Verschiedene atmosphärische Prozesse werden durch die Wasseraufnahmefähigkeit (Hygroskopizität) von Aerosolpartikel angetrieben, wie z.B. die Lichtstreuung der Partikel, die Bildung von Wolkentröpfchen, die Aktivierung von Wolkenkondensationskeimen (CCN), die Veränderung des hydrologischen Zyklus sowie der Strahlungsantrieb der Wolken. Trotz seiner entscheidenden Rolle für die Atmosphäre und das Klima gibt es immer noch eine große Diskrepanz im Wissen über den Beitrag des organischen Aerosols, das einen größeren Teil der Submikrometer-Partikelmassenkonzentration darstellt, zur gesamten Hygroskopizität. Der folgende Projektantrag schlägt einen ganz neuen Ansatz zur Parametrisierung der hygroskopischen Eigenschaften von organischen Aerosolpartikeln vor, der ein chemisches Online-Funktionskonzept verwendet, das auf der Analyse der organischen Massenspektren aus den Messungen des High Resolution-Time of Flight-Aerosol Mass Spectrometer (HR-ToF-AMS) basiert. Die Entwicklung dieser Parametrisierung wird auf einer Kombination von Humidified Hygroscopic Tandem Differential Analyzer (HTDMA) und HR-ToF-AMS Messungen in einem dualen, aber komplementären Ansatz basieren. Dazu wird ein intensives Laborscreening von chemischen Verbindungen mit gezielten funktionellen Gruppen und einer Mischung aus verschiedenen organischen Standards durchgeführt werden. Gleichzeitig wird ein maschineller Lernansatz auf der Grundlage früherer TROPOS-Feldkampagnen durchgeführt werden, der Messungen beider Instrumente integriert. Ein Vergleich zwischen den beiden Ansätzen wird für die endgültige Validierung in der Studie durchgeführt werden. Diese Parametrisierung wird dann in zwei Feldkampagnen validiert, die jeweils einer bestimmten Art von organischem Aerosol gewidmet sind: eine von biogenem Aerosol dominierte Umgebung in Melpitz (Deutschland) und eine von städtischem Aerosol dominierte Umgebung in SIRTA (Frankreich), wo beide Instrumente im Rahmen dieses Projekts eingesetzt werden sollen. Die Online-Hygroskopizität des Umgebungsaerosols wird durch die Kombination von HR-ToF-AMS (organisches und anorganisches Aerosol) und optischen Messungen des Aethalometers (äquivalenter schwarzer Kohlenstoff) abgeschätzt und dann mit der vom HTDMA gemessenen verglichen. Unter Ausnutzung der Vorteile der hochauflösenden und einheitlichen Massenspektrenauflösung des HR-ToF-AMS und des Vorhandenseins des Aerosol Chemical Speciation Monitor (ACSM) an beiden ausgewählten Feldstandorten wird die Methode auch für das ACSM optimiert. Infolgedessen wird eine automatische Routine für beide Instrumente (HR-ToF-AMS und ACSM) entwickelt, die in das ACSM-Netzwerk des Aerosols, Clouds, and Trace gases Research Infrastructure Network (ACTRIS) implementiert wird, um eine einzigartige Möglichkeit für eine zeitnahe und langfristige Messung der Aerosol-Hygroskopizität über Europa zu bieten.
