Das Projekt "Teilprojekt B" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Mainz, Institut für Kernchemie durchgeführt. Die Sicherheitsanalyse eines geologischen Tiefenlagers für wärmeentwickelnde radioaktive Abfälle in Deutschland muss das geochemische Verhalten von Plutonium und den minoren Actiniden sowie von langlebigen Spaltprodukten berücksichtigen. Im Falle einer Leckage der Abfallbehälter hängt das Ausbreitungsverhalten der Radionuklide wesentlich von Wechselwirkungen mit den das Endlager umgebenden geotechnischen Barrieren, den geologischen Formationen und dem Deckgebirge ab, die eine mögliche Migration in oberflächennahe Fließpfade bestimmen. Im beantragten Projekt sollen geochemische Einflüsse untersucht werden, die das Migrationsverhalten von Pu und Tc wesentlich beeinflussen. Da die umgebenden Materialien meist sehr inhomogen sind, müssen Speziation und Sorptionsmechanismen mikroskopisch betrachtet werden. Dazu soll das Verfahren der ortsaufgelösten Sekundärionen-Flugzeit-Massenspektrometrie mit einer effizienten und elementselektiven Laser-Resonanzionisation kombiniert werden. Die im Institut für Kernchemie vorhandene TOF-SIMS Apparatur soll optimiert und mit dem hier ebenfalls bereits vorhandenen Lasersystem zum kombinierten Verfahren der Sekundärneutralteilchen-Laserionisations-Massenspektrometrie gekoppelt werden. Für diese Entwicklung sind inklusive der Spezifikationen etwa zwei Jahre bis zur Einsatzreife vorgesehen. Nach den Entwicklungs- und Kalibrationsarbeiten sollen die Sorption und Diffusion von Plutonium in heterogenen Tongesteinen untersucht werden, um detaillierte Informationen darüber zu erhalten, welche Mineralphasen des Tongesteins das Sorptions- und Redoxverhalten des Plutoniums bestimmen. Weiterhin sollen zu einem späteren Zeitpunkt die Untersuchungen auf Technetium ausgedehnt werden. Folgende Arbeitspakete sind geplant: 1. Kopplung von TOF-SIMS mit resonanter Laserionisation 2. Charakterisierung des Messverfahrens, Untersuchung systematischer Effekte 3. Durchführung analytischer Messungen.
Das Projekt "Teilprojekt A" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Leibniz Universität Hannover, Institut für Radioökologie und Strahlenschutz durchgeführt. Die Sicherheitsanalyse eines geologischen Tiefenlagers für wärmeentwickelnde radioaktive Abfälle in Deutschland muss das geochemische Verhalten von Plutonium und den minoren Actiniden sowie von langlebigen Spaltprodukten berücksichtigen. Im Falle einer Leckage der Abfallbehälter hängt das Ausbreitungsverhalten der Radionuklide wesentlich von Wechselwirkungen mit den das Endlager umgebenden geotechnischen Barrieren, den geologischen Formationen und dem Deckgebirge ab, die eine mögliche Migration in oberflächennahe Fließpfade bestimmen. Im beantragten Projekt sollen geochemische Einflüsse untersucht werden, die das Migrationsverhalten von Pu oder Tc wesentlich beeinflussen. Da die umgebenden Materialien meist sehr inhomogen sind, müssen Speziation und Sorptionsmechanismen mikroskopisch betrachtet werden. Dazu soll das Verfahren der ortsaufgelösten Sekundärionen-Flugzeit- Massenspektrometrie mit effizienter und elementselektiver Laser-Resonanzionisation kombiniert werden. Für ortsaufgelöste Studien soll die SN TOF-SIMS zum Einsatz gebracht werden, die die Untersuchung von Radionukliden im sub-Mikrometerbereich bei gleichzeitiger Detektion aller Elemente der Probe erlaubt. Kommerziell erhältliche SIMS-Geräte sind für die zu bearbeitenden Fragestellungen nicht ausreichend selektiv und empfindlich. Daher sollen im Rahmen dieses Projekts sowohl die Selektivität als auch die Empfindlichkeit durch Kombination der TOF-SIMS mit der resonanten Laserionisation deutlich verbessert werden. Diese elementselektive Ionisation ermöglicht es, bereits kleinste Mengen von Pu und Tc auch in Gegenwart eines hohen Überschusses störender atomarer oder molekularer Isobare quantitativ und mit hoher Untergrundunterdrückung nachzuweisen. In Verbindung mit Speziationsbestimmungen der ursprünglich in wässriger Phase verfügbaren Radionuklide mittels high resolution MS können Sorptions- und Diffusionsprozesse der Radioelemente auf endlagerrelevanten Mineralien und Partikelspezies angewendet werden.