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Der Einfluß der Bildung von Thioarsen-Spezies auf die Arsen-Komplexierung an natürliches organisches Material

Unter anoxischen Bedingungen wird Arsen (As) in Form von Arsenit vermeintlich vollständig über Schwefel(S)-Gruppen an natürliches organisches Material (NOM) gebunden. Laborexperimente zeigten, dass selbst unter oxischen Bedingungen die Halbwertszeit mehr als 300 Tage betrug, damit sogar größer war als die von Arsenit an Eisen(Fe)(III)-Oxyhydroxiden. Global betrachtet heißt das, dass z.B. Moore, die reich an Organik und Sulfid sind, wichtige quantitative As-Senken sind. Allerdings wurden alle mechanistischen Studien bisher so durchgeführt, dass Arsenit einem zuvor gebildeten S(-II)-NOM zugegeben wurde. In einem System, das As(III), S(-II) und NOM enthält, spielt aber auch die As(III)-S(-II)-Komplexierung in Lösung unter Bildung von Thioarseniten ((H2AsIIIS-IInO3-n)-, n=1-3) und Thioarsenaten ((HAsVS-IInO4-n)2-, n=1-4) eine Rolle. Unsere zentrale Hypothese ist, dass die Kinetik der Thioarsen-Spezies-Bildung in Lösung schneller ist als die Sorption von As(III) und S(-II) an NOM und dass daher Thioarsen-Spezies das Ausmaß und die Kinetik der As-Sorption an Organik bestimmen. Auch die kompetitive Sorption an gleichzeitig auftretenden (meta)stabilen Fe-Mineralen wird vom bekannten Verhalten von Arsenit abweichen. Aufgrund ihrer Instabilität und einem Mangel an reinen Standards, ist über das Sorptionsverhalten von Thioarseniten bislang nichts bekannt. Für Thioarsenate gibt es keine Information zum Bindungsverhalten an NOM, aber es ist bekannt, dass die Sorption an verschiedenen Fe(III)-Mineralen geringer ist als die von Arsenit. Wir postulieren, dass Thioarsenate weniger und langsamer als Arsenit an S(-II)-NOM binden, da kovalente S-Bindungen in Thioarsenaten die Affinität für S(-II)-NOM Komplexierung verringern. An Fe(III)-NOM sollte die Bindung geringer sein in Analogie zur bekannten geringeren Affinität für Fe(III)-Minerale. Wir postulieren weiter, dass die Sulfidierung eine schnellere und größere As-Mobilisierung bewirkt als die zuvor untersuchte Oxidation, da abiotische Oxidation langsam ist, die As-S-Komplexierung in Lösung aber spontan und so As-Bindungen an NOM und Fe-Minerale schwächt. Um unsere Hypothesen zu testen, werden wir Batch-Experimente durchführen mit Mono- and Trithioarsenat-Standards und einem Arsenit-Sulfid Mix (der Thioarsenite enthält) bei pH 5, 7 und 9 an zwei ausgewählten NOMs (Federseemoor Torf und Elliott Soil Huminsäure; jeweils unbehandelt, S(-II)- und Fe(III)-komplexiert). Wir werden Sorptionsaffinität und -kinetik, sowie mittels Röntgenabsorptionsspektroskopie Bindungsmechanismen bestimmen. Die Stabilität der (Thio)arsen-beladenen NOMs wird unter oxidierenden aber auch unter sulfidischen Bedingungen studiert und präferenzielle Bindung in binären Systemen (Kombinationen aus Fe-Oxyhydroxiden, Fe(III)-NOM, S(-II)-NOM und Fe-Sulfiden) untersucht. Ziel ist, As-Bindungsmechanismen in S(-II)-Fe(III)-NOM-Systemen besser zu verstehen, um vorhersagen zu können, unter welchen Bedingungen As Senken zu As Quellen werden können.

