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Biobasierte CO2-schaltbare Polymere aus neuartigen Bausteinen auf Itaconsäurebasis, Teilprojekt: Untersuchungen zur Reaktivität von neuen biobasierten Monomeren in radikalischen Polymerisationen

Stabilisation und Mobilisation organischer Substanz durch Regenwürmer

Die Stabilisierung und Mobilisierung von Kohlenstoff durch Regenwürmer hängt von verschiedenen Faktoren ab. Wichtige Einflußgrößen sind: (1) die Zusammensetzung der Streu, (2) die Zusammensetzung der anorganischen Matrix und (3) die Regenwurmart und die Wechselwirkung zwischen Regenwurmarten. Ziel des geplanten Projektes ist die Untersuchung der Bedeutung dieser Einflußfaktoren, wobei ein kausalanalytisches Verständnis der Wirkmechanismen angestrebt wird. Zentrale Hypothesen des Projektes sind: (1) Die Stabilisierung organischer Substanz durch Regenwürmer erfolgt vor allem durch den Aufbau eines physikalisch geschützten C-Pools; (2) der Aufbau eines physikalisch geschützten C-Pools hängt von der Verfügbarkeit einer nicht Humus-gesättigten anorganischen Matrix ab; (3) der stabilisierenden Wirkung von Regenwürmern wirken kurzfristig mobilisierende Effekte entgegen. Die Untersuchungen erfolgen in Laborsystemen mit Acker- und Waldböden. Abbauprozesse werden durch Einsatz 14C-markierter Streusubstrate verfolgt. Stabilisations- und Mobilisationsprozesse werden unter Verwendung von Böden mit unterschiedlichem 13C/12C-Verhältnis analysiert.

Die Bildung von Peroxyacetylnitrat (PAN) im Sommersmog

Peroxyacetyl nitrate (PAN) is an important component of summer smog. It can cause eye irritation and plant damage. PAN is also a temporary reservoir for reactive intermediates involved in summer smog formation. Therefore it is essential to know the kinetics and mechanism of its formation and destruction for inclusion in models of atmospheric chemistry. PAN is formed as a secondary product following the OH radical initiated photo-oxidation of acetaldehyde, which leads to the generation of peroxyacetyl radicals. Peroxyacetyl radicals may either react with NO2 to generate PAN or with NO to form radical products and CO2. The aims of this project are: (i) to determine the branching ratio between the two reactions, (ii) to determine the rate and mechanism of the thermal decomposition of PAN analogues.

Optimierte Eisen-Biokohle-Komposite zum Abbau von halogenierten Verbindungen in Umweltmedien: Synthese-Strategien und Reaktionsmechanismen

Die rasante Urbanisierung und Industrialisierung in den vergangenen Jahrzehnten hat zu einer Vielzahl von Umweltkontaminationen mit halogenierten organischen Verbindungen (HOCs) sowohl in China als auch Europa geführt. Ziel des vorgeschlagenen Projektes ist es, neue Erkenntnisse und ein vertieftes Prozessverständnis für die Synthese von biobasierten nFe(0)/Pd/C-Kompositen und deren Reaktionen mit HOCs in der Grundwasserreinigung zu gewinnen. Dies beinhaltet die Identifizierung von Synthese-optionen für Partikel mit maßgeschneiderten und verbesserten Eigenschaften mithilfe der Hydrothermalen Karbonisierung (HTC). Ein tiefgreifendes mechanistisches Verständnis der beteiligten Prozesse, d.h. Sorption, Reaktion und Transport reaktiver Spezies so-wie Katalyse sowie deren Synergien dient einer zielgerichteten Optimierung der Partikel und der Erkundung ihrer Anwendungsgebiete. Die nFe(0)/Pd/C-Komposite sollen speziell für die in-situ Grundwasserreinigung geeignet sein und verbesserte Eigenschaften insbesondere für solche Anwendungsfälle besitzen, bei denen bekannte Konzepte der in-situ-Sanierung mit Nanopartikeln (Nanoremediation) nicht greifen. Die synergistische Kombination verschiedener Wirkprinzipien erlaubt Multikatalyse-Prozesse sowie die sequentielle Behandlung von verschiedenen Kontaminanten. Zunächst werden verschiedene Optionen für die Einbettung von Metallen in oder auf die Kohlepartikel untersucht, die erhaltenen Produkte detailliert durch physikalisch-chemische Methoden charakterisiert und auf ihre Reaktivität getestet. Danach werden Reaktionen in Batch-Ansätzen für die Aufklärung der zugrundeliegenden Mechanismen, wie das Zusammenspiel von Pd, Kohleoberfläche und Fe-Spezies, der beteiligten Reaktionswege und reaktiven Spezies, durchgeführt. Weiterhin werden Optionen für Multikatalyse und sequentielle Reduktions-/Oxidationsprozesse untersucht. Abschließend werden die entwickelten Materialien und Prozesse im Labor für die Behandlung von Wasser von kontaminierten Standorten in Deutschland und China erprobt. Dieses kooperative Forschungsvorhaben von chinesischen und deutschen Partnern wird zu einem signifikanten Fortschritt in der Sanierungsforschung für industriell kontaminierte Standorte, insbesondere auch in China, führen.

