Das Ziel des hier in einem Paketantrag vorgeschlagenen Forschungsvorhabens besteht in der Entwicklung eines mathematischen Basismodells für die Pyrolyse von Abfällen, das in Verbindung mit den jeweiligen Reaktormodellen für die Beschreibung der Pyrolyse in einer Wirbelschicht und in einem Drehrohr geeignet ist. Dabei entspricht die Wirbelschicht als Reaktormodell einem oder wenigen Rührkesselelementen. Die Hintereinanderschaltung mehrerer dieser Elemente führt zum Kolbenströmermodell für das Drehrohr. Das bisher in Wirbelschichtreaktoren gesammelte, umfangreiche Datenmaterial zur Pyrolyse von homogenen Abfällen soll zunächst in einem detaillierten, mechanistischen Reaktionsmodell mit einem bereits erprobten Wirbelschichtmodell kombiniert werden. Dieses sehr detaillierte Modell liefert grundsätzliche Erkenntnisse zur Bedeutung einzelner Transport- und Reaktionsmechanismen für vergleichsweise homogene Abfallstoffe (z.B. Polymermischungen). Für komplex zusammengesetzte Abfälle, wie z.B. Schredderleichtfraktion, müssen vor dem Hintergrund fehlender Basisdaten bzgl. stoffspezifischer Eigenschaften und Daten zum Transport- oder Mischungsverhalten jedoch entsprechend vereinfachte Summenparameter u.a. mit Thermowagenuntersuchungen im Labor- und Technikummaßstab ermittelt werden. Das auf diese Weise gewonnene vereinfachte Basismodell für komplex zusammengesetzte Abfälle dient dann als Grundlage für das weiter zu entwickelnde Gesamtmodell für das Drehrohr.
Das Projekt wird im Rahmen der Aktion COST 837 entwickelt. (Pflanzenbiotechnologie zur Beseitigung organischer Schadstoffe und toxischer Metalle aus Abwasser und Altlasten; Internet: http//lbewww.epfl.ch/COSTB37): 1. Studieren welche Pflanzen es ermoeglichen aromatische Sulfatkomponente sowie Pestizide zu akkumulieren, zu transformieren und abzubauen. 2. Entwickeln und testen, auf kleiner Ebene, von Pflanzensystemen die fuer die Behandlung industrieller Abwasser und Standorte, die durch organische persistente Schadstoffe verunreinigt wurden, eingesetzt werden koennen. Charakterisieren und verstehen der physiologischen und biochemischen Mechanismen, welche zur Ansammlung. Transformation und Abbau der verschieden organischen Schadstoffe fuehren.
Mikroplastik wird zwischen Land- und Wasseroberflächen und der Atmosphäre ausgetauscht und kann luftgetragen über weite Strecken transportiert werden, bevor die Mikroplastikpartikel wieder aus der Atmosphäre entfernt und abgelagert werden. Obwohl diese Transportprozesse für die Verteilung und die wirksamen Abbaumechanismen von Mikroplastik sehr wichtig sind, gibt es bislang keine systematischen Untersuchungen zum atmosphärischen Transport von Mikroplastik. Der luftgetragene Transport von Mikroplastik wird im vorliegenden Teilprojekt in einem Windkanal als idealisiertem Modellsystem experimentell untersucht und mit einem strömungsauflösenden Transportmodell numerisch simuliert, um die grundlegenden Prozesse verstehen und quantifizieren zu können.
Die Anwendung gasfoermiger Pestizide bringt es mit sich, dass Reste der toxischen Gase in die Troposphaere gelangen. Um entscheiden zu koennen, ob dort eine Anreicherung der Gase erfolgt, sind die chemischen Abbaumechanismen zu erforschen und kinetisch-quantitativ zu bestimmen. Als wesentlichste Abbaureaktion kann die Umsetzung mit OH-Radikalen angesehen werden. Es werden daher primaer die Reaktionen von OH-Radikalen mit HCN, CH3Br, C2H4O sowie PH3 und deren Homologe zu vermessen sein.
