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Tripelelement-Stabilisotopensignaturen zur Untersuchung des atmosphärischen Chlormethanbudgets

Die stratosphärische Ozonschicht absorbiert die UV-C und UV-B Sonnenstrahlung und schützt damit Pflanzen, Tiere und Menschen vor Strahlenschäden. Durch anthropogen emittierte Fluorchlorkohlenwasserstoffe (FCKWs) wird die Ozonschicht abgebaut. Da FCKWs seit dem Montrealer Protokoll stark zurückgegangen sind, werden halogenierte Verbindungen wie Chlormethan (CH3Cl), die aus natürlichen Quellen freigesetzt werden, für den Abbau der Ozonschicht in der Stratosphäre zunehmend relevant. CH3Cl ist das am häufigsten vorkommende chlorhaltige Spurengas in der Erdatmosphäre, das für etwa 17% der durch Chlor katalysierten Ozonzerstörung in der Stratosphäre verantwortlich ist. Daher wird CH3Cl vornehmlich die zukünftigen Gehalte an stratosphärischem Chlor bestimmen. Die aktuellen Schätzungen des globalen CH3Cl-Budgets und die Verteilung der Quellen und Senken sind sehr unsicher. Ein besseres Verständnis des atmosphärischen CH3Cl-Budgets ist daher das Hauptziel dieses Projektes.Die Analyse stabiler Isotopenverhältnisse von Wasserstoff (H), Kohlenstoff (C) und Chlor (Cl) hat sich zu einem wichtigen Werkzeug zur Untersuchung des atmosphärischen CH3Cl-Budgets entwickelt. Das zugrundeliegende Konzept besteht darin, dass das atmosphärische Isotopenverhältnis einer Verbindung wie CH3Cl gleich der Summe der Isotopenflüsse aus allen Quellen angesehen werden kann, korrigiert um den gewichteten durchschnittlichen kinetischen Isotopeneffekt aller Abbauprozesse. Dadurch ist es möglich, die Bedeutung wichtiger Quellen und Senken mit bekannten Isotopensignaturen zu entschlüsseln. Eine Grundvoraussetzung für detaillierte Hochrechnungen des globalen Budgets ist die Bestimmung der durchschnittlichen Isotopenverhältnisse von H, C und Cl des troposphärischen CH3Cl. Aufgrund der relativ geringen Konzentration von atmosphärischem CH3Cl von ~550 ppbv stellt dies eine große messtechnische Herausforderung dar. Daher liegt der Schwerpunkt dieses Antrags auf der erfolgreichen Entwicklung von Dreifachelement-Isotopenmethoden zur genauen Messung von atmosphärischem CH3Cl.Im ersten Schritt wird ein Probenahmesystem für große Luftmengen konstruiert und für die Messungen der stabilen Isotopenverhältnisse von CH3Cl optimiert. Das Probenahmegerät wird zunächst im Labor getestet und dann zum Sammeln von Luftproben an drei verschiedenen Orten eingesetzt: an der Universität Heidelberg, am Hohenpeißenberg und im Schneefernerhaus. Die Probenahmen werden über einen Zeitraum von einem Jahr durchgeführt, um möglichst auch saisonale Schwankungen zu erfassen. Die Isotopenverhältnisse der Proben werden mit modernsten massenspektrometrischen Methoden im Labor gemessen. Die Ergebnisse aller Standorte und Zeitpunkte werden in der Gesamtheit evaluiert, um die durchschnittlichen stabilen H-, C und Cl-Isotopenwerte einschließlich ihrer saisonalen Schwankungen darzustellen. Abschließend werden die Daten hinsichtlich ihrer Anwendbarkeit für komplexe numerische Modelle kritisch diskutiert.

Verhalten des Spurengases Ozon in der freien Atmosphaere

Regelmaessige, taegliche Messung des Gesamtozongehaltes der Atmosphaere, Messung des Vertikalprofils des Ozons mittels Ballonsondierungen mit Radiosonden. Erforschung des Verhaltens des atmosphaerischen Ozons und der Zusammenhaenge zwischen atmosphaerischem Ozon und meterologischen Groessen. Untersuchungen zur Frage einer Aenderung der Ozonschicht der freien Atmosphaere durch anthropogene Einfluesse, besonders durch Fluorkohlenwasserstoffe (hierfuer muss die Sondierungsfolge auf 3-2 mal pro Woche erhoeht werden).

