Ziel des Antrages ist der Einsatz der laserinduzierten Plasmaspektroskopie (LIPS) zur quantitativen orts- und tiefenaufgelösten Mikroanalyse mit einem neu zu entwickelnden VUV-Echelle-Spektrographen. LIPS erlaubt eine schnelle elementaranalytische Kartierung von Oberflächen ohne aufwendige Probenvorbereitung mit einer lateralen Auflösung von 3 bis 10 my m. Durch die Analyse der Spektren von einzelnen Pulsen kann eine Ortsauflösung mit einer entsprechenden Tiefenauflösung kombiniert werden. Die Verwendung eines Echelle-Spektrographen gestattet eine umfassende qualitative und quantitative multivariante Analyse von einzelnen Pulsen mit hoher spektraler Auflösung (l/dl größer als 10000) über einen Spektralbereich von 150 nm. Für den zu konzipierenden Echelle-Spektrographen wird ein Arbeitsbereich von 150 bis 300 nm angestrebt, so dass erstmals eine Multielement-VUV-Emissionsspektroskopie mit Laserplasmen für Nichtmetalle (S, P, N, O, C, As) oder metallische Elemente (Hg, Zn) möglich wird. Erste Anwendungen werden sich besonders auf geochemische und werkstoffwissenschaftliche Fragestellungen konzentrieren.
In dieser Karte wird das Risiko für die Verbreitung von aktuell und potenziell sulfatsauren Böden von 0 bis 2 m Tiefe dargestellt. Wichtig: Diese Karte wurde neu überarbeitet anhand der neuen Bodenkarte BK50, für deren Erstellung insbesondere auch die hier relevanten Küstengebiete neu kartiert wurden. Daher kann es deutlich andere Einschätzungen geben als in der vorherigen Karte der Sulfatsauren Böden (Tiefenbereich 0-2 m). Die erläuternden Geofakten 24 befinden sich derzeit noch in Überarbeitung. Sogenannte „Sulfatsaure Böden“ kommen in Niedersachsen vor allem im Bereich der Küstengebiete vor. Diese Bezeichnung umfasst sowohl Böden als auch tiefergelegene Sedimente sowie Torfe. Charakteristisch für die verschiedenen sulfatsauren Materialien (SSM) sind hohe, geogen bedingte Gehalte an reduzierten anorganischen Schwefelverbindungen. Ursprünglich gelangte der Schwefel in Form von Sulfationen aus dem Meerwasser in die holozänen Ablagerungen. Aufgrund wassergesättigter, anaerober Bedingungen wurden die Sulfationen zu Sulfid reduziert und vor allem als Pyrit und FeS über lange Zeit wegen konstant hoher Grundwasserstände konserviert. Typische SSM sind tonreiche Materialien mit höheren Gehalten an organischer Substanz und/oder groben Pflanzenresten sowie über- und durchschlickte Niedermoortorfe. Bei Entwässerung und Belüftung dieser Materialien kommt es zur Oxidation der Sulfide und zur Bildung von Schwefelsäure, wenn sie z. B. im Rahmen von Bauvorhaben entwässert oder aus dem natürlichen Verbund herausgenommen werden. Aus potenziell sulfatsauren Böden können so aktuell sulfatsaure Böden werden. Das hohe Gefährdungspotenzial ergibt sich durch: • extreme Versauerung (pH < 4,0) des Baggergutes mit der Folge von Pflanzenschäden, • deutlich erhöhte Sulfatkonzentrationen im Bodenwasser bzw. Sickerwasser, • erhöhte Schwermetallverfügbarkeit bzw. -löslichkeit und erhöhte Konzentrationen im Sickerwasser; • hohe Korrosionsgefahr für Beton- und Stahlkonstruktionen. Zur Gefahrenabwehr bzw. -minimierung bedürfen in den betroffenen Gebieten alle Baumaßnahmen mit Bodenaushub oder Grundwasserabsenkungen einer eingehenden fachlichen Planung und Begleitung. Dabei ist zu beachten, dass die Verbreitung der Eisensulfide in der Fläche und in der Tiefe oft eher fleckenhaft ist. Daher sollten die Identifikation von aktuell und potenziell SSM sowie Bauplanung und -begleitung nur durch qualifiziertes bodenkundliches Fachpersonal vorgenommen werden. Aufgrund der oft geringen Tragfähigkeit dieser Böden und insbesondere der Torfe müssen bei Baumaßnahmen relativ große Baugruben ausgehoben werden, so dass in kurzer Zeit viel SSM als Aushubmaterial anfällt. Zudem laufen Oxidation und Versauerung oft sehr schnell ab. Diese Auswertungskarte kann schon bei Planung und Ausweisung von Gebieten, z. B. im Rahmen von Trassenplanungen, Flächennutzungs- und Bebauungsplänen etc., genutzt werden. Konkrete Handlungsanweisungen zu Bauplanung und -begleitung sowie zu Beprobung und Laboranalyse des umzulagernden SSM finden sich in den Geofakten 25. Achtung: Die Karte ist nur die Grundlage für eine konkrete Erkundung am Ort der Baumaßnahme.