Langsame Diffusionsprozesse von Schadstoffen in geringdurchlässigen wasser-gesättigten Gesteinen sind ein wesentlicher Grund für den beschränkten Erfolg vieler Untergrundsanierungen. Zu den immer noch wichtigsten Schadstoffen im Grundwasser zählen die chlorierten Lösemittel, die trotz jahrzehntelanger Sanierungsanstrengungen inzwischen lange Fahnen im urbanen Raum ausbilden. Eine langsame Diffusion bedingt aber auch lange Aufenthaltszeiten in der Gesteinsmatrix und damit können langsame abiotische Abbaumechanismen zum Tragen kommen, die auf Fe2+-haltige Mineralien wie z.B. Eisensulfide, Magnetit oder Phyllosilikate zurückgehen, und bei der Einschätzung des natürlichen Abbaupotentials berücksichtigt werden sollten. Ziel dieses Vorhabens ist es daher, die Transformation von Tri- und Perchlorethen während der Diffusion in Gesteinsproben geklüfteter Aquifere und Aquitarde zu quantifizieren. Weil die Reaktionsraten der Ausgangssubstanzen sehr wahrscheinlich zu klein sind, um im Labor gemessen werden zu können, liegt der Fokus auf der Bestimmung von Transformations- und Abbauprodukten (bspw. teil-chlorierte Ethene, Azetylen, Ethan). Die Experimente zur reaktiven Diffusion müssen mit intakten Gesteinsproben durchgeführt werden, da beim Zerkleinern reaktive Mineralober-flächen (z.B. bei Quarz und Pyrit) entstehen könnten, die zur Dehalogenierung der Ausgangssubstanzen führen könnten. Im Unterschied zu früheren Studien sollen hier die für die Reaktivität verantwortlichen spezifischen Minerale in der Gesteins-matrix identifiziert werden. Die Ergebnisse sind nicht nur für das Langzeitverhalten von chlorierten Lösemitteln im Grundwasser, sondern generell auch für die Endlagerung von radioaktiven Abfällen oder die chemische Verwitterung (Oxidation) von reduzierten Gesteinen relevant.
Organische Spurenverunreinigungen und insbesondere deren Wirkungen rücken immer mehr in den Focus der Forschung. Rückstände von Pestiziden und Pharmaka werden inzwischen in allen Umweltkompartimenten bis hin zu Nahrungsmitteln, Trinkwasser und auch in menschlichen Geweben gefunden. Die Wirkungen solcher Stoffe sind jedoch bisher nur sehr wenig untersucht. Wirkungen werden auf Ökosystemebene, vor allem bei Wasserorganismen, aber auch bereits auf der Ebene von Vertebraten- und humanen Zellen gefunden. Besonders Besorgnis erregend ist die Feststellung synergistischer Effekte von Stoffen, die einzeln in Konzentrationen deutlich unterhalb der Wirkschwelle vorliegen. Die neu gegründete Fakultät 2 der BTU hat sich deshalb die Erforschung von Umweltverhalten und gesundheitlicher Auswirkungen solcher Verbindungen zum Ziel gesetzt. Ein besonderes Problem bei der Betrachtung von Wirkungen der Spurenstoffe stellen Metabolite und Abbauprodukte dieser Substanzen dar. Von zahlreichen Verbindungen ist das Verhalten in der Umwelt bisher kaum bekannt. Dies liegt häufig auch daran, dass bisher geeignete Analyseverfahren für die Verfolgung von Abbaumechanismen im Spurenbereich fehlen. Der LS 'Biotechnologie der Wasseraufbereitung' beschäftigt sich beispielsweise mit dem Umweltverhalten phosphororganischer Verbindungen. Der gegenwärtig bekannteste Vertreter dieser Stoffgruppe ist das Totalherbizid Glyphosat. Obwohl diese Verbindungen in großen Mengen nicht nur in der Landwirtschaft, sondern auch in der Industrie und vor allem im Haushalt verwendet werden, ist über das Umweltverhalten und vor allem über den Abbau der meisten Substanzen nur sehr wenig bekannt. Dies liegt u.a. an der äußert komplizierten Analytik, die bisher nur über LC/MS/MS oder LC/ICP-MS gelingt und nur von sehr wenigen Laboren in Deutschland beherrscht wird. Die Identifikation vieler Metaboliten scheitert bisher am Fehlen geeigneter Gerätetechnik und Methoden. Das beantragte LC/MS-IT-TOF-Gerät vereinigt erstmals die gute Empfindlichkeit des Ion-Trap mit der Massengenauigkeit der Time-Flow-Technik. Dieses Gerät besitzt somit die besten Voraussetzungen für die Identifikation von Substanzen im Spurenbereich und stellt eine wichtige Ergänzung von bereits vorhandenen Techniken wie GC/MS, LC/MS und NMR, sowie hoch effizienter Methoden und Verfahren zur Anreicherung von organischen Verbindungen dar. Es wird erwartet, dass mit Hilfe der neuen Technik völlig neue Einblicke in Umweltverhalten und Wirkungen von solchen Spurenstoffen gewonnen werden können, die bisher nicht oder nur unzureichend analysiert werden können. Mit der neuen Geräteausstattung werden dabei auch die Umwelt- und Gesundheitsforschung weiter verknüpft.
