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Actinid-Metall Bindung auf atomarem Level - Am-BALL

NukSiFutur-Nachwuchsgruppe TecRad: Wechselwirkung von Technetium mit Mikroorganismen, Metaboliten und an Mineral-Wasser Grenzflächen - Radioökologische Betrachtungen

SIRIUS: Sekundärionisation radioaktiver Isotope zur ortsaufgelösten Ultraspurenanalyse, Teilprojekt B

Verhalten langlebiger Spalt- und Aktivierungsprodukte im Nahfeld von Endlagern unterschiedlicher Wirtsgesteine und Möglichkeiten ihrer Rückhaltung (VESPA II), Teilprojekt B

Im Rahmen des VESPA II Verbundvorhabens wird angestrebt, das Verständnis der Lösungseigenschaften und der Rückhaltung mobiler Spalt- und Aktivierungsprodukte besonders unter reduzierenden Bedingungen entscheidend zu verbessern. Dabei sollen insbesondere zuverlässigere chemische Eingangsdaten für langzeitanalytische Modellrechnungen für generische Endlagerbedingungen unterschiedlicher Wirtsgesteinsformationen zur Verfügung gestellt werden. Im Rahmen des HZDR Teilvorhabens betrifft dies Sorptionskoeffizienten für Selen und Technetiumkomplexe. Für die Ableitung chemischer Modelle werden Batchsorptionsuntersuchungen von Se und Tc-Spezies an primären und sekundären Mineralphasen und spektroskopische Analysen für ein fundiertes molekulares Prozessverständnis durchgeführt. Des weiteren sollen belastbare thermodynamische Daten, z.B. Komplexbildungskonstanten für reduzierte Selen und Technetiumspezies in wässriger Lösung ermittelt werden, die dann nationalen (THEREDA) und internationalen (NEA TDB) Datenbasenprojekten zur Verfügung gestellt werden können. Die zu erhaltenen Daten dienen der Verringerung von Ungewissheiten in Langzeitsicherheitsanalysen und führen zu einem verbesserten Verständnis der Radinuklidgeochemie.

Verhalten langlebiger Spalt- und Aktivierungsprodukte im Nahfeld von Endlagern unterschiedlicher Wirtsgesteine und Möglichkeiten ihrer Rückhaltung (VESPA II), Teilprojekt C

Das Ziel der Arbeiten von KIT-INE innerhalb des Verbundprojekts VESPA II liegt in der Erforschung des Verhaltens langlebiger Spalt- und Aktivierungsprodukte im Nahfeld von Endlagern und Möglichkeiten ihrer Rückhaltung. Es wird angestrebt, das Verständnis ihrer Lösungseigenschaften und Rückhaltung besonders unter reduzierenden Bedingungen entscheidend zu verbessern. Dabei sollen insbesondere zuverlässigere chemische Eingangsdaten für langzeitanalytische Modellrechnungen für generische Endlagerbedingungen unterschiedlicher Wirtsgesteinsformationen generiert werden. Dies umfasst das Stoffinventar und den Quellterm für Iod-129 sowie Löslichkeitsgrenzen und Sorptionskoeffizienten für Selen-, Iod- und Technetiumspezies. Die Arbeiten sind so ausgelegt, dass die Ergebnisse wirtsgesteinsübergreifend anwendbar sind. Die ermittelten Daten stellen eine wesentliche Eingangsgröße für Modellrechnungen dar und sind direkt mit der Qualität und Belastbarkeit verschiedener Modellierungsansätze geochemischer Prozesse im Endlager korreliert.

SIRIUS: Sekundärionisation radioaktiver Isotope zur ortsaufgelösten Ultraspurenanalyse^Teilprojekt B, Teilprojekt A

