Das übergeordnete Ziel des geplanten Projektes besteht darin, vom Menschen verursachte Luftverschmutzung in Ballungsräumen besser zu verstehen. Die Untersuchung von Stickstoffdioxid (NO2) und Aerosolen wird sich dabei auf spektrale Messungen mit zwei MAX-DOAS (Multi-Axiale Differentielle Optische Absorptionsspektroskopie) Instrumenten an zwei verschiedenen Standorten in Wien stützen. Die MAX-DOAS Methode wird zur Messung von Streulicht in verschiedenen Blickrichtungen verwendet, aus denen die horizontale und vertikale Verteilung von Spurengasen und Aerosolen in der Troposphäre abgeleitet werden kann. Die Datenauswertung wird sich auf eine schnelle geometrische Annäherung sowie die exaktere Methode der Optimal Estimation stützen und troposphärische Säulen und Vertikalprofile von NO2 und Aerosolen ergeben. Die Vertikalprofile liefern eine wichtige Datengrundlage, die für den Vergleich mit bestehenden in-situ Messungen verwendet werden kann. Die aus den MAX-DOAS Messungen abgeleiteten troposphärischen Vertikalsäulen ermöglichen zusammen mit meteorologischen Messungen (z.B. Windgeschwindigkeit, Windrichtung) die Überwachung von Luftschadstoffen über städtischem Hintergrund, stark befahrenen Straßen, und industriellen Punktquellen auf horizontaler Ebene. Die geplanten Langzeitmessungen (über zwei Jahre) liefern einen wertvollen Datensatz für die Analyse der zeitlichen Variabilität von Luftschadstoffen (NO2 und Aerosole) über Wien. Ein Vergleich der in Wien erhobenen Daten mit vergleichbaren MAX-DOAS Messungen in Athen, Griechenland, oder Bremen, Deutschland, wird Ähnlichkeiten und Unterschiede zwischen den verschmutzten Standorten mit andersartigen meteorologischen und photochemischen Bedingungen aufzeigen. Die troposphärischen NO2-Säulen ermöglichen die Validierung von Satellitenmessungen der OMI, GOME-2, und TROPOMI Instrumente sowie den Vergleich mit Modellsimulationen (z.B. aus dem COPERNICUS Atmosphärenbeobachtungsdienst). Da sich bei den beiden Messgeräten Blickfelder einzelner azimutaler Richtungen teilweise überschneiden und die ergänzenden Messungen von in-situ Instrumenten eine Vielzahl an Information zur räumlichen Ausbreitung von NO2 bieten, soll versucht werden, ein räumlich aufgelöstes Bild der Luftverschmutzung über Wien mit Hilfe der tomographischen Darstellung zu entwickeln. Die Ergebnisse des Projektes werden wichtige Erkenntnisse zur horizontalen und vertikalen Ausbreitung von NO2 und Aerosolen liefern. Neben der Verbesserung der troposphärischen NO2 Auswertung werden die Ergebnisse wichtige Daten für Atmosphärenmodelle bereitstellen, da die Vertikalprofile von NO2 und Aerosolen eine nützliche Ergänzung zu den Punktmessungen von in-situ Messgeräten darstellen.
