The projects goal is to examine the Mobility and transformation behaviour of emitted palladium from automobile exhaust catalysts into the environment. To achieve this, I will examine the influence of commonly present organic complexing agents like citric acid, amino acid (L-Methionin) and ethylenediamine tetra acetic acid (EDTA), as well as inorganic anion species (Cl-, NO3-, SO42- und PO43-), on the chemical behaviour and transformation of metallic palladium (Pd-Mohr) and PdO into more soluble species. The analytical experiments will be conducted over different time periods (1, 10, 20, 30, 40, 50 and 60 days), involving different concentrations of the various complexing agents under examination (0.001, 0.01 and 0.1 M). The results will help clarify the extent to which Pd Mobility is influenced by time and the presence of various complexing agents at different concentrations. In addition, surface analyses of isolated particles using X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) will be used to examine the influence of organic compounds and inorganic anion species, on the transformation of metallic palladium and PdO. The proposed study will significantly help to shed light on questions related to the environmental transformation of Pd into more toxic species following emission in car exhausts, a poorly understood process to date.
Das Ziel des Projektes besteht in der Nutzung von Wasserstoff als klimaneutrales Prozessgas für den Tunnelofenbetrieb in der keramischen Industrie. Der Bundesverband der Deutschen Ziegelindustrie e. V. hat im März 2021 eine Roadmap für eine treibhausgasneutrale Ziegelindustrie in Deutschland - Ein Weg zur Klimaneutralität der Branche bis 2050- herausgegeben. Die Treibhausgasemissionen der deutschen Ziegelindustrie betragen rund 1,74 Mio. t CO2 im Jahr. Bis zum Jahr 2050 soll das Ziel der Treibhausgasneutralität, mit dann nur noch Emissionen von rund 0,5 Mio. t CO2/a, erreicht sein. Ein großes Problem bei der Herstellung keramischer Erzeugnisse wie Ziegel, Dachziegel, Klinker etc. ist der hohe Energieverbrauch. Der Sekundärenergieträger Wasserstoff kann durch seine CO2-freie Verbrennung sehr gut als Brennstoff eingesetzt werden. Wasserstoff ist ein brennbares Gas das exotherm mit Sauerstoff zu Wasser reagiert. Durch die Veränderung der Gasatmosphäre im Ofen gibt es jedoch Auswirkungen auf die Eigenschaften des Brennproduktes, die keramischen Eigenschaften, die Brennfarbe, die Puzzolanität und schädliche Emissionen im Ofenraum. Schwerpunkt ist es, derzeit noch offene Fragestellungen zum Wasserstoff-verfahren zu lösen, d.h. Kenntnisse über die Reaktionsmechanismen in den Rohstoffen bei wasserdampfhaltiger Atmosphäre zu erlangen und ein Konzept für die Verfahrenstechnik zu entwickeln, mit der es nach dem heutigen Stand der Technik möglich wird, ein solches Brennverfahren sicher und wirtschaftlich in einem kontinuierlichen Prozess einzusetzen. Die Projektergebnisse sollen im Werk Rietberg der Wienerberger GmbH in einem Pilotofen umgesetzt und erprobt werden.
Langsame Diffusionsprozesse von Schadstoffen in geringdurchlässigen wasser-gesättigten Gesteinen sind ein wesentlicher Grund für den beschränkten Erfolg vieler Untergrundsanierungen. Zu den immer noch wichtigsten Schadstoffen im Grundwasser zählen die chlorierten Lösemittel, die trotz jahrzehntelanger Sanierungsanstrengungen inzwischen lange Fahnen im urbanen Raum ausbilden. Eine langsame Diffusion bedingt aber auch lange Aufenthaltszeiten in der Gesteinsmatrix und damit können langsame abiotische Abbaumechanismen zum Tragen kommen, die auf Fe2+-haltige Mineralien wie z.B. Eisensulfide, Magnetit oder Phyllosilikate zurückgehen, und bei der Einschätzung des natürlichen Abbaupotentials berücksichtigt werden sollten. Ziel dieses Vorhabens ist es daher, die Transformation von Tri- und Perchlorethen während der Diffusion in Gesteinsproben geklüfteter Aquifere und Aquitarde zu quantifizieren. Weil die Reaktionsraten der Ausgangssubstanzen sehr wahrscheinlich zu klein sind, um im Labor gemessen werden zu können, liegt der Fokus auf der Bestimmung von Transformations- und Abbauprodukten (bspw. teil-chlorierte Ethene, Azetylen, Ethan). Die Experimente zur reaktiven Diffusion müssen mit intakten Gesteinsproben durchgeführt werden, da beim Zerkleinern reaktive Mineralober-flächen (z.B. bei Quarz und Pyrit) entstehen könnten, die zur Dehalogenierung der Ausgangssubstanzen führen könnten. Im Unterschied zu früheren Studien sollen hier die für die Reaktivität verantwortlichen spezifischen Minerale in der Gesteins-matrix identifiziert werden. Die Ergebnisse sind nicht nur für das Langzeitverhalten von chlorierten Lösemitteln im Grundwasser, sondern generell auch für die Endlagerung von radioaktiven Abfällen oder die chemische Verwitterung (Oxidation) von reduzierten Gesteinen relevant.
