender chemischer Reaktionen (Bruchteile von Sekunden) aufzuklaeren. Daher eignet sich die Methode unter anderem auch als Nachweisverfahren von Zwischenschritten umweltrelevanter Reaktionen. Beispiele aus der aktuellen Arbeit sind die Aufklaerung des Abbaus von organischen Halogenverbindungen oder die Aufklaerung anomaler Oxydationsstufen von Metallen, die Ursache fuer die Toxiditaet von metallorganischen Verbindungen sein koennen.
Untersucht wird das Vermoegen der Boeden, Biozide sorptiv zu binden. Weiterhin sollen die Abbaurate im Boden bestimmt und die entsprechenden Metabolite der Biozide ermittelt werden.
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