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Geothermalwässer sind eine der wichtigsten Quellen im geochemischen Arsen-Kreislauf. Untersuchungen konzentrieren sich häufig auf Arsenit und Arsenat, die sich nach dem Austritt aus Geothermalquellen weit ausbreiten und z.B. die Qualität von Trinkwasser-Aquiferen negativ beeinflussen können. Erst kürzlich wurde gezeigt, dass nicht Arsenit und Arsenat, sondern Thioarsenate (AsVSnO4-n3-; n = 1 - 4), die sich aus Arsenit und reduziertem Schwefel bilden, die häufigsten Arsenspezies an Geothermalquellen sind. Allerdings ist deren Ausbreitung durch Reaktivität gegenüber Sauerstoff begrenzt. Für das vorliegende Projekt postulieren wir, dass Methylierung ein viel häufigerer Prozess an Geothermalquellen ist als bisher angenommen und dass methylthiolierte Arsenate signifikanten Anteil am Gesamtarsengehalt haben, v.a. bei leicht saurem pH und hohen Gehalten an Sulfid und gelöstem organischem Kohlenstoff. Wir postulieren weiter, dass methylthiolierte Arsenate im Vergleich zu anorganischen Thioarsenaten geringere abiotische und mikrobielle Umwandlungen zeigen und im Vergleich zu Arsenit und Arsenat geringere und langsamere Sorption an Eisenminerale und organische Substanz. All dies würde zu einem potentiell hohen Austrag aus Geothermalgebieten führen. Um unsere Hypothesen zu testen, werden wir an zwei Geothermalgebieten in China (Rehai, Yunnan und Daggyai, Tibet) Arsenspezies an den Quellen bestimmen und ihre Umwandlung entlang der natürlichen Abflusskanäle sowie in on-site Inkubationsstudien verfolgen. Wir werden dabei auch klären, welche anderen abiotischen oder biotischen Faktoren zur Arsenspeziesumwandlung beitragen. Im Labor werden wir methylthiolierte Arsenate synthetisieren und ihre Bildung und Stabilität unter verschiedenen S/As Verhältnissen, Temperaturen, pH und in Anwesenheit von Oxidationsmitteln untersuchen. Desweiteren werden wir Ausmaß und Kinetik von Sorption an häufig vorkommenden Eisenmineralen (Ferrihydrit, Goethit, Mackinawit, Pyrit) und an einer organischen Modelsubstanz untersuchen. Um natürliche Bedingungen besser abzubilden, werden wir das Sorptionspotential für methylthiolierte Arsenate auch an natürlichen Sedimenten von Geothermalquellen und ihren Abflusskanälen bestimmen. Das Projekt wird in enger Zusammenarbeit zwischen Prof. Dr. Britta Planer-Friedrich (Deutschland), Expertin für Thioarsenchemie und -analytik, und Prof. Dr. Qinghai Guo (China), Experte für Geothermalwasserchemie, durchgeführt. Die Zusammenarbeit schliesst gemeinsam betreute Promotions- und Masterarbeiten ein, gemeinsame Geländearbeiten in China und Laborarbeiten in Deutschland, ein kickoff meeting in Deutschland sowie ein Abschlusstreffen in China. Das übergeordnete Ziel des Projekts ist es, ein neues Modell für die Bildung, den Transport und die Umwandlung von Arsenspezies in Geothermalgebieten zu entwickeln sowie das mögliche Vorkommen von methylthiolierten Arsenaten auch für andere natürliche Systeme vorhersagen zu können.
