Biochemie und Molekularbiologie der Transformation und des Abbaus von aromatischen Verbindungen in Abwesenheit von molekularem Sauerstoff. Untersuchungen an anaeroben Bakterien in Reinkultur. Schwerpunkt neuartige Mechanismen der O2-unabhaengigen Umsetzung von Aromaten. Organismen: Nitratreduzierer, Sulfatreduzierer, Phototrophe Bakterien.
Es soll die Funktionsweise von Katalysatoren zur Stickoxidreduktion auf Spinellbasis (Cu, Ni) verstanden werden, und durch geeignete Modifikation sollen Aktivitaet und Lebensdauer, auch Resistenz gegen Schwefelverbindungen, verbessert werden. Dazu werden Strukturuntersuchungen an frischen und gebrauchten Katalysatoren (Roentgenbeugung, ESCA, UV-VIS-Spektren, ESR) durchgefuehrt und ergaenzt durch das Studium von Chemiesorptionsvorgaengen (IR-Spektroskopie, temp. programmierte Desorption und Reduktion). Schliesslich werden Katalysatortests unter Standardbedingungen gefahren.
In diesem Vorhaben soll ein mathematisches Modell entwickelt werden, das die wichtigsten interagierenden Prozesse nachbildet. Dabei handelt es sich um die konkurrierenden Prozesse der Detritusdegradierung in den verschiedenen Schichten des Sedimentes mit unterschiedlichen Oxidationspotentialen, um die abiotischen und mikrobiologisch ablaufenden Redoxprozesse, um die physikalischen und biologisch induzierten Transportprozesse und um das microbial foodweb . Die Kreisläufe der Elemente C, 0, N, P, Si, S, Fe und Mn sollen mit ihren Massenbilanzen dargestellt werden. Das Modell besteht aus einer Reihe von partiellen Differentialgleichungen (Diffusions-Reaktionsgleichungen) für die Konzentrationen der beteiligten Stoffkomponenten. Dabei werden wir uns auf die vertikale Dimension (bis 30 cm) beschränken. Als Antrieb werden Annahmen über die zeitlich veränderlichen Oberflächenrandbedingungen (Konzentrationen im überstehenden Wasser, Eintrag durch Sedimentation usw.) benutzt. Die Arbeit synthetisiert frühere und gegenwärtig laufende Forschungsaktivitäten zu einem Gesamtbild. Es ist zu erwarten, dass dabei durchaus erhebliche Fortschritte im Verständnis auch der Einzelprozess erreicht werden, weil der Zwang zur konzeptionellen Klarheit in einem mathematischen Modell Wissenslücken und Konsistenzprobleme aufdeckt. Ein wesentliches Nebenprodukt wird die Erarbeitung einer Modellversion herausragend gut verständlicher graphischer Darstellung der Ergebnisse und einfachster Bedienung sein.
Methan ist ein höchst potentes Treibhausgas, dennoch ist das globale Methanbudget durch die vielen unbekannten CH4-Quellen und -senken sehr unsicher. Die Höhe der CH4-Anreicherung in der Wassersäule hängt von komplexen Interaktionen zwischen methanogenen Archaeen und methanotrophen Bakterien ab. Das bekannte Methan Paradoxon, das die CH4-Übersättigung im oxischen Oberflächenwasserkörper von Seen und Meeren darstellt, weckt Zweifel, dass die mikrobielle CH4-Bildung nur im anoxischen Milieu stattfindet. Im oligotrophen Stechlinsee haben wir eine wiederkehrende Methanübersättigung im Epilimnion gefunden. Unsere Studien zeigen, dass das CH4 aktiv in der oxischen Wassersäule produziert wird. Die Produktion scheint dabei an die autotrophe Produktion von Grünalgen und Cyanobakterien gekoppelt zu sein. Zur gleichen Zeit sind keine methanotrophen Bakterien im Epilimnion vorhanden, so dass das CH4 nicht oxidiert wird. Unsere Haupthypothese ist, dass pelagische Methanogene hydrogenotroph sind, wobei sie den Wasserstoff aus der Photosynthese und/oder Nitrogenaseaktivität nutzen. Unsere Untersuchungshypothesen sind:1) Die CH4-Produktion ist mit der Photosynthese und/oder N-Fixierung gekoppelt, wobei hydrogenotrophe methanogene Archaeen mit den Primärproduzenten assoziiert sind. Die Methanogenen können angereichert und kultiviert werden, um Mechanismen der epilimnischen CH4-Produktion detailliert zu untersuchen.2) Die CH4-Oxidation ist durch die Abwesenheit der Methanotrophen und/oder der Photoinhibition in den oberen Wasserschichten reduziert.3) Die CH4-Produktion innerhalb mikro-anoxischer Zonen, z. B. Zooplankton und lake snow, ist nicht ausreichend für die epilimnische CH4-Produktion.Die saisonale Entwicklung des epilimnischen CH4-Peaks soll in Verbindung mit den Photoautotrophen und der Seenschichtung im Stechlinsee untersucht werden. Dabei soll eine neu-installierte Mesokosmosanlage (www.seelabor.de) genutzt werden, um CH4-Profile bei unterschiedlichen autotrophen Gemeinschaften und Seenschichtungen zu studieren. Die Verknüpfung zwischen methanogenen Archaeen und den Photoautotrophen soll in Inkubationsexperimenten mittels Hochdurchsatz-Sequenzierung und qPCR für funktionelle Gene untersucht werden. Methanotrophe werden quantifiziert und die Photoinhibition der CH4-Oxidation durch Inkubationsexperimente gemessen. In Laborexperimenten sollen die methanogenen Archaeen angereichert und kultiviert werden mittels dilution-to-extinction und axenischen Cyanobakterien und Grünalgen. Physiologische Studien an Anreicherungs- oder Reinkulturen sollen die zu Grunde liegenden molekularen Mechanismen ermitteln. Feld- und Laborexperimente sollen helfen, das Methan Paradoxon zu entschlüsseln, um die bisherige und potentiell wichtige CH4-Quelle zu charakterisieren und zu quantifizieren. Die Studien sollen helfen, unser Verständnis des globalen CH4-Kreislaufes zu verbessern, damit zukünftige Prognosen realistischer werden.