Analytische Untersuchungen zur Sorption organischer Mikroverunreinigungen an synthetischen Polymeren Belastung der Binnengewässer durch Mikroplastik (Dissertation)

Im Rahmen der Forschungsarbeit wird die Belastung von Flüssen durch Kunststoffe und die Anlagerung von Schadstoffen an diese synthetischen Polymere untersucht. Fragestellungen sind: Welche Auswirkungen hat die Verschmutzung durch synthetische Polymere (Plastik) auf die Binnengewässer. Welche Rolle spielen dabei sich ebenfalls im Wasser befindende Schadstoffe? Reichern sich diese möglicherweise an den Polymeren an und lösen sich in Organismen wieder ab? Besonderes Augenmerk wird auf mikroskopisch kleine Kunststoffpartikel (Mikroplastik) gelegt.

Organischer Kohlenstoff in Flüssen - Charakterisierung, Herkunft und Abbaubarkeit

Veranlassung Der gelöste und der partikuläre organische Kohlenstoff (dissolved organic carbon, DOC und particulate organic carbon, POC) sind zentrale Komponenten im Naturhaushalt von Gewässern. Die Akkumulation von organischem Kohlenstoff - beziehungsweise die damit verbundene hohe Sauerstoffzehrung - ist insbesondere in den Ästuaren ein wichtiger Belastungsfaktor für den Sauerstoffhaushalt und trägt damit zu deren schlechtem ökologischem Zustand bei. Die Bewertung der zu erwartenden Sauerstoffzehrung kann aber nur mit umfassender Kenntnis der Qualität der organischen Kohlenstoffgehalte in gelöster Form oder als Bestandteil der Schwebstoffe erreicht werden. Des Weiteren spielt die Zusammensetzung des organischen Materials eine wichtige Rolle bei der Sorption und dem Transport von Schadstoffen, sodass eine umfassende Beschreibung des organischen Kohlenstoffs auch die Vorhersage der Ausbreitung von Schadstoffen ermöglicht. Im Projekt OrgCarbon soll eine umfassende Charakterisierung des organischen Kohlenstoffs jenseits der traditionell erfassten Parameter (TOC, DOC und POC) stattfinden, da bekannt ist, dass sowohl POC als auch DOC eine komplexe, bisher wenig erforschte Vielzahl unterschiedlicher Stoffklassen beinhaltet. In einem ersten Schritt erfolgt eine Fraktionierung von partikulärem und gelöstem organischem Material, basierend auf der chemischen Zusammensetzung und mikrobiellen Abbaubarkeit. Wichtige Parameter wie Sauerstoffverbrauch, mikrobielle Atmung, chemische Zusammensetzung und die Herkunft des organischen Materials werden für jede Kohlenstofffraktion bestimmt. Durch die daraus resultierende Verbesserung des Verständnisses bezüglich organischem Kohlenstoff in Ästuaren und Flüssen zielt das OrgCarbon-Projekt darauf ab, zu besseren Umweltmanagement- und Naturschutzstrategien für die Bundeswasserstraßen beizutragen. Ziele Ein zentrales Ziel des OrgCarbon-Projekts ist es, eine Vielzahl interdisziplinärer Methoden zu testen, um die vielfältigen Eigenschaften des Kohlenstoffes zu erfassen. Es werden verschiedene chemisch-analytische Verfahren mit Messungen zur biologischen Aktivität und Abbaubarkeit des Kohlenstoffs sowie mit mineralogischen Untersuchungen kombiniert. Dadurch lässt sich ein Set an Methoden identifizieren, das zukünftig auch mit weniger Aufwand eine detaillierte Charakterisierung des Kohlenstoffs ermöglicht. Als Ergebnis von OrgCarbon angestrebt ist die Entwicklung eines standardisierten Protokolls, das den gesamten Prozess von der Probenahme über die Kohlenstofffraktionierung bis hin zur Analyse und Datenauswertung umfasst. Dieses ermöglicht es, die Qualität des organischen Kohlenstoffs sowie dessen Eigenschaften und Abbaubarkeit in Zukunft besser abzuschätzen und gemeinsam zu interpretieren. Dieses Protokoll soll in bestehende Messprogramme der BfG integriert werden, um regelmäßig die Herkunft, das Sorptionspotenzial für Schadstoffe sowie die Abbaubarkeit und die Sauerstoffzehrung von organischem Kohlenstoff zu bestimmen. Organischer Kohlenstoff spielt eine entscheidende Rolle in Ästuaren und Flüssen. Seine Zusammensetzung beeinflusst Prozesse wie die (mikro)biologische Produktivität, den Sauerstoffverbrauch, den Schadstofftransport und die Agglomeration von Schwebstoffen. Die Bestimmung erfolgt routinemäßig nur als Summenparameter (total organic carbon, TOC) weshalb über die Zusammensetzung des organischen Materials, dessen Abbauverhalten und Quellen meist wenig bekannt ist. Darüber hinaus reicht die Betrachtung des Gesamtkohlenstoffgehalts in vielen Fällen nicht aus, um eine Vergleichbarkeit von Schwebstoffen aus unterschiedlichen Quellen zu gewährleisten. Das OrgCarbon-Projekt widmet sich darum einer umfassenden Analyse des organischen Kohlenstoffs in Feldproben aus Ästuaren und Flüssen mit unterschiedlichen Kohlenstoffgehalten und Zusammensetzungen, wie der Tide-Ems und der Tide-Elbe. (Text gekürzt)