Aerober Abbau von Pikrinsäure (2,4,6-Trinitrophenol) durch Gram-positive Bakterien: Initiale Reaktionen der reduktiven Denitrierung und Ringöffnung

Die Verwendung von Pikrinsäure (2,4,6-Trinitrophenol) als Sprengstoff hat zu bedeutenden Umweltbelastungen geführt. Die Toxizität der Pikrinsäure (PA) und dessen mutagenes Reduktionsprodukt 2-Amino-4,6-Dinitrophenol schafft ein wirtschaftliches Interesse, die großen Mengen an PA in Altlasten und Abwasserströmen mikrobiologisch zu entfernen. Die Basis für die geplanten Arbeiten sind Bakterien der Gattungen Nocardioides und Rhodococcus, die über Reduktion des aromatischen Ringes und Bildung eines Hydrid-Meisenheimer (H-Pikrat) Komplexes PA als alleinige Stickstoffquelle verwenden. Zwei Enzyme aus Nocardioides simplex übertragen H von NADPH auf PA unter Bildung des H-Pikrat Komplexes. Teile der für den PA-Abbau vermeintlichen genetischen Information aus Rhodococcus opacus HL PM-1 wurden mit der Differential-Display-Technik gefunden. Ziel ist es, die Gene und Genfunktionen des gesamten PA-Abbauweges zu identifizieren und zu charakterisieren, sowie die biochemischen Kenntnisse zu vertiefen. Dies ist entscheidend für die Entwicklung von Systemen zur Entfernung von PA und für die Erschließung von neuartigen Degradationssystemen für TNT.

Reaktionen von 3,4 Benzpyren mit Proteinen im Licht

Modellversuche zur Karzinogenese; 3,4 Benzpyren zerstoert Proteine in Gegenwart von Sauerstoff und Licht; angegriffene Gruppe ist Tryptophan; Ziel: Aufklaerung des Reaktionsmechanismus und Auffindung von Schutzmassnahmen; 3,4 Benzpyren ist Bestandteil von Abwaessern und Abgasen.

Schwerpunktprogramm (SPP) 1708: Materialsynthese nahe Raumtemperatur; Priority program (SPP) 1708: Material Synthesis near Room Temperature, Elektrochemische Synthese von III-V (GaN, InN, GaSb, InSb, AlSb) und Metallsulfid (ZnS, GaS) Verbindungshalbleitern und deren Nanostrukturen aus ionischen Flüssigkeiten

Das Projekt beabsichtigt die Entwicklung von III-V-Verbindungshalbleitern (GaN, InN, GaSb, InSb und AlSb) und Metallsulfid-Verbindungshalbleitern (ZnS- und GaS) Dünnfilmen und Nanostrukturen (Nanoröhrchen, Nanodrähte und makroporöse Strukturen) bei elektrochemischer Abscheidung/stromloser Abscheidung in verschiedenen ionischen Flüssigkeiten nahe Raumtemperatur. Der Hauptfokus wird auf das Verständnis des Reaktionsmechanismus der Bildung der Verbindungshalbleiter gesetzt. Die Reaktionsmechanismen werden anhand von IL-Salz-Mischungen, Elektrode/Elektrolyt-Grenzfläche und der hergestellten Strukturen und Schichten analysiert. Der Einfluss der IL-Zusammensetzung auf die Morphologie und die optischen Eigenschaften der erhaltenen Halbleiter wird untersucht. Zusätzlich werden die Halbleiternanostrukturen Templat-basiert und Templat-frei elektrochemisch hergestellt, was eine neue Methode zur Synthese von Halbleiternanostrukturen nahe Raumtemperatur eröffnet.

