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PGS: POLSTRACC / GWLCYCLE and SALSA: Teilnahme der universitären Partner an einer koordinierten Arktis Mission mit HALO

Ziel diesen Antrags ist die Teilnahme der universitären Partner an den Messungen der Kampagne PGS (POLSTRACC/ GWLCYCLE/ SALSA), die im Winter 2015/2016 durchgeführt werden sollen. An der geplanten HALO Kampagne sind die Universitäten Frankfurt, Mainz, Heidelberg und Wuppertal beteiligt. Die Universität Mainz ist kein voller Partner dieses Antrages, da es kein Projekt der Universität Mainz (AG Prof. Peter Hoor) in der letzten Phase des Schwerpunktprogramms gab. Der finanzielle Teil der geplanten Aktivitäten der Universität Mainz soll daher über die Universität Frankfurt abgewickelt werden. Der wissenschaftliche Beitrag der Universität Mainz ist allerdings in einer ähnlichen Weise dargestellt wie für die anderen universitären Partner. Das Ziel von PGS ist es, Beobachtungen einer großen Zahl verschieden langlebiger Tracer zur Verfügung zu stellen, um chemische und dynamische Fragestellungen in der UTLS zu untersuchen (POLSTRACC und SALSA) und die Bildung und Propagation von Schwerwellen in der Atmosphäre zu untersuchen. (GWLCYCLE). Die Universitäten Frankfurt und Wuppertal schlagen vor hierfür GC Messungen von verschieden langlebigen Spurengasen und von CO2 (Wuppertal) durchzuführen. Die Universität Mainz schlägt den Betrieb eines Laser Spektrometers für schnelle Messungen von N2O, CH4 und CO vor und die Universität Heidelberg plant Messungen reaktiver Chlor und Bromverbindungen mit Hilfe der DOAS Technik. Die wissenschaftlichen Studien, die mit den gewonnen Daten durchgeführt werden sollen, werden im Antrag umrissen. Es sind Studien zu Herkunft und Transport von Luftmassen in der UTLS, zu Transportzeitskalen und zum chemischen Partitionierung. Es sei an dieser Stelle darauf hingewiesen, dass diese wissenschaftlichen Arbeiten zwar hier umrissen werden, die Studien selbst aber aufgrund der begrenzten Personalförderung und der kurzen Laufzeit nicht Teil dieses Antrags sind. Ziel dieses Antrags ist es, die Vorbereitung und Integration der Messgeräte zu ermöglichen, die Messungen durchzuführen und die Daten für die Datenbank auszuwerten. Wir beantragen daher hier den universitären Anteil an den Missionskosten (incl. Zertifizierung der Gesamtnutzlast und der Flugkosten), die Personalmittel, Reisekosten und Verbrauchskosten für die Durchführung der Messungen.

Auf dem Weg zu einem besseren DMS-Oxidationsmechanismus (ADOniS)