In diesem Vorhaben soll ein mathematisches Modell entwickelt werden, das die wichtigsten interagierenden Prozesse nachbildet. Dabei handelt es sich um die konkurrierenden Prozesse der Detritusdegradierung in den verschiedenen Schichten des Sedimentes mit unterschiedlichen Oxidationspotentialen, um die abiotischen und mikrobiologisch ablaufenden Redoxprozesse, um die physikalischen und biologisch induzierten Transportprozesse und um das microbial foodweb . Die Kreisläufe der Elemente C, 0, N, P, Si, S, Fe und Mn sollen mit ihren Massenbilanzen dargestellt werden. Das Modell besteht aus einer Reihe von partiellen Differentialgleichungen (Diffusions-Reaktionsgleichungen) für die Konzentrationen der beteiligten Stoffkomponenten. Dabei werden wir uns auf die vertikale Dimension (bis 30 cm) beschränken. Als Antrieb werden Annahmen über die zeitlich veränderlichen Oberflächenrandbedingungen (Konzentrationen im überstehenden Wasser, Eintrag durch Sedimentation usw.) benutzt. Die Arbeit synthetisiert frühere und gegenwärtig laufende Forschungsaktivitäten zu einem Gesamtbild. Es ist zu erwarten, dass dabei durchaus erhebliche Fortschritte im Verständnis auch der Einzelprozess erreicht werden, weil der Zwang zur konzeptionellen Klarheit in einem mathematischen Modell Wissenslücken und Konsistenzprobleme aufdeckt. Ein wesentliches Nebenprodukt wird die Erarbeitung einer Modellversion herausragend gut verständlicher graphischer Darstellung der Ergebnisse und einfachster Bedienung sein.
Auch im Mittelmeerraum ist die Phytodiversitaet durch die Aufgabe traditioneller Nutzungsweisen und moderner Farmen der Landnutzung zunehmend gefaehrdet. Am Beispiel mediterraner Inseln wird den Fragen nachgegangen: 1. Welche Raummuster an Phytodiversitaet existieren auf mediterranen Inseln? 2. Welche Reaktionsmechanismen bestehen gegenueber anthropogenen Stoerungen? 3. Welche Indikatoren belegen einen Verlust an Diversitaet? 4. Wie koennen Daten der Phytodiversitaet fuer naturschutz- und planungsrelevante Aussagen bewertet und aggregiert werden?
