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Redox processes along gradients

The relevance of biogeochemical gradients for turnover of organic matter and contaminants is yet poorly understood. This study aims at the identification and quantification of the interaction of different redox processes along gradients. The interaction of iron-, and sulfate reduction and methanogenesis will be studied in controlled batch and column experiments. Factors constraining the accessibility and the energy yield from the use of these electron acceptors will be evaluated, such as passivation of iron oxides, re-oxidation of hydrogen sulfide on iron oxides. The impact of these constraints on the competitiveness of the particular process will then be described. Special focus will be put on the evolution of methanogenic conditions in systems formerly characterized by iron and sulfate reducing condition. As methanogenic conditions mostly evolve from micro-niches, methods to study the existence, evolution and stability of such micro-niches will be established. To this end, a combination of Gibbs free energy calculations, isotope fractionation and tracer measurements, and mass balances of metabolic intermediates (small pool sizes) and end products (large pool sizes) will be used. Measurements of these parameters on different scales using microelectrodes (mm scale), micro sampling devices for solutes and gases (cm scale) and mass flow balancing (column/reactor scale) will be compared to characterize unit volumes for organic matter degradation pathways and electron flow. Of particular interest will be the impact of redox active humic substances on the competitiveness of involved terminal electron accepting processes, either acting as electron shuttles or directly providing electron accepting capacity. This will be studied using fluorescence spectroscopy and parallel factor analysis (PARAFAC) of the gained spectra. We expect that the results will provide a basis for improving reactive transport models of anaerobic processes in aquifers and sediments.

Molekularbiologische Analyse der Rolle der Mykorrhiza für den Schwefelhaushalt der Pappel

Mykorrhizen sind in der Lage, das Wachstum der Bäume durch erhöhte Aufnahme von Nährstoffen zu verbessern. Im Gegensatz zu Phosphat und Nitrat, ist nur wenig über die Bedeutung der Mykorrhiza für die Aufnahme und den Metabolismus von Schwefel bekannt, obwohl schwefelhaltige Stoffe eine wichtige Rolle bei Rhizobiumwurzel Symbiose spielen, die in vielen Aspekten ähnlich zu Mykorrhizierung ist. Ziel des Projekts ist es, Gene des Schwefelhaushalts von Wurzeln zu identifizieren, die bei der Wechselwirkung Wurzelpilz eine Rolle spielen, und deren Expression und Regulation zu analysieren. Als Modellsystem soll dabei die Pappel und der Pilz Amanita muscaria eingesetzt werden. In diesem Modellsystem soll die Hypothese überprüft werden, dass der Pilz die Sulfatversorgung der Pflanze durch eine erhöhte Aufnahme sowie einen intensiven Austausch mit der Wurzel verbessert und, in Analogie zu Rhizobien, dem Pilz von der Pflanze reduzierter Schwefel in Form von Glutathion zur Verfügung gestellt wird. In der ersten Phase wird der Einfluss der Schwefel- und Stickstoffernährung auf die Expression der Gene des Schwefel-Metabolismus in Pappel und im Pilz untersucht. Weiterhin soll der Einfluss der Modulation des Schwefelhaushalts in Pappeln durch genetische Manipulation auf die Wechselwirkung im Schwefelhaushalt zwischen Wurzel und Pilz analysiert werden.

Sind permeable Sedimente in Küstengebieten Hotspots für die Bildung von nicht-flüchtigem gelöstem organischem Schwefel (DOS) im Meer?