Das Vorhandensein von stabilem Boden-organischen Material (SOM) ist eine system-immanente Eigenschaft, aber auch eine Voraussetzung für das Funktionieren von Bodenökosystemen. Mikrobielle Aktivität ist dabei ein wesentlicher Treiber des Kohlenstoffumsatzes und der SOM-Bildung, aber das Ausmaß, in dem stabiles SOM gebildet wird, wird durch Randbedingungen wie Redoxzustand und Mineralzusammensetzung verändert. Derzeit sind weitere Fortschritte zum Verständnis der SOM-Stabilisierungsmechanismen durch die Möglichkeiten begrenzt, mit der die molekulare Zusammensetzung der mineralassoziierten Fraktion und die molekularen Strukturen von SOM bestimmt werden können. Neue analytische Konzepte und Methoden für chemisch hochauflösende Analysen sind daher dringend erforderlich, um die Einflussfaktoren der Kohlenstoffspeicherung in Böden besser zu verstehen. Strukturspezifische und oberflächensensitive FT-ICR MS-Methoden eröffnen eine völlig neue Perspektive, um die mikrobielle Nutzung von Substraten zur Energiegewinnung und Biomasseerzeugung zu untersuchen, molekulare Änderungen zu erfassen, Struktur-Energie-Beziehungen in komplexem SOM zu entschlüsseln, die Bildung und Stabilität von mineralassoziiertem organischem Material zu erforschen und schließlich die Stabilisierung von SOM ganzheitlich zu verstehen. Zu diesem Zweck werden wir 1) online-LC-FT-ICR-MS sowie LC-Tandem-MS-Methoden einsetzen, um physikalisch-chemische und aussagekräftige Strukturinformationen selbst für das komplexe SOM zu erhalten, 2) funktionelle Gruppen in einzelnen Molekülen mittels Isotopen-Tagging zu bestimmen, um die Prävalenz von Struktureinheiten zu untersuchen, und 3) direkte LDI-FT-ICR-MS für die Oberflächenanalyse der organischen Substanz nach der Sorption an Mineralien anwenden. Diese neuartigen Methoden werden wir auf mikrobielle Mikrokosmen mit verschiedenen Substraten und Redox-Bedingungen anwenden, um die Energie- und Materie-Zerstreuung auf molekularer Ebene aufzuschlüsseln. Das übergeordnete Ziel dieses Vorhabens ist es, das Verständnis des komplexen Umsatzes von organischer Bodensubstanz von einer Summen- und Mittelwert- auf eine strukturelle Ebene zu heben. Diese neue Ebene des SOM-Verständnisses wird zusammen mit den Projektpartnern im SPP SoilSystems eine integrative und umfassende Bewertung und Modellierung der Energienutzungskanäle und Randbedingungen des OM-Umsatzes in Böden ermöglichen. Dieses Vorhaben wird zu den zentralen Hypothesen des SPP SoilSystems beitragen, indem die Energienutzungskanäle und die Verteilung der Gibbs-Energie von Substraten während mikrobiellem Umsatz, die Konsequenz von Molekülstruktur auf die Stabilisierung von SOM durch fortwährende mikrobielle Aktivität und der Einfluss von Redoxzustand und Mineralzusammensetzung auf die Stoffnutzung und Stabilisierung von Kohlenstoff aufgeklärt wird.
Die adsorptive Bindung reaktiver Stoffe steuert deren Mobilität und Auswaschungsgefährdung in Böden und wird meist durch Sorptionsisothermen quantifiziert. Diese werden an punktuell entnommenen Bodenproben gemessen und weisen meist eine große Variabilität auf. Aufgrund dieser Variabilität können viele Fragestellungen auf der Feldskala nur unzuverlässig beantwortet werden. Ziel des Projekts ist es, eine wesentlich verbesserte Methodik für das upscaling der adsorptiven Bindung reaktiver Stoffe am Beispiel ausgewählter Schwermetalle zu entwickeln. Die Methodik beruht auf der Berechnung von Skalierungsfaktoren, die den linearen Variabilitätsanteil der Sorption erfassen. Kernhypothesen des Antrags sind, dass diese Skalierungsfaktoren für Sorptionsisothermen verschiedener Schwermetalle eng korreliert sind und dass sie weiterhin eng mit physikochemischen Bodeneigenschaften (Kationenoder Anionenaustauschkapazität) korrelieren. Daraus resultiert als wesentliche Innovation, dass nur wenige Messungen zur lokalen Stoffadsorption und zu physikochemischen Bodeneigenschaften erforderlich sind, um feldskalige Aussagen zur Schwermetallbindung und -mobilität machen zu können. Die Entwicklung der Methodik sowie die Prüfung ihrer Anwendungsmöglichkeiten und Grenzen sollen für eine Auswahl verbreiteter Böden durchgeführt werden.