Mikrobiell induzierte Korrosion Ermittlung von Ursachen, Nachweismöglichkeiten und Vorhersage Identifikation von Faktoren, die Mikrobiell Induzierte Korrosion beeinflussen, Wechselwirkungen mit Korrosionsschutzverfahren und Entwicklung von Sanierungskonzepten. Aufgabenstellung und Ziel In den vergangenen Jahren konnte eine Reihe von ungewöhnlichen Schadensfällen an Stahlwasserbauwerken beobachtet werden. Diesen Fällen war gemein, dass sie auf einen verstärkten lokalen Korrosionsangriff zurückzuführen sind, welcher durch die Einwirkung von Mikroorganismen hervorgerufen wurde. Diese sogenannte mikrobiell induzierte Korrosion (MIC) konnte z. B. am Rhein-Herne-Kanal an Spundwänden aus den 1970er Jahren nachgewiesen werden. Hier konnte eine beschleunigte Korrosion der Spundwände mit lokal vollständigen Durchrostungen festgestellt werden, die partiell zu einem Funktionsverlust führte und eine Instandsetzung zwingend erforderlich machte. Aus den an diesem Beispiel und früheren Fällen generierten Beobachtungen und Daten ergibt sich das Bild eines bisher schwer vorhersagbaren Phänomens mit einer lokal potentiell großen Schadenswirkung. In diesem Forschungsvorhaben sollen die auslösenden bzw. begünstigenden Faktoren, die Wechselwirkung von MIC und klassischen Korrosionsschutzstrategien und die möglichen Folgen von MIC untersucht werden. Hierzu sollen Untersuchungen an bekannten geschädigten Bauwerken und Laborversuche durchgeführt werden. Für die Laborversuche ist geplant, Bakterienkulturen zu verwenden, die bereits aus früheren Schadensfällen in der Wasserstraßen- und Schifffahrtsverwaltung des Bundes (WSV) gewonnen wurden. Aus den Versuchen soll ein Konzept zur Risikobewertung von Standorten und eine Strategie zum Nachweis und zur Sanierung von Schäden durch MIC abgeleitet werden. Bedeutung für die Wasserstraßen- und Schifffahrtsverwaltung des Bundes (WSV) Die WSV besitzt entlang der von ihr betreuten Wasserstraßen eine Vielzahl an Spundwänden als Kammerwände in Schleusen und zur Uferbefestigung in Vorhäfen sowie entlang von Kanälen. Da MIC zu einer vorzeitigen Schädigung von Stahlwasserbauwerken führen kann, welche in vielen Fällen erst spät erkannt wird, ist eine verbesserte Vorhersage/Identifikation der Materialschädigung, wie auch die Ermittlung von Korrosionsraten an potentiell durch MIC gefährdeten Standorten wünschenswert und von großem wirtschaftlichem Interesse. Untersuchungsmethoden Die nationale sowie die internationale Fachliteratur zum Thema der mikrobiell induzierten Korrosion wird intensiv gesichtet (z. B. Little und Lee 2014; Little et al. 2020) und im Verlauf des Forschungsvorhabens kontinuierlich verfolgt. Hierbei ist eine Fokussierung auf in der Fachliteratur dokumentierte Schadensfälle sinnvoll. Aus dieser Literaturrecherche heraus ist es Ziel, Parameter abzuleiten, welche für das Auftreten mikrobiell induzierter Korrosion von Stahlwasserbauwerken dominant sein können. Weiterhin werden Begehungen von aktuellen und bereits bekannten Schadensfällen mit einer genaueren Augenscheinnahme und Beprobung der Standorte durchgeführt, um Lücken in Messdaten zu schließen bzw. neue aus der Literaturrecherche abgeleitete Parameter ebenfalls in die Vorortuntersuchungen mit einfließen zu lassen. Kontinuierlich werden die bei der Begehung gewonnenen Daten ausgewertet und die genommenen Proben näher charakterisiert, u. a. durch Kohlenstoff/Schwefel-Bestimmung, (z. B. Nachweis von bakteriellen Stoffwechselprodukten), chemische Analytik (u. a. Nachweis elementaren Schwefels) von Bodenproben und Korrosionsprodukten. In Zusammenarbeit mit der Bundesanstalt für Gewässerkunde (BfG, RimiK-Projekt) werden zudem an beprobten Bauwerken vorgefundene Bakterienkonsortien mikrobiologisch charakterisiert. Um Aussagen über das Abrostungsverhalten bei mikrobiell beeinflusster Korrosion zu generieren, ist zudem geplant, an von MIC betroffenen Standorten Auslagerungsversuche mit geeigneten Probekörpern durchzuführen. (Text gekürzt)