Direkte Transportwege von der Troposphäre in die untere Stratosphäre von Wasserdampf und troposphärischen Spurengasen(z.B. ozonzerstörender Substanzen, wie beispielsweise sehr kurzlebige halogenierte Spurenstoffe)beeinflussen die chemische Zusammensetzung der oberen Troposphäre und unteren Stratosphäre außerhalb der Tropen (ExUTLS). Sogar relativ kleine Änderungen in Ozon und Wasserdampf in dieser Region, haben große Auswirkungen auf das Klima an der Erdoberfläche. Verschiedene direkte Transportwege werden derzeit diskutiert, wie z. B. quasi-horizontaler Transport aus der tropischen Tropopausen Region, horizontaler Transport aus dem Gebieten des asiatischen Monsuns und durch Konvektion induzierte Einträge. Jedoch ist unser derzeitiges Verständnis für diese Transportprozesse und ihre relativen Beiträge unvollständig. Im Rahmen unseres Projekts AMOS, möchten wir die zugrunde liegenden Transportprozesse für verschiedene vergangene (TACTS/ESMVal) und zukünftige HALO-Kampagnen (PGS, WISE) identifizieren und quantifizieren unter Berücksichtigung ihrer jahreszeitlichen und jährlichen Variabilität. Der Schwerpunkt unseres Projekts ist die WISE-Kampagne, die Transportvorgänge, die die chemische Zusammensetzung in der ExUTLS bestimmen, untersuchen wird. Im Rahmen unseres Projekts werden HALO Messungen mit mehrere (Kurz- und Langzeit-) Simulationen mit dem Lagrangen Modell CLaMS kombiniert. Die Implementierung von künstlichen Markern in CLaMS, mit denen man die Herkunft der Luftmassen bestimmen kann, zusammen mit hochaufgelösten HALO-Messungen von verschiedenen Kampagnen ist ein einzigartiges Werkzeug, um die verschiedenen Transportwege und Mischungsprozesse zu identifizieren. Im Rahmen von AMOS können deshalb die Auswirkungen dieser verschiedenen Transportprozesse auf die chemischen Zusammensetzung der unteren Stratosphäre quantifiziert werden.
In Folge des globalen Klimawandels hat sich die Meereisdecke in der Arktis dramatisch verändert. Im derzeitigen Zustand spielt die arktische Eisdecke eine wichtige Rolle; so schirmt sie das Oberflächenwasser, die sogenannte arktische Halokline (Salzgehaltsschichtung), von der Erwärmung durch die sommerliche Sonneneinstrahlung ab. Zudem wird die Halokline durch die Salze, welches beim Gefrierprozess des Meerwassers aus der Kristallstruktur austritt, gebildet und stabilisiert. Gleichzeitig wirkt die Halokline als Barriere zwischen der Eisdecke und dem darunter liegenden warmen atlantischen Wasser und trägt so zum Erhalt der arktischen Meereisdecke bei. Dieses Gleichgewicht ist nun durch die insgesamt wesentlich dünnere arktische Meereisdecke und ihre verringerte sommerliche Ausdehnung gestört. Im Meerwasser sind zudem Gase und biogeochemisch wichtige Spurenstoffen enthalten. Diese werden durch die Gefrierprozesse eingeschlossen, beeinflusst und wieder ausgestoßen. So beeinflusst die Meereisdecke die Gas- und Stoffflüsse zwischen Atmosphäre, Eis und oberer Wasserschicht. Durch die Eisbewegung findet außerdem ein Transport statt z.B. in der sogenannten Transpolarendrift von den sibirischen Schelfgebieten, über den Nordpol, südwärts bis ins europäische Nordmeer. Nun wird mit den weitreichenden Veränderungen des globalen und arktischen Klimawandels bereits von der „neuen Arktis“ gesprochen, da angenommen wird, dass sich die Arktis bereits in einem neuen Funktionsmodus befindet. Dabei ist jedoch weitgehend unbekannt wie dieses neue System funktioniert, sich weiterentwickelt und wie sich dies auf die Eisbildungsprozesse und damit die Stabilität der Halokline und die damit verbundenen Gas- und Stoffflüsse auswirkt. Für solche Untersuchungen werden über den Jahresverlauf Proben der oberen Wassersäule und der Eisdecke benötigt. Ermöglicht wird dies durch die wissenschaftliche Initiative MOSAiC. Mithilfe der stabilen Isotope des Wassers (?18O und ?D) aus dem Eis und der Wassersäule kann Rückschlüsse auf die Herkunftswässer und den Gefrierprozess gezogen werden und diese Ergebnisse sollen in direkten Zusammenhang mit Gas- und biogeochemischen Stoffuntersuchungen (aus Partnerprojekten) gesetzt werden. Dabei können z.B. Stürme, Schmelzprozesse, Schneebedeckung, Teichbildung und Alterungseffekte des Eises eine Rolle spielen. Untersucht wird parallel die Veränderung der Wassersäule welche z.B. durch Wärmetransport, wiederum die Eisdecke beeinflussen kann.Diese prozessorientierten Untersuchungen der saisonalen Eisbildungsprozesse in Eis und Wassersäule der zentralen Arktis, werden einen wichtigen Beitrag zum Verständnis der Stabilität der arktischen Halokline und der arktischen Gas- und Stoffflüsse liefern. Da sich die Gase und Stoffe nicht-konservativ verhalten, während die Isotope im Gefrierprozess konservativ sind, erwarten wir aus der Diskrepanz wiederum wichtige Informationen z. B. über wiederholtes Einfrieren von Süßwasserbeimengungen ableiten zu können.