Wechselwirkungen zwischen dem Ozean und der Troposphäre sind für viele Prozesse in beiden Systemen wichtig. Ein Schlüsselprozess stellt der Austausch von Spurengasen zwischen der Atmosphäre und dem Ozean dar. Die Emission von Dimethylsulfid (DMS) stellt die größte natürliche Quelle für reduzierten Schwefel in die Atmosphäre dar. Dort kann DMS zu Schwefeldioxid, Schwefelsäure oder Methansulfonsäure oxidiert werden. Diese Verbindungen sind wichtige Vorläufersubstanzen für sekundäre Aerosole, die den natürlichen Strahlungshaushalt und die Wolkenbildung beeinflussen können. Die chemische Prozessierung, d.h. die sekundäre Bildung und Oxidation von DMS-Oxidationsprodukten, ist jedoch noch immer schlecht verstanden. Daher ist die Implementierung in aktuelle Multiphasenchemiemechanismen und Klimamodellen begrenzt, wodurch die aktuellen Vorhersagen noch sehr unsicher sind. Um die bestehenden Lücken in unserem Verständnis der DMS-Multiphasenchemie weiter zu schließen, zielt das Projekt ADOniS darauf ab, (i) fortgeschrittene Laboruntersuchungen zur Gas- und Flüssigphasenchemie von DMS-Oxidationsprodukten durchzuführen, (ii) ein fortgeschrittenes Multiphasen-DMS-Chemiemodul zu entwickeln und (iii) Prozess- und 3D-Modelluntersuchungen durchzuführen. Die vorgeschlagenen detaillierten Laboruntersuchungen konzentrieren sich auf die OH-Oxidation von Gasphasenprodukten der ersten Generation, Hydroperoxymethylthioformat (HPMTF) und Dimethylsulfoxid (DMSO), sowie auf die Bildung von DMS-Oxidationsprodukten der zweiten Generation. Die detaillierten mechanistischen Untersuchungen werden mit einem Freistrahl-Strömungsreaktor durchgeführt. Weitere kinetische und mechanistische Untersuchungen werden sich auf die Chemie von DMS-Oxidationsprodukten in der wässrigen Phase konzentrieren. OH Radikalreaktionen von HPMTF-Surrogaten werden mit Hilfe eines Laser Flash Photolysis - Long Path Absorption (LFP-LPA) Systems untersucht. Weiterhin wird die Oxidation von MSA/MS- durch OH(aq) und die Oxidation von MSIA/MSI- durch O3(aq) in wässriger Phase untersucht. Ferner soll die Aufnahme von wichtigen DMS-Oxidationsprodukten an verschiedenen Aerosolpartikeln durch Kammerstudien untersucht werden. Die Bildung von DMS-Oxidationsprodukten in der Gasphase und deren Aufnahme auf injizierten Aerosolpartikeln wird mit einem CI-APi-TOF Massenspektrometer gemessen. Basierend auf den Ergebnissen der Laborstudien wird ein fortschrittliches DMS-Reaktionsmodul entwickelt und anschließend im Multiphasenchemiemodell SPACCIM für detaillierte Prozessstudien eingesetzt. Die gewonnenen Erkenntnisse über die wichtigsten DMS-Oxidationswege werden dann die Grundlage für eine aktualisierte Behandlung DMS in globalen Klimachemiemodellen (CCMs), hier ECHAM-HAMMOZ, bilden. Schließlich werden Simulationen mit ECHAM-HAMMOZ die Auswirkungen des verbesserten DMS-Mechanismus auf die globale atmosphärische DMS-Chemie untersuchen und die Auswirkungen auf das Klima und die zukünftige Sensitivität bewerten.

Fachbereich: Thermodynamik und Emissionsforschung - Verkehr und Umwelt

ZIELSETZUNG Das Ziel des Arbeitsbereiches ist es durch Erforschung des Wirkungskreises Schadstoffemissionen und Immissionen sowie alternativer Kraftstoffe und Antriebe Grundlagen zur nachhaltigen Verbesserung der Lebensqualität zu erarbeiten. Die wichtigsten Forschungsgebiete sind die Messung und Simulation der Schadstoffemissionen von Kraftfahrzeugen, deren Ausbreitung und die dabei auftretenden luft-chemischen Reaktionen. SPEZIALGEBIETE - Messung und Simulation von Emissionen und Energieverbrauch des Verkehrs: - Prüfstandsmessungen und Simulation von Einzelfahrzeugen, Motoren und Aggregate (PKW und Nutzfahrzeuge) - Vergleichende Studien zu alternativen Antriebsarten und Kraftstoffen - Untersuchungen zu Eigenschaften und Anforderungen an Biodiesel - Emissions-Modellrechnungen für lokale, regionale und globale Problemstellungen - Strömungssimulation und Thermodynamik: - atmosphärische Strömungen in der Mikro und Mesoskala - technische Strömungen in Maschinen, Anlagen und Gebäuden - Turbulenzbetrachtungen in mikroskaligen Gebieten - Schadstoffausbreitung: - bei komplexen Verbauungen (Mikroskala) - einfaches und komplexes Gelände (Mesoskala) - Luftchemie - Messung von atmosphärischen Spurenstoffen: - Monitoring - 'Open-path remote sensing' Technologie Tunnellüftung - Lüftungsauslegung - Brandfall - Umweltverträglichkeitsuntersuchungen

Einsatz alternativer Verfahren zur Waermebereitstellung in GDRA

Im Rahmen des Projektes werden die Gestehungskosten fuer die Gasdruckregelung ueber den gesamten Lebenszyklus der GDRA bilanziert und auf der Basis von Messwerten der EVG mbH verifiziert. Das vorgeschlagene Rechenverfahren integriert explizit die Kosten fuer die Gasvorwaermung und greift die Struktur der VDI 2067 bzw. VDI 6025 auf. Neben der Kostenbetrachtung wurde parallel der Bezug zum Primaerenergiebedarf und den Treibhausgasemissionen, bewertet im CO2-Massstab hergestellt. Das Problem der Erdgasvorwaermung wird separat behandelt. Optimierungsmoeglichkeiten im Bereich der Waermebereitstellung werden abgeleitet.