Web Map Service (WMS) zur Karte der Hintergrundwerte von anorganischen Stoffen in Böden in Deutschland. Durch die LABO wurden 2017 für 16 Elemente neue, bundesweite Hintergrundwerte veröffentlicht. Sie beruhen auf Profilinformationen und Messdaten von Königswasserauszügen, die durch die BGR zusammengeführt und homogenisiert wurden. Daten mit hohen Bestimmungsgrenzen wurden nach bestimmten Kriterien von der weiteren Auswertung ausgeschlossen, damit die Bestimmungsgrenzen nicht die Hintergrundwerte beeinflussen. Um die Hintergrundwerte nicht durch Regionen mit hoher Stichprobendichte überproportional beeinflussen zu lassen, wurde in Teilen eine räumliche Ausdünnung durchgeführt. Die Werte mehrerer Horizonte eines Standortes wurden durch tiefengewichtete Mittelwerte zu einem Wert zusammengezogen. Zur Auswertung wurden die vorhandenen Messwerte verschiedenen Gruppen von Bodenausgangsgesteinen zugeordnet. Zudem wurde unterschieden, ob die Proben im Oberboden, im Unterboden oder im Untergrund genommen wurden. Bei den Oberböden wurde bei der Auswertung auch die unterschiedliche Nutzung (Acker, Grünland, Forst) berücksichtigt. Lockergesteine wurden aufgrund ihrer unterschiedlichen Zusammensetzung getrennt nach Nord- und Süddeutschland ausgewertet. Durch die Aufteilung der Daten in Teilkollektive wurden nicht in allen Fällen verlässliche Fallzahlen erreicht, sodass nur Hintergrundwerte mit Fallzahlen ?20 dargestellt werden. Das genaue Vorgehen bei der Ableitung ist dem Bericht der LABO-Bund/Länder-Arbeitsgemeinschaft Bodenschutz (2017): 'Hintergrundwerte für anorganische und organische Stoffe in Böden', 4. überarbeitete und ergänzte Auflage, zu entnehmen.
Unsere Grundwasser-Modellierungssoftware, die die Stroemung und Ausbreitung von Schadstoffen im Grundwasser nachbildet, wurde fuer die folgenden Anwendungsbereiche entwickelt: - Stroemung in poroesen Medien (gesaettigt/ ungesaettigt, 3D), Transport, Sorption, Abbau und/oder Zerfall (instationaer 2D) sowie - gekoppelte Stroemung/Transport bei Dichtestroemungen (2D 3D). Mit der Software nahm die TU an verschiedenen internationalen Vergleichsprojekten teil (HYDROCOIN, INTRAVAL, NSARS). Anwendungsstudien bestehen u.a. zum Schadstofftransport (Berlin), zur Salzwasserinvasion (Nildelta Aegypten) und zur Geothermie (Yufuin-Japan ). Anwendungsbereiche: Im Rahmen der angestrebten Kooperationen kann die vorhandene Software in den oben genannten Bereichen zur Anwendung kommen sowie um neue Anwendungsbereiche erweitert werden. ,
Die Untersuchungen haben zum Ziel, ein Verfahren zu entwickeln, bei dem sich nach Konzentrierung der Schwefeloxide durch Sorption ein Wiederaufheizen der Abgase eruebrigt. Die Reaktionssubstanzen sollen nach der Regeneration, bei der fluessiger Schwefel als Produkt erzeugt wird, erneut verwendbar sein. Die Untersuchungen gliedern sich in 1. die Ermittlung von Ab- bzw. Adsorptionsdaten fuer SO2, 2. die Erzeugung von H2S aus Methan und Schwefel, wobei anfallender CS2 durch Hydrolyse in H2S ueberfuehrt wird, und 3. die Umsetzung von SO2 mit H2S zu elementarem Schwefel.