Prozesse auf der Mikro-Habitat-Skala könnten Veränderungen der Ökosystemfunktionen in Grünlandböden in größerem Maßstab erklären. In der letzten Phase haben wir gezeigt, dass Pilze wichtige Kohlenstoff- und Nährstofftransmitter zwischen der Mineralosphäre und der Rhizosphäre in Grünlandböden sind. In der nächsten Phase wollen wir die spezifische Bedeutung des Hyphosphäre (wurzelloser Boden um die Hyphen) unter Feldbedingungen mit Hilfe neu entwickelter HYPHOboxen untersuchen. Wir werden die Rhizosphäre und die Detritusphäre von der Hyphosphäre trennen. Mit zwei 13C-Markierungsansätzen, einem mit markiertem CO2 und einem mit markierter Pflanzenstreu, wollen wir untersuchen, ob die Landnutzungsintensität (LUI) den Kohlenstofffluss von Pflanzen in die Rhizo- und Hyphosphäre bzw. den Nährstofffluss von der Hyphosphäre in die Rhizosphäre beeinflusst. Die Frage ist, ob symbiontische arbuskuläre Mykorrhizen (AMF) oder freilebende saprotrophische Pilze die anfängliche C-Aufnahme dominieren werden, indem sie pflanzenbürtigen C verarbeiten und schnell in die Hyphosphäre leiten. Hyphosphären-Mikroorganismen könnten auch als Brücke für Kohlenstoff- und Nährstoffe zwischen der Detritusphäre und der Rhizosphäre dienen. Die neu etablierten Multi-Grünland-Experimente geben uns die Möglichkeit zu untersuchen, inwieweit und wie schnell eine Extensivierung der Grünlandnutzung die Biomasse und Funktion von Bodenmikroorganismen verändert. Die voneinander unabhängige Verringerung der Nährstoffversorgung (Reduzierung der Düngung, direkte Reaktion der Bodenmikroorganismen) oder die verminderte Mahthäufigkeit (Veränderungen des Pflanzeneintrags in den Boden, indirekte Reaktion der Bodenmikroorganismen) in diesem Experiment ermöglicht es, die beiden verschiedenen Mechanismen zu entschlüsseln und somit das mechanistische Verständnis der Reaktion von Grünland Agrarökosystemen auf Veränderungen der Landnutzungsintensität zu verbessern. Das langfristige Monitoring der mikrobiellen Parameter in 150 Grünlandstandorten (in Fortsetzung der Jahre 2011, 2014 und 2017) wird es uns ermöglichen, Effekte von kurzfristigen Veränderungen der Landnutzungsintensität (innerhalb von drei Jahren) von denen der längerfristigen Historie des Standorts (Legacy-Effekt) auf die Funktionen und die Zusammensetzung der mikrobiellen Gemeinschaften zu trennen.
Die homogene Übergangsmetall-Katalyse hat durch ihre hohe Selektivität und Effizienz zunehmende Bedeutung für die Produktion von Bulk- und Feinchemikalien erreicht. Voraussetzung ist dabei das Recycling der wertvollen Edelmetall-Katalysatoren. Hierfür hat sich die Flüssig-flüssig-Zweiphasentechnik, bei der sich der Katalysator und das Produkt in getrennten flüssigen Phasen befinden, auch im industriellen Einsatz bewährt. Ihre Anwendung erfordert allerdings eine ausreichende Löslichkeit der Edukte in der den Katalysator enthaltenden Phase. Eine universellere Anwendbarkeit soll in diesem Forschungsprojekt erzielt werden durch Methoden, die die Reaktion zunächst in einer gemeinsamen Phase und dann durch Temperatur-Absenkung die Trennung von Produkt und Katalysator ermöglichen. Aus der Literatur ist die 'Thermoregulierte Phasentransferkatalyse' bekannt, bei der die starke Temperaturabhängigkeit der Löslichkeit eines Katalysators mit speziellen Liganden genutzt wird. Durch eigene Vorarbeiten bestehen Erfahrungen mit Lösungsmittelsystemen, die sich durch Temperaturänderung in zwei Phasen trennen lassen. Ziel ist die Kombination dieser Methoden, um sowohl eine hohe Reaktivität als auch eine gute Abtrennung des Katalysators durch Optimierung der Liganden und des Lösungsmittelsystems zu erreichen. Als Reaktionen sind zunächst Hydroformylierungen, Oligomerisierungen, Hydrierungen und Hydrosilylierungen mit Petrochemikalien sowie mit Fettstoffen als Beispiele für nachwachsende Rohstoffe geplant.
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