In diesem Vorhaben soll ein mathematisches Modell entwickelt werden, das die wichtigsten interagierenden Prozesse nachbildet. Dabei handelt es sich um die konkurrierenden Prozesse der Detritusdegradierung in den verschiedenen Schichten des Sedimentes mit unterschiedlichen Oxidationspotentialen, um die abiotischen und mikrobiologisch ablaufenden Redoxprozesse, um die physikalischen und biologisch induzierten Transportprozesse und um das microbial foodweb . Die Kreisläufe der Elemente C, 0, N, P, Si, S, Fe und Mn sollen mit ihren Massenbilanzen dargestellt werden. Das Modell besteht aus einer Reihe von partiellen Differentialgleichungen (Diffusions-Reaktionsgleichungen) für die Konzentrationen der beteiligten Stoffkomponenten. Dabei werden wir uns auf die vertikale Dimension (bis 30 cm) beschränken. Als Antrieb werden Annahmen über die zeitlich veränderlichen Oberflächenrandbedingungen (Konzentrationen im überstehenden Wasser, Eintrag durch Sedimentation usw.) benutzt. Die Arbeit synthetisiert frühere und gegenwärtig laufende Forschungsaktivitäten zu einem Gesamtbild. Es ist zu erwarten, dass dabei durchaus erhebliche Fortschritte im Verständnis auch der Einzelprozess erreicht werden, weil der Zwang zur konzeptionellen Klarheit in einem mathematischen Modell Wissenslücken und Konsistenzprobleme aufdeckt. Ein wesentliches Nebenprodukt wird die Erarbeitung einer Modellversion herausragend gut verständlicher graphischer Darstellung der Ergebnisse und einfachster Bedienung sein.
Die Natrium D-Linien stellen eine der wichtigsten Emissionen des terrestrischen Nightglow-Spektrums dar. Die Na-Emission wurde 1929 durch Vesto Slipher erstmals beschrieben. Sydney Chapman schlug im Jahre 1939 einen Anregungsmechanismus für die Na-D Emission vor, der durch die Reaktion von Na und Ozon initiiert wird. Obwohl die Na-D Nightglow-Emission seit über 80 Jahren Gegenstand wissenschaftlicher Untersuchungen ist, ist das Verständnis ihres Anregungsmechanismus noch immer unvollständig. Neuere Studien identifizierten zeitliche Variationen des D2/D1-Linienverhältnisses, das nicht mit dem ursprünglichen Chapman-Mechanismus vereinbar ist. Ein modifizierter Chapman-Mechanismus wurde 2005 durch Slanger et al. vorgeschlagen, der explizit zwischen den verschiedenen elektronischen Anregungszuständen des beteiligen NaO-Moleküls differenziert. Dieser Mechanismus wurde mit Boden-gestützten Messungen des D2/D1-Linienverhältnisses getestet, aber die vertikale Variation des Linienverhältnisses - ein kritischer Test des modifizierten Chapman-Mechanismus - wurde bisher nicht durchgeführt.Das Hauptziel der hier vorgeschlagenen Untersuchungen besteht darin, das wissenschaftliche Verständnis des Na-D Nightglow-Anregungsmechanismus mit Hilfe Satelliten-gestützter Messungen zu testen und eine Methode zur Ableitung von Na Profilen in der Mesopausenregion aus Messungen der Na-D Nightglow-Emission zu konsolidieren. Hierzu sollen Messungen der Instrumente OSIRIS auf dem Odin Satelliten, sowie SCIAMACHY auf Envisat verwendet werden. Die Synergie der beiden Datensätze ermöglicht auf einzigartige Weise die Untersuchung des Na-D Nightglow-Anregungsmechanismus. Konkret sollen die Satellitenmessungen für folgende Zwecke verwendet werden: 1) Die OSIRIS Messungen, die ein sehr hohes Signal-zu-Rausch-Verhältnis besitzen, sollen verwendet werden um das Verzweigungsverhältnis f für die Produktion von Na(2P) über die Reaktion von NaO und O - entsprechend dem ursprünglichen oder effektiven Chapman-Mechanismus - empirisch zu bestimmen. Hierzu werden unabhängige Na-Profilmessungen mit Boden-gestützten LIDARs und anderen verfügbaren Na Datensätzen eingesetzt. 2) Die SCIAMACHY Nightglow Limb-Messungen erlauben die spektrale Trennung der beiden Na D-Linien und sollen eingesetzt werden, um die vertikale Variation des D2/D1-Verhältnisses in der realen Atmosphäre abzuleiten. Die SCIAMACHY Messungen sind hierfür auf einzigartige Weise geeignet. Die hier vorgeschlagenen Ansätze ermöglichen wichtige und neue Beiträge, um das wissenschaftliche Verständnis des Na-D Nightglow-Anregungsmechanismus zu verbessern. Darüber hinaus tragen die erwarteten Ergebnisse dazu bei, die Methode zur Ableitung von Na-Profilen in der Mesopausenregion aus Messungen der Na-D Nightglow-Emission zu konsolidieren. Letzteres wird erreicht durch die Bereitstellung eines optimalen Verzweigungsverhältnisses f (sowie dessen Unsicherheit) des ursprünglichen Chapman-Anregungsmechanismus.