Die Verschmutzung durch Kunststoffe hat sich zu einer anerkannten Bedrohung für terrestrische Ökosysteme entwickelt. Sobald Kunststoffe in die Umwelt gelangen, kommt es zu einem Abbau, der die Eigenschaften des Plastikmülls verändert (z. B. Sorptionsfähigkeit, Sprödigkeit, Flexibilität), was Auswirkungen auf Pflanzen-Boden-Systeme haben kann. Die Photodegradation kann als einer der häufigsten Prozesse des Kunststoffabbaus weltweit angesehen werden. Dadurch wird Kunststoff spröde und zersplittert in kleine Stücke (Mikroplastik), erhöht seine Sorptionskapazität für Metalle und organische Verbindungen und kann potenziell das Sickerwasser oder gefährliche Chemikalien in den Boden erhöhen. Der Abbau von Mikroplastik kann nicht nur die Bodenfunktionalität und die Struktur von Lebensgemeinschaften verändern, sondern auch die Leistung von Pflanzen, so dass die jüngsten Forschungen, die scheinbar positive Auswirkungen von Mikroplastik auf die Pflanzenproduktivität und die Bodeneigenschaften beschreiben, möglicherweise nur einen Teil der Wahrheit erfassen, da sie nur die Auswirkungen von unberührtem Mikroplastik (bevor es abgebaut wurde) auf Pflanzen-Boden-Systeme berücksichtigen. Das Ziel dieses Projekts ist es zu verstehen, wie abgebautes Mikroplastik (das echte Mikroplastik, das tatsächlich in die Bodenmatrix gelangt) die Pflanzen-Boden-Funktionalität unter Verwendung von Mikrokosmen beeinflusst. Konkret möchte ich i) die Mechanismen entwirren, durch die sich der Abbau von Mikroplastik (Mikroplastik, Form, Polymertyp, Größe und Sickerwasser) auf Pflanzen-Boden-Systeme auswirkt, und ii) die Auswirkungen auf die Struktur der Pflanzengemeinschaften testen, die sie haben können. Um dies zu wissen, werde ich eine Reihe von Experimenten entwickeln, um dies zu untersuchen. Zunächst möchte ich den Abbau von Mikroplastik in Abhängigkeit von der Form des Mikroplastiks (Fasern, Folien, Schäume) und dem Polymertyp (z.B. Polyethylen, Polypropylen) untersuchen. Dann möchte ich die Mechanismen des Mikroplastikabbaus in Abhängigkeit von der Größe des Mikroplastiks und den chemischen Sickerstoffen entschlüsseln, und schließlich möchte ich verstehen, welche Auswirkungen die Form des Mikroplastiks, der Polymertyp, die Größe und die Sickerstoffe auf wichtige Lebensstadien der Pflanzenentwicklung haben. Das heißt, Samenkeimung, Pflanzenwachstum und Pflanzenfitness. Darüber hinaus möchte ich die potenziellen Auswirkungen verstehen, die all dies auf die Konkurrenzfähigkeit von Pflanzenarten haben kann.