Organische Schwefelkomponenten sind abundant in marinen Sedimenten. Diese Verbindungen werden v.a. durch die abiotische Reaktion anorganischer Schwefelverbindungen mit Biomolekülen gebildet. Wegen seiner Bedeutung für globale Stoffkreisläufe, für die Nutzung von Erdöllagerstätten und für die Erhaltung des Paleorecords, gibt es eine Vielzahl von Studien zum Thema. Sehr wenig Aufmerksamkeit wurde allerdings wasserlöslichen Komponenten geschenkt, die beim Prozess der Sulfurisierung entstehen und als gelöster organischer Schwefel (DOS) in die Meere gelangen können. Anhand der wenigen verfügbaren Informationen ist Schwefel vermutlich das dritthäufigste Heteroelement im gelösten organischen Material (DOM) der Meere, nach Sauerstoff und Stickstoff. Einige Schwefelverbindungen, insbesondere Thiole, sind für die Verbreitung von Schadstoffen aber auch essenzieller Spurenstoffe verantwortlich. Wichtige klimarelevante Schwefelverbindungen entstehen aus DOS. Daher spielt der marine DOS-Kreislauf eine Rolle für die Meere und Atmosphäre. Trotz seiner Bedeutung sind die Quellen marinen DOS, seine Umsetzung im Meer und Funktion für Meeresbewohner unbestimmt. Auch ist die molekulare Zusammensetzung von DOS unbekannt. In diesem Projekt werden wir Pionierarbeit in einem neuen Forschungsfeld der marinen Biogeochemie leisten. Wir wollen grundlegende Fragen bzgl. der Bildung und Verteilung von nicht-flüchtigem DOS im Meer beantworten. Unsere wichtigsten Hypothesen:* Bildung von DOS:(1) Sulfatreduzierende Sedimente sind wesentlich für die Bildung von DOS.(2) Reduzierte Schwefelverbindungen (v.a. Thiole) dominieren in Zonen der DOS-Entstehung.(3) DOS wird v.a. über abiotische Sulfurisierung in der Frühdiagenese gebildet.* Transport und Schicksal von DOS im Ozean:(4) DOS wird von sulfat-reduzierenden intertidalen Grundwässern an das Meer abgeben.(5) In der Wassersäule oxidiert DOS schnell (z.B. zu Sulfonsäuren).(6) DOS aus intertidalen Sedimenten ist in oxidierter Form auf den Kontintentalschelfen stabil.Neben dem wissenschaftlichen Ziel der Beantwortung dieser Hypothesen, wird das Projekt drei Promovierenden (eine in Deutschland und zwei in Brasilien) die außergewöhnliche Gelegenheit bieten, ihre Doktorarbeiten im Rahmen eines internationalen Projektes durchzuführen. Wir werden die Stärken beider Partner in Feld- und Laborstudien und Elementar-, Isotopen- und molekularen Analysen kombinieren. Wir werden unterschiedliche Regionen im deutschen Wattenmeer und in brasilianischen Mangroven (Rio de Janeiro and Amazonien) beproben, sowie die benachbarten Schelfmeere. Sulfurisierungsexperimente werden die Feldstudien ergänzen. Zur quantitativen Bestimmung und molekularen Charakterisierung von DOS werden wir neue Ansätze anwenden, die von den beiden Arbeitsgruppen entwickelt wurden. Dabei kommen u.a. ultrahochauflösende Massenspektrometrie (FT-ICR-MS), und andere massenspektrometrischen und chromatographischen Methoden zu Anwendung.

Langzeitvariation der stratospherischen Aerosolextinktion und der Aerosolteilchengrößen bei mittleren und hohen nördlichen Breiten