Unter anoxischen Bedingungen wird Arsen (As) in Form von Arsenit vermeintlich vollständig über Schwefel(S)-Gruppen an natürliches organisches Material (NOM) gebunden. Laborexperimente zeigten, dass selbst unter oxischen Bedingungen die Halbwertszeit mehr als 300 Tage betrug, damit sogar größer war als die von Arsenit an Eisen(Fe)(III)-Oxyhydroxiden. Global betrachtet heißt das, dass z.B. Moore, die reich an Organik und Sulfid sind, wichtige quantitative As-Senken sind. Allerdings wurden alle mechanistischen Studien bisher so durchgeführt, dass Arsenit einem zuvor gebildeten S(-II)-NOM zugegeben wurde. In einem System, das As(III), S(-II) und NOM enthält, spielt aber auch die As(III)-S(-II)-Komplexierung in Lösung unter Bildung von Thioarseniten ((H2AsIIIS-IInO3-n)-, n=1-3) und Thioarsenaten ((HAsVS-IInO4-n)2-, n=1-4) eine Rolle. Unsere zentrale Hypothese ist, dass die Kinetik der Thioarsen-Spezies-Bildung in Lösung schneller ist als die Sorption von As(III) und S(-II) an NOM und dass daher Thioarsen-Spezies das Ausmaß und die Kinetik der As-Sorption an Organik bestimmen. Auch die kompetitive Sorption an gleichzeitig auftretenden (meta)stabilen Fe-Mineralen wird vom bekannten Verhalten von Arsenit abweichen. Aufgrund ihrer Instabilität und einem Mangel an reinen Standards, ist über das Sorptionsverhalten von Thioarseniten bislang nichts bekannt. Für Thioarsenate gibt es keine Information zum Bindungsverhalten an NOM, aber es ist bekannt, dass die Sorption an verschiedenen Fe(III)-Mineralen geringer ist als die von Arsenit. Wir postulieren, dass Thioarsenate weniger und langsamer als Arsenit an S(-II)-NOM binden, da kovalente S-Bindungen in Thioarsenaten die Affinität für S(-II)-NOM Komplexierung verringern. An Fe(III)-NOM sollte die Bindung geringer sein in Analogie zur bekannten geringeren Affinität für Fe(III)-Minerale. Wir postulieren weiter, dass die Sulfidierung eine schnellere und größere As-Mobilisierung bewirkt als die zuvor untersuchte Oxidation, da abiotische Oxidation langsam ist, die As-S-Komplexierung in Lösung aber spontan und so As-Bindungen an NOM und Fe-Minerale schwächt. Um unsere Hypothesen zu testen, werden wir Batch-Experimente durchführen mit Mono- and Trithioarsenat-Standards und einem Arsenit-Sulfid Mix (der Thioarsenite enthält) bei pH 5, 7 und 9 an zwei ausgewählten NOMs (Federseemoor Torf und Elliott Soil Huminsäure; jeweils unbehandelt, S(-II)- und Fe(III)-komplexiert). Wir werden Sorptionsaffinität und -kinetik, sowie mittels Röntgenabsorptionsspektroskopie Bindungsmechanismen bestimmen. Die Stabilität der (Thio)arsen-beladenen NOMs wird unter oxidierenden aber auch unter sulfidischen Bedingungen studiert und präferenzielle Bindung in binären Systemen (Kombinationen aus Fe-Oxyhydroxiden, Fe(III)-NOM, S(-II)-NOM und Fe-Sulfiden) untersucht. Ziel ist, As-Bindungsmechanismen in S(-II)-Fe(III)-NOM-Systemen besser zu verstehen, um vorhersagen zu können, unter welchen Bedingungen As Senken zu As Quellen werden können.