Sanierung des Altstandortes Kraftwerk Borken

Am Altstandort des Kraftwerkes Borken sind nach Demontagearbeiten 22000 Liter PCB-haltiges Trafooel ausgelaufen, wobei akute Gefahr fuer das nur 40 Meter entfernt liegende Fliessgewaesser Schwalm bestand. Im Verlauf der Sanierungsarbeiten ist eine weitere Altlast durch Trafooel festgestellt worden . Boden und Grundwasser waren hochgradig kontaminiert, bis zu 2000 mg/l Oel in Phase. Durch rastermaessige Sondierungen wurde das Schadensausmass ermittelt. Als aktive hydraulische Sanierungsmassnahme wurden zwei Sanier- und Spuelbrunnen mit Drainagesystem errichtet. Die langfristige Grundwassersanierung erfolgt durch eigene Reinigungsanlage (chemisch/physikalisch). Das ausgehobene Bodenmaterial (ca. 1500 t) wird mikrobiell aufgearbeitet von der Firma Umweltschutz Nord. - Erstellung von Sanierungsplaenen, genehmigungsrechtliche Antraege. - Die Grundwassersanierung wurde durch eigens konstruierte oberflaechenabsaugende Edelstahlbehaelter, in denen sich Tauchpumpen befanden, welche bewirkten, dass in erster Linie das auf der Oberflaeche der Sanierungsbrunnen aufschwimmende Oel entfernt und zur Abscheide- und Sorptionsanlage gefoerdert wurde, durchgefuehrt.

Wechselwirkungen von Spurenmetallen mit gelösten organischen Stoffen und Kolloiden in den Mündungsgebieten des Amazonas und des Rio Pará und der zugehörigen Flussfahnen als Schlüsselprozesse für den Spurenmetallfluss in den Atlantik

