Identifizierung und Definition von vertiefenden Studien zu einzelnen Reduktionsoptionen und Folgeproblemen. Erstellung eines Kriterienkatalogs zur Bewertung von moeglichen Arbeiten und Strategien zur Vermeidung und Verringerung energiebedingter Spurengase.
Die Mischungsverhältnisse der wichtigsten langlebigen Treibhausgase in der Atmosphäre steigen durch die anhaltenden anthropogenen Emissionen weiter an. Die langlebigen Treibhausgase, die am meisten zum menschengemachten Klimawandel beitragen, sind Kohlendioxid (CO2), Methan (CH4) und Lachgas (N2O). Neben ihrem Beitrag zum Klimawandel weisen die Verteilungen dieser Gase starke Gradienten über die Tropopause auf und sind daher gute Indikatoren atmosphärischer Transportpozesse. mit einer Lebensdauer von ca. 850 Jahren und kontinuierlich steigenden Mischungsverhältnissen ist auch Schwefelhexafluorid (SF6), ein synthetisches Gas mit starkem Erwärmungspotential, wird häufig als Indikator des sogenannten Alters von Luftmassen verwendet, das ein Maß für die Stärke der stratosphärischen Transports ist.Das Vorhaben basiert auf der Harmonisierung und wissenschaftlichen Auswertung bereits existierender Messdaten dieser vier wichtigsten Treibhausgase und weiterer langlebiger halogenierte Spurenstoffe der Messplattform IAGOS_CARIBIC aus der Tropopausenregion. Der Datensatz deckt den Zeitraum 2005-2020 and und wird ergänzt durch Daten existierende Messungen im Rahmen verschiedener Messkamapgnen des deutschen Forschungsflugzeugs HALO.Die Datenauswertung wird sich konzentrieren auf: Trends der Mischungsverhältnisse langlebiger Treibhausgase in der oberen Troposphäre, insbesondere ihren Zeitversatz zu Messungen an Bodenmessstationen, die Variabilität langlebiger Treibhausgase in der Tropopausenregion und die Identifizierung und Quellenzuordnung auffällig hoher Spurengasmischungsverhältnisse in der oberen Tropopause. Das Ziel ist ein bessseres Verständnis atmosphärischer Transportprozesse, vor allem in die und in der Tropopausenregion.Außerdem soll im Rahmen des Vorhabens ein bestehender Messaufbau für Messungen halogenierte Spurengase an Luftproben mittels Gaschromatographie (GC) gekoppelt mit Massenspektrometrie um eine kleine GC-Einheit zur Messung von SF6 bei minimalen Probenverbrauch erweitert werden. Dafür beinhaltet das Vorhaben Untersuchungen zur Eignung nicht-radioaktiver Nachweismethoden für SF6. Detektoren, die auf geplusten Entladungen basieren, sind grundsätzlich für Messungen von SF6 geeignet, wurden aber noch nicht für Messungen in der Atmosphäre verwendet. Ein solcher Detektor soll für den Aufbau der neuen GC-Einheit getestet werden. Als Alternative ist ein Elektroneinfangdetektor, die etablierte Messtechnik basierend auf dem radioaktiven Zerfall eines Nickelisotops, vorgesehen.