Neue Studien zeigen, dass die Emissionen eines der wichtigsten Fluochlorkohlenwasserstoffe (FCKWs), des CFC--11, seit 2012 wieder ansteigen, was eine ernste Bedrohung für die Ozonschicht bedeutet. Allerdings sind die Abschätzungen der FCKW Emissionen mit großen Unsicherheiten behaftet. Die größte Unsicherheit stammt von Änderungen der stratosphärischen Zirkulation und deren Darstellung in derzeitigen atmosphärischen Modellen und Reanalysen. Die Methodiken, um diese Zirkulationsänderungen in Modellen besser einzuschränken, sind unzureichend.Ziel des Projekts ist es den Einfluß von Jahr-zu-Jahr Variabilität und dekadischen Änderungen im stratosphärischen Transport auf troposphärische Änderungen langlebiger Spurenstoffe, mit Fokus auf FCKWs, besser zu verstehen. Dazu werden neue Methodiken entwickelt und verbessert, um das stratosphärische Altersspektrum abzuleiten, die Verteilung der Transportzeit durch die Stratosphäre. In einem ersten Schritt wird die Methoden-Evaluierung im Modell durchgeführt. Drei verschiedene Methodiken zur Berechnung des Altersspektrums aus Mischungsverhältnissen chemischer Spezies werden verglichen. Diese Methodiken basieren auf (i) einer inversen Gauss-Funktions Parametrisierung, (ii) einer verbesserten Parametrisierung, und (iii) einer direkten Inversions-Methode. Für einen "proof of concept" werden die Resultate aller drei Methoden mit Altersspektren aus dem Lagrangeschen Atmosphären-Modell CLaMS verglichen, die im Modell exakt mit einer Pultracer-Methode berechnet werden. Im zweiten Schritt werden die Methodiken angewendet auf hochaufgelöste in-situ Spurengas-Messdaten aus Luftproben von Flugzeug-Messungen und von neuesten AirCore Messungen. Die Kombination von neuartigen Simulations- und Berechnungs-Methoden mit neuesten Messdaten zur Bestimmung des stratosphärischen Altersspektrums wird zu bisher nicht dagewesenen Einschränkungen des stratosphärischen Transports in Modellen führen. Durch Vergleich der Modell-Altersspektren aus Simulationen die mit verschiedenen meteorologischen Reanalysen angetrieben wurden, einschließlich der neuesten ERA5 Reanalyse und älterer Produkte (ERA-Interim, MERRA-2, JRA-55), soll die Robustheit der Modell-Darstellung stratosphärischer Transportänderungen abgeschätzt werden. Schließlich werden die Variabilitäten im stratosphärischen Transport untersucht und quantifiziert, sowie die Effekte dieser Variabilität auf die Spurengaszusammensetzung der unteren Stratosphäre und auf troposphärische Trends. Die aus dem Projekt resultierenden verbesserten Methodiken zur Abschätzung troposphärischer Spurenstoff-Budgets sollen der wissenschaftlichen Community zugänglich gemacht werden, und werden einen wichtigen Schritt darstellen hin zu einer verbesserten Berechnung von Emissionen langlebiger ozonzerstörender Substanzen und Treibhausgase.