Im Zusammenhang mit der Reinigung von durch Kohlenwasserstoffe bzw. Stickoxide belasteten Abgasen ist der Einsatz von Halbleitern, wie z.B. TiO2, als Photokatalysatoren vor allem deshalb interessant, weil die Verbrennungs- bzw. Reduktionsreaktionen bei Raumtemperatur ablaufen können. Die praktische Anwendung ist allerdings durch die bisher erreichten, noch zu geringen Katalysatoraktivitäten begrenzt. Im Rahmen des Projektes sollen der Einfluss von Lichtwellenlänge, Lichtintensität und Kristallitgröße auf Geschwindigkeit und Selektivität (z.B. NO2, NO, N2O, N2) der Umsetzung untersucht werden. Es umfasst die Katalyse aus Sicht der Technischen Chemie und das Problem der Herstellung und Charakterisierung nanokristalliner, d.h. grenzflächendominierter Materialien aus Sicht der Festkörper Physikochemie. Ziel dieser Zusammenarbeit ist es vor allem, am Beispiel ausgewählter Reaktionen die Einflüsse der Eigenschaften des Katalysatormaterials auf den Ablauf von mit Photohalbleitern katalysierten Gasreaktionen herauszuarbeiten und in einem Modell zusammenzuführen.
Die Denitrifikation stellt eine zentrale Größe im N-Haushalt insbesondere in gedüngten Agrarökosystemen dar, ist aber wegen methodischer Schwierigkeiten bei der Messung von N2- Emissionen auf der Feldskala sehr schwer bestimmbar und daher unzureichend untersucht. Die Produktion und Reduktion von N2O im Zuge der Denitrifikation und die damit verbundenen Isotopeneffekte hinterlassen im N2O-Molekül eine spezifische Isotopologensignatur, die sich aus der relativen An- oder Abreicherung von 15N und der schweren O-Isotope (17O, 18O) sowie aus der Verteilung von 15N innerhalb des Moleküls zusammensetzt. Diese Signatur wird durch folgende Größen geregelt: Die 15N und 17O/18O-Signaturen der Vorläuferverbindungen (Nitrat, Bodenwasser), den O-Austausch mit dem Bodenwasser bei der N2O-Produktion, die Raten der N2O-Produktion und der N2O-Reduktion zu N2 sowie die Isotopeneffekte (Fraktionierungsfaktoren) der verschiedenen Teilprozesse. Theoretisch lässt sich die N2O-Reduktion zu N2 - und damit die N2-Emission - sowohl aus den 15N-Signaturen als auch aus der 18O-Signatur des emittierten N2O ableiten, wenn die übrigen Parameter, die die Isotopologensignatur beeinflussen, ausreichend sicher bestimmbar sind. Ziel ist es, diesen methodischen Ansatz für die 18O-Signatur anhand von Laborversuchen mit Böden zu prüfen. Durch den Vergleich gemessener und mit einem Modell berechneter Isotopensignaturen sowie Emissionen von N2O- und N2 wird geprüft und bewertet, inwieweit die N2O-Fraktionierungsmethode für die Bestimmung von N2- Emissionen geeignet ist und eine neue Option für die Erfassung der N2-Emissionen auf der Feldskala bietet.
Untersuchung des reduktiven und oxidativen Abbaus halogenierter Kohlenwasserstoffe. Identifizierung radikalischer Zwischenprodukte und Analyse molekularer Endprodukte. Erstellung von Reaktionsmechanismen. Messung absoluter Geschwindigkeitskonstanten fuer die einzelnen Elementarschritte. Untersuchung des Einflusses der molekularen Struktur. Vergleich zwischen Abbau in homogener Loesung (strahlenchemische Methode) und heterogener Suspension (Photokatalyse an Halbleiterpartikeln, zB TiO2).
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