Minderung von Lachgasemissionen aus gemüsebaulich genutzten Böden durch Optimierung des Nacherntemanagements

Zielsetzung: Distickstoffmonoxid (N2O), allgemein bekannt unter dem Trivialnamen Lachgas, zählt neben Kohlenstoffdioxid (CO2) und Methan (CH4) zu den Spurengasen in der Atmosphäre, die maßgeblich zu den anthropogen bedingten Klimaveränderungen beitragen. Eine Hauptquelle für das Lachgas stellen landwirtschaftlich und gartenbaulich genutzte Böden dar. Im Zuge der Applikation von stickstoffhaltigen organischen und mineralischen Düngern werden mikrobielle Umsetzungen forciert, die zur N2O-Bildung führen. In dem geplanten Projekt soll ein neuer Ansatz zur Reduktion von Lachgasemissionen im Freilandgemüsebau entwickelt werden. Nach der Einarbeitung von leicht zersetzbaren Ernterückständen wird Lachgas mit besonders hoher Rate aus Böden freigesetzt. Ziel ist es, diese unerwünschten N-Abflüsse durch eine Optimierung des Nacherntemanagements zu minimieren. Mögliche Ansatzpunkte hierfür liegen in der Anwendung von Nitrifikationsinhibitoren, der Einarbeitungstechnik und in dem Einarbeitungstermin der Ernterückstände. Die vorgesehenen Maßnahmen sollen gleichzeitig auch zu einer Verringerung weiterer Stickstoffverluste durch Denitrifikation und Auswaschung von Nitrat beitragen. Insgesamt wird das Ziel verfolgt, die Stickstoffeffizienz bei der Erzeugung von Gemüse im Freiland zu erhöhen und damit die ökologische und ökonomische Nachhaltigkeit der Anbauprozesse zu verbessern.

Zur Kinetik der Oberflaechen- und Luftkeime in Nutztierstaellen

Durch qualitative und quantitative mikrobiologische Untersuchungen an Stalloberflaechen, Luft, Staub, Futter, Einstreu und Tierhaaren sollen Informationen gewonnen werden ueber die Kinetik der Mikroflora im Stallraum. Die verschiedenen Traeger haben ein nicht sehr einheitliches Keimspektrum, regelmaessig dominieren jedoch grampositive kugelfoermige Bakterien (Kokken). Die Verweildauer von Luftkeimen ist mit 30 bis 60 min Schwebezeit relativ kurz.

Quantifizierung des Einflusses der stratosphärischen Zirkulation auf die Abschätzung troposphärischer Emissionen

Neue Studien zeigen, dass die Emissionen eines der wichtigsten Fluochlorkohlenwasserstoffe (FCKWs), des CFC--11, seit 2012 wieder ansteigen, was eine ernste Bedrohung für die Ozonschicht bedeutet. Allerdings sind die Abschätzungen der FCKW Emissionen mit großen Unsicherheiten behaftet. Die größte Unsicherheit stammt von Änderungen der stratosphärischen Zirkulation und deren Darstellung in derzeitigen atmosphärischen Modellen und Reanalysen. Die Methodiken, um diese Zirkulationsänderungen in Modellen besser einzuschränken, sind unzureichend.Ziel des Projekts ist es den Einfluß von Jahr-zu-Jahr Variabilität und dekadischen Änderungen im stratosphärischen Transport auf troposphärische Änderungen langlebiger Spurenstoffe, mit Fokus auf FCKWs, besser zu verstehen. Dazu werden neue Methodiken entwickelt und verbessert, um das stratosphärische Altersspektrum abzuleiten, die Verteilung der Transportzeit durch die Stratosphäre. In einem ersten Schritt wird die Methoden-Evaluierung im Modell durchgeführt. Drei verschiedene Methodiken zur Berechnung des Altersspektrums aus Mischungsverhältnissen chemischer Spezies werden verglichen. Diese Methodiken basieren auf (i) einer inversen Gauss-Funktions Parametrisierung, (ii) einer verbesserten Parametrisierung, und (iii) einer direkten Inversions-Methode. Für einen "proof of concept" werden die Resultate aller drei Methoden mit Altersspektren aus dem Lagrangeschen Atmosphären-Modell CLaMS verglichen, die im Modell exakt mit einer Pultracer-Methode berechnet werden. Im zweiten Schritt werden die Methodiken angewendet auf hochaufgelöste in-situ Spurengas-Messdaten aus Luftproben von Flugzeug-Messungen und von neuesten AirCore Messungen. Die Kombination von neuartigen Simulations- und Berechnungs-Methoden mit neuesten Messdaten zur Bestimmung des stratosphärischen Altersspektrums wird zu bisher nicht dagewesenen Einschränkungen des stratosphärischen Transports in Modellen führen. Durch Vergleich der Modell-Altersspektren aus Simulationen die mit verschiedenen meteorologischen Reanalysen angetrieben wurden, einschließlich der neuesten ERA5 Reanalyse und älterer Produkte (ERA-Interim, MERRA-2, JRA-55), soll die Robustheit der Modell-Darstellung stratosphärischer Transportänderungen abgeschätzt werden. Schließlich werden die Variabilitäten im stratosphärischen Transport untersucht und quantifiziert, sowie die Effekte dieser Variabilität auf die Spurengaszusammensetzung der unteren Stratosphäre und auf troposphärische Trends. Die aus dem Projekt resultierenden verbesserten Methodiken zur Abschätzung troposphärischer Spurenstoff-Budgets sollen der wissenschaftlichen Community zugänglich gemacht werden, und werden einen wichtigen Schritt darstellen hin zu einer verbesserten Berechnung von Emissionen langlebiger ozonzerstörender Substanzen und Treibhausgase.