Vulkanische Gasemissionen sind bedeutsam für die lokale sowie globale Atmosphärenchemie. Die Entdeckung der Halogenchemie in Vulkanfahnen brachte neue Erkenntnisse über die Dynamik von Vulkanen und gibt möglicherweise Aufschluss über deren Eruptionspotential. Mehrere Feldmessungen führten zu großen Erfolgen in der Erforschung von reaktiven Halogenspezies (z. B. BrO, OClO, ClO). Jedoch ergaben sich auch viele Unklarheiten über die zugrundeliegenden Mechanismen und Umweltparameter wie Spurengas- und Aerosolzusammensetzung der Vulkanfahne, relative Feuchte oder der Bedeutung von potentieller NOX Emission. Der Einfluss sowie die Bedeutung dieser Parameter bezüglich der Halogenaktivierung (Umwandlung von Halogeniden in reaktive Halogenspezies (RHS)) ist essentiell für die Interpretation der Messdaten, um, z.B. (1) Rückschlüsse über die magmatischen Prozesse zu ziehen und Vorhersagen über Eruptionen mithilfe des Verhältnisses BrO zu SO2 zu machen, oder (2) den Einfluss auf die Zerstörung von Ozon, die Oxidation von Quecksilber oder die Verringerung der Lebensdauer von Methan in der Atmosphäre zu quantifizieren. Dieses Projekt soll dazu dienen, anhand eines vereinfachten Modells einer Vulkanfahne (SiO2 und Schwefelaerosole, H2O, CO2, SO2, HCl, HBr) unter kontrollierten Bedingungen die vulkanische Halogenchemie besser zu verstehen. Dazu soll in einer aus Teflon bestehenden Atmosphärensimulationskammer an der Universität Bayreuth Messungen durchgeführt werden. Die zur Messung der kritischen Parameter benötigten Instrumente können leicht in das Kammersystem integriert werden. RHS (BrO, ClO, OClO) werden mittels eines White Systems (Multi-Reflektionszelle) und Cavity Enhanced-DOAS nachgewiesen. Zum Nachweis anderer Halogenspezies (Br2, Cl2, HOBr und BrCl) wird FAPA-MS (Flowing Atmospheric-Pressure Afterglow Mass Spectrometry) verwendet. SO2, CO2, NOX und O3 werden mittels standardisierter Gasanalysatoren gemessen. Die Analyse der Zusammensetzung von Aerosolen insbesondere deren aufgenommene Menge an Halogenen wird durch Filterproben sowie Ionenchromatographie und SEM-EDX (Scanning Electron Microscope - Energy Dispersive X-ray Detector) gewährleistet. Die Kombination der verschiedenen Messtechniken ermöglicht die Erforschung von bisher schlecht Verstandenen heterogenen Reaktionen, welche höchstwahrscheinlich die Halogenaktivierung beeinflussen. Insbesondere die Einflüsse von (1) NOX und O3, (2) Ausgangsverhältnis HCl zu HBr, (3) relative Feuchte sowie (4) die Zusammensetzung der Vulkanaschepartikel (in Hinblick auf komplexere, reale Vulkanasche) auf die RHS Chemie, insbesondere des Mechanismus der sog. 'Brom-Explosion', werden innerhalb des vorgeschlagenen Projektes untersucht. Die Messergebnisse werden, gestützt durch das Chemie Box Modell CAABA/MECCA, in einem größeren Kontext interpretiert und werden helfen die natürlichen Vulkanprozesse besser zu verstehen.
Ziel ist eine Geräteentwicklung für die unbeeinflusste Bestimmung von streckenintegrierten Aerosolparametern in einer anthropogen belasteten Atmosphäre. Das optische Messgerät wird in der Leipziger Stadtluft in 20 bis 40 m Höhe mit mehreren Lichtstrecken von einigen 100 m bis zu einigen Kilometern Länge gleichzeitig Messungen von Partikelextinktionsspektren bei Umgebungsfeuchte und für die Auswertung notwendige Spurengase durchführen. Aus den Extinktionsmessungen werden die Partikelgrößenverteilung und integrale Partikeleigenschaften im ungestörten Zustand mit Inversionsrechnungen berechnet.