Organische Schwefelkomponenten sind abundant in marinen Sedimenten. Diese Verbindungen werden v.a. durch die abiotische Reaktion anorganischer Schwefelverbindungen mit Biomolekülen gebildet. Wegen seiner Bedeutung für globale Stoffkreisläufe, für die Nutzung von Erdöllagerstätten und für die Erhaltung des Paleorecords, gibt es eine Vielzahl von Studien zum Thema. Sehr wenig Aufmerksamkeit wurde allerdings wasserlöslichen Komponenten geschenkt, die beim Prozess der Sulfurisierung entstehen und als gelöster organischer Schwefel (DOS) in die Meere gelangen können. Anhand der wenigen verfügbaren Informationen ist Schwefel vermutlich das dritthäufigste Heteroelement im gelösten organischen Material (DOM) der Meere, nach Sauerstoff und Stickstoff. Einige Schwefelverbindungen, insbesondere Thiole, sind für die Verbreitung von Schadstoffen aber auch essenzieller Spurenstoffe verantwortlich. Wichtige klimarelevante Schwefelverbindungen entstehen aus DOS. Daher spielt der marine DOS-Kreislauf eine Rolle für die Meere und Atmosphäre. Trotz seiner Bedeutung sind die Quellen marinen DOS, seine Umsetzung im Meer und Funktion für Meeresbewohner unbestimmt. Auch ist die molekulare Zusammensetzung von DOS unbekannt. In diesem Projekt werden wir Pionierarbeit in einem neuen Forschungsfeld der marinen Biogeochemie leisten. Wir wollen grundlegende Fragen bzgl. der Bildung und Verteilung von nicht-flüchtigem DOS im Meer beantworten. Unsere wichtigsten Hypothesen:* Bildung von DOS:(1) Sulfatreduzierende Sedimente sind wesentlich für die Bildung von DOS.(2) Reduzierte Schwefelverbindungen (v.a. Thiole) dominieren in Zonen der DOS-Entstehung.(3) DOS wird v.a. über abiotische Sulfurisierung in der Frühdiagenese gebildet.* Transport und Schicksal von DOS im Ozean:(4) DOS wird von sulfat-reduzierenden intertidalen Grundwässern an das Meer abgeben.(5) In der Wassersäule oxidiert DOS schnell (z.B. zu Sulfonsäuren).(6) DOS aus intertidalen Sedimenten ist in oxidierter Form auf den Kontintentalschelfen stabil.Neben dem wissenschaftlichen Ziel der Beantwortung dieser Hypothesen, wird das Projekt drei Promovierenden (eine in Deutschland und zwei in Brasilien) die außergewöhnliche Gelegenheit bieten, ihre Doktorarbeiten im Rahmen eines internationalen Projektes durchzuführen. Wir werden die Stärken beider Partner in Feld- und Laborstudien und Elementar-, Isotopen- und molekularen Analysen kombinieren. Wir werden unterschiedliche Regionen im deutschen Wattenmeer und in brasilianischen Mangroven (Rio de Janeiro and Amazonien) beproben, sowie die benachbarten Schelfmeere. Sulfurisierungsexperimente werden die Feldstudien ergänzen. Zur quantitativen Bestimmung und molekularen Charakterisierung von DOS werden wir neue Ansätze anwenden, die von den beiden Arbeitsgruppen entwickelt wurden. Dabei kommen u.a. ultrahochauflösende Massenspektrometrie (FT-ICR-MS), und andere massenspektrometrischen und chromatographischen Methoden zu Anwendung.
