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Tripelelement-Stabilisotopensignaturen zur Untersuchung des atmosphärischen Chlormethanbudgets

Die stratosphärische Ozonschicht absorbiert die UV-C und UV-B Sonnenstrahlung und schützt damit Pflanzen, Tiere und Menschen vor Strahlenschäden. Durch anthropogen emittierte Fluorchlorkohlenwasserstoffe (FCKWs) wird die Ozonschicht abgebaut. Da FCKWs seit dem Montrealer Protokoll stark zurückgegangen sind, werden halogenierte Verbindungen wie Chlormethan (CH3Cl), die aus natürlichen Quellen freigesetzt werden, für den Abbau der Ozonschicht in der Stratosphäre zunehmend relevant. CH3Cl ist das am häufigsten vorkommende chlorhaltige Spurengas in der Erdatmosphäre, das für etwa 17% der durch Chlor katalysierten Ozonzerstörung in der Stratosphäre verantwortlich ist. Daher wird CH3Cl vornehmlich die zukünftigen Gehalte an stratosphärischem Chlor bestimmen. Die aktuellen Schätzungen des globalen CH3Cl-Budgets und die Verteilung der Quellen und Senken sind sehr unsicher. Ein besseres Verständnis des atmosphärischen CH3Cl-Budgets ist daher das Hauptziel dieses Projektes.Die Analyse stabiler Isotopenverhältnisse von Wasserstoff (H), Kohlenstoff (C) und Chlor (Cl) hat sich zu einem wichtigen Werkzeug zur Untersuchung des atmosphärischen CH3Cl-Budgets entwickelt. Das zugrundeliegende Konzept besteht darin, dass das atmosphärische Isotopenverhältnis einer Verbindung wie CH3Cl gleich der Summe der Isotopenflüsse aus allen Quellen angesehen werden kann, korrigiert um den gewichteten durchschnittlichen kinetischen Isotopeneffekt aller Abbauprozesse. Dadurch ist es möglich, die Bedeutung wichtiger Quellen und Senken mit bekannten Isotopensignaturen zu entschlüsseln. Eine Grundvoraussetzung für detaillierte Hochrechnungen des globalen Budgets ist die Bestimmung der durchschnittlichen Isotopenverhältnisse von H, C und Cl des troposphärischen CH3Cl. Aufgrund der relativ geringen Konzentration von atmosphärischem CH3Cl von ~550 ppbv stellt dies eine große messtechnische Herausforderung dar. Daher liegt der Schwerpunkt dieses Antrags auf der erfolgreichen Entwicklung von Dreifachelement-Isotopenmethoden zur genauen Messung von atmosphärischem CH3Cl.Im ersten Schritt wird ein Probenahmesystem für große Luftmengen konstruiert und für die Messungen der stabilen Isotopenverhältnisse von CH3Cl optimiert. Das Probenahmegerät wird zunächst im Labor getestet und dann zum Sammeln von Luftproben an drei verschiedenen Orten eingesetzt: an der Universität Heidelberg, am Hohenpeißenberg und im Schneefernerhaus. Die Probenahmen werden über einen Zeitraum von einem Jahr durchgeführt, um möglichst auch saisonale Schwankungen zu erfassen. Die Isotopenverhältnisse der Proben werden mit modernsten massenspektrometrischen Methoden im Labor gemessen. Die Ergebnisse aller Standorte und Zeitpunkte werden in der Gesamtheit evaluiert, um die durchschnittlichen stabilen H-, C und Cl-Isotopenwerte einschließlich ihrer saisonalen Schwankungen darzustellen. Abschließend werden die Daten hinsichtlich ihrer Anwendbarkeit für komplexe numerische Modelle kritisch diskutiert.