Wirkung mikrobiologischer Prozesse am Boden und im Wasser auf verschiedene atmosphaerische Spurengase

Zielsetzung: Untersuchungen ueber den Einfluss mikrobiologischer Prozesse im Boden und Oberflaechenwasser der Ozeane auf CO, H2, CFCl3, CF2Cl2, CCl4, Hg, H2CO, N2O und CH4. Bestimmung der Abbauraten und Produktionsraten als Funktion der Bodenart und Bodentemperatur. Messung der im Wasser geloesten Gasanteile im Ozean und Bestimmung ihrer vertikalen Verteilung bis in Wassertiefen von 1000 m. Methoden: in situ-Messungen am Boden sowie an verschiedenen Stellen der Ozeane; Laboruntersuchungen mit verschiedenen Mikroorganismen.

Wechselwirkungen zwischen saisonale arktische Meereisprozessen und Stabilität der Halokline – auf dem Weg zum Verständnis arktischer Gas- und Stoffflüsse

In Folge des globalen Klimawandels hat sich die Meereisdecke in der Arktis dramatisch verändert. Im derzeitigen Zustand spielt die arktische Eisdecke eine wichtige Rolle; so schirmt sie das Oberflächenwasser, die sogenannte arktische Halokline (Salzgehaltsschichtung), von der Erwärmung durch die sommerliche Sonneneinstrahlung ab. Zudem wird die Halokline durch die Salze, welches beim Gefrierprozess des Meerwassers aus der Kristallstruktur austritt, gebildet und stabilisiert. Gleichzeitig wirkt die Halokline als Barriere zwischen der Eisdecke und dem darunter liegenden warmen atlantischen Wasser und trägt so zum Erhalt der arktischen Meereisdecke bei. Dieses Gleichgewicht ist nun durch die insgesamt wesentlich dünnere arktische Meereisdecke und ihre verringerte sommerliche Ausdehnung gestört. Im Meerwasser sind zudem Gase und biogeochemisch wichtige Spurenstoffen enthalten. Diese werden durch die Gefrierprozesse eingeschlossen, beeinflusst und wieder ausgestoßen. So beeinflusst die Meereisdecke die Gas- und Stoffflüsse zwischen Atmosphäre, Eis und oberer Wasserschicht. Durch die Eisbewegung findet außerdem ein Transport statt z.B. in der sogenannten Transpolarendrift von den sibirischen Schelfgebieten, über den Nordpol, südwärts bis ins europäische Nordmeer. Nun wird mit den weitreichenden Veränderungen des globalen und arktischen Klimawandels bereits von der „neuen Arktis“ gesprochen, da angenommen wird, dass sich die Arktis bereits in einem neuen Funktionsmodus befindet. Dabei ist jedoch weitgehend unbekannt wie dieses neue System funktioniert, sich weiterentwickelt und wie sich dies auf die Eisbildungsprozesse und damit die Stabilität der Halokline und die damit verbundenen Gas- und Stoffflüsse auswirkt. Für solche Untersuchungen werden über den Jahresverlauf Proben der oberen Wassersäule und der Eisdecke benötigt. Ermöglicht wird dies durch die wissenschaftliche Initiative MOSAiC. Mithilfe der stabilen Isotope des Wassers (?18O und ?D) aus dem Eis und der Wassersäule kann Rückschlüsse auf die Herkunftswässer und den Gefrierprozess gezogen werden und diese Ergebnisse sollen in direkten Zusammenhang mit Gas- und biogeochemischen Stoffuntersuchungen (aus Partnerprojekten) gesetzt werden. Dabei können z.B. Stürme, Schmelzprozesse, Schneebedeckung, Teichbildung und Alterungseffekte des Eises eine Rolle spielen. Untersucht wird parallel die Veränderung der Wassersäule welche z.B. durch Wärmetransport, wiederum die Eisdecke beeinflussen kann.Diese prozessorientierten Untersuchungen der saisonalen Eisbildungsprozesse in Eis und Wassersäule der zentralen Arktis, werden einen wichtigen Beitrag zum Verständnis der Stabilität der arktischen Halokline und der arktischen Gas- und Stoffflüsse liefern. Da sich die Gase und Stoffe nicht-konservativ verhalten, während die Isotope im Gefrierprozess konservativ sind, erwarten wir aus der Diskrepanz wiederum wichtige Informationen z. B. über wiederholtes Einfrieren von Süßwasserbeimengungen ableiten zu können.