Reaktive Halogene in einer simulierten Vulkanfahne

Vulkanische Gasemissionen sind bedeutsam für die lokale sowie globale Atmosphärenchemie. Die Entdeckung der Halogenchemie in Vulkanfahnen brachte neue Erkenntnisse über die Dynamik von Vulkanen und gibt möglicherweise Aufschluss über deren Eruptionspotential. Mehrere Feldmessungen führten zu großen Erfolgen in der Erforschung von reaktiven Halogenspezies (z. B. BrO, OClO, ClO). Jedoch ergaben sich auch viele Unklarheiten über die zugrundeliegenden Mechanismen und Umweltparameter wie Spurengas- und Aerosolzusammensetzung der Vulkanfahne, relative Feuchte oder der Bedeutung von potentieller NOX Emission. Der Einfluss sowie die Bedeutung dieser Parameter bezüglich der Halogenaktivierung (Umwandlung von Halogeniden in reaktive Halogenspezies (RHS)) ist essentiell für die Interpretation der Messdaten, um, z.B. (1) Rückschlüsse über die magmatischen Prozesse zu ziehen und Vorhersagen über Eruptionen mithilfe des Verhältnisses BrO zu SO2 zu machen, oder (2) den Einfluss auf die Zerstörung von Ozon, die Oxidation von Quecksilber oder die Verringerung der Lebensdauer von Methan in der Atmosphäre zu quantifizieren. Dieses Projekt soll dazu dienen, anhand eines vereinfachten Modells einer Vulkanfahne (SiO2 und Schwefelaerosole, H2O, CO2, SO2, HCl, HBr) unter kontrollierten Bedingungen die vulkanische Halogenchemie besser zu verstehen. Dazu soll in einer aus Teflon bestehenden Atmosphärensimulationskammer an der Universität Bayreuth Messungen durchgeführt werden. Die zur Messung der kritischen Parameter benötigten Instrumente können leicht in das Kammersystem integriert werden. RHS (BrO, ClO, OClO) werden mittels eines White Systems (Multi-Reflektionszelle) und Cavity Enhanced-DOAS nachgewiesen. Zum Nachweis anderer Halogenspezies (Br2, Cl2, HOBr und BrCl) wird FAPA-MS (Flowing Atmospheric-Pressure Afterglow Mass Spectrometry) verwendet. SO2, CO2, NOX und O3 werden mittels standardisierter Gasanalysatoren gemessen. Die Analyse der Zusammensetzung von Aerosolen insbesondere deren aufgenommene Menge an Halogenen wird durch Filterproben sowie Ionenchromatographie und SEM-EDX (Scanning Electron Microscope - Energy Dispersive X-ray Detector) gewährleistet. Die Kombination der verschiedenen Messtechniken ermöglicht die Erforschung von bisher schlecht Verstandenen heterogenen Reaktionen, welche höchstwahrscheinlich die Halogenaktivierung beeinflussen. Insbesondere die Einflüsse von (1) NOX und O3, (2) Ausgangsverhältnis HCl zu HBr, (3) relative Feuchte sowie (4) die Zusammensetzung der Vulkanaschepartikel (in Hinblick auf komplexere, reale Vulkanasche) auf die RHS Chemie, insbesondere des Mechanismus der sog. 'Brom-Explosion', werden innerhalb des vorgeschlagenen Projektes untersucht. Die Messergebnisse werden, gestützt durch das Chemie Box Modell CAABA/MECCA, in einem größeren Kontext interpretiert und werden helfen die natürlichen Vulkanprozesse besser zu verstehen.