PHILEAS (Untersuchung des Transport aus dem asiatischen Sommermonsun in hohe Breiten)

PHILEAS (Probing high latitude export of air from the Asian summer monsoon)Die asiatische Sommermonsun Antizyklone (AMA) während des Nordsommers wird als ein Haupttransportweg in die obere Troposphäre / untere Stratosphäre (UTLS) für troposphärische Luftmassen, die viel H2O und Aerosolvorläufergase und Verschmutzung enthalten, gesehen. Neuere Beobachtungen zeigen eine große Bedeutung des Transports von Ammoniumnitrat durch die AMA für das Aerosolbudget und die asiatische Tropopausenaerosolschicht (ATAL), wahrscheinlich auch mit Konsequenzen für die Zirrenbildung.Neuere flugzeuggetragene Messkampagnen konnten die Zusammensetzung und Aerosolgehalt im Inneren der AMA charakterisieren oder werden in unmittelbarer Nähe Messungen erheben. Im Gegensatz dazu wurde der Einfluss von monsungeprägten Luftmassen auf die Gesamtzusammensetzung der nördlichen untersten Stratosphäre, z.B. bei HALO Mesungen nachgewiesen. Allerdings gibt es bisher keine Studie, die den Übergang der AMA Luftmassen in die extratropische unterste Stratosphäre (LMS) und die Konsequenzen für Aerosolprozessierung und Zusammensetzung zeigt. Im Rahmen der früheren HALO Missionen TACTS/ESMVal und WISE hat sich gezeigt, dass der nördliche Zentralpazifik eine Schlüsselregion für diesen Übergang ist.Beobachtungen und Modelldaten zeigen eine besondere Bedeutung des sogenannten ‘eddy-sheddings‘ für die Befeuchtung der nördlichen UTLS an. Diese Eddies stellen isolierte dynamische Anomalien dar, die sich von der AMA gelöst haben und mit der Hintergrundströmung in der Atmosphäre zu zirkulieren beginnen. Die chemische Zusammensetzung der Eddies ist zunächst isoliert von ihrer Umgebung. Dynamische und diabatische Prozesse erodieren jedoch diese Anomalien und führen zu einer allmählichen Vermischung mit dem stratosphärischen Hintergrund.Weitere Transportpfade beeinflussen die Zusammensetzung der UTLS über dem Pazifik im Sommer: i) quasi-horizontales Mischen über den Subtropenjet ii) konvektiver Eintrag tropischer Taifune, die in die Extratropen wandern können iii) Wettersysteme der mittleren Breiten. Bei PHILEAS ist geplant, die relative Bedeutung verschiedener Prozesse für die Gasphasen und Aerosolzusammensetzung der UTLS zu untersuchen. Dabei soll insbesondere die dynamische und chemische Entwicklung ehemaliger AMA Filamente untersucht werden, die sich von der AMA abgespalten haben und über dem Pazifik aus der Troposphäre in die Stratosphäre übergehen.Insgesamt ergeben sich drei Hauptthemen, die die PHILEAS Mission motivieren:1) Welche Haupttransportpfade, Zeitskalen und Prozesse dominieren den Transport aus der AMA in die unterste Stratosphäre?2) Wie entwickeln sich Zusammensetzung der Gasphase und der Aerosole während des Transports speziell durch die 'shed eddies'?3) Welche Bedeutung hat der Prozess der Wirbelablösung für das globale Budget der UTLS speziell von H2O und infrarot-aktiven Substanzen?

Einsatz alternativer Verfahren zur Waermebereitstellung in GDRA

Im Rahmen des Projektes werden die Gestehungskosten fuer die Gasdruckregelung ueber den gesamten Lebenszyklus der GDRA bilanziert und auf der Basis von Messwerten der EVG mbH verifiziert. Das vorgeschlagene Rechenverfahren integriert explizit die Kosten fuer die Gasvorwaermung und greift die Struktur der VDI 2067 bzw. VDI 6025 auf. Neben der Kostenbetrachtung wurde parallel der Bezug zum Primaerenergiebedarf und den Treibhausgasemissionen, bewertet im CO2-Massstab hergestellt. Das Problem der Erdgasvorwaermung wird separat behandelt. Optimierungsmoeglichkeiten im Bereich der Waermebereitstellung werden abgeleitet.