Nutzung von Wasserstoff als klimaneutrales Prozessgas für den Tunnelofenbetrieb in der keramischen Industrie, Teilvorhaben: Bewertung anhand von Werkstoff- und Produktuntersuchungen

Das Ziel des Projektes besteht in der Nutzung von Wasserstoff als klimaneutrales Prozessgas für den Tunnelofenbetrieb in der keramischen Industrie. Der Bundesverband der Deutschen Ziegelindustrie e. V. hat im März 2021 eine Roadmap für eine treibhausgasneutrale Ziegelindustrie in Deutschland - Ein Weg zur Klimaneutralität der Branche bis 2050- herausgegeben. Die Treibhausgasemissionen der deutschen Ziegelindustrie betragen rund 1,74 Mio. t CO2 im Jahr. Bis zum Jahr 2050 soll das Ziel der Treibhausgasneutralität, mit dann nur noch Emissionen von rund 0,5 Mio. t CO2/a, erreicht sein. Ein großes Problem bei der Herstellung keramischer Erzeugnisse wie Ziegel, Dachziegel, Klinker etc. ist der hohe Energieverbrauch. Der Sekundärenergieträger Wasserstoff kann durch seine CO2-freie Verbrennung sehr gut als Brennstoff eingesetzt werden. Wasserstoff ist ein brennbares Gas das exotherm mit Sauerstoff zu Wasser reagiert. Durch die Veränderung der Gasatmosphäre im Ofen gibt es jedoch Auswirkungen auf die Eigenschaften des Brennproduktes, die keramischen Eigenschaften, die Brennfarbe, die Puzzolanität und schädliche Emissionen im Ofenraum. Schwerpunkt ist es, derzeit noch offene Fragestellungen zum Wasserstoff-verfahren zu lösen, d.h. Kenntnisse über die Reaktionsmechanismen in den Rohstoffen bei wasserdampfhaltiger Atmosphäre zu erlangen und ein Konzept für die Verfahrenstechnik zu entwickeln, mit der es nach dem heutigen Stand der Technik möglich wird, ein solches Brennverfahren sicher und wirtschaftlich in einem kontinuierlichen Prozess einzusetzen. Die Projektergebnisse sollen im Werk Rietberg der Wienerberger GmbH in einem Pilotofen umgesetzt und erprobt werden.

Abiotischer Abbau und Diffusion chlorierter Lösemittel in Fe2+-haltigen ungestörten Kalksteinen und Tonsteinen

Langsame Diffusionsprozesse von Schadstoffen in geringdurchlässigen wasser-gesättigten Gesteinen sind ein wesentlicher Grund für den beschränkten Erfolg vieler Untergrundsanierungen. Zu den immer noch wichtigsten Schadstoffen im Grundwasser zählen die chlorierten Lösemittel, die trotz jahrzehntelanger Sanierungsanstrengungen inzwischen lange Fahnen im urbanen Raum ausbilden. Eine langsame Diffusion bedingt aber auch lange Aufenthaltszeiten in der Gesteinsmatrix und damit können langsame abiotische Abbaumechanismen zum Tragen kommen, die auf Fe2+-haltige Mineralien wie z.B. Eisensulfide, Magnetit oder Phyllosilikate zurückgehen, und bei der Einschätzung des natürlichen Abbaupotentials berücksichtigt werden sollten. Ziel dieses Vorhabens ist es daher, die Transformation von Tri- und Perchlorethen während der Diffusion in Gesteinsproben geklüfteter Aquifere und Aquitarde zu quantifizieren. Weil die Reaktionsraten der Ausgangssubstanzen sehr wahrscheinlich zu klein sind, um im Labor gemessen werden zu können, liegt der Fokus auf der Bestimmung von Transformations- und Abbauprodukten (bspw. teil-chlorierte Ethene, Azetylen, Ethan). Die Experimente zur reaktiven Diffusion müssen mit intakten Gesteinsproben durchgeführt werden, da beim Zerkleinern reaktive Mineralober-flächen (z.B. bei Quarz und Pyrit) entstehen könnten, die zur Dehalogenierung der Ausgangssubstanzen führen könnten. Im Unterschied zu früheren Studien sollen hier die für die Reaktivität verantwortlichen spezifischen Minerale in der Gesteins-matrix identifiziert werden. Die Ergebnisse sind nicht nur für das Langzeitverhalten von chlorierten Lösemitteln im Grundwasser, sondern generell auch für die Endlagerung von radioaktiven Abfällen oder die chemische Verwitterung (Oxidation) von reduzierten Gesteinen relevant.

Untersuchungen zum photochemischen Abbau von gasfoermigen Pestiziden in der Troposphaere

Die Anwendung gasfoermiger Pestizide bringt es mit sich, dass Reste der toxischen Gase in die Troposphaere gelangen. Um entscheiden zu koennen, ob dort eine Anreicherung der Gase erfolgt, sind die chemischen Abbaumechanismen zu erforschen und kinetisch-quantitativ zu bestimmen. Als wesentlichste Abbaureaktion kann die Umsetzung mit OH-Radikalen angesehen werden. Es werden daher primaer die Reaktionen von OH-Radikalen mit HCN, CH3Br, C2H4O sowie PH3 und deren Homologe zu vermessen sein.

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