Stratosphärisches Sulphataerosol ist von großer Bedeutung für das Klimasystem, weil es solare Strahlung streut und damit die planetare Albedo der Erde erhöht. Es ist außerdem wichtig für die Chemie der Stratosphäre, weil die Aerosolpartikel an der Chloraktivierung - sogar außerhalb der Polarwirbel - sowie bekanntermaßen an der Bildung polarer stratosphärischer Wolken beteiligt sind. Darüber hinaus ist stratosphärisches Aerosol laut dem 5. Sachstandsbericht des Intergovernmental Panel on Climate Change mitverantwortlich für die gegenwärtige Erwärmungspause. Boden-gestützte Lidar-Beobachtungen stellen eine der genauesten Methoden zur Fernerkundung stratosphärischer Aerosole dar. Im Rahmen des hier vorgeschlagenen Forschungsprojekts sollen Lidar-Messungen an 3 unterschiedlichen Orten - die bisher noch nicht zur Untersuchung stratosphärischer Aerosole verwendet wurden - genutzt werden. Die Lidar Systeme werden vom Leibniz-Institut für Atmosphärenphysik (IAP) e.V. an der Universität Rostock in Kühlungsborn betrieben und befinden sich im ALOMAR Observatorium in Andenes (Norwegen), auf der Davis Forschungsstation (Antarktis), sowie in Kühlungsborn. Zwei der Lidar-Messreihen decken gegenwärtig einen Zeitraum von 20 Jahren ab und die Lidar-Messungen in Alomar werden bei mehreren Wellenlängen durchgeführt, was die Ableitung von Teilchengrößen der stratosphärischen Aerosolpartikel erlaubt. Ein Alleinstellungsmerkmal der Lidar-systeme ist ihre Tageslichtfähigkeit, d.h., die Messungen können nicht nur nachts durchgeführt werden, was erstmals die Messung stratosphärischer Aerosole im polaren Sommer erlaubt. Die Lidar-Rohdaten werden in der ersten Phase des Projekts in vertikale Profile des Rückstreukoeffizienten und/oder der Aerosolextinktion konvertiert. Darüber hinaus werden aus den Mehrfarbenmessungen in ALOMAR Aerosolteilchengrößen bestimmt. In der zweiten Projektphase werden die abgeleiteten Aerosolzeitreihen verwendet, um deren zeitliche Variabilität sowie Langzeittrends über einen Zeitraum von mehr als 20 Jahren zu untersuchen und zu quantifizieren. Hierbei spielen saisonale Variationen, Einflüsse der QBO (Quasi-Biennial-Oscillation) und von Vulkanausbrüchen eine entscheidende Rolle. Die abgeleiteten Aerosolteilchengrößen liefern außerdem dringend benötigte Randbedingungen für die Ableitung der stratosphärischen Aerosolextinktion aus Satellitenmessungen des Horizont-gestreuten Sonnenlichts. Diese Messmethode wurde in der Vergangenheit zur Auswertung verschiedener Satellitendatensätze (z.B. OSIRIS/Odin, SCIAMACHY/Envisat, OMPS-LP/Suomi) verwendet und basiert auf a priori Wissen der Größenverteilung stratosphärischer Aerosole. Die zu erwartenden Ergebnisse liefern wichtige neue Kenntnisse über die Variabilität und Langzeittrends stratosphärischer Aerosolparameter (Extinktion, optische Dichte und Teilchengröße) sowie des Strahlungsantriebs des stratosphärischen Aerosols in mittleren und hohen nördlichen Breiten und über dekadische Zeitskalen.

Nanofiltration zur Grundwasseraufbereitung und Sulfatabscheidung bei der Trinkwasseraufbereitung am Beispiel von kippenbelastetem Grundwasser in einem Braunkohlentagebaurevier

Erhöhte Konzentrationen an Sulfat im Trinkwasser können negative Auswirkungen auf die Gesundheit der Konsumenten haben und führen zu einem erhöhten Risiko für Korrosionen im Leitungsnetz. Aufgrund dessen schreibt die Trinkwasserverordnung einen Grenzwert von 240 mg/l vor. Erhöhte Konzentrationen an Sulfat im Grundwasser, die eine spezielle Aufbereitungstechnik erfordern, kommen vor allem durch den Einfluss von Tagebauaktivitäten zustande. Im ausgehobenen Kippenmaterial kommt es zur Oxidation des Pyrits, was nach der Verfüllung der Gruben zu einem Anstieg der Sulfat-, Calcium- und Schwermetallkonzentration im Grundwasser führt. In betroffenen Grundwasservorkommen in Deutschland wurden Konzentrationen von bis zu 2500 mg/l Sulfat gemessen. Die Nanofiltration ist eine mögliche Aufbereitungstechnologie, die die Grundwassernutzung in derart beeinträchtigten Standorten auch nach der Verfüllung der Gruben erlaubt. Es wird erwartet, dass die Nanofiltration im Vergleich zu den anderen in Frage kommenden Technologien Ionenaustauscher, Destillation, Elektrodialyse und Umkehrosmose vor allem bei höheren Sulfatkonzentration in der Größenordnung >1000 mg/l das wirtschaftlichste Verfahren darstellt. In dem Projekt Nanofiltration zur Sulfatabscheidung bei der Trinkwasseraufbereitung wird die Aufbereitung mittels Nanofiltration experimentell im Labor- und Pilotmaßstab untersucht. Es wird dabei schwerpunktmäßig ein Standort betrachtet, der im Einflussgebiet des Braunkohletagebaureviers Inden I liegt und derzeit Sulfatkonzentrationen von 1000-1500 mg/l in einem Trinkwasserbrunnen aufweist. Neben der Untersuchung der Nanofiltration an sich wird eine Konzentrataufbereitung mittels CaSO4-Kristallisation auf ihre Effektivität geprüft.