Wirkung mikrobiologischer Prozesse am Boden und im Wasser auf verschiedene atmosphaerische Spurengase

Zielsetzung: Untersuchungen ueber den Einfluss mikrobiologischer Prozesse im Boden und Oberflaechenwasser der Ozeane auf CO, H2, CFCl3, CF2Cl2, CCl4, Hg, H2CO, N2O und CH4. Bestimmung der Abbauraten und Produktionsraten als Funktion der Bodenart und Bodentemperatur. Messung der im Wasser geloesten Gasanteile im Ozean und Bestimmung ihrer vertikalen Verteilung bis in Wassertiefen von 1000 m. Methoden: in situ-Messungen am Boden sowie an verschiedenen Stellen der Ozeane; Laboruntersuchungen mit verschiedenen Mikroorganismen.

Untersuchung des bodennahen Ozons

Kontinuierliche Messung des bodennahen Ozons in verschiedenen Hoehen ueber Grund (bis zu 30 m). Bestimmung der Jahres-, Monat- und Tagesgaenge. Erforschung des Zusammenhangs mit meterologischen Groessen. Untersuchung der Ursachen gefundener kurzzeitiger Extremwerte (bis 500 nb) des natuerlichen Ozons. Untersuchung der Zusammenhaenge zwischen bodennahem Ozon und anthropogenen Spurengasen (z.B. SO2).

Modellentwicklung zur regionalen Vorhersage der N2O-Emissionen aus bodenchemischen und bodenphysikalischen Parametern unter spezieller Berücksichtigung des oberflächennahen N2O-Gehaltes in Böden

Bisherige Ansätze zu Modellierung von Lachgasemissionen haben noch zu keinen zufriedenstellenden Ergebnissen geführt bzw. die Validierung von Modellen steht noch aus, da u.a. die Bestimmung der Gasdiffusion im Oberboden sowie der Gasübergang in Atmosphäre schwierig bestimmbar ist. Wir stellen für diesen Schritt einen empirischen Modellansatz zur Vorhersage von Lachgasemissionen aus oberflächennahen N2O-Gehalten des Bodens vor, der im Rahmen des Projektes zu einer allgemeinen Anwendbarkeit weiterentwickelt werden soll. Hierbei werden über empirische Transferfaktoren, die in Abhängigkeit von Bodenart, Wassergehalt und Temperatur ermittelt werden, die Emissionen aus Gasgehalten im Boden berechnet. Zur einfachen Bestimmung des N2O-Gehaltes im Oberboden steht ein in unserem Hause entwickeltes neuartiges Bodenprobenahmegerät zur Verfügung. Die Einfachheit der Probenahme und gleichzeitige Erfassung von Gas im Boden sowie den steuernden Größen Nmin und DOC, erlaubt zudem ein Monitoring der Spurengasemissionen auf regionaler Ebene sowie die Validierung bestehender Modelle.

Entwicklung von Messverfahren zur Bestimmung von CO, H2, H2CO, Hg und N2O in Luft und Wasser

Zielsetzung: Erforschung der Kreislaeufe der o.g. Gase in der Atmosphaere. Dazu gehoert u.a. die Bestimmung der Verteilung dieser Gase in der Atmosphaere, die Erfassung moeglicher Quellen und Senken sowie Bestimmung der Abbau- bzw. Produktionsraten. Da kommerziell verfuegbare Geraete, die zu diesen Untersuchungen benoetigt werden, nicht ueber die ausreichende Empfindlichkeit verfuegen, muessen Nachweismethoden und Messgeraete selbst entwickelt werden.

Minderung von Lachgasemissionen aus gemüsebaulich genutzten Böden durch Optimierung des Nacherntemanagements

