Verschiedene atmosphärische Prozesse werden durch die Wasseraufnahmefähigkeit (Hygroskopizität) von Aerosolpartikel angetrieben, wie z.B. die Lichtstreuung der Partikel, die Bildung von Wolkentröpfchen, die Aktivierung von Wolkenkondensationskeimen (CCN), die Veränderung des hydrologischen Zyklus sowie der Strahlungsantrieb der Wolken. Trotz seiner entscheidenden Rolle für die Atmosphäre und das Klima gibt es immer noch eine große Diskrepanz im Wissen über den Beitrag des organischen Aerosols, das einen größeren Teil der Submikrometer-Partikelmassenkonzentration darstellt, zur gesamten Hygroskopizität. Der folgende Projektantrag schlägt einen ganz neuen Ansatz zur Parametrisierung der hygroskopischen Eigenschaften von organischen Aerosolpartikeln vor, der ein chemisches Online-Funktionskonzept verwendet, das auf der Analyse der organischen Massenspektren aus den Messungen des High Resolution-Time of Flight-Aerosol Mass Spectrometer (HR-ToF-AMS) basiert. Die Entwicklung dieser Parametrisierung wird auf einer Kombination von Humidified Hygroscopic Tandem Differential Analyzer (HTDMA) und HR-ToF-AMS Messungen in einem dualen, aber komplementären Ansatz basieren. Dazu wird ein intensives Laborscreening von chemischen Verbindungen mit gezielten funktionellen Gruppen und einer Mischung aus verschiedenen organischen Standards durchgeführt werden. Gleichzeitig wird ein maschineller Lernansatz auf der Grundlage früherer TROPOS-Feldkampagnen durchgeführt werden, der Messungen beider Instrumente integriert. Ein Vergleich zwischen den beiden Ansätzen wird für die endgültige Validierung in der Studie durchgeführt werden. Diese Parametrisierung wird dann in zwei Feldkampagnen validiert, die jeweils einer bestimmten Art von organischem Aerosol gewidmet sind: eine von biogenem Aerosol dominierte Umgebung in Melpitz (Deutschland) und eine von städtischem Aerosol dominierte Umgebung in SIRTA (Frankreich), wo beide Instrumente im Rahmen dieses Projekts eingesetzt werden sollen. Die Online-Hygroskopizität des Umgebungsaerosols wird durch die Kombination von HR-ToF-AMS (organisches und anorganisches Aerosol) und optischen Messungen des Aethalometers (äquivalenter schwarzer Kohlenstoff) abgeschätzt und dann mit der vom HTDMA gemessenen verglichen. Unter Ausnutzung der Vorteile der hochauflösenden und einheitlichen Massenspektrenauflösung des HR-ToF-AMS und des Vorhandenseins des Aerosol Chemical Speciation Monitor (ACSM) an beiden ausgewählten Feldstandorten wird die Methode auch für das ACSM optimiert. Infolgedessen wird eine automatische Routine für beide Instrumente (HR-ToF-AMS und ACSM) entwickelt, die in das ACSM-Netzwerk des Aerosols, Clouds, and Trace gases Research Infrastructure Network (ACTRIS) implementiert wird, um eine einzigartige Möglichkeit für eine zeitnahe und langfristige Messung der Aerosol-Hygroskopizität über Europa zu bieten.