Integriertes ökologisches Monitoring der Auswirkungen von Klimaveränderungen in Hessen

Die Konzentrationen vieler natürlicherweise in der bodennahen Atmosphäre vorhandener Luftinhaltsstoffe sind aufgrund vielfältiger menschlicher Aktivitäten wie Einsatz fossiler Energieträger, industrielle Produktion und Intensivierung der Landwirtschaft in den letzten Jahrzehnten beträchtlich angestiegen. Der globale Anstieg klimawirksamer Spurengase wie Kohlenstoffdioxid (CO2), Methan (CH4), Distickstoffoxid (N2O), FCKW und Ozon (O3) soll nach Modellrechnungen bei anhaltenden bzw. weiter steigenden Emissionen im Verlauf des nächsten Jahrhunderts zu Veränderungen des globalen und regionalen Klimas führen. Weiterhin ist auch ein Anstieg der bodennahen UV-B-Strahlung nicht auszuschließen, sofern sich der Abbau der stratosphärischen Ozonschicht weiter fortsetzt. Gleichzeitig können Organismen und Ökosysteme unmittelbar durch die steigenden CO2- und O3-Konzentrationen beeinflusst werden. Ziel dieses Projektes ist es deshalb, die Auswirkungen des sich ändernden chemischen (insbesondere steigende CO2- und O3-Konzentrationen) und physikalischen (steigende globale Lufttemperaturen) Klimas auf Flora, Fauna und Boden eines extensiv genutzten Grünland-Ökosystems beispielhaft zu erfassen. Aufgrund der relativ geringen Häufigkeit und Intensität der Bewirtschaftungsmaßnahmen und der langen Lebensdauer bietet sich das Dauergrünland unter Wiesennutzung als besonders geeignetes System zur Abschätzung der langfristigen Auswirkungen von Klimaveränderungen im Ökosystem an. Das Vorhaben lässt sich in folgende Schwerpunkte gliedern: - Kontinuierliche Bestimmung der Konzentrationen von Luftinhaltsstoffen in der Umgebungsluft (insbesondere Ozon, CO2 und Stickstoffoxide) - Kontinuierliche Bestimmung des Austausches klimarelevanter Spurengase in der Grenzschicht Biosphäre/Atmosphäre (insbesondere CO2, H2O, Ozon, N2O, Methan) - Zeitreihenuntersuchungen auf Dauerbeobachtungsflächen - Experimentelle Manipulation der Konzentration von Luftinhaltsstoffen ( CO2, Ozon) in der Umgebungsluft zur Abschätzung ihrer langfristigen Auswirkungen auf Flora, Fauna und Boden des Ökosystems.

Abgasreinigung bei Schweinemastanlagen - ein Beitrag zur Senkung von Schadstoffemissionen aus der Landwirtschaft

Die aus der Emission von Schadstoffen aus Schweineställen resultierende Umweltbelastung ist vor allem auf Geruch, Staub, Methan, Kohlendioxid, Ammoniak, Schwefelwasserstoff und über 100 weitere Spurengase zurückzuführen. Zur Minderung dieser Emissionen dient eine Abgasreinigungsanlage, die modular aus einer chemischen Wäsche und einer Biofiltration im Pilotanlagen-Maßstab zusammengesetzt ist. In dem beantragten Projekt werden durch experimentelle und theoretische Untersuchungen die Erlangung von Kenntnissen über grundlegende Zusammenhänge dabei und die weiterführende Minimierung der Schad- und Geruchsstoffkonzentrationen im Abgas angestrebt. Die experimentellen Untersuchungen zur genaueren Charakterisierung des Anlagenverhaltens und der ablaufenden Prozesse gliedern sich in zwei Schwerpunktbereiche: Der erste umfasst die Prozesse im chemischen Wäscher, insbesondere Staubeintrag, -beschaffenheit, -Abscheidegrad und Adsorptionsvermögen des Staubes - dabei steht der Zusammenhang zwischen Staubeintrag und Geruchsminderungsgrad im Mittelpunkt - sowie die Parameterbestimmung für eine Modellierung und Simulation. Der zweite Schwerpunkt liegt auf dem Bereich Langzeitmonitoring der Abgasreinigungsanlage - insbesondere hinsichtlich der Wirkungsgradabhängigkeiten und der Einflussgrößen auf die Verfahrensstabilität. Die Modellierung und Simulation der gesamten Reinigungsanlage durch Adaption verfahrensspezifischer Zusammenhänge soll Vorhersagen für verschiedene apparative Ausgangssituationen und verfahrenstechnische Einstellungen liefern.

