Reaktive Stofftransportmodelle sind wichtig für die Vorhersage von Mineralauflösungsreaktionen, der Entwicklung des Porennetzwerks, des Strömungsfelds und der Durchlässigkeit, was u.a. für die Verwitterung in der kritischen Zone, die Entwicklung von Karstsystemen und die technische Kohlenstoffspeicherung von Bedeutung ist. Die Zuverlässigkeit reaktiver Transportmodelle mit Mineralauflösung hängt von der Berücksichtigung der reaktiven Oberflächen ab. Dies in reaktiven Transportmodellen auf der Kontinuumsskala zu berücksichtigen ist schwierig, da die intrinsische Variabilität der Oberflächenreaktivität auf der Mikrometerskala schwer zu quantifizieren ist und die Auswirkungen des Zusammenspiels zwischen der kleinräumigen Variabilität von Strömung und Reaktivität auf den effektiven reaktiven Stofftransport auf größeren Skalen unbekannt sind. Ziel des Projekts ist es daher, die intrinsische Oberflächenreaktivität in reaktiven Transportmodellen zu implementieren, um die Vorhersagbarkeit der Mineralauflösung im Mikrometer- bis Zentimetermaßstab zu verbessern. Auf der Mikrometerskala wird der Einfluss der Oberflächen-Nanotopografie auf die Kalzitauflösung mit zwei Parametrisierungen der Nanorauigkeit bewertet: eine basierend auf der Standardabweichung der Oberflächenhöhe, die andere auf der Verteilung der Oberflächenneigung. Die reaktiven Transportmodelle im Mikrometermaßstab werden auf Testfälle der Mineralauflösung von einzelnen Kristallen bis zu komplexen Porennetzwerken angewandt, für die Datensätze mit gemessener Nanotopografie und Netto-Lösungsraten existieren. Als nächstes schlagen wir eine Upscaling-Strategie vor, um die Variabilität der intrinsischen Oberflächenreaktivität auf der Mikrometerskala in Simulationen auf der Zentimeterskala zu berücksichtigen. Es werden neue Beziehungen zwischen der Porosität und der Permeabilität aufgrund der mikrometerskaligen Simulationen entwickelt. Die hochskalierten Reaktionsraten und die petrophysikalischen Beziehungen werden in Modellen auf der Zentimeterskala implementiert, um die Vorhersagbarkeit der Mineralauflösung zu verbessern. Mit den entwickelten reaktiven Transportmodellen sollen experimentell abgeleitete heterogene Ratenverteilungen und beobachtete bevorzugte Auflösungsmuster reproduziert werden. Schließlich werden wir die Abhängigkeit der Mineralauflösungskinetik von räumlichen und zeitlichen Skalen in Systemen mit heterogener intrinsischer Oberflächenreaktivität untersuchen. Es werden Sensitivitätsstudien durchgeführt, um die Skalenabhängigkeit der effektiven Kalzitauflösung beinicht aufgelöster Variabilität der intrinsischen Oberflächenreaktivität zu verstehen. Für verschiedene Bedingungen werden wir eine Längenskala angeben, von der an die Heterogenität der intrinsischen Oberflächenreaktivität homogenisiert werden kann, was zu konstanten effektiven Koeffizienten führt. Wir erwarten, die allgemeine Anwendbarkeit der entwickelten reaktiven Stofftransportmodelle zu bestätigen.