Im Anschluss an fruehere Arbeiten sollen die Aerosol-Messungen auf den Groessenbereich unterhalb 0.1 Mikrometer ausgeweitet werden (angestrebte Groesse 0.02 Mikrometer). Dabei sind neben der Bestimmung der Konzentrationsverteilung des natuerlichen Aerosols vor allem auch die Mechanismen der Anlagerung von Radioaktivitaet an das Aerosol dieses Groessenbereichs von Interesse.
Wirbelbettreaktoren werden fuer sehr unterschiedliche Fragestellungen der Energie-, Verfahrens-, und Umwelttechnik eingesetzt. Neben den primaer interessierenden heterogenen Reaktionen laufen auch immer damit gekoppelt homogene Gasphasenreaktionen ab, deren Besonderheit darin besteht, dass sie in der Naehe von grossen Partikeloberflaechen stattfinden. Ziel dieses Forschungsvorhabens ist die Untersuchung der Pyrolyse und Verbrennungsreaktionen von einfachen Kohlenwasserstoffen, die der Fluidisierungsluft oder einem inerten Fluidisierungsgas in kleinen Konzentrationen beigemischt werden. Mit Hilfe eines Chrompack Gaschromatrografen CP09001 (3-Saeulen-Schaltung mit Molsieb 5 A, Al2O3/KCl und Poraplot Q, WLD- und FID-Detektoren) koennen Konzentrationsprofile fuer folgende Gaskomponenten gemessen werden: Kohlenwasserstoffe C1-C4, CO2, CO, O2, N2, H2. Es wurde die stoechiometrische Verbrennung und die Pyrolyse von Propan bei Minimalfluidisation im Bereich von 700 bis 1000 Grad Celsius untersucht. Das Bettmaterial des Wirbelschichtofens bestand aus einer SiO2-Schuettung. Es hat sich gezeigt, dass im Bereich der Minimalfluidisation unguenstige Temperaturgradienten im unteren Bettbereich auftreten, die eine kinetische Deutung erschweren. Bei den Pyrolyseexperimenten konnte das Kohlenstoffdefizit im Abgas durch eine Messung des festen Kohlenstoffs auf dem Bettmaterial bilanziert werden.
Im Zusammenhang mit der Reinigung von durch Kohlenwasserstoffe bzw. Stickoxide belasteten Abgasen ist der Einsatz von Halbleitern, wie z.B. TiO2, als Photokatalysatoren vor allem deshalb interessant, weil die Verbrennungs- bzw. Reduktionsreaktionen bei Raumtemperatur ablaufen können. Die praktische Anwendung ist allerdings durch die bisher erreichten, noch zu geringen Katalysatoraktivitäten begrenzt. Im Rahmen des Projektes sollen der Einfluss von Lichtwellenlänge, Lichtintensität und Kristallitgröße auf Geschwindigkeit und Selektivität (z.B. NO2, NO, N2O, N2) der Umsetzung untersucht werden. Es umfasst die Katalyse aus Sicht der Technischen Chemie und das Problem der Herstellung und Charakterisierung nanokristalliner, d.h. grenzflächendominierter Materialien aus Sicht der Festkörper Physikochemie. Ziel dieser Zusammenarbeit ist es vor allem, am Beispiel ausgewählter Reaktionen die Einflüsse der Eigenschaften des Katalysatormaterials auf den Ablauf von mit Photohalbleitern katalysierten Gasreaktionen herauszuarbeiten und in einem Modell zusammenzuführen.
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