Unsere Motivation liegt in der Tatsache, dass die dynamische Verbindung zwischen dem marinen Oberflächenfilm (engl. sea-surface microlayer, SML) und der darunterliegenden oberflächennahen Wasserschicht über Konvektion zu heterogenen Eigenschaften der SML führt. Dies wiederum steuert das Ausmaß der bio-photochemischen Reaktionen und des Gasaustausches zwischen dem Ozean und der Atmosphäre. Die Konvektion wird durch Verdunstung angetrieben, die die SML abkühlt und es salzhaltiger macht. Infolgedessen wird die SML dichter, sinkt ab und wird durch das darunterliegende Wasser ersetzt. Die auftriebsgetriebene Konvektion wurde jedoch bei der Erforschung der SML und des Gasaustausches als dynamisches Bindeglied zwischen der Atmosphäre und dem Ozean vernachlässigt. Unser Hauptziel ist es, ein mechanistisches Verständnis der Dynamik zwischen der SML und der oberflächennahen Wasserschicht zu beschreiben. Ein mechanistisches Verständnis der Konvektion ist wichtig, da das Ausmaß der bio-photochemischen Reaktionen und Austauschprozessen von Spurengasen, Energie und Impuls letztlich durch Austauschprozesse zwischen der SML und der oberflächennahen Wasserschicht und schließlich mit tieferen Schichten bestimmt wird. Wir werden einen experimentellen Aufbau mit mehreren profilierenden Mikroelektroden und einem optischen Schlierensystem entwickeln, um die Konvektion unter verschiedenen externen Antrieben zu untersuchen. Wir werden den Effekt der horizontalen Strömung aufgrund von Gradienten der Oberflächenspannung (d.h. Marangoni-Effekt) untersuchen. Wir werden auch an dem gemeinsamen Mesokosmen-Experiment BASS teilnehmen, um den Einfluss biogener Tenside auf den konvektiven Transportmechanismus zwischen der SML und der oberflächennahen Wasserschicht zu untersuchen. Im gemeinsamen Feldexperiment BASS werden wir der Frage nachgehen, inwieweit Variationen der klein-skaligen Konvektion durch die Variabilität sub-mesoskaligen (1 km-10 km) und hydrodynamischen Prozessen nahe der Meeresoberfläche beeinflusst werden. Wir werden zwei Forschungskatamarane und eine Flotte von Treibbojen einsetzen, die mit Leitfähigkeits- und Temperatursensoren ausgestattet sind, um Dichteanomalien zwischen der SML und oberflächennahen Wasserschicht zu untersuchen. Wir werden externe ozeanische und atmosphärische Einflüsse beobachten, um die Dichteanomalien zu beschreiben. Schließlich werden wir die gewonnenen Erkenntnisse aus den Laborexperimenten, der Mesokosmos-Studie und der Feldstudie nutzen, um einen mathematischen Rahmen zur Beschreibung von Temperatur- und Salzgehaltsprofilen und deren Schwankungen unter dem Einfluss definierter ozeanischer und atmosphärischer Einflüsse zu entwickeln.
In Folge des globalen Klimawandels hat sich die Meereisdecke in der Arktis dramatisch verändert. Im derzeitigen Zustand spielt die arktische Eisdecke eine wichtige Rolle; so schirmt sie das Oberflächenwasser, die sogenannte arktische Halokline (Salzgehaltsschichtung), von der Erwärmung durch die sommerliche Sonneneinstrahlung ab. Zudem wird die Halokline durch die Salze, welches beim Gefrierprozess des Meerwassers aus der Kristallstruktur austritt, gebildet und stabilisiert. Gleichzeitig wirkt die Halokline als Barriere zwischen der Eisdecke und dem darunter liegenden warmen atlantischen Wasser und trägt so zum Erhalt der arktischen Meereisdecke bei. Dieses Gleichgewicht ist nun durch die insgesamt wesentlich dünnere arktische Meereisdecke und ihre verringerte sommerliche Ausdehnung gestört. Im Meerwasser sind zudem Gase und biogeochemisch wichtige Spurenstoffen enthalten. Diese werden durch die Gefrierprozesse eingeschlossen, beeinflusst und wieder ausgestoßen. So beeinflusst die Meereisdecke die Gas- und Stoffflüsse zwischen Atmosphäre, Eis und oberer Wasserschicht. Durch die Eisbewegung findet außerdem ein Transport statt z.B. in der sogenannten Transpolarendrift von den sibirischen Schelfgebieten, über den Nordpol, südwärts bis ins europäische Nordmeer. Nun wird mit den weitreichenden Veränderungen des globalen und arktischen Klimawandels bereits von der „neuen Arktis“ gesprochen, da angenommen wird, dass sich die Arktis bereits in einem neuen Funktionsmodus befindet. Dabei ist jedoch weitgehend unbekannt wie dieses neue System funktioniert, sich weiterentwickelt und wie sich dies auf die Eisbildungsprozesse und damit die Stabilität der Halokline und die damit verbundenen Gas- und Stoffflüsse auswirkt. Für solche Untersuchungen werden über den Jahresverlauf Proben der oberen Wassersäule und der Eisdecke benötigt. Ermöglicht wird dies durch die wissenschaftliche Initiative MOSAiC. Mithilfe der stabilen Isotope des Wassers (?18O und ?D) aus dem Eis und der Wassersäule kann Rückschlüsse auf die Herkunftswässer und den Gefrierprozess gezogen werden und diese Ergebnisse sollen in direkten Zusammenhang mit Gas- und biogeochemischen Stoffuntersuchungen (aus Partnerprojekten) gesetzt werden. Dabei können z.B. Stürme, Schmelzprozesse, Schneebedeckung, Teichbildung und Alterungseffekte des Eises eine Rolle spielen. Untersucht wird parallel die Veränderung der Wassersäule welche z.B. durch Wärmetransport, wiederum die Eisdecke beeinflussen kann.Diese prozessorientierten Untersuchungen der saisonalen Eisbildungsprozesse in Eis und Wassersäule der zentralen Arktis, werden einen wichtigen Beitrag zum Verständnis der Stabilität der arktischen Halokline und der arktischen Gas- und Stoffflüsse liefern. Da sich die Gase und Stoffe nicht-konservativ verhalten, während die Isotope im Gefrierprozess konservativ sind, erwarten wir aus der Diskrepanz wiederum wichtige Informationen z. B. über wiederholtes Einfrieren von Süßwasserbeimengungen ableiten zu können.