Die Flusssysteme Amazonas und Rio Pará tragen das größte Volumen an Süßwasser in den Ozean ein und bilden eine wichtige Schnittstelle für den Eintrag von Spurenmetallen und gelösten organischen Stoffen (DOM) vom Land in den Ozean. Neben der Bedeutung des Amazonas für den globalen Spurenmetallhaushalt des Ozeans hat sein Mikronährstoff-Eintrag auch einen großen Einfluss auf die biologische Produktivität der Küsten- und Schelfregion und darüber hinaus. Das Hauptziel des vorgeschlagenen Projekts ist es, die Rolle der chemischen Speziation und der physiko-chemischen Größenfraktionierung von Spurenmetallen im Mischungskontinuum dieser Flüsse zum Atlantik zu verstehen. Wir werden die Wechselwirkungen von Spurenmetallen mit DOM und Kolloiden in der Wassersäule und den Oberflächensedimenten der Amazonas- und Pará-Mündung und der damit verbundenen Mischungsfahne sowie des Mangrovengürtels mit Grundwassereintrag südöstlich des Rio Pará untersuchen. Basierend auf Proben, die während der Forschungsfahrt M147 in der Hochwasserperiode 2018 genommen wurden, und vorläufigen Daten, die in unserem Labor erzeugt wurden, werden wir Veränderungen der Spurenmetallverteilungen und -speziationen in der Amazonas-Region entlang der Salzgradienten untersuchen. Um zu beurteilen, was die chemische und physikalische Speziation und den Transport von Spurenmetallen im Ästuar und in der Abflussfahne kontrolliert, werden wir uns auf drei verschiedene Prozesse konzentrieren: • Größenfraktionierung, Sorption und Entfernung von Spurenmetallen: Sorption von Spurenmetallen an Flusspartikeln und Ausfällung durch Koagulation von Kolloiden und Größenfraktionierung; wie verändert sich die Assoziation von Spurenmetallen mit verschiedenen löslichen, kolloidalen und partikulären Fraktionen entlang des Salzgehaltsgradienten?• Lösungskomplexierung: Bildung von löslichen metall-organischen Komplexen; wie verstärkt dieser Prozess den Metalltransport durch Konkurrenz mit Sorption an Kolloiden und Ausfällung? • Akkumulation von Spurenmetallen in Sedimenten: wie wirken die Sedimente als Senke und Quelle von Spurenmetallen, und können Oberflächensediment und Porenwasser zu den Spurenmetallflüssen in der Region beitragen? Zusätzlich zu den voltammetrischen und ICP-MS-Analysen der M147-Proben werden wir eine systematische Untersuchung des Mischungsverhaltens verschiedener Elementgruppen (konservativ, partikel-reaktiv und organisch-komplexiert) durchführen, indem wir Labor-Mischungsexperimente mit Meer- und Flusswasser-Endgliedern durchführen, die während der anstehenden Fahrt M174 im Amazonasgebiet genommen werden. Damit erwarten wir, ein ganzheitliches Bild der komplexen Prozesse der Spurenmetall-Biogeochemie und der Elementflüsse in diesem größten Mündungssystem der Welt zu erhalten. Dieses Wissen wird auch wichtig sein, um mögliche Auswirkungen in diesem Gebiet aufgrund der anhaltenden anthropogenen Einflüsse in dieser Region und der sich ändernden klimatischen Bedingungen vorherzusehen.

Micro-scaled hydraulic heterogeneity in subsoils

Nutrient and water supply for organisms in soil is strongly affected by the physical and physico-chemical properties of the microenvironment, i.e. pore space topology (pore size, tortuosity, connectivity) and pore surface properties (surface charge, surface energy). Spatial decoupling of biological processes through the physical (spatial) separation of SOM, microorganisms and extracellular enzyme activity is apparently one of the most important factors leading to the protection and stabilization of soil organic matter (SOM) in subsoils. However, it is largely unknown, if physical constraints can explain the very low turnover rates of organic carbon in subsoils. Hence, the objective of P4 is to combine the information from the physical structure of the soil (local bulk density, macropore structure, aggregation, texture gradients) with surface properties of particles or aggregate surfaces to obtain a comprehensive set of physical important parameters. It is the goal to determine how relevant these physical factors in the subsoil are to enforce the hydraulic heterogeneity of the subsoil flow system during wetting and drying. Our hypothesis is that increasing water repellency enforces the moisture pattern heterogeneity caused already by geometrical factors. Pore space heterogeneity will be assessed by the bulk density patterns via x-ray radiography. Local pattern of soil moisture is evaluated by the difference of X-ray signals of dry and wet soil (project partner H.J. Vogel, UFZ Halle). With the innovative combination of three methods (high resolution X-ray radiography, small scale contact angle mapping, both applied to a flow cell shaped sample with undisturbed soil) it will be determined if the impact of water repellency leads to an increase in the hydraulic flow field heterogeneity of the unsaturated sample, i.e. during infiltration events and the following redistribution phase. An interdisciplinary cooperation within the research program is the important link which is realized by using the same flow cell samples to match the spatial patterns of physical, chemical, and biological factors in undisturbed subsoil. This cooperation with respect to spatial pattern analysis will include the analysis of enzyme activities within and outside of flow paths and the spatial distribution of key soil properties (texture, organic carbon, iron oxide content) evaluated by IR mapping. To study dissolved organic matter (DOM) sorption in soils of varying mineral composition and the selective association of DOM with mineral surfaces in context with recognized flow field pattern, we will conduct a central DOM leaching experiment and the coating of iron oxides which are placed inside the flow cell during percolation with marked DOM solution. Overall objective is to elucidate if spatial separation of degrading organisms and enzymes from the substrates may be interconnected with defined physical features of the soil matrix thus explaining subsoil SOM stability and -dynami