Zielsetzung: Distickstoffmonoxid (N2O), allgemein bekannt unter dem Trivialnamen Lachgas, zählt neben Kohlenstoffdioxid (CO2) und Methan (CH4) zu den Spurengasen in der Atmosphäre, die maßgeblich zu den anthropogen bedingten Klimaveränderungen beitragen. Eine Hauptquelle für das Lachgas stellen landwirtschaftlich und gartenbaulich genutzte Böden dar. Im Zuge der Applikation von stickstoffhaltigen organischen und mineralischen Düngern werden mikrobielle Umsetzungen forciert, die zur N2O-Bildung führen. In dem geplanten Projekt soll ein neuer Ansatz zur Reduktion von Lachgasemissionen im Freilandgemüsebau entwickelt werden. Nach der Einarbeitung von leicht zersetzbaren Ernterückständen wird Lachgas mit besonders hoher Rate aus Böden freigesetzt. Ziel ist es, diese unerwünschten N-Abflüsse durch eine Optimierung des Nacherntemanagements zu minimieren. Mögliche Ansatzpunkte hierfür liegen in der Anwendung von Nitrifikationsinhibitoren, der Einarbeitungstechnik und in dem Einarbeitungstermin der Ernterückstände. Die vorgesehenen Maßnahmen sollen gleichzeitig auch zu einer Verringerung weiterer Stickstoffverluste durch Denitrifikation und Auswaschung von Nitrat beitragen. Insgesamt wird das Ziel verfolgt, die Stickstoffeffizienz bei der Erzeugung von Gemüse im Freiland zu erhöhen und damit die ökologische und ökonomische Nachhaltigkeit der Anbauprozesse zu verbessern.

PGS: POLSTRACC / GWLCYCLE and SALSA: Teilnahme der universitären Partner an einer koordinierten Arktis Mission mit HALO

Ziel diesen Antrags ist die Teilnahme der universitären Partner an den Messungen der Kampagne PGS (POLSTRACC/ GWLCYCLE/ SALSA), die im Winter 2015/2016 durchgeführt werden sollen. An der geplanten HALO Kampagne sind die Universitäten Frankfurt, Mainz, Heidelberg und Wuppertal beteiligt. Die Universität Mainz ist kein voller Partner dieses Antrages, da es kein Projekt der Universität Mainz (AG Prof. Peter Hoor) in der letzten Phase des Schwerpunktprogramms gab. Der finanzielle Teil der geplanten Aktivitäten der Universität Mainz soll daher über die Universität Frankfurt abgewickelt werden. Der wissenschaftliche Beitrag der Universität Mainz ist allerdings in einer ähnlichen Weise dargestellt wie für die anderen universitären Partner. Das Ziel von PGS ist es, Beobachtungen einer großen Zahl verschieden langlebiger Tracer zur Verfügung zu stellen, um chemische und dynamische Fragestellungen in der UTLS zu untersuchen (POLSTRACC und SALSA) und die Bildung und Propagation von Schwerwellen in der Atmosphäre zu untersuchen. (GWLCYCLE). Die Universitäten Frankfurt und Wuppertal schlagen vor hierfür GC Messungen von verschieden langlebigen Spurengasen und von CO2 (Wuppertal) durchzuführen. Die Universität Mainz schlägt den Betrieb eines Laser Spektrometers für schnelle Messungen von N2O, CH4 und CO vor und die Universität Heidelberg plant Messungen reaktiver Chlor und Bromverbindungen mit Hilfe der DOAS Technik. Die wissenschaftlichen Studien, die mit den gewonnen Daten durchgeführt werden sollen, werden im Antrag umrissen. Es sind Studien zu Herkunft und Transport von Luftmassen in der UTLS, zu Transportzeitskalen und zum chemischen Partitionierung. Es sei an dieser Stelle darauf hingewiesen, dass diese wissenschaftlichen Arbeiten zwar hier umrissen werden, die Studien selbst aber aufgrund der begrenzten Personalförderung und der kurzen Laufzeit nicht Teil dieses Antrags sind. Ziel dieses Antrags ist es, die Vorbereitung und Integration der Messgeräte zu ermöglichen, die Messungen durchzuführen und die Daten für die Datenbank auszuwerten. Wir beantragen daher hier den universitären Anteil an den Missionskosten (incl. Zertifizierung der Gesamtnutzlast und der Flugkosten), die Personalmittel, Reisekosten und Verbrauchskosten für die Durchführung der Messungen.

Emission von Spurengasen bei Biomasseverbrennung

Offene Verbrennung von Pflanzenmaterial verschiedener Herkunft. Dabei Messung von Temperatur, Flussrate, Gewichtsverlust und Spurengaskonzentrationen im Abgas. Gemessene Spurengase: CO, CO2, CH4, C2-C10-Kohlenwasserstoffe, NO, N2O, NH3, HCN, CH3CN, SO2, H2S, CS2, COS.

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