Die aus der Emission von Schadstoffen aus Schweineställen resultierende Umweltbelastung ist vor allem auf Geruch, Staub, Methan, Kohlendioxid, Ammoniak, Schwefelwasserstoff und über 100 weitere Spurengase zurückzuführen. Zur Minderung dieser Emissionen dient eine Abgasreinigungsanlage, die modular aus einer chemischen Wäsche und einer Biofiltration im Pilotanlagen-Maßstab zusammengesetzt ist. In dem beantragten Projekt werden durch experimentelle und theoretische Untersuchungen die Erlangung von Kenntnissen über grundlegende Zusammenhänge dabei und die weiterführende Minimierung der Schad- und Geruchsstoffkonzentrationen im Abgas angestrebt. Die experimentellen Untersuchungen zur genaueren Charakterisierung des Anlagenverhaltens und der ablaufenden Prozesse gliedern sich in zwei Schwerpunktbereiche: Der erste umfasst die Prozesse im chemischen Wäscher, insbesondere Staubeintrag, -beschaffenheit, -Abscheidegrad und Adsorptionsvermögen des Staubes - dabei steht der Zusammenhang zwischen Staubeintrag und Geruchsminderungsgrad im Mittelpunkt - sowie die Parameterbestimmung für eine Modellierung und Simulation. Der zweite Schwerpunkt liegt auf dem Bereich Langzeitmonitoring der Abgasreinigungsanlage - insbesondere hinsichtlich der Wirkungsgradabhängigkeiten und der Einflussgrößen auf die Verfahrensstabilität. Die Modellierung und Simulation der gesamten Reinigungsanlage durch Adaption verfahrensspezifischer Zusammenhänge soll Vorhersagen für verschiedene apparative Ausgangssituationen und verfahrenstechnische Einstellungen liefern.
Die Mischungsverhältnisse der wichtigsten langlebigen Treibhausgase in der Atmosphäre steigen durch die anhaltenden anthropogenen Emissionen weiter an. Die langlebigen Treibhausgase, die am meisten zum menschengemachten Klimawandel beitragen, sind Kohlendioxid (CO2), Methan (CH4) und Lachgas (N2O). Neben ihrem Beitrag zum Klimawandel weisen die Verteilungen dieser Gase starke Gradienten über die Tropopause auf und sind daher gute Indikatoren atmosphärischer Transportpozesse. mit einer Lebensdauer von ca. 850 Jahren und kontinuierlich steigenden Mischungsverhältnissen ist auch Schwefelhexafluorid (SF6), ein synthetisches Gas mit starkem Erwärmungspotential, wird häufig als Indikator des sogenannten Alters von Luftmassen verwendet, das ein Maß für die Stärke der stratosphärischen Transports ist.Das Vorhaben basiert auf der Harmonisierung und wissenschaftlichen Auswertung bereits existierender Messdaten dieser vier wichtigsten Treibhausgase und weiterer langlebiger halogenierte Spurenstoffe der Messplattform IAGOS_CARIBIC aus der Tropopausenregion. Der Datensatz deckt den Zeitraum 2005-2020 and und wird ergänzt durch Daten existierende Messungen im Rahmen verschiedener Messkamapgnen des deutschen Forschungsflugzeugs HALO.Die Datenauswertung wird sich konzentrieren auf: Trends der Mischungsverhältnisse langlebiger Treibhausgase in der oberen Troposphäre, insbesondere ihren Zeitversatz zu Messungen an Bodenmessstationen, die Variabilität langlebiger Treibhausgase in der Tropopausenregion und die Identifizierung und Quellenzuordnung auffällig hoher Spurengasmischungsverhältnisse in der oberen Tropopause. Das Ziel ist ein bessseres Verständnis atmosphärischer Transportprozesse, vor allem in die und in der Tropopausenregion.Außerdem soll im Rahmen des Vorhabens ein bestehender Messaufbau für Messungen halogenierte Spurengase an Luftproben mittels Gaschromatographie (GC) gekoppelt mit Massenspektrometrie um eine kleine GC-Einheit zur Messung von SF6 bei minimalen Probenverbrauch erweitert werden. Dafür beinhaltet das Vorhaben Untersuchungen zur Eignung nicht-radioaktiver Nachweismethoden für SF6. Detektoren, die auf geplusten Entladungen basieren, sind grundsätzlich für Messungen von SF6 geeignet, wurden aber noch nicht für Messungen in der Atmosphäre verwendet. Ein solcher Detektor soll für den Aufbau der neuen GC-Einheit getestet werden. Als Alternative ist ein Elektroneinfangdetektor, die etablierte Messtechnik basierend auf dem radioaktiven Zerfall eines Nickelisotops, vorgesehen.