Origin and fate of dissolved organic matter in the subsoil

Dissolved organic matter (DOM) is one major source of subsoil organic matter (OM). P5 aims at quantifying the impact of DOM input, transport, and transformation to the OC storage in the subsoil environment. The central hypotheses of this proposal are that in matric soil the increasing 14C age of organic carbon (OC) with soil depth is due to a cascade effect, thus, leading to old OC in young subsoil, whereas within preferential flowpaths sorptive stabilization is weak, and young and bioa-vailable DOM is translocated to the subsoil at high quantities. These hypotheses will be tested by a combination of DOC flux measurements with the comparative analysis of the composition and the turnover of DOM and mineral-associated OM. The work programme utilizes a DOM monitoring at the Grinderwald subsoil observatory, supplemented by defined experiments under field and labora-tory conditions, and laboratory DOM leaching experiments on soils of regional variability. A central aspect of the experiments is the link of a 13C-leaf litter labelling experiment to the 14C age of DOM and OM. With that P5 contributes to the grand goal of the research unit and addresses the general hypotheses that subsoil OM largely consists of displaced and old OM from overlying horizons, the sorption capacity of DOM and the pool size of mineral-associated OM are controlled by interaction with minerals, and that preferential flowpaths represent 'hot spots' of high substrate availability.

Diffusion and advection with sorption of anions, cations and non-polar molecules in organo-clays at varying thermo-chemical conditions - validation by analytical methods and molecular simulation

The sorption of anions in geotechnical multibarrier systems of planned high level waste repositories (HLWR) and of non-ionic and organic pollutants in conventional waste disposals are in the center of recent research. In aquatic systems, persistent radionuclides such as 79Se, 99Tc, 129I exist in a form of anions. There is strongly increasing need to find materials with high sorption capacities for such pollutants. Specific requirements on barrier materials are long-term stability of adsorbent under various conditions such as T > 100 C, varying hydrostatic pressure, and the presence of competing ions. Organo-clays are capable to sorb high amounts of cations, anions and non-polar molecules simultaneously having selectivity for certain ions. This project is proposed to improve the understanding of sorption and desorption processes in organo-clays. Additionally, the modification of material properties under varying chemical and thermal conditions will be determined by performing diffusion and advection experiments. Changes by sorption and diffusion will be analyzed by determining surface charge and contact angles. Molecular simulations on models of organo-clays will be conducted in an accord with experiments with aim to understand and analyze experimental results. The computational part of the project will profit from the collaboration of German partner with the group in Vienna, which has a long standing experience in a modeling of clay minerals.

INSPIRE Soil / Relative Bindungsstärke für Schwermetalle bis 1m Profiltiefe BB

Der interoperable INSPIRE-Datensatz beinhaltet Daten vom LBGR über die relative Bindungsstärke für Schwermetalle bis 1m Profiltiefe Brandenburg, transformiert in das INSPIRE-Zielschema Boden. Der Datensatz wird über je einen interoperablen Darstellungs- und Downloaddienst bereitgestellt. --- The compliant INSPIRE data set contains data about the relative sorption strength for heavy metals for the depth up to 1 m in the State of Brandenburg from the LBGR, transformed into the INSPIRE annex schema Soil. The data set is provided via compliant view and download services.

INSPIRE Soil / Relative Bindungsstärke für Schwermetalle im Oberboden BB

Der interoperable INSPIRE-Datensatz beinhaltet Daten vom LBGR über die relative Bindungsstärke für Schwermetalle im Oberboden Brandenburg, transformiert in das INSPIRE-Zielschema Boden. Der Datensatz wird über je einen interoperablen Darstellungs- und Downloaddienst bereitgestellt. --- The compliant INSPIRE data set contains data about the relative sorption strength for heavy metals in the top soil in the State of Brandenburg from the LBGR, transformed into the INSPIRE annex schema Soil. The data set is provided via compliant view and download services.

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