Annual mean concentrations of (non-sea-salt) sulfur, non-sea salt chlorine, fluoride, insoluble particle concentrations from an array of 19 ice cores from Antarctica and seven ice cores from Greenland

We report annual mean (non-sea salt) sulfur concentrations from 19 ice cores in Antarctica including WD, WDC05Q, B40, NUS08-4, NUS08-5, NUS08-7, NUS07-2, NUS07-5 and NUS07-7 (all analyzed using inductively coupled plasma mass spectrometry, ICPMS) and SP01, SP04, SPC14, DML05, DML07, DF01, DFS10, EDC96, Taylor Dome and Talos Dome (all analyzed using ion chromatography, IC). The latter are based on measurements of sulfate divided by three to derive the equivalent sulfur concentration. Additional details about the ice-core sites and analytical procedures are provided in the Supporting Data of Gabriel et al., (submitted) and in the references below citing the original publications. We report annual mean (non-sea salt) sulfur concentrations from 7 ice cores in Greenland: NEEM(2011-S1), Humboldt, B19, TUNU2013, Summit2010-composite (all by ICPMS) and EGRIP and NGRIP1 (by IC) . We further report insoluble size-resolved particle concentrations for the TUNU2013, B19 and NEEM(-2011)S1 ice cores, and insoluble size-resolved particle concentrations and non-sea-salt chlorine records from the Summit2015 ice core. These records are used alongside ice-core crypto-tephra to characterize volcanic eruption sources and to quantify volcanic sulfur injections from volcanic eruptions between 1590 and 1710 CE.

Geochemistry of pore waters from Fehmarn Belt area, southern Baltic Sea during cruise EMB238

The geochemical composition of surface sediments and pore waters from the Fehmarn Belt area, southern Baltic Sea, was analyzed in the context of the establishment of exclusion areas for bottom trawling activity. Samples were taken on cruise EMB238 in May/June 2020 using a multi corer or benthic lander device. Besides on-site measurements, further dissolved major and trace elements, dissolved inorganic carbon, nutrients were analyzed in home laboratory. Results are complemented by the analysis of potential microbial gross sulfate reduction rates and the geochemical composition of CNS and extractable sulfur (AVS, CrS(II), and acid-extractable Fe, Zn, Pb, Fe, Mn contents.

Geochemistry of sediments from Fehmarn Belt area, southern Baltic Sea during cruise EMB238

The geochemical composition of surface sediments and pore waters from the Fehmarn Belt area, southern Baltic Sea, was analyzed in the context of the establishment of exclusion areas for bottom trawling activity. Samples were taken on cruise EMB238 in May/June 2020 using a multi corer or benthic lander device. Besides on-site measurements, further dissolved major and trace elements, dissolved inorganic carbon, nutrients were analyzed in home laboratory. Results are complemented by the analysis of potential microbial gross sulfate reduction rates and the geochemical composition of CNS and extractable sulfur (AVS, CrS(II), and acid-extractable Fe, Zn, Pb, Fe, Mn contents.

Microbial sulfate reduction rates in sediments from Fehmarn Belt area, southern Baltic Sea during cruise EMB238

The geochemical composition of surface sediments and pore waters from the Fehmarn Belt area, southern Baltic Sea, was analyzed in the context of the establishment of exclusion areas for bottom trawling activity. Samples were taken on cruise EMB238 in May/June 2020 using a multi corer or benthic lander device. Besides on-site measurements, further dissolved major and trace elements, dissolved inorganic carbon, nutrients were analyzed in home laboratory. Results are complemented by the analysis of potential microbial gross sulfate reduction rates and the geochemical composition of CNS and extractable sulfur (AVS, CrS(II), and acid-extractable Fe, Zn, Pb, Fe, Mn contents.

Geochemistry of pore waters and microbial sulfate reduction rates in sediments from Fehmarn Belt area, southern Baltic Sea during cruise EMB238

The geochemical composition of surface sediments and pore waters from the Fehmarn Belt area, southern Baltic Sea, was analyzed in the context of the establishment of exclusion areas for bottom trawling activity. Samples were taken on cruise EMB238 in May/June 2020 using a multi corer or benthic lander device. Besides on-site measurements, further dissolved major and trace elements, dissolved inorganic carbon, nutrients were analyzed in home laboratory. Results are complemented by the analysis of potential microbial gross sulfate reduction rates and the geochemical composition of CNS and extractable sulfur (AVS, CrS(II), and acid-extractable Fe, Zn, Pb, Fe, Mn contents.

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