Die Verteilungen vieler Spurengase wie HNO3, O3 und ClONO2 im polaren Vortex werden durch polare Stratosphärenwolken (PSCs) beeinflusst. NAT (Nitric Acid Trihydrate)-Teilchen, die ein Typ von PSC-Teilchen sind, können auf Größen anwachsen, die zu einem Absinken der Teilchen führen und somit zu einer Umlagerung von NOy. In denitrifizierten Luftmassen dauert der Ozonabbau länger an, da die Chlordeaktivierung dort verlangsamt abläuft. Wenn man die Verteilung der wichtigen Spurengase möglichst genau simulieren möchte, muss man diese Prozesse verstanden und im Modell berücksichtigt haben. Vor allem Bildung und Wachstum der NAT-Teilchen ist dabei sehr wichtig, da diese Prozesse in Modellen nur auf Basis von Messungen parametrisiert, aber bis jetzt noch nicht komplett verstanden sind. Selbst bei verbesserten Parametrisierungen treten immer noch Abweichungen zwischen Simulation und Messung (z.B. Größenverteilung der NAT-Teilchen, NOy Umlagerung) auf.Messungen des flugzeuggetragenen Infrarot-Limbsounders CRISTA-NF (CRyogenic Infrared Spectrometers and Telescope for the Atmosphere - New Frontiers) werden verwendet, um mehr über die relevanten Prozesse zu lernen. CRISTA-NF misst Höhenprofile der thermischen Emission verschiedener Spurengase im mittleren Infrarot. Die Messungen ermöglichen die Herleitung 2-dimensionaler Vorhänge der Mischungsverhältnisse unterschiedlicher Spurengase (z.B. HNO3, CFC-11, O3, ClONO2) und zudem die Detektion verschiedener PSCs (NAT, STS (Supercooled Ternary Solution) und Eis). Kleine NAT-Teilchen (Radius größer als 3 mym) verursachen eine spektrale Signatur, die zur Detektion verwendet wird. Neue Ergebnisse zeigen, dass es zu einem Verschub der Signatur kommen kann und dass die Stärke des Verschubs von der Größenverteilung der Teilchen abhängt. In der bestehenden Detektionsmethode wird der Verschub nicht berücksichtigt und die Methode wird verbessert werden, um Fehlinterpretationen zu reduzieren. Zudem wird die neue Methode die Herleitung von Informationen über die Größenverteilung kleiner NAT-Teilchen ermöglichen. Weiterhin soll der Strahlungseinfluss aufgrund der PSCs im Retrieval berücksichtigt werden, was die Herleitung von Spurengasmischungsverhältnissen in der Gegenwart von PSCs deutlich verbessert.Innerhalb des Projekts werden Simulationen des Chemie-und-Transport-Modells ClaMS (Chemical Lagrangian Model of the Stratosphere) verwendet werden. Vergleiche zwischen den CRISTA-NF Beobachtungen und den Modellergebnissen werden genutzt, um die wichtigen Prozesse besser zu verstehen. Detaillierte Vergleiche ermöglichen die Untersuchung verschiedener Aspekte, wie den Einfluss eines möglichen Temperaturbias oder Temperaturschwankungen auf die NAT Bildung und den Einfluss der Modellauflösung (zeitlich und räumlich). Vor allem kann man aber die Bildung von und die HNO3-Aufnahme durch NAT- und STS-Teilchen, die zur selben Zeit vorhanden sind, untersuchen sowie die Konsequenzen auf die Größenverteilungen und NOy Umlagerung.
Die Erdatmosphäre unterliegt komplexen chemischen und dynamischen Prozessen, und eine genaue Kenntnis der Vertikalverteilung von Spurengasen und Aerosolen ist von größter Bedeutung für ein tiefgreifendes Verständnis des atmosphärischen Systems. Fernerkundungsmessungen sind bestens geeignet zur Bestimmung der atmosphärischen Vertikalstruktur. Boden- flugzeug- und satellitengebundene Fernerkundungsmessungen ermöglichen eine berührungslose Messung der atmosphärischen Zusammensetzung. Insbesondere stellt die Multi-Axiale Differentielle Absorptionsspektroskopie (MAX-DOAS) eine vielseitige und kostengünstige Methode zur Bestimmung der Vertikalverteilung zahlreicher Spurengase sowie von Aerosolen. Im Rahmen des beantragten Projektes wird ein neuartiger Auswertealgorithmus entwickelt, der eine vollständige Ausschöpfung des Informationsgehaltes von MAX-DOAS Streulichtmessungen zum Ziel hat. Im Gegensatz zu bisherigen Algorithmen erfolgen hierbei DOAS-Auswertung und Bestimmung des Vertikalprofils in einem einzigen Schritt. Von dieser gleichzeitigen Bestimmung von Vertikalprofilen von Spurengasen und Aerosolen direkt aus den gemessenen spektralen Radianzen erwarten wir eine signifikante Erhöhung des Gesamtinformationsgehaltes. Eine Simulation der breitbandigen spektralen Struktur, die in der traditionellen DOAS Analyse ignoriert wird, sowie eine explizite Modellierung der Rotations-Ramanstreuung (Ring-Effekt) liefern zusätzliche Informationen über den Zustand der Atmosphäre. Eine Kopplung eines T-Matrix- und/oder Mie-Streumodells an ein Strahlungstransportmodell ermöglicht in ähnlicher Weise wie bestehende Algorithmen für Aeronet Sonnenphotometermessungen die Bestimmung von mikrophysikalischen Aerosoleigenschaften, wie z.B. Größenverteilung und komplexer Brechungsindex, von Messungen im solaren Almukantarat. Dieser Algorithmus dient als Basis für eine eingehende Untersuchung des Gesamtinformationsgehaltes von MAX-DOAS Messungen bezüglich Spurengasen, Aerosolextinktion sowie mikrophysikalischen Aerosoleigenschaften. Messungen mittels eines polarisationssensitiven MAX-DOAS (PMAX-DOAS) Instruments, welches im Rahmen des Projektes entwickelt wird, ermöglichen eine weitere Erhöhung des Informationsgehaltes von Streulichtmessungen. Messungen des Himmelslicht bei verschiedenen Ausrichtungen eines rotierbaren Polarisationsfilters ermöglichen eine Rekonstruktion des Stokesvektors, und polarisationsabhängige Messungen der Intensität, der Spurengassäule sowie des Ringeffektes führen zu einer signifikanten Erhöhung der Genauigkeit von Aerosol- und Spurengasbestimmung. Zu einer vollständigen Nutzung des Informationsgehaltes von PMAX-DOAS-Messungen wird der Auswertealgorithmus auf der Basis eines vektorisierten Strahlungstransportmodells, das die Simulation des gesamten Stokes-Vektors ermöglicht, entwickelt.
Änderungen der Verteilung von Spurenstoffen wie Wasserdampf und Ozon, sowie die Verteilung von Zirruspartikeln in der unteren Stratosphäre/oberen Troposphäre (UTLS) haben einen großen Einfluss auf den Strahlungsantrieb. Unsicherheiten in der Beschreibung von Mischungsprozessen führen zu großen Unsicherheiten der Abschätzung des Strahlungsantriebs und sind deshalb von großer Bedeutung für die Quantifizierung des Klimawandels. Deshalb ist es wichtig, physikalische und chemische Prozesse (z.B. Austauschprozesse von Luftmassen, Zirrusbildung) zu quantifizieren, die die Zusammensetzung der UTLS bestimmen. Die sogenannte 'overworld' oberhalb von Theta=380K beeinflusst unmittelbar die Zusammensetzung der extratropischen Stratosphäre im Sommer durch Luftmassen, die aus der Region der asiatischen Monsunzirkulation stammen. Brechende planetare Wellen transportieren Monsun beeinflusste Luft in höhere Breiten, wo sie zum dortigen Wasserdampf- und Spurenstoffbudget beitragen. Die untere Grenze der UTLS, die extratropische Tropopausenschicht (ExTL), wird durch schnellen und effizienten bidirektionalen (quasi-isentropen) Austausch mit der Troposphäre gekennzeichnet. Die obere Grenze der der ExTL korrespondiert mit der Lage der Tropopauseninversionsschicht (TIL), die eine Region erhöhter statischer Stabilität oberhalb der Tropopause darstellt. Der Einfluss infrarotaktiver Tracer wie Wasserdampf oder Ozon auf die Temperaturstruktur macht die TIL zu einem sensitiven Indikator für Änderungen des Wasserdampf- oder Ozongehaltes oder auch Änderungen der Tropopausen Temperatur. Diese wirkt auf den Wasserdampfgehalt, der wiederum die statische Stabilität beeinflusst. WISE untersucht den Zusammenhang zwischen Zusammensetzung und der dynamischen Struktur der UTLS innerhalb der folgenden vier Hauptthemen:- Zusammenhang zwischen TIL und Spurengasverteilung in der unteren Stratosphäre- Wellenbrechung von planetaren Wellen und Wasserdampftransport in die extratropische untere Stratosphäre - Halogenierte Substanzen und deren Effekt auf Ozon in der UTLS- Nichtsichtbare Zirruspartikel und deren Effekt auf die UTLSBei WISE werden diese Themen mit einer neuartigen Nutzlast untersucht, die 2D- und 3D-Messungen von Spurenstoffen und Temperatur, Dropsondendaten und hochaufgelöste in-situ Spurengasmessungen vereint. Eine einzigartige Kombination von Limb- und Nadirmessngen wird verwendet, um die Eigenschaften optisch dünner Zirren in der UTLS Region zu untersuchen. Hochpräzise in-situ Daten erlauben detaillierte Untersuchungen zu Mischungsprozessen mit hoher Auflösung, sowie Zeitskalen und Altersbestimmung der Luft. WISE wird im September / Oktober stattfinden, und daher unmittelbar den Einfluss des sich auflösenden Monsuns auf die extratropische UTLS vermessen. Durch die Kombination mit Lagrange'schen und prozessorientierten Modellen wird der relative Beitrag verschiedener Quellregionen als auch Transportzeitskalen und Prozesse quantifiziert.