Veranlassung
Organische Spurenstoffe bilden beim Monitoring der Gewässergüte das größte, weiterhin zunehmende Stoffspektrum. Nach der EU-Wasserrahmenrichtlinie stellt sich die Frage, für welche Spurenstoffe Umweltqualitätsnormen festzusetzen sind und welche Maßnahmen an welchen Stellen die Konzentrationen in den Gewässern effektiv verringern können. Für eine sichere Trinkwasserversorgung aus Uferfiltrat bedarf es auch vor dem Hintergrund der angestrebten Resilienz gegenüber den Folgen des Klimawandels besserer Kenntnisse der Bedingungen, unter denen Grenz- oder Orientierungswerte im Rohwasser überschritten werden. Antworten auf diese Fragen werden dadurch erschwert, dass Transport- und Abbauverhalten organischer Spurenstoffe im Gewässer oft nicht oder nur unzureichend bekannt sind. Dies limitiert auch Prognosen zu Auswirkungen von Unterhaltungs- und Ausbaumaßnahmen auf den chemischen Zustand von Bundeswasserstraßen. Die Aufklärung der reaktiven Eigenschaften bestimmter Stoffe und Stoffgruppen im Fließgewässer und die entsprechend fortentwickelte Modellierung ermöglichen eine Optimierung des Gütemonitorings zum Schutz der Flüsse und der Trinkwasserressourcen. Die Ergebnisse liefern wesentliche Grundlagen, um die Belastung durch bestimmte Spurenstoffgruppen besser einzuschätzen, Belastungsschwerpunkte zu identifizieren und Minimierungsmaßnahmen gezielt planen zu können. Darüber hinaus werden durch erweitertes Prozessverständnis und Modellgrundlagen Voraussetzungen geschaffen, um die Auswirkungen des Klimawandels auf die stoffliche Belastung in Bundeswasserstraßen besser einschätzen zu können. Zur Modellierung organischer Spurenstoffe in Flüssen sind unterschiedliche Modelle im Einsatz. Explizite Gewässergütemodelle mit spezifischen Modulen zum reaktiven Transport organischer Spurenstoffe in Fließgewässern, die auch Photolyse, Sorption und Biodegradation berücksichtigen, sind bisher nur sehr wenige etabliert. Allen Modellen mangelt es an der Implementierung spezifischer Terme, die für den reaktiven Transport besonders relevanter Spurenstoffe bzw. -stoffgruppen im Fließgewässer maßgeschneidert sind. In der Regel fehlen Kenntnisse über das Abbauverhalten der Substanzen und über ihre Transformationsprodukte als Voraussetzung für die modelltechnische Umsetzung. Das Gewässergütemodell QSim der Bundesanstalt für Gewässerkunde (BfG) bietet gute Voraussetzungen für eine ergänzende Entwicklung zur gezielten Simulation des reaktiven Spurenstofftransports in Flüssen: Eine numerische Lösung für den Stofftransport liegt vor und wesentliche Eingangsgrößen für den Spurenstoffabbau sind bereits im Modell angelegt. Fragen zur wasserwirtschaftlichen und ökologischen Belastung durch organische Spurenstoffe und zu deren Modellierung bewegen auch die Wasserwirtschaftsverbände im Rheineinzugsgebiet. Mit Unterstützung der BfG hat der Ruhrverband für Lenne und Ruhr QSim-Modellinstanzen aufgebaut. Ferner wurde vom Ruhrverband ein erster Ansatz zur gezielten Simulation eines photolytisch sensitiven organischen Spurenstoffes mit QSim entwickelt. Da sich zur Aufklärung der Prozesse des reaktiven Spurenstofftransports kleinere Fließgewässer besser eignen als große Flüsse, bietet sich die Kooperation mit einem Wasserwirtschaftsverband des Rheingebietes an, um anhand eines gezielten Prozessmonitorings an einem Zufluss grundlegende Erkenntnisse für die Spurenstoffmodellierung im Rhein ableiten zu können. Da der Ruhrverband und die BfG großes Interesse daran haben, zum Transport- und Abbauverhalten von Spurenstoffen und zu deren Modellierung zusammenzuarbeiten, soll das Forschungsprojekt in Kooperation durchgeführt werden.
Gasblasen mit Grössen zwischen einigen Mikrometern bis Zentimetern sind allgegenwärtig in aquatischen Ökosystemen. Sie beeinflussen nicht nur die physikalischen Eigenschaften des Wassers, sie ermöglichen auch einen wichtigen Transportweg mit hoher Relevanz für globale biogeochemische Kreisläufe und das Klima. An der Luft-Wasser-Grenzfläche beschleunigen Blasen den Gasaustausch und beeinflussen damit den globalen Kohlenstoffkreislauf. Aus Sedimenten freigesetzte Blasen (Ebullition) sind ein wichtiger Transportweg für Methan in die Atmosphäre. Darüber hinaus transportieren Blasen nicht nur Gase, sondern auch Partikel, gelöste Stoffe und Bakterien auf ihren Oberflächen. Dieses Material, darunter Kohlenstoff, Nährstoffe und Schadstoffe, stammt aus den Sedimenten oder wurde während des Aufstiegs aus der Wassersäule entfernt. Trotz dieser potenziellen Bedeutung ist wenig über Gasblasen und ihre Eigenschaften in Süßwasserökosystemen bekannt, bestehendes Wissen basiert hauptsächlich auf Beobachtungen in marinen Systemen. In diesem Projekt untersuchen wir diejenigen Prozesse, welche das Vorkommen und die Eigenschaften von Gasblasen in Süßwasserökosystemen kontrollieren, sowie die Rolle der Blasen für den Transport von Gasen, gelösten Stoffen und Partikeln. Wir unterscheiden zwischen Luftblasen die an der Wasseroberfläche eingetragen werden, Blasen die durch Gasübersättigung in der pelagischen Zone entstehen, sowie Blasen die in Sedimenten gebildet werden. Wir gehen davon aus, dass diese drei unterschiedlichen Arten von Blasen unterschiedliche Eigenschaften haben. Auf der Grundlage von Feldmessungen und Laborexperimenten untersuchen wir die Entstehung, Alterung und das Schicksal dieser drei Arten von Blasen und der von ihnen transportierten Substanzen in unterschiedlichen aquatischen Systemen. Die Beobachtungen und Ergebnisse werden mit prozessbasierten Modellen verknüpft um einen theoretisch fundierten und empirisch validierten Rahmen für die Bewertung der Relevanz von Stofftransport durch Gasblasen in aquatischen Ökosystemen zu entwickeln. Dies erlaubt die Übertragung der Ergebnisse dieses Projekts auf eine Vielzahl von Fragestellungen in unterschiedlichen Bereichen der aquatischen Forschung, der Gewässerüberwachung und des Gewässermanagements.