Während der letzten Jahre wurde Salpetrige Säure (HONO) als eine Hauptquelle von OH-Radikalen in der unteren Atmosphäre erkannt. Da das OH Radikal für den Abbau der meisten Schadstoffe und die Bildung von Photooxidantien, wie z.B. Ozone, verantwortlich ist, sind die Identifizierung und die Quantifizierung von atmosphärischen HONO-Quellen von großer Bedeutung. Basierend auf Laborstudien wurden hauptsächlich bodennahe HONO-Quellen vorgeschlagen, um die unerwartet hohen HONO-Tageskonzentrationen in der unteren Atmosphäre zu erklären. Daraus resultierende vertikale Flussmessungen von HONO über atmosphärischen Oberflächen werden jedoch nur selten durchgeführt. Zudem wird hierbei auf Grund fehlender schneller und empfindlicher HONO-Messgeräte meist nur die aerodynamische Gradientenmethode eingesetzt, die mit großen Unsicherheiten behaftet ist. Daher soll im Rahmen des hier beantragten Projektes ein REA (Relaxed Eddy Accumulation) System, zur Quantifizierung vertikaler Flüsse salpetriger Säure (HONO) entwickelt und erprobt werden. Es soll ein Zweikanal-Messgerät aufgebaut werden, das auf dem LOPAP (Long Path Absorption Photometer)-Messprinzip basiert und das mit einem mikrometeorologischen Einlasssystem gekoppelt wird. Hierbei werden zwei schnelle Magnetventile mit Hilfe eines Ultraschallanemometers gesteuert und somit die beiden Kanäle für jeweils auf- und absteigende Luftmassen beprobt. Zusätzlich werden in einem dritten Kanal chemische Interferenzen bestimmt und zur Korrektur der Messsignale verwendet. Parallel zum Aufbau der Hardware soll für die Steuerung der Ventile und die Datenerfassung der meteorologischen Daten eine passende Software entwickelt werden. Das Gerät wird zunächst an der BUW auf seine technische Funktionalität getestet und optimiert. Zum Ende des Projektes sollen dann mit Hilfe des Messgerätes und begleitenden anderen Spurengasmessungen Tagesquellen von HONO über einem landwirtschaftlich genutzten Feld in Grignon (Frankreich) identifiziert und quantifiziert werden. Die gewonnenen Daten sollen mit Ergebnissen aus HONO-Gradientenmessungen verglichen werden, die im Rahmen eines früheren DFG-Projekts des Antragstellers am selben Messort gewonnen wurden.
PHILEAS (Probing high latitude export of air from the Asian summer monsoon)Die asiatische Sommermonsun Antizyklone (AMA) während des Nordsommers wird als ein Haupttransportweg in die obere Troposphäre / untere Stratosphäre (UTLS) für troposphärische Luftmassen, die viel H2O und Aerosolvorläufergase und Verschmutzung enthalten, gesehen. Neuere Beobachtungen zeigen eine große Bedeutung des Transports von Ammoniumnitrat durch die AMA für das Aerosolbudget und die asiatische Tropopausenaerosolschicht (ATAL), wahrscheinlich auch mit Konsequenzen für die Zirrenbildung.Neuere flugzeuggetragene Messkampagnen konnten die Zusammensetzung und Aerosolgehalt im Inneren der AMA charakterisieren oder werden in unmittelbarer Nähe Messungen erheben. Im Gegensatz dazu wurde der Einfluss von monsungeprägten Luftmassen auf die Gesamtzusammensetzung der nördlichen untersten Stratosphäre, z.B. bei HALO Mesungen nachgewiesen. Allerdings gibt es bisher keine Studie, die den Übergang der AMA Luftmassen in die extratropische unterste Stratosphäre (LMS) und die Konsequenzen für Aerosolprozessierung und Zusammensetzung zeigt. Im Rahmen der früheren HALO Missionen TACTS/ESMVal und WISE hat sich gezeigt, dass der nördliche Zentralpazifik eine Schlüsselregion für diesen Übergang ist.Beobachtungen und Modelldaten zeigen eine besondere Bedeutung des sogenannten ‘eddy-sheddings‘ für die Befeuchtung der nördlichen UTLS an. Diese Eddies stellen isolierte dynamische Anomalien dar, die sich von der AMA gelöst haben und mit der Hintergrundströmung in der Atmosphäre zu zirkulieren beginnen. Die chemische Zusammensetzung der Eddies ist zunächst isoliert von ihrer Umgebung. Dynamische und diabatische Prozesse erodieren jedoch diese Anomalien und führen zu einer allmählichen Vermischung mit dem stratosphärischen Hintergrund.Weitere Transportpfade beeinflussen die Zusammensetzung der UTLS über dem Pazifik im Sommer: i) quasi-horizontales Mischen über den Subtropenjet ii) konvektiver Eintrag tropischer Taifune, die in die Extratropen wandern können iii) Wettersysteme der mittleren Breiten. Bei PHILEAS ist geplant, die relative Bedeutung verschiedener Prozesse für die Gasphasen und Aerosolzusammensetzung der UTLS zu untersuchen. Dabei soll insbesondere die dynamische und chemische Entwicklung ehemaliger AMA Filamente untersucht werden, die sich von der AMA abgespalten haben und über dem Pazifik aus der Troposphäre in die Stratosphäre übergehen.Insgesamt ergeben sich drei Hauptthemen, die die PHILEAS Mission motivieren:1) Welche Haupttransportpfade, Zeitskalen und Prozesse dominieren den Transport aus der AMA in die unterste Stratosphäre?2) Wie entwickeln sich Zusammensetzung der Gasphase und der Aerosole während des Transports speziell durch die 'shed eddies'?3) Welche Bedeutung hat der Prozess der Wirbelablösung für das globale Budget der UTLS speziell von H2O und infrarot-aktiven Substanzen?