Modellierung der CH4 und N2O Spurengasemissionen aus Reisanbaugebieten in China

Im Rahmen des Forschungsvorhabens soll ein prozessorientiertes Modell zur Beschreibung von biogeochemischen Stoffumsetzungen in landwirtschaftlich genutzten Böden derart weiterentwickelt werden, daß es zur Prognose von CH4- und N2O-Spurengasemissionen aus dem Reisanbau eingesetzt werden kann. Insbesondere soll die numerische Beschreibung der in der CH4- und N2O-Produktion und Konsumption involvierten mikrobiologischen Prozesse Methanogenese, Methan-Oxidation, Nitrifikation und Denitrifikation und deren Abhängigkeit von Änderungen des Redoxpotentials im Boden implementiert bzw. verbessert werden. Zudem sollen die verschiedenen Mechanismen, die zur Emission von Spurengasen aus dem Reisanbau beitragen (Diffusion, Gasblasenbildung bei Überstauung, Pflanzentransport) sowie die Auswirkung von radialen Sauerstoffverlusten der Reiswurzeln auf die mikrobiologischen Prozesse in einer durch Anaerobiosis dominierten Umgebung in das Modell implementiert werden.

PHILEAS (Untersuchung des Transport aus dem asiatischen Sommermonsun in hohe Breiten)

PHILEAS (Probing high latitude export of air from the Asian summer monsoon)Die asiatische Sommermonsun Antizyklone (AMA) während des Nordsommers wird als ein Haupttransportweg in die obere Troposphäre / untere Stratosphäre (UTLS) für troposphärische Luftmassen, die viel H2O und Aerosolvorläufergase und Verschmutzung enthalten, gesehen. Neuere Beobachtungen zeigen eine große Bedeutung des Transports von Ammoniumnitrat durch die AMA für das Aerosolbudget und die asiatische Tropopausenaerosolschicht (ATAL), wahrscheinlich auch mit Konsequenzen für die Zirrenbildung.Neuere flugzeuggetragene Messkampagnen konnten die Zusammensetzung und Aerosolgehalt im Inneren der AMA charakterisieren oder werden in unmittelbarer Nähe Messungen erheben. Im Gegensatz dazu wurde der Einfluss von monsungeprägten Luftmassen auf die Gesamtzusammensetzung der nördlichen untersten Stratosphäre, z.B. bei HALO Mesungen nachgewiesen. Allerdings gibt es bisher keine Studie, die den Übergang der AMA Luftmassen in die extratropische unterste Stratosphäre (LMS) und die Konsequenzen für Aerosolprozessierung und Zusammensetzung zeigt. Im Rahmen der früheren HALO Missionen TACTS/ESMVal und WISE hat sich gezeigt, dass der nördliche Zentralpazifik eine Schlüsselregion für diesen Übergang ist.Beobachtungen und Modelldaten zeigen eine besondere Bedeutung des sogenannten ‘eddy-sheddings‘ für die Befeuchtung der nördlichen UTLS an. Diese Eddies stellen isolierte dynamische Anomalien dar, die sich von der AMA gelöst haben und mit der Hintergrundströmung in der Atmosphäre zu zirkulieren beginnen. Die chemische Zusammensetzung der Eddies ist zunächst isoliert von ihrer Umgebung. Dynamische und diabatische Prozesse erodieren jedoch diese Anomalien und führen zu einer allmählichen Vermischung mit dem stratosphärischen Hintergrund.Weitere Transportpfade beeinflussen die Zusammensetzung der UTLS über dem Pazifik im Sommer: i) quasi-horizontales Mischen über den Subtropenjet ii) konvektiver Eintrag tropischer Taifune, die in die Extratropen wandern können iii) Wettersysteme der mittleren Breiten. Bei PHILEAS ist geplant, die relative Bedeutung verschiedener Prozesse für die Gasphasen und Aerosolzusammensetzung der UTLS zu untersuchen. Dabei soll insbesondere die dynamische und chemische Entwicklung ehemaliger AMA Filamente untersucht werden, die sich von der AMA abgespalten haben und über dem Pazifik aus der Troposphäre in die Stratosphäre übergehen.Insgesamt ergeben sich drei Hauptthemen, die die PHILEAS Mission motivieren:1) Welche Haupttransportpfade, Zeitskalen und Prozesse dominieren den Transport aus der AMA in die unterste Stratosphäre?2) Wie entwickeln sich Zusammensetzung der Gasphase und der Aerosole während des Transports speziell durch die 'shed eddies'?3) Welche Bedeutung hat der Prozess der Wirbelablösung für das globale Budget der UTLS speziell von H2O und infrarot-aktiven Substanzen?

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