Labor- und Feldstudien zeigen, dass die Oberflächengrenzschicht des Ozeans (â€Ìsurface microlayerâ€Ì, kurz SML) die biogeochemischen Kreisläufe von klimaaktiven und atmosphärisch wichtigen Spurengasen wie Kohlenstoffdioxid (CO2), Kohlenstoffmonoxid (CO), Methan (CH4), Lachgas (N2O) und Dimethylsulfid (DMS) stark beeinflusst: (i) Jüngste Studien aus den PASSME- und SOPRAN-Projekten haben hervorgehoben, dass Anreicherungen von oberflächenaktiven Substanzen (d.h. Tensiden) einen starken (dämpfenden) Effekt sowohl auf die CO2- als auch auf die N2O-Flüsse über die SML/Atmosphären-Grenzfläche hinweg haben und (ii) Spurengase können durch (mikro)biologische oder (photo)chemische Prozesse in der SML produziert und verbraucht werden. Daher kann der oberste Teil des Ozeans, einschließlich der SML, verglichen mit dem Wasser, das in der Mischungsschicht unterhalb der SML zu finden ist, eine bedeutende Quelle oder Senke für diese Gase sein, was von sehr großer Relevanz für die Forschungseinheit BASS ist. Die Konzentrationen von CO2, N2O und anderen gelösten Gasen in der SML (oder den oberen Zentimetern des Ozeans) unterscheiden sich nachweislich von ihren Konzentrationen unterhalb der SML. Typischerweise werden die Nettoquellen und -senken wichtiger atmosphärischer Spurengase mit Konzentrationen berechnet, die in der Mischungsschicht gemessen wurden und mit Gasaustauschgeschwindigkeiten, die die SML nicht berücksichtigen. Diese Diskrepanzen führen zu falsch berechneten Austauschflüssen, die in der Folge zu großen Unsicherheiten in den Berechnungen der Klima-Antrieben und der Luftqualität in Erdsystemmodellen führen können. Durch die Verknüpfung unserer Spurengasmessungen mit Messungen von (i) der Dynamik und den molekularen Eigenschaften der organischen Materie und speziell des organischen Kohlenstoffs (SP1.1; SP1.5), (ii) der biologischen Diversität und der Stoffwechselaktivität (SP1.2), (iii) den optischen Eigenschaften der organischen Materie (SP1.3), (iv) der photochemischen Umwandlung der organischen Materie (SP1.4) und (v) den physikalischen Transportprozessen (SP2.3) werden wir ein umfassendes Verständnis darüber erlangen, wie die SML die Variabilität der Spurengasflüsse beeinflusst.
Im Rahmen des Projektes werden die Gestehungskosten fuer die Gasdruckregelung ueber den gesamten Lebenszyklus der GDRA bilanziert und auf der Basis von Messwerten der EVG mbH verifiziert. Das vorgeschlagene Rechenverfahren integriert explizit die Kosten fuer die Gasvorwaermung und greift die Struktur der VDI 2067 bzw. VDI 6025 auf. Neben der Kostenbetrachtung wurde parallel der Bezug zum Primaerenergiebedarf und den Treibhausgasemissionen, bewertet im CO2-Massstab hergestellt. Das Problem der Erdgasvorwaermung wird separat behandelt. Optimierungsmoeglichkeiten im Bereich der Waermebereitstellung werden abgeleitet.
Zielsetzung: Untersuchungen ueber den Einfluss mikrobiologischer Prozesse im Boden und Oberflaechenwasser der Ozeane auf CO, H2, CFCl3, CF2Cl2, CCl4, Hg, H2CO, N2O und CH4. Bestimmung der Abbauraten und Produktionsraten als Funktion der Bodenart und Bodentemperatur. Messung der im Wasser geloesten Gasanteile im Ozean und Bestimmung ihrer vertikalen Verteilung bis in Wassertiefen von 1000 m. Methoden: in situ-Messungen am Boden sowie an verschiedenen Stellen der Ozeane; Laboruntersuchungen mit verschiedenen Mikroorganismen.
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