Seit 1992 und dem ersten Erdgipfel haben verschiedene Länder erkannt, dass durch menschliche Aktivitäten das Klima stark beeinflusst wird, und sie planten, dieses Problem im Rahmen einer internationalen Konvention anzugehen. So brachten COPs (Conference of parties) viele Länder unter der Schirmherrschaft der Vereinten Nationen zusammen, um sich gegenseitig zu verpflichten, dieses Problem zu lösen. Bevor jedoch sinnvolle Maßnahmen ergriffen werden können, ist es wichtig, dass sich Wissenschaftler auf der ganzen Welt zusammentun, um für die Politik nützlichen Daten bereitzustellen. In diesem Zusammenhang wird das REACTE-Projekt vorgeschlagen, an dem international anerkannte französische und deutsche Forscher in jeweils sehr komplementären wissenschaftlichen Bereichen tätig sind.Die Atmosphäre ist ein komplexes und hoch reaktives System, in dem viele bio-physikochemische Prozesse ablaufen. Deshalb ist es von entscheidender Bedeutung, dieses System gut zu verstehen und zu wissen, wie es sich als Reaktion auf die verschiedenen Belastungen entwickelt, denen es ausgesetzt ist. Einer der wichtigsten Punkte ist daher die Kenntnis der Reaktionsfähigkeit eines solchen Systems in Abhängigkeit von den vorhandenen Spezies. Redoxreaktionen gehören zu den wichtigsten Transformationspfaden, die berücksichtigt werden müssen, um die Entwicklung der Atmosphäre besser zu verstehen. Das REACTE-Projekt konzentriert sich auf die (Photo-) Chemie von Übergangsmetallen (TMIs), die eine Hauptquelle für hochreaktive Spezies in Aerosolen und der wässrigen Phase troposphärischer Wolken darstellt. Tatsächlich gibt es derzeit nur sehr wenige Daten über die genaue Rolle und Reaktivität dieser Metalle, die derzeit fast ausschließlich in freier Form betrachtet werden, während bekannt ist, dass sie in natürlicher Umgebung als Komplexe vorliegen. Das REACTE-Projekt konzentriert sich auf die Beantwortung folgender Fragen: i) Wie beeinflusst die Komplexierung von TMIs deren Photoreaktivität, deren Redoxreaktionen und/oder die "Fenton"-Typ-Reaktionen mit H2O2? ii) Welche reaktiven Spezies werden mit diesen Reaktionen assoziiert, H2O2, HyOx Radikale und ihre jeweiligen Bildungsausbeuten? Welchen Einfluss haben sie auf die Oxidationskapazität der Atmosphäre und damit auf die chemische Zusammensetzung im Allgemeinen? Diese Ergebnisse werden in einen Modellmechanismus zu Prozessierung von chemischen Radikalreaktionen in wässriger Phase (CAPRAM) implementiert werden, um den Einfluss auf die Transformation organischer Stoffe, die HOx-Bilanz und den Oxidationszustand von TMIs in atmosphärischen Tröpfchen oder Aerosolen vorherzusagen. Das REACTE-Projekt verbindet komplementäre wissenschaftliche Kompetenzen, und ermöglicht damit die TMIs-Komplexchemie besser zu verstehen, sowie ihren Einfluss auf die Atmosphärenchemie zu erfassen. Es wird Daten liefern, um die Auswirkungen auf das Klima bzw. auf die Luftverschmutzung zu verstehen und abzuschätzen, welche derzeit stark unterschätzt werden.
Das vorliegende Forschungsprojekt zielt auf die Verknüpfung zweier, bisher als unabhängig angesehener, aquatischer Transport- und Transformationsprozesse:(a) In tiefen Gewässern können sich Wasserkörper unterschiedlicher Dichte stabil übereinander schichten. Die dort ablaufenden Umsatzprozesse werden so räumlich entkoppelt und es kommt zur Bildung einer aquatischen Grenzzone. Bei deren Durchtritt können sich physikochemische Parameter, wie etwa die Sauerstoffverfügbarkeit, abrupt ändern.(b) Die Verfügbarkeit des Elektronen-Akzeptors Sauerstoff entscheidet über die Reaktionspfade, auf denen aquatische Mikroorganismen Energie gewinnen. Unter Ausschluss von Sauerstoff können sie gelöstes organisches Material als alternativen Elektronen-Akzeptor nutzen. Die Elektronen werden von redox-aktiven Verbindungen innerhalb des organischen Materials (Quinone) aufgenommen die daraufhin antioxidativ, also empfindlich auf Änderungen der Sauerstoffverfügbarkeit reagieren. Die hohe räumliche- und zeitliche Dynamik aquatischer Grenzzonen in Binnengewässern haben zur Folge, dass antioxidatives organisches Material vom sauerstoffarmen in sauerstoffreiche Wasserkörper transportiert werden kann. Die dort rasch ablaufende Re Oxidation macht gelöstes organisches Material daher zu einem vollständig regenerierbaren Elektronenakzeptorsystem. Mikrobielle Konsortien, die ihre Energiegewinnung an diesen zyklisch regenerierten organischen Elektronenakzeptor koppeln, könnten einen entscheidenden Beitrag zum Kohlenstoffumsatz in aquatischen Grenzzonen leisten. Mikroorganismen beeinflussen maßgeblich, zu welchem Anteil umgesetztes organisches Material als Kohlendioxid oder als Methan in die Atmosphäre entweicht oder stattdessen dem Kohlenstoffkreislauf durch Sedimentation entzogen wird. Da Grenzzonen durch überproportional hohe Reaktionsraten und Biodiversität gekennzeichnet sind, ist die Kenntnis der dort ablaufenden Material- und Energieflüsse von großer Bedeutung für das grundlegende Verständnis des Kohlenstoffumsatzes in Binnengewässern. Die Binnenseen der borealen Zone haben großen Anteil an den globalen Süßwasservorräten und sind durch zukünftig steigende Frachten terrestrischen organischen Kohlenstoffs gefährdet. Das beantragte Forschungsprojekt hat daher zum Ziel, durch Prozessstudien auf verschiedenen Skalen und mechanistische Modellierung einen wichtigen Beitrag zu einem besseren Verständnis der Rolle organischen Materials als Elektronendonor und -akzeptor in diesen dynamischen Ökosystemen zu leisten.