Wechselwirkungen zwischen dem Ozean und der Troposphäre sind für viele Prozesse in beiden Systemen wichtig. Ein Schlüsselprozess stellt der Austausch von Spurengasen zwischen der Atmosphäre und dem Ozean dar. Die Emission von Dimethylsulfid (DMS) stellt die größte natürliche Quelle für reduzierten Schwefel in die Atmosphäre dar. Dort kann DMS zu Schwefeldioxid, Schwefelsäure oder Methansulfonsäure oxidiert werden. Diese Verbindungen sind wichtige Vorläufersubstanzen für sekundäre Aerosole, die den natürlichen Strahlungshaushalt und die Wolkenbildung beeinflussen können. Die chemische Prozessierung, d.h. die sekundäre Bildung und Oxidation von DMS-Oxidationsprodukten, ist jedoch noch immer schlecht verstanden. Daher ist die Implementierung in aktuelle Multiphasenchemiemechanismen und Klimamodellen begrenzt, wodurch die aktuellen Vorhersagen noch sehr unsicher sind. Um die bestehenden Lücken in unserem Verständnis der DMS-Multiphasenchemie weiter zu schließen, zielt das Projekt ADOniS darauf ab, (i) fortgeschrittene Laboruntersuchungen zur Gas- und Flüssigphasenchemie von DMS-Oxidationsprodukten durchzuführen, (ii) ein fortgeschrittenes Multiphasen-DMS-Chemiemodul zu entwickeln und (iii) Prozess- und 3D-Modelluntersuchungen durchzuführen. Die vorgeschlagenen detaillierten Laboruntersuchungen konzentrieren sich auf die OH-Oxidation von Gasphasenprodukten der ersten Generation, Hydroperoxymethylthioformat (HPMTF) und Dimethylsulfoxid (DMSO), sowie auf die Bildung von DMS-Oxidationsprodukten der zweiten Generation. Die detaillierten mechanistischen Untersuchungen werden mit einem Freistrahl-Strömungsreaktor durchgeführt. Weitere kinetische und mechanistische Untersuchungen werden sich auf die Chemie von DMS-Oxidationsprodukten in der wässrigen Phase konzentrieren. OH Radikalreaktionen von HPMTF-Surrogaten werden mit Hilfe eines Laser Flash Photolysis - Long Path Absorption (LFP-LPA) Systems untersucht. Weiterhin wird die Oxidation von MSA/MS- durch OH(aq) und die Oxidation von MSIA/MSI- durch O3(aq) in wässriger Phase untersucht. Ferner soll die Aufnahme von wichtigen DMS-Oxidationsprodukten an verschiedenen Aerosolpartikeln durch Kammerstudien untersucht werden. Die Bildung von DMS-Oxidationsprodukten in der Gasphase und deren Aufnahme auf injizierten Aerosolpartikeln wird mit einem CI-APi-TOF Massenspektrometer gemessen. Basierend auf den Ergebnissen der Laborstudien wird ein fortschrittliches DMS-Reaktionsmodul entwickelt und anschließend im Multiphasenchemiemodell SPACCIM für detaillierte Prozessstudien eingesetzt. Die gewonnenen Erkenntnisse über die wichtigsten DMS-Oxidationswege werden dann die Grundlage für eine aktualisierte Behandlung DMS in globalen Klimachemiemodellen (CCMs), hier ECHAM-HAMMOZ, bilden. Schließlich werden Simulationen mit ECHAM-HAMMOZ die Auswirkungen des verbesserten DMS-Mechanismus auf die globale atmosphärische DMS-Chemie untersuchen und die Auswirkungen auf das Klima und die zukünftige Sensitivität bewerten.