Die Quantifizierung der Effekte von Transport, Mischung und chemischer Prozessierung von klimarelevanten Spurengasen in der extratropischen oberen Troposphäre und unteren Stratosphäre (UTLS) ist von großer Bedeutung für das Verständnis des Strahlungsbudgets der Atmosphäre. Dynamische Systeme wie der Jetstream, der Asiatische Monsun, Schwere- und Rossbywellen verändern die Verteilung und den Transport von Spurenstoffen in der UTLS und beeinflussen dadurch das Klima. Ziel des Projektes ist es die Veränderung der Zusammensetzung und des Transports in der UTLS durch diese dynamischen Systeme zu untersuchen. Ein spezifischer Fokus liegt hierbei auf den Spurengasen H2O, O3, Stickoxid- und Halogenverbindungen sowie Zirren. Zu diesem Zweck wird das Atmosphärische chemische Ionisations-Massenspektrometer AIMS und das durchstimmbare Diodenlaser Hygrometer WARAN bei WISE eingesetzt. Erfolgreiche erste Messungen wurden bereits während der Kampagnen TACTS/ESMVal, ML-CIRRUS und POLSTRACC/GW-Cycle/SALSA durchgeführt. Der Nachweis mit dem Reagenzien SF5- wurde bislang zur Messung der Spurengase HCl, HNO3, SO2 und HONO verwendet. In diesem Projekt schlagen wir den quantitativen Nachweis von ClONO2 und HBr mit AIMS als Weiterentwicklung vor. Im Rahmen der WISE Mission liegt der Fokus auf der quantitativen Bestimmung der Beiträge von stratosphärischem O3 und HNO3 in der UTLS abgeleitet aus dem stratosphärischen Tracer HCl. Transportprozesse und ihr Einfluss auf die Inversionsschicht der Tropopause (TIL) werden in Abhängigkeit von Breite und dynamischer Situation untersucht . Tracer-Tracer Korrelationen in der extratropischen Tropopausen Schicht werden eingesetzt um den Mischungszustand in und oberhalb dieser Schicht zu charakterisieren. Unsere in-situ Messungen werden zur Validierung der Fernerkundungsinstrumente GLORIA (HNO3, ClONO2, H2O und SO2), DOAS (HONO, Bry) und WALES (H2O) herangezogen. Der Einfluss von Eiswolken und kaltem Aerosol auf die Spurengaszusammen in der polaren UTLS wird mit Daten der Mission POLSTRACC bestimmt. Die Aufnahme von HNO3 in Eis und die Bildung von kondensierten Salpetersäure/Wasser Kondensaten ist bei tiefen Temperaturen unzureichend verstanden. Diese Fragestellungen werden aus Messungen von Wasser, gasförmiger HNO3 und HNO3 in Eispartikeln beantwortet. Tracer-tracer Korrelationen der Chlor- und Stickoxidverbindungen werden benutzt um die Verteilung von Chloraktivierung und De- und Nitrifizierung zu bestimmen. Unsere Messungen dienen dazu das Verständnis des Einflusses dynamischer und heterogener chemischer Prozesse auf die Verteilung klimarelevanter Spurengase in der UTLS zu verbessern.
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