Das Potential für den kolloidgetragenen Transport (Co Transport) von Schadstoffen im Grundwasser durch natürliche und künstliche Kolloide ist seit den 80er Jahren bis zum heutigen Tag Gegenstand der Forschung. Insbesondere das Potential für den Co-Transport von unpolaren, hydrophoben Stoffen an natürlichen und künstlichen organischen aber auch anorganischen Kolloiden ist experimentell gut erfasst. Organische Schadstoffe treten in der aquatischen Umwelt allerdings häufig als ionare Spezies auf. Gerade bei geringen Anteilen organischen Kohlenstoffs im Grundwasserleiter ist ihr Sorptions- und damit auch ihr Umwelt- und Transportverhalten dann nicht durch die hydrophobe Sorption sondern durch Ionenaustausch geprägt. Prognosen zur Schadstoffausbreitung können dann sowohl zur Unter- als auch Überschätzung ihrer Mobilität führen. Trotz des hohen Adsorptionspotentials organischer Kationen an Tonen durch Ionenaustausch und einer z.T. der hydrophoben Sorption ähnlichen Sorptionshysterese wurde der Kationenaustausch als Sorptionsmechanismus für den Co-Transport bisher nicht systematisch untersucht. Es existieren keine grundlegenden Arbeiten zur Bedeutung des Kationenaustausches im Co-Transport organischer ionarer Spezies an Ton-Kolloiden. Ziel dieses Vorhabens ist die Bedeutung des Co-Transportes organischer Kationen an Ton-Kolloiden mit experimentellen Labormethoden systematisch zu erfassen und zu bewerten. Dafür sollen Batch und Säulen Experimente mit ein- und zweiwertigen organischen Kationen als Sorbent und Tonmineralen (Illite, Kaolinite und Montmorillonit) der Größenfraktionen 200, 500 und 1000 nm unter verschiedenen, definierten Bedingungen (pH, Ionenstärke, Valenz organischer Kationen und Verweilzeiten) in/mit silikatischer Matrix durchgeführt werden. Das Verständnis der komplexen Zusammenhänge des Co-Transports bildet einen Grundstein zur Abschätzung des Umweltpotentials organischer Schadstoffe in Gegenwart von Tonmineralen. Darüber hinaus schafft das Vorhaben die methodisch analytische Grundlagen für spätere experimentelle Laborexperimente an komplexen Materialien und in Geländeversuchen.
Ziel ist die Erfassung des Wasserhaushalts und der Stoffdynamik heterogener urbaner Standorte. Kernpunkt ist dabei die Kombination mit den geophysikalischen Messungen zur räumlichen Flächenvariabilität und Wasserhaushalt in Zusammenarbeit mit dem Teilprojekt GEO. Feldversuche mit Tracern und Infiltrationsexperimente sind zur inversen Bestimmung von Transportparametern sowie zur Dektierung von hydrophilen und -phoben Bodenbereichen geplant. Laborexperimente dienen zur Bestimmung der räumlichen Verteilung der hydraulischen Funktionen, der Desorptionscharakteristiken sowie der wassergehalts- und temperaturabhängigen CO2-Freisetzung. Die Experimente werden vertieft mit bodenchemischen und biologischen Detailuntersuchungen der anderen Teilprojekte. In der ersten Projektphase steht die bodenphysikalische und -chemische Standortcharakterisierung, der Aufbau und die Betreuung von Meßfeldern. Die Versuche werden auf drei Standorten durchgeführt: Einem Transekt von einer stark befahrenen Straße in eine Parkfläche, einer teilversiegelten Fläche sowie einer ehemaligen Rieselfeldfläche. Zusammen mit den Laboruntersuchungen stehen Grundlagenprozesse zum bodenphysikalischen Verhalten (ungesättigte Wasserleitfähigkeit, Hydrophobizität) und zu den -chemischen Eigenschaften (Sorption-Desorption, CO2-Freisetzung) im Mittelpunkt. Darauf aufbauend sollen in der nächsten Projektphase numerische Modelle weiterentwickelt werden, um in hoher räumlicher und zeitlicher Auflösung das langfristige Verhalten des Wasser- und der Stoffhaushalts für unterschiedliche urbane Standortbedingungen zu berechnen.