Mikroplastik (MP, Plastikteile kleiner als 5 mm) werden als neu aufkommende Schadstoffe betrachtet und neuste Studien belegen die potentielle Gefahr von MP für die menschliche Gesundheit und die Umwelt. Die Forschung hat sich bisher mehrheitlich auf die Untersuchung von MP in der marinen Umgebung konzentriert. Allerdings konnte MP auch vermehrt Süßwasser und -sedimenten weltweit nachgewiesen werden. Als Primärpartikel oder Sekundärprodukte aus dem Abbau von Makroplastik kann MP entweder direkt toxisch wirken oder als Überträger von sorbierten Schadstoffen fungieren. Neuste Studien belegen außerdem, dass MP in die menschliche Nahrungskette eindringen kann. Weiterhin können die dem MP beigefügten endokrinen Disruptoren wie Bisphenol A (BPA) and Nonylphenol (NP) während der Transportprozesse an das Süßwasser abgegeben werden. Dabei können Flussbettsedimente potentielle Hotspots für die Akkumulation von MP und deren Additive darstellen.Das Hauptziel dieses Projektes ist, die Akkumulation und den Transport von MP in Süßwasser und -sedimenten näher zu untersuchen. Dabei soll den folgenden beiden grundsätzlichen Fragen nachgegangen werden:(i) Welche Prozesse kontrollieren Transport und Akkumulation von MP verschiedener Größe, Dichte und Zusammensetzung und wie bilden sich sogenannte Mikroplastik-Hotspots in der hyporheischen Zone?(ii) Wie können Transport und Akkumulation von MP sowie die Freisetzung von Additiven wie BPA und NP unter variablen Umweltbedingungen beschrieben und vorhergesagt werden? Zwei Arbeitspakete (WP) sollen helfen, diese Fragen zu beantworten:WP1 befasst sich mit den Auswirkungen der grundlegenden Eigenschaften von MP wie Größe, Form, Zusammensetzung, Dichte, Auftrieb auf deren Transport und untersucht systematisch, wie verschiedene Arten von MP in der hyporheischen Zone (hier Flussbettsedimente) unter diversen hydrodynamischen und morphologischen Bedingungen akkumulieren. Dafür sollen Versuche in künstlichen Abflusskanälen (artificial flumes) durchgeführt werden. In diesen Versuchen werden repräsentative hydrodynamische und morphologische Bedingungen geschaffen, um eine Spannbreite an primären und sekundären MP zu testen, ihr Transportverhalten zu beschrieben und die Freisetzung von Additiven näher zu untersuchen. MP wird mit verschiedensten Methoden charakterisiert, z.B. mit single particle ICP-MS zur Bestimmung der Größe oder FT-IR zur Bestimmung des vorherrschenden Polymers. Während der Flume-Experimente werden die Eigenschaften der Sedimente, des Porenwassers und der Biofilme, sowie die Konzentration an BPA und NP gemessen und später analysiert, um die Reaktivität der Akkumulationshotspots zu bestimmen.WP2 beinhaltet die Entwicklung und Anwendung eines Models, um MP-Transport sowie die Freisetzung von Additiven in der hyporheischen Zone vorherzusagen. Da Modelle, die momentan im Bereich Stofftransport verwendet werden nicht für MP ausgelegt sind, soll die Lattice-Boltzmann Methode als neuer Modellansatz verfolgt werden.