Dimethylsulfid (DMS) ist ein klimarelevantes Spurengas marinen Ursprungs, das in der Atmosphäre als Vorstufe von Kondensationskernen bei der Wolkenbildung dient. Das Südpolarmeer wurde als Region mit erheblicher DMS Freisetzung aus dem Ozean in die Atmosphäre erkannt. Schwerpunkte der DMS Produktion wurden in der Nähe des Antarktischen Kontinentes und in der Zone der saisonalen Eisschmelze ermittelt. Modellsimulationen haben gezeigt, dass Störungen der DMS Flüsse vom Ozean in die Atmsophäre die Wolkenbedeckung beeinflussen und so zu Veränderungen im Strahlungshaushalt der Atmosphäre führen können. Das Prozessverständnis für marine DMS Emissionen und ihre Vorhersage sind somit entscheidend für Szenarien zukünftiger Klimabedingungen. DMS wird im Oberflächenozean durch den bakteriellen Abbau von Dimethylsulfoniumpropionat (DMSP) freigesetzt, das wiederum durch Phytoplankton produziert wird. Der bakterielle DMSP-Abbau folgt zwei konkurrierenden enzymatischen Stoffwechselwegen: dem Demethylierungsweg und dem Spaltungsweg. Da nur der Spaltungsweg zur Produktion von DMS führt, ist ein verbessertes Verständnis von Umweltfaktoren und genetischen Voraussetzungen, die die Balance zwischen den beiden Stoffwechselwegen kontrollieren, von großer Bedeutung um die Regulation der biologischen DMS Flüsse vom Ozean in die Atmosphäre abzuschätzen. Während die globalen Auswirkungen des DMSP Umsatzes im Ozean schon vor mehr als 30 Jahren erkannte wurden, ist es durch neue Methoden der Molekularbiologie und der „Omics“ Techniken erst kürzlich möglich geworden relevante Gene des bakteriellen DMSP Stoffwechsels zu identifizieren und Einsicht in ihre phylogenetische Verteilung zu gewinnen. Bisherige Erkenntnise zum bakteriellen Umsatz von DMSP in marine Systemen basieren weitgehend auf Studien aus mittleren und niederen Breiten, während die polaren Ozeane kaum untersucht wurden. Die Analyse der Bakteriengemeinschaften im Weddellmeer mittels Amplicon Sequenzierung des 16S rRNA Gens hat hohe Abundanzen potentiell DMS produzierender Bakteriengruppen wie der Roseobacter Gruppe und SAR11 gezeigt.Im vorgeschlagenen Projekt möchten wir modernen Methode der Moleklularbiologie in Kombination mit bioinformatischen Werkzeugen anwenden um im Weddellmeer(1) die Umweltkontrolle des bakteriellen DMSP Abbaus zu analysieren(2) die Diversität und Taxonomie DMSP abbauender Bakterien zu untersuchen(3) das genetische Inventar für DMSP Transformationen zu analysieren und(4) Stoffwechsel und ökologische Strategien von Schlüsselarten zu charakterisieren.Hierzu werden Seewasserproben analysiert, die am Östlichen Weddellmeer Eisschelf, am Filchner-Ronne Eisschelf und im Weddellwirbel genommen wurden. Die zu erwartenden Ergebnisse werden das mechanistische Verständnis des bakteriellen DMSP Abbaus im Weddellmeer verbessern und zu verlässlichen Prognosen von marinen DMS Emissionen im Südpolarmeer unter zukünftigen Klimaszenarien beitragen.