Unter anoxischen Bedingungen wird Arsen (As) in Form von Arsenit vermeintlich vollständig über Schwefel(S)-Gruppen an natürliches organisches Material (NOM) gebunden. Laborexperimente zeigten, dass selbst unter oxischen Bedingungen die Halbwertszeit mehr als 300 Tage betrug, damit sogar größer war als die von Arsenit an Eisen(Fe)(III)-Oxyhydroxiden. Global betrachtet heißt das, dass z.B. Moore, die reich an Organik und Sulfid sind, wichtige quantitative As-Senken sind. Allerdings wurden alle mechanistischen Studien bisher so durchgeführt, dass Arsenit einem zuvor gebildeten S(-II)-NOM zugegeben wurde. In einem System, das As(III), S(-II) und NOM enthält, spielt aber auch die As(III)-S(-II)-Komplexierung in Lösung unter Bildung von Thioarseniten ((H2AsIIIS-IInO3-n)-, n=1-3) und Thioarsenaten ((HAsVS-IInO4-n)2-, n=1-4) eine Rolle. Unsere zentrale Hypothese ist, dass die Kinetik der Thioarsen-Spezies-Bildung in Lösung schneller ist als die Sorption von As(III) und S(-II) an NOM und dass daher Thioarsen-Spezies das Ausmaß und die Kinetik der As-Sorption an Organik bestimmen. Auch die kompetitive Sorption an gleichzeitig auftretenden (meta)stabilen Fe-Mineralen wird vom bekannten Verhalten von Arsenit abweichen. Aufgrund ihrer Instabilität und einem Mangel an reinen Standards, ist über das Sorptionsverhalten von Thioarseniten bislang nichts bekannt. Für Thioarsenate gibt es keine Information zum Bindungsverhalten an NOM, aber es ist bekannt, dass die Sorption an verschiedenen Fe(III)-Mineralen geringer ist als die von Arsenit. Wir postulieren, dass Thioarsenate weniger und langsamer als Arsenit an S(-II)-NOM binden, da kovalente S-Bindungen in Thioarsenaten die Affinität für S(-II)-NOM Komplexierung verringern. An Fe(III)-NOM sollte die Bindung geringer sein in Analogie zur bekannten geringeren Affinität für Fe(III)-Minerale. Wir postulieren weiter, dass die Sulfidierung eine schnellere und größere As-Mobilisierung bewirkt als die zuvor untersuchte Oxidation, da abiotische Oxidation langsam ist, die As-S-Komplexierung in Lösung aber spontan und so As-Bindungen an NOM und Fe-Minerale schwächt. Um unsere Hypothesen zu testen, werden wir Batch-Experimente durchführen mit Mono- and Trithioarsenat-Standards und einem Arsenit-Sulfid Mix (der Thioarsenite enthält) bei pH 5, 7 und 9 an zwei ausgewählten NOMs (Federseemoor Torf und Elliott Soil Huminsäure; jeweils unbehandelt, S(-II)- und Fe(III)-komplexiert). Wir werden Sorptionsaffinität und -kinetik, sowie mittels Röntgenabsorptionsspektroskopie Bindungsmechanismen bestimmen. Die Stabilität der (Thio)arsen-beladenen NOMs wird unter oxidierenden aber auch unter sulfidischen Bedingungen studiert und präferenzielle Bindung in binären Systemen (Kombinationen aus Fe-Oxyhydroxiden, Fe(III)-NOM, S(-II)-NOM und Fe-Sulfiden) untersucht. Ziel ist, As-Bindungsmechanismen in S(-II)-Fe(III)-NOM-Systemen besser zu verstehen, um vorhersagen zu können, unter welchen Bedingungen As Senken zu As Quellen werden können.
| Organisation | Count |
|---|---|
| Bund | 853 |
| Europa | 35 |
| Kommune | 4 |
| Land | 64 |
| Wirtschaft | 5 |
| Wissenschaft | 505 |
| Zivilgesellschaft | 19 |
| Type | Count |
|---|---|
| Chemische Verbindung | 4 |
| Förderprogramm | 802 |
| Gesetzestext | 4 |
| Hochwertiger Datensatz | 3 |
| Text | 33 |
| unbekannt | 14 |
| License | Count |
|---|---|
| Geschlossen | 50 |
| Offen | 806 |
| Language | Count |
|---|---|
| Deutsch | 782 |
| Englisch | 140 |
| Resource type | Count |
|---|---|
| Archiv | 2 |
| Datei | 6 |
| Dokument | 34 |
| Keine | 567 |
| Webdienst | 1 |
| Webseite | 253 |
| Topic | Count |
|---|---|
| Boden | 696 |
| Lebewesen und Lebensräume | 688 |
| Luft | 481 |
| Mensch und Umwelt | 851 |
| Wasser | 580 |
| Weitere | 856 |