Kenntnisse über S-Bindungsformen und deren Flüsse in terrestrischen Ackerböden können nicht auf Sumpfreisböden übertragen werden, da nach deren Überflutung anaerobe Verhältnisse vorherrschen. Ergebnisse über die Bedeutung der einzelnen S-Fraktionen für die S-Nachlieferung in Sumpfreisböden und somit der S-Versorgung von Reis liegen kaum vor bzw. sind aufgrund des Trocknens der Bodenproben vor der Analyse nicht aussagefähig. Weiterhin wurde seither nicht berücksichtigt, dass in unmittelbarer Wurzelnähe von Reispflanzen im Gegensatz zum Restboden aerobe Verhältnisse vorherrschen. Aus diesem Grund soll in zwei typischen chinesischen Sumpfreisböden nach Dotierung mit 35S der Einbau des zugeführten Schwefels in definierte S-Fraktionen (SO42- in der Bodenlösung, adsorbiertes SO42-, FeS, FeS2, Sulfatester, Kohlenstoff gebundener S, Biomasse S) erfasst und in einer Zeitreihenuntersuchung Flüsse zwischen ihnen abgebildet werden. Dabei gilt es, zwischen der oberflächennahen aeroben Zone und der darunter liegenden anaeroben Zone bzw. dem wurzelnahen und wurzelfernen Boden zu differenzieren. Da Reisstroh häufig nach der Ernte in den Boden eingearbeitet wird, soll dessen Mineralisierungsverhalten mittels Einsatz von 35S markiertem Reisstroh untersucht werden. Des weiteren soll in speziellen Versuchsgefäßen, die das Gewinnen von Bodenproben in definierten Abständen von der Wurzeloberfläche erlauben, die Dynamik anorganischer und organischer S-Fraktionen in der Rhizosphäre erfasst werden.
Wechselwirkungen zwischen dem Ozean und der Troposphäre sind für viele Prozesse in beiden Systemen wichtig. Ein Schlüsselprozess stellt der Austausch von Spurengasen zwischen der Atmosphäre und dem Ozean dar. Die Emission von Dimethylsulfid (DMS) stellt die größte natürliche Quelle für reduzierten Schwefel in die Atmosphäre dar. Dort kann DMS zu Schwefeldioxid, Schwefelsäure oder Methansulfonsäure oxidiert werden. Diese Verbindungen sind wichtige Vorläufersubstanzen für sekundäre Aerosole, die den natürlichen Strahlungshaushalt und die Wolkenbildung beeinflussen können. Die chemische Prozessierung, d.h. die sekundäre Bildung und Oxidation von DMS-Oxidationsprodukten, ist jedoch noch immer schlecht verstanden. Daher ist die Implementierung in aktuelle Multiphasenchemiemechanismen und Klimamodellen begrenzt, wodurch die aktuellen Vorhersagen noch sehr unsicher sind. Um die bestehenden Lücken in unserem Verständnis der DMS-Multiphasenchemie weiter zu schließen, zielt das Projekt ADOniS darauf ab, (i) fortgeschrittene Laboruntersuchungen zur Gas- und Flüssigphasenchemie von DMS-Oxidationsprodukten durchzuführen, (ii) ein fortgeschrittenes Multiphasen-DMS-Chemiemodul zu entwickeln und (iii) Prozess- und 3D-Modelluntersuchungen durchzuführen. Die vorgeschlagenen detaillierten Laboruntersuchungen konzentrieren sich auf die OH-Oxidation von Gasphasenprodukten der ersten Generation, Hydroperoxymethylthioformat (HPMTF) und Dimethylsulfoxid (DMSO), sowie auf die Bildung von DMS-Oxidationsprodukten der zweiten Generation. Die detaillierten mechanistischen Untersuchungen werden mit einem Freistrahl-Strömungsreaktor durchgeführt. Weitere kinetische und mechanistische Untersuchungen werden sich auf die Chemie von DMS-Oxidationsprodukten in der wässrigen Phase konzentrieren. OH Radikalreaktionen von HPMTF-Surrogaten werden mit Hilfe eines Laser Flash Photolysis - Long Path Absorption (LFP-LPA) Systems untersucht. Weiterhin wird die Oxidation von MSA/MS- durch OH(aq) und die Oxidation von MSIA/MSI- durch O3(aq) in wässriger Phase untersucht. Ferner soll die Aufnahme von wichtigen DMS-Oxidationsprodukten an verschiedenen Aerosolpartikeln durch Kammerstudien untersucht werden. Die Bildung von DMS-Oxidationsprodukten in der Gasphase und deren Aufnahme auf injizierten Aerosolpartikeln wird mit einem CI-APi-TOF Massenspektrometer gemessen. Basierend auf den Ergebnissen der Laborstudien wird ein fortschrittliches DMS-Reaktionsmodul entwickelt und anschließend im Multiphasenchemiemodell SPACCIM für detaillierte Prozessstudien eingesetzt. Die gewonnenen Erkenntnisse über die wichtigsten DMS-Oxidationswege werden dann die Grundlage für eine aktualisierte Behandlung DMS in globalen Klimachemiemodellen (CCMs), hier ECHAM-HAMMOZ, bilden. Schließlich werden Simulationen mit ECHAM-HAMMOZ die Auswirkungen des verbesserten DMS-Mechanismus auf die globale atmosphärische DMS-Chemie untersuchen und die Auswirkungen auf das Klima und die zukünftige Sensitivität bewerten.