Untersuchung des bodennahen Ozons

Kontinuierliche Messung des bodennahen Ozons in verschiedenen Hoehen ueber Grund (bis zu 30 m). Bestimmung der Jahres-, Monat- und Tagesgaenge. Erforschung des Zusammenhangs mit meterologischen Groessen. Untersuchung der Ursachen gefundener kurzzeitiger Extremwerte (bis 500 nb) des natuerlichen Ozons. Untersuchung der Zusammenhaenge zwischen bodennahem Ozon und anthropogenen Spurengasen (z.B. SO2).

Modellentwicklung zur regionalen Vorhersage der N2O-Emissionen aus bodenchemischen und bodenphysikalischen Parametern unter spezieller Berücksichtigung des oberflächennahen N2O-Gehaltes in Böden

Bisherige Ansätze zu Modellierung von Lachgasemissionen haben noch zu keinen zufriedenstellenden Ergebnissen geführt bzw. die Validierung von Modellen steht noch aus, da u.a. die Bestimmung der Gasdiffusion im Oberboden sowie der Gasübergang in Atmosphäre schwierig bestimmbar ist. Wir stellen für diesen Schritt einen empirischen Modellansatz zur Vorhersage von Lachgasemissionen aus oberflächennahen N2O-Gehalten des Bodens vor, der im Rahmen des Projektes zu einer allgemeinen Anwendbarkeit weiterentwickelt werden soll. Hierbei werden über empirische Transferfaktoren, die in Abhängigkeit von Bodenart, Wassergehalt und Temperatur ermittelt werden, die Emissionen aus Gasgehalten im Boden berechnet. Zur einfachen Bestimmung des N2O-Gehaltes im Oberboden steht ein in unserem Hause entwickeltes neuartiges Bodenprobenahmegerät zur Verfügung. Die Einfachheit der Probenahme und gleichzeitige Erfassung von Gas im Boden sowie den steuernden Größen Nmin und DOC, erlaubt zudem ein Monitoring der Spurengasemissionen auf regionaler Ebene sowie die Validierung bestehender Modelle.

Minderung von Lachgasemissionen aus gemüsebaulich genutzten Böden durch Optimierung des Nacherntemanagements

Zielsetzung: Distickstoffmonoxid (N2O), allgemein bekannt unter dem Trivialnamen Lachgas, zählt neben Kohlenstoffdioxid (CO2) und Methan (CH4) zu den Spurengasen in der Atmosphäre, die maßgeblich zu den anthropogen bedingten Klimaveränderungen beitragen. Eine Hauptquelle für das Lachgas stellen landwirtschaftlich und gartenbaulich genutzte Böden dar. Im Zuge der Applikation von stickstoffhaltigen organischen und mineralischen Düngern werden mikrobielle Umsetzungen forciert, die zur N2O-Bildung führen. In dem geplanten Projekt soll ein neuer Ansatz zur Reduktion von Lachgasemissionen im Freilandgemüsebau entwickelt werden. Nach der Einarbeitung von leicht zersetzbaren Ernterückständen wird Lachgas mit besonders hoher Rate aus Böden freigesetzt. Ziel ist es, diese unerwünschten N-Abflüsse durch eine Optimierung des Nacherntemanagements zu minimieren. Mögliche Ansatzpunkte hierfür liegen in der Anwendung von Nitrifikationsinhibitoren, der Einarbeitungstechnik und in dem Einarbeitungstermin der Ernterückstände. Die vorgesehenen Maßnahmen sollen gleichzeitig auch zu einer Verringerung weiterer Stickstoffverluste durch Denitrifikation und Auswaschung von Nitrat beitragen. Insgesamt wird das Ziel verfolgt, die Stickstoffeffizienz bei der Erzeugung von Gemüse im Freiland zu erhöhen und damit die ökologische und ökonomische Nachhaltigkeit der Anbauprozesse zu verbessern.

Emission von Spurengasen bei Biomasseverbrennung

Offene Verbrennung von Pflanzenmaterial verschiedener Herkunft. Dabei Messung von Temperatur, Flussrate, Gewichtsverlust und Spurengaskonzentrationen im Abgas. Gemessene Spurengase: CO, CO2, CH4, C2-C10-Kohlenwasserstoffe, NO, N2O, NH3, HCN, CH3CN, SO2, H2S, CS2, COS.

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