In Folge des globalen Klimawandels hat sich die Meereisdecke in der Arktis dramatisch verändert. Im derzeitigen Zustand spielt die arktische Eisdecke eine wichtige Rolle; so schirmt sie das Oberflächenwasser, die sogenannte arktische Halokline (Salzgehaltsschichtung), von der Erwärmung durch die sommerliche Sonneneinstrahlung ab. Zudem wird die Halokline durch die Salze, welches beim Gefrierprozess des Meerwassers aus der Kristallstruktur austritt, gebildet und stabilisiert. Gleichzeitig wirkt die Halokline als Barriere zwischen der Eisdecke und dem darunter liegenden warmen atlantischen Wasser und trägt so zum Erhalt der arktischen Meereisdecke bei. Dieses Gleichgewicht ist nun durch die insgesamt wesentlich dünnere arktische Meereisdecke und ihre verringerte sommerliche Ausdehnung gestört. Im Meerwasser sind zudem Gase und biogeochemisch wichtige Spurenstoffen enthalten. Diese werden durch die Gefrierprozesse eingeschlossen, beeinflusst und wieder ausgestoßen. So beeinflusst die Meereisdecke die Gas- und Stoffflüsse zwischen Atmosphäre, Eis und oberer Wasserschicht. Durch die Eisbewegung findet außerdem ein Transport statt z.B. in der sogenannten Transpolarendrift von den sibirischen Schelfgebieten, über den Nordpol, südwärts bis ins europäische Nordmeer. Nun wird mit den weitreichenden Veränderungen des globalen und arktischen Klimawandels bereits von der „neuen Arktis“ gesprochen, da angenommen wird, dass sich die Arktis bereits in einem neuen Funktionsmodus befindet. Dabei ist jedoch weitgehend unbekannt wie dieses neue System funktioniert, sich weiterentwickelt und wie sich dies auf die Eisbildungsprozesse und damit die Stabilität der Halokline und die damit verbundenen Gas- und Stoffflüsse auswirkt. Für solche Untersuchungen werden über den Jahresverlauf Proben der oberen Wassersäule und der Eisdecke benötigt. Ermöglicht wird dies durch die wissenschaftliche Initiative MOSAiC. Mithilfe der stabilen Isotope des Wassers (?18O und ?D) aus dem Eis und der Wassersäule kann Rückschlüsse auf die Herkunftswässer und den Gefrierprozess gezogen werden und diese Ergebnisse sollen in direkten Zusammenhang mit Gas- und biogeochemischen Stoffuntersuchungen (aus Partnerprojekten) gesetzt werden. Dabei können z.B. Stürme, Schmelzprozesse, Schneebedeckung, Teichbildung und Alterungseffekte des Eises eine Rolle spielen. Untersucht wird parallel die Veränderung der Wassersäule welche z.B. durch Wärmetransport, wiederum die Eisdecke beeinflussen kann.Diese prozessorientierten Untersuchungen der saisonalen Eisbildungsprozesse in Eis und Wassersäule der zentralen Arktis, werden einen wichtigen Beitrag zum Verständnis der Stabilität der arktischen Halokline und der arktischen Gas- und Stoffflüsse liefern. Da sich die Gase und Stoffe nicht-konservativ verhalten, während die Isotope im Gefrierprozess konservativ sind, erwarten wir aus der Diskrepanz wiederum wichtige Informationen z. B. über wiederholtes Einfrieren von Süßwasserbeimengungen ableiten zu können.
Kontinuierliche Messung des bodennahen Ozons in verschiedenen Hoehen ueber Grund (bis zu 30 m). Bestimmung der Jahres-, Monat- und Tagesgaenge. Erforschung des Zusammenhangs mit meterologischen Groessen. Untersuchung der Ursachen gefundener kurzzeitiger Extremwerte (bis 500 nb) des natuerlichen Ozons. Untersuchung der Zusammenhaenge zwischen bodennahem Ozon und anthropogenen Spurengasen (z.B. SO2).