Änderungen der Verteilung von Spurenstoffen wie Wasserdampf und Ozon, sowie die Verteilung von Zirruspartikeln in der unteren Stratosphäre/oberen Troposphäre (UTLS) haben einen großen Einfluss auf den Strahlungsantrieb. Unsicherheiten in der Beschreibung von Mischungsprozessen führen zu großen Unsicherheiten der Abschätzung des Strahlungsantriebs und sind deshalb von großer Bedeutung für die Quantifizierung des Klimawandels. Deshalb ist es wichtig, physikalische und chemische Prozesse (z.B. Austauschprozesse von Luftmassen, Zirrusbildung) zu quantifizieren, die die Zusammensetzung der UTLS bestimmen. Die sogenannte 'overworld' oberhalb von Theta=380K beeinflusst unmittelbar die Zusammensetzung der extratropischen Stratosphäre im Sommer durch Luftmassen, die aus der Region der asiatischen Monsunzirkulation stammen. Brechende planetare Wellen transportieren Monsun beeinflusste Luft in höhere Breiten, wo sie zum dortigen Wasserdampf- und Spurenstoffbudget beitragen. Die untere Grenze der UTLS, die extratropische Tropopausenschicht (ExTL), wird durch schnellen und effizienten bidirektionalen (quasi-isentropen) Austausch mit der Troposphäre gekennzeichnet. Die obere Grenze der der ExTL korrespondiert mit der Lage der Tropopauseninversionsschicht (TIL), die eine Region erhöhter statischer Stabilität oberhalb der Tropopause darstellt. Der Einfluss infrarotaktiver Tracer wie Wasserdampf oder Ozon auf die Temperaturstruktur macht die TIL zu einem sensitiven Indikator für Änderungen des Wasserdampf- oder Ozongehaltes oder auch Änderungen der Tropopausen Temperatur. Diese wirkt auf den Wasserdampfgehalt, der wiederum die statische Stabilität beeinflusst. WISE untersucht den Zusammenhang zwischen Zusammensetzung und der dynamischen Struktur der UTLS innerhalb der folgenden vier Hauptthemen:- Zusammenhang zwischen TIL und Spurengasverteilung in der unteren Stratosphäre- Wellenbrechung von planetaren Wellen und Wasserdampftransport in die extratropische untere Stratosphäre - Halogenierte Substanzen und deren Effekt auf Ozon in der UTLS- Nichtsichtbare Zirruspartikel und deren Effekt auf die UTLSBei WISE werden diese Themen mit einer neuartigen Nutzlast untersucht, die 2D- und 3D-Messungen von Spurenstoffen und Temperatur, Dropsondendaten und hochaufgelöste in-situ Spurengasmessungen vereint. Eine einzigartige Kombination von Limb- und Nadirmessngen wird verwendet, um die Eigenschaften optisch dünner Zirren in der UTLS Region zu untersuchen. Hochpräzise in-situ Daten erlauben detaillierte Untersuchungen zu Mischungsprozessen mit hoher Auflösung, sowie Zeitskalen und Altersbestimmung der Luft. WISE wird im September / Oktober stattfinden, und daher unmittelbar den Einfluss des sich auflösenden Monsuns auf die extratropische UTLS vermessen. Durch die Kombination mit Lagrange'schen und prozessorientierten Modellen wird der relative Beitrag verschiedener Quellregionen als auch Transportzeitskalen und Prozesse quantifiziert.
Zielsetzung:
Distickstoffmonoxid (N2O), allgemein bekannt unter dem Trivialnamen Lachgas, zählt neben Kohlenstoffdioxid (CO2) und Methan (CH4) zu den Spurengasen in der Atmosphäre, die maßgeblich zu den anthropogen bedingten Klimaveränderungen beitragen. Eine Hauptquelle für das Lachgas stellen landwirtschaftlich und gartenbaulich genutzte Böden dar. Im Zuge der Applikation von stickstoffhaltigen organischen und mineralischen Düngern werden mikrobielle Umsetzungen forciert, die zur N2O-Bildung führen. In dem geplanten Projekt soll ein neuer Ansatz zur Reduktion von Lachgasemissionen im Freilandgemüsebau entwickelt werden. Nach der Einarbeitung von leicht zersetzbaren Ernterückständen wird Lachgas mit besonders hoher Rate aus Böden freigesetzt. Ziel ist es, diese unerwünschten N-Abflüsse durch eine Optimierung des Nacherntemanagements zu minimieren. Mögliche Ansatzpunkte hierfür liegen in der Anwendung von Nitrifikationsinhibitoren, der Einarbeitungstechnik und in dem Einarbeitungstermin der Ernterückstände. Die vorgesehenen Maßnahmen sollen gleichzeitig auch zu einer Verringerung weiterer Stickstoffverluste durch Denitrifikation und Auswaschung von Nitrat beitragen. Insgesamt wird das Ziel verfolgt, die Stickstoffeffizienz bei der Erzeugung von Gemüse im Freiland zu erhöhen und damit die ökologische und ökonomische Nachhaltigkeit der Anbauprozesse zu verbessern.