In jüngster Zeit wurde ein neuer Mechanismus zum Ozonabbau über besiedelten Gebieten in der wissenschaftlichen Gemeinschaft diskutiert, der vor einer zunehmenden Gefahr von niedrigem Ozon im Sommer in mittleren Breiten in der unteren Stratosphäre warnt. Der Ozonabbau soll durch erhöhte Mengen an Wasserdampf verursacht werden, die konvektiv in die Stratosphäre injiziert werden und zu durch Chlor bedingtem katalytischen Ozonverlust führen soll durch heterogene Reaktionen an binären Sulfat-Wasser-Aerosolen (H2SO4/H2O). Diese heterogenen Reaktionen werden durch erhöhte Mengen an Wasserdampf und niedrige Temperaturen beschleunigt. Vorausgesetzt, dass die Intensität und die Frequenz des konvektiv injizierten Wasserdampfes durch den anthropogenen Klimawandel in den nächsten Jahrzehnten ansteigen, ist mit einer Erhöhung der ultravioletten Strahlung (UV) auf der Erdoberfläche über besiedelten Gebieten zu rechnen. Die Details dieses neuen Ozonverlust-Mechanismus sind jedoch noch unklar, so dass eine genaue Quantifizierung des Ozonverlustes und seiner Sensitivität auf stratosphärischen Schwefel und Wasserdampf noch nicht möglich war. Ferner wurde im Rahmen von Climate-Engineering-Methoden, die Injektion von Sulfat-Aerosol in die Stratosphäre vorgeschlagen, um die globale Erderwärmung abzuschwächen. Dies könnte zusätzlich den Ozonabbau in der unteren Stratosphäre in mittleren Breiten verstärken. Motiviert durch diese Wissenslücken in unserem gegenwärtigen Verständnis von Ozonverlustprozessen in mittleren Breiten in der unter Stratosphäre, schlagen wir im Rahmen des DFG Schwerpunktprogramms 'Climate Engineering' ein Projekt vor, dass unter Bedingungen mit sowohl erhöhtem Wasserdampf als auch erhöhtem Sulfat-Aerosol den Ozonverlust analysiert. Unser Projekt basiert auf verschiedenen Simulationen mit dem drei-dimensionalen Chemie-Transport-Modell CLaMS mit dem Ziel die Details dieses neuen Ozonverlust-Mechanismus zu verstehen und zu quantifizieren. Ferner soll der mögliche Ozonverlustes unter Klima-Engineering-Bedingungen zuverlässig simulieren werden. Ein Algorithmus, der die Abhängigkeit des Ozonverlustes in mittleren Breiten von erhöhtem stratosphärischem Schwefel beschreibt, wird der Klima-Engineering-Community als Basis für weitere ökonomische Analysen zur Verfügung gestellt. Unsere Ergebnisse werden helfen zukünftige Entscheidungen über Klima-Engineering zu bewerten, um mögliche Risiken und Kosten für die Gesellschaft zu minimieren.
| Origin | Count |
|---|---|
| Bund | 925 |
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| Wissenschaft | 21 |
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| Chemische Verbindung | 42 |
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| Text | 107 |
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