Die Sicherheitsanalyse eines geologischen Tiefenlagers für wärmeentwickelnde radioaktive Abfälle in Deutschland muss das geochemische Verhalten von Plutonium und den minoren Actiniden sowie von langlebigen Spaltprodukten berücksichtigen. Im Falle einer Leckage der Abfallbehälter hängt das Ausbreitungsverhalten der Radionuklide wesentlich von Wechselwirkungen mit den das Endlager umgebenden geotechnischen Barrieren, den geologischen Formationen und dem Deckgebirge ab, die eine mögliche Migration in oberflächennahe Fließpfade bestimmen. Im beantragten Projekt sollen geochemische Einflüsse untersucht werden, die das Migrationsverhalten von Pu oder Tc wesentlich beeinflussen. Da die umgebenden Materialien meist sehr inhomogen sind, müssen Speziation und Sorptionsmechanismen mikroskopisch betrachtet werden. Dazu soll das Verfahren der ortsaufgelösten Sekundärionen-Flugzeit- Massenspektrometrie mit effizienter und elementselektiver Laser-Resonanzionisation kombiniert werden. Für ortsaufgelöste Studien soll die SN TOF-SIMS zum Einsatz gebracht werden, die die Untersuchung von Radionukliden im sub-Mikrometerbereich bei gleichzeitiger Detektion aller Elemente der Probe erlaubt. Kommerziell erhältliche SIMS-Geräte sind für die zu bearbeitenden Fragestellungen nicht ausreichend selektiv und empfindlich. Daher sollen im Rahmen dieses Projekts sowohl die Selektivität als auch die Empfindlichkeit durch Kombination der TOF-SIMS mit der resonanten Laserionisation deutlich verbessert werden. Diese elementselektive Ionisation ermöglicht es, bereits kleinste Mengen von Pu und Tc auch in Gegenwart eines hohen Überschusses störender atomarer oder molekularer Isobare quantitativ und mit hoher Untergrundunterdrückung nachzuweisen. In Verbindung mit Speziationsbestimmungen der ursprünglich in wässriger Phase verfügbaren Radionuklide mittels high resolution MS können Sorptions- und Diffusionsprozesse der Radioelemente auf endlagerrelevanten Mineralien und Partikelspezies angewendet werden.

GRaZ: Geochemische Radionuklidrückhaltung an Zementalterationsphasen, Teilprojekt A

Kartierung von Tc-99, I-129 und I-127 im Oberflächenwasser der Nordsee

Im Vorhaben wurde durch mehr als 60 Messpunkte eine Kartierung der gesamten Nordsee, des Englischen Kanals und Teile der Irischen See vorgenommen. Neben I-129, I-127 und Tc-99 wurden H-3, Sr-90, Cs-137, Am-241, Pu-238 und Pu-239,240 erfasst. Im Ergebnis zeigte sich ein kontinuierlicher Anstieg der I-129-Gehalte, mit derzeitigen I-129/I-127 Isotopenverhältnissen von 10-8 - 10-6, die weit über dem pränuklearen Isotopenverhältnis von 10-12 liegen. Tc-99 zeigt die Herkunft von I-129 an. Der Kanal, die Küstenregion Belgiens, der Niederlande, Deutschlands und Dänemarks wird hauptsächlich von La Hague, die zentrale Nordsee von Sellafield beeinflusst. Bedingt durch reduzierte Emissionen aus La Hague und Sellafield nimmt die Belastung durch Tc 99, Sr-90 und Cs-137 ab, letztere liegen meist nur unwesentlich über dem Bereich des globalen Fallouts.

Untersuchung der Freisetzung von Technetium-99 aus kerntechnischen Anlagen

Entwicklung einer Analysenmethode zur Messung der Emission von Tc-99 mit Abluft und Abwasser kerntechnischer Anlagen (Wiederaufbereitungsanlage Karlsruhe, Hauptabteilung Dekontaminationsbetriebe der KfK, Klaeranlage), Ueberwachung der genannten Anlagen.

Teilprojekt CX^Conditioning: Grundlegende Untersuchungen zur Immobilisierung langlebiger Radionuklide mittels Einbau in endlagerrelevante Keramiken, Teilprojekt G

Als Matrizen für Endlagerung radioaktiver Abfälle kommen zur Zeit hauptsächlich Borosilikatgläser zum Einsatz. Seit Jahrzehnten werden allerdings Alternativen diskutiert, zum Beispiel keramische Materialien, die aufgrund ihrer physikalischen und chemischen Eigenschaften als erfolgversprechend gelten. Im Rahmen des vorliegenden Projekts werden sowohl Keramiken (hauptsächlich für kationische Radionuklide) als auch Alternativen für Anionenrückhaltung genauer untersucht werden. Das IRS wird in Zusammenarbeit mit dem IEK6 Apatit und Hydrotalcit auf ihre Eignung zum Einbau von Iod, Cs und Tc aus separierten Abfallströmen untersuchen. Mit I, Tc oder Cs dotierten Apatite und Hydrotalcite werden mittels XRD strukturell charakterisiert. Die Einbauplätze von Iod, Technetium oder Caesium Ionen werden mittels EXAFS an der INE Beamline ANKA (KIT) charakterisiert. Homogenität sowohl von Wirtsphase als auch Einbau der Anionen werden mit REM und TEM untersucht. Weiterhin soll mittels nano-TOF SIMS die Struktur der Elementverteilung überprüft werden. Die Auswirkungen von Strahlenschäden auf die Struktur der eingebauten Radionuklide soll untersucht werden. Insbesondere die Ausbildung von Defekten bzw. Rehomogenisierung und deren Einfluss auf die Radionuklidfreisetzung steht im Zentrum des Interesses. Speziation in Lösung gehender Stoffe aufgrund von Auslaugung erfolgt mittels ESI-MS, CE-ICP MS und EXAFS. Besondere Berücksichtigung finden soll die zu erwartende Mobilität.

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