Offene Verbrennung von Pflanzenmaterial verschiedener Herkunft. Dabei Messung von Temperatur, Flussrate, Gewichtsverlust und Spurengaskonzentrationen im Abgas. Gemessene Spurengase: CO, CO2, CH4, C2-C10-Kohlenwasserstoffe, NO, N2O, NH3, HCN, CH3CN, SO2, H2S, CS2, COS.
Zielsetzung: Erforschung der Kreislaeufe der o.g. Gase in der Atmosphaere. Dazu gehoert u.a. die Bestimmung der Verteilung dieser Gase in der Atmosphaere, die Erfassung moeglicher Quellen und Senken sowie Bestimmung der Abbau- bzw. Produktionsraten. Da kommerziell verfuegbare Geraete, die zu diesen Untersuchungen benoetigt werden, nicht ueber die ausreichende Empfindlichkeit verfuegen, muessen Nachweismethoden und Messgeraete selbst entwickelt werden.
Neue Studien zeigen, dass die Emissionen eines der wichtigsten Fluochlorkohlenwasserstoffe (FCKWs), des CFC--11, seit 2012 wieder ansteigen, was eine ernste Bedrohung für die Ozonschicht bedeutet. Allerdings sind die Abschätzungen der FCKW Emissionen mit großen Unsicherheiten behaftet. Die größte Unsicherheit stammt von Änderungen der stratosphärischen Zirkulation und deren Darstellung in derzeitigen atmosphärischen Modellen und Reanalysen. Die Methodiken, um diese Zirkulationsänderungen in Modellen besser einzuschränken, sind unzureichend.Ziel des Projekts ist es den Einfluß von Jahr-zu-Jahr Variabilität und dekadischen Änderungen im stratosphärischen Transport auf troposphärische Änderungen langlebiger Spurenstoffe, mit Fokus auf FCKWs, besser zu verstehen. Dazu werden neue Methodiken entwickelt und verbessert, um das stratosphärische Altersspektrum abzuleiten, die Verteilung der Transportzeit durch die Stratosphäre. In einem ersten Schritt wird die Methoden-Evaluierung im Modell durchgeführt. Drei verschiedene Methodiken zur Berechnung des Altersspektrums aus Mischungsverhältnissen chemischer Spezies werden verglichen. Diese Methodiken basieren auf (i) einer inversen Gauss-Funktions Parametrisierung, (ii) einer verbesserten Parametrisierung, und (iii) einer direkten Inversions-Methode. Für einen "proof of concept" werden die Resultate aller drei Methoden mit Altersspektren aus dem Lagrangeschen Atmosphären-Modell CLaMS verglichen, die im Modell exakt mit einer Pultracer-Methode berechnet werden. Im zweiten Schritt werden die Methodiken angewendet auf hochaufgelöste in-situ Spurengas-Messdaten aus Luftproben von Flugzeug-Messungen und von neuesten AirCore Messungen. Die Kombination von neuartigen Simulations- und Berechnungs-Methoden mit neuesten Messdaten zur Bestimmung des stratosphärischen Altersspektrums wird zu bisher nicht dagewesenen Einschränkungen des stratosphärischen Transports in Modellen führen. Durch Vergleich der Modell-Altersspektren aus Simulationen die mit verschiedenen meteorologischen Reanalysen angetrieben wurden, einschließlich der neuesten ERA5 Reanalyse und älterer Produkte (ERA-Interim, MERRA-2, JRA-55), soll die Robustheit der Modell-Darstellung stratosphärischer Transportänderungen abgeschätzt werden. Schließlich werden die Variabilitäten im stratosphärischen Transport untersucht und quantifiziert, sowie die Effekte dieser Variabilität auf die Spurengaszusammensetzung der unteren Stratosphäre und auf troposphärische Trends. Die aus dem Projekt resultierenden verbesserten Methodiken zur Abschätzung troposphärischer Spurenstoff-Budgets sollen der wissenschaftlichen Community zugänglich gemacht werden, und werden einen wichtigen Schritt darstellen hin zu einer verbesserten Berechnung von Emissionen langlebiger ozonzerstörender Substanzen und Treibhausgase.
| Origin | Count |
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