Im Rahmen des Projekts soll aus bodengebundenen Wolkenseitenmessungen der reflektierten Strahlung mittels eines abbildenden Spektrometersystems von tropischer hochreichender Konvektion auf das Vertikalprofil der mikrophysikalischen Eigenschaften der Wolke geschlossen werden. Damit soll die vertikale Entwicklung von hochreichender Konvektion, die eine wesentliche klimarelevante Rolle spielt, unter Berücksichtigung des Einflusses von Aerosolpartikeln und von thermodynamischen Bedingungen auf das Tropfenwachstum charakterisiert werden. Die geplanten Messungen sollen auf einem 320 m hohen Messturm (ATTO: Amazonian Tall Tower Observatory), der kürzlich im brasilianischen Regenwald errichtet wurde, stattfinden. ATTO ist mit Messgeräten ausgestattet, die meteorologische, chemische und Aerosolparameter liefern. Die Messregion bietet ideale Beobachtungsbedingungen mit klar definierten Jahreszeiten (Regen- und Trockenzeit), täglicher Konvektion und variablen Aerosolbedingungen. Aus den Messungen eines neuen abbildenden Spektrometersystems, SPIRAS (SPectral Imaging Radiation System) sollen Vertikalprofile der thermodynamischen Phase und der Partikelgröße mit hoher zeitlicher und räumlicher Auflösung und mit Hilfe von adaptierten Verfahren unter Verwendung von dreidimensionalen Strahlungstransportsimulationen abgeleitet werden. Damit sollen vertikale Bereiche, die das Tropfenwachstum beschreiben (Diffusion, Koaleszenz, Mischphasenbereich und Vereisung), identifiziert werden. Zusätzliche Messungen einer Infrarotkamera und eines scannenden Depolarisations-Lidars werden für die Höhen- und Temperaturbestimmung der beobachteten Wolkenelemente herangezogen. Zusätzlich werden die Polarisationsmessungen des Lidars zur Bestimmung der thermodynamischen Phase verwendet, um den wichtigen Phasenübergang zu identifizieren. Mit Hilfe der gewonnenen Daten werden außerdem Annahmen (Effektivradius als konservative Wolkeneigenschaft) wie sie von Ableitungsverfahren zur Bestimmung von mikrophysikalischen Wolkenprofilen aus Satellitenmessungen gemacht werden, überprüft.
In diesem Projekt soll die wichtige Thematik der Entfernung von NOM (Natural Organic Matter) aus Trinkwasser im Aufbereitungsprozess aus der grundlegenden Sicht der Kolloidwissenschaften untersucht werden. Dieses Thema ist eine zentrale Frage der menschlichen Gesundheit und bei Oberflächenwasser wird meist ein Polykation (cPE) zur Bindung und Präzipitation der negativ geladenen NOM Moleküle eingesetzt. Trotz der hohen Bedeutung dieser Fragestellung gibt es nur wenige fundamentale, kolloidchemische Arbeiten zu dieser Thematik. Dieser ist Ansatz dieses Projekts, in dem wir aufgereinigte Huminsäure (HA, Hauptbestandteil von NOM) als Modellsystem nehmen und seine Komplexierung mit unterschiedlich modifiziertem kationischen (quaternisierten) Chitosan (q-Chit) untersuchen wollen. Tests mit australischen Partnern haben bereits vielversprechende Resultate bei der NOM Abtrennung mit q-Chit gezeigt. Seine Hauptvorteile sind Biokompatibilität und Variabilität des molekularen Aufbaus aufgrund einfacher chemischer Modifikation. q-Chit wird hier maßgeschneidert synthetisiert, wobei Parameter wie Ladungsdichte, Mw und Hydrophobizität systematisch variiert werden. Das Phasenverhalten soll als Funktion des Mischungsverhältnisses untersucht werden, inklusive einer quantitativen Bestimmung der im Zweiphasengleichgewicht in Lösung verbleibenden Menge an HA. Dies wird ergänzt durch umfangreiche thermodynamische Untersuchungen (ITC) und der Bestimmung der mesoskopischen Struktur der gebildeten Komplexe mit Hilfe von Licht, Röntgen- und Neutronenstreuung. Wichtig ist auch die zeitliche Entwicklung der Systeme, die durch kinetische Strukturmessungen verfolgt wird. Diese umfassende thermodynamische, strukturelle und kinetische Charakterisierung soll systematische Korrelationen zwischen den cPEs und der Stärke ihrer Wechselwirkungen mit HA liefern. Hieraus soll abgeleitet werden welche molekularen Motive wichtig sind, um die Entfernung von HA aus Wasser zu optimieren. Diese Motive werden in einer optimierten Synthese entsprechend verwendet. q-Chit ist im Fokus, aber später soll auch quaternisiertes verzweigtes Polyethylenimin (PEI) eingesetzt werden, bei dem es sich um kompaktes globuläres Polykation mit hoher Ladungsdichte handelt. Sein Einfluss auf Phasenverhalten und Struktur in Mischungen mit HA soll untersucht werden, mit dem Fokus auf Mischungen in denen auch (lineares) q-Chit enthalten ist, da man einen ausgeprägten Synergismus bei der Wechselwirkung mit den sehr unterschiedlichen anionischen Molekülen der HA erwarten kann. Auf dieser Basis einer umfassenden physiko-chemischen Charakterisierung wollen wir ein solides grundlegendes Verständnis der in Mischungen aus cPE und HA vorliegenden Wechselwirkungen generieren. Dieses soll die Grundlage sein für systematische Verbesserungen bei der Entfernung von NOM aus Trinkwasser, einer der zentralen aktuellen technologischen Herausforderungen der Menschheit.
Im Klimasystem der Arktis spielen Aerosolpartikel eine bedeutende Rolle für das Verständnis der schnellen Erwärmung. Durch die niedrige Hintergrundkonzentration sind lokale Neubildungs-Ereignisse eine wichtige Quelle, und können signifikant zu Wolkenkondensationskeimen beitragen. Aufgrund der schweren Erreichbarkeit gibt es insbesondere wenig Messungen zur vertikalen Verteilung von Aerosolpartikeln in der Arktis. Die Aerosol-Konzentration ist stark variabel in Raum und Zeit, und daher schwierig in Modellen abzubilden. Räumliche Verteilung und zeitliche Variabilität auf kleinen Skalen hängen von den Umgebungsbedingungen ab, wie der Stabilität der Atmosphäre, Wolken, Orographie und Oberflächeneigenschaften. Daher untersucht das Projekt AIDA (Aerosol-Variabilität und Interaktion mit Umgebungsbedingungen basierend auf der kleinskaligen vertikalen und horizontalen Verteilung bei Messungen in der Arktis) die kleinskalige Variabilität am Standort Ny-Alesund in Spitzbergen, einem natürlichen Labor von kleinskaligen Kontrasten in den Umgebungsbedingungen, mit einer Kombination von zeitgleichen Fesselballon- und Drohnen-Messungen, die in die bestehenden, kontinuierlich messenden Observatorien in Ny-Alesund und auf dem Zeppelinberg eingebettet werden. Die Messungen sind für die Übergangszeit zwischen Arktischem Dunst mit überwiegend Ferntransport im Frühling und überwiegend lokal gebildeten Aerosolpartikeln im Sommer geplant. Drohne und Fesselballon sind mit ähnlichen Aerosol-Sensoren ausgerüstet: Die wichtigsten Messgeräte sind dabei jeweils zwei parallel betriebene Kondensationskernzähler mit unterschiedlicher unterer Nachweisgrenze im Größenbereich 3-20 nm, um neu gebildete Aerosolpartikel nachzuweisen. Ein leichtes Aerosol-Größenspektrometer kommt zum ersten Mal auf dem Ballon zum Einsatz, um die Aerosol-Größenverteilung zwischen 8 und 300 nm zu messen. Außerdem sind Sensoren für größere Aerosolpartikel implementiert, um die Neubildung von Aerosolpartikeln in Abhängigkeit von bereits existierendem Aerosol und dem Beitrag von Ferntransport zu untersuchen. Temperatur und Feuchte werden mit hoher zeitlicher Auflösung gemessen, um den Einfluss von Stabilität und vertikaler Durchmischung zu charakterisieren. Der dreidimensionale Windvektor wird gemessen, da das lokale Windfeld sehr stark von der lokalen Orographie geprägt ist. Es wird erwartet, dass die kleinskalige Variabilität der thermodynamischen Bedingungen einen signifikanten Einfluss auf die Neubildung und das Wachstum von neu gebildeten Aerosolpartikeln hat. Die Daten der horizontalen und vertikalen Verteilung der Aerosol-Partikel werden anschließend analysiert in Zusammenarbeit mit den Partnern, die komplementäre Mess-Systeme in Ny-Alesund, auf dem Zeppelin-Berg und an anderen arktischen Standorten betreiben. Die Ergebnisse tragen bei zu einem besseren Verständnis der kleinskaligen Verteilung von Aerosolpartikeln, deren Entstehung, Wachstum und vertikalen Transportprozesse.
Der Wirkungsgrad von Dieselmotoren ist wegen des thermodynamisch guenstigeren Arbeitsprozesses besser als jener von Ottomotoren. Darueberhinaus erfolgt die Verbrennung des Kraftstoffes wesentlich schadstoffaermer, abgesehen vom nachstoechiometrischen Bereich, in dem das Dieselverfahren zur Russbildung neigt. Ersetzt man die eingespritzte Dieselkraftstoffmenge weitgehend durch der Ansaugluft beigemischtes Brenngas - der Dieselkraftstoff dient dann nur noch zur Zuendung des Gemischs -, so kann die Feststoffemission und damit auch die Emission biologisch aktiver bzw. krebserregender benzolloeslicher Substanzen stark vermindert werden. Einer verfahrensbedingt hoeheren Emission unverbrannter Abgaskomponenten kann durch verschiedene motorische Massnahmen, wie Drosselung der Ansaugluft, Gemischvorwaermung, partielle Rueckfuehrung gekuehlter bzw. besser ungekuehlter Abgase begegnet werden. Die Gaszugabe ermoeglicht eine verstaerkte Abgasrueckfuehrung und so eine weitergehende Verminderung der Stickoxidemission. Im obersten Lastbereich kann die Verschiebung der Russgrenze zur Leistungs- und Wirkungsgradsteigerung genutzt werden. Das Gesamtkonzept dieses Verfahrens bezieht in seiner letzten Phase die Installation eines Vergasungsreaktors direkt am Motor ein mit dem Ziel, fuer mobile Zwecke aus fluessigen Kraftstoffen direkt das notwendige Brenngas herzustellen.
Nach den Methoden der Quantenthermodynamik dh einer Synthese der Quantenchemie und der statistischen Thermodynamik werden die Idealsgasdaten neuer umweltfreundlicher Kaeltemittel theoretisch berechnet.
Mischphasenwolken, in denen unterkühltes Flüssigwasser und Eiskristalle gleichzeitig auftreten, sind bisher nur unzureichend beschrieben, denn die akkurate Messung von Mischphasenwolken stellt eine Herausforderung dar. Besonders das Fehlen der vollständigen vertikalen Charakterisierung der Flüssigwasserkomponente ist ein Problem der derzeitig angewendeten Beobachtungsmethoden. Im Rahmen des vorgeschlagenen Projekts soll diese Beobachtungslücke durch Entwicklung neuer Methoden und den Einsatz neuer Modelle geschlossen werden. Mischphasenwolken werden mit modernsten Fernerkundungsinstrumenten wie Doppler-Wolkenradar sowie Doppler- und Polarisationslidar beobachtet werden. Die derzeitig zur Erfassung von unterkühlten Flüssigwasserschichten angewendete synergistische Beobachtung mit Wolkenradar und Lidar ist normalerweise bis zur Höhe limitiert, in der das Signal des Lidars vollständig ausgelöscht ist, was bei einer durchquerten optischen Dicke von etwa 3 geschieht. Das erlaubt meist die Detektion von nur einer Flüssigwasserschicht. Im Gegensatz dazu können Wolkenradare die gesamte Mischphasenwolke auch beim Auftreten mehrerer Flüssigwasserschichten durchdringen. Sie können daher genutzt werden, um die Verteilung der Wolkenphase in der gesamten vertikalen Säule zu bestimmen, wenn geeignete Algorithmen zur Identifikation von Flüssigwasser aus Radarmessungen entwickelt werden. Dafür soll das komplette Radardopplerspektrum analysiert werden, dessen Struktur durch die Mikrophysik und die Dynamik der Wolke bestimmt ist. Zudem soll das Radardopplerspektrum genutzt werden, um Vertikalwinde abzuleiten. Der Fokus des Projekts wird auf der vollständigen Charakterisierung von Fallstudien liegen. Dabei wird insbesondere untersucht werden, wie Vertikalwinde und Lufttemperatur die zeitliche Entwicklung der Partitionierung der Wolkenphasen beeinflussen, um so Einblick in den Lebenszyklus von Mischphasenwolken zu erhalten. In diesem Zusammenhang wird auch der Einfluss von Aerosolpartikeln auf die Wolkenphasenpartitionierung bestimmt werden. Die beobachteten Wolken werden dabei durch Rückwärtstrajektorien in Luftmassenherkunftsklassen unterteilt und es werden Modellvorhersagen sowie eine lidarbasierte Charakterisierung der Aerosoleigenschaften durchgeführt. Das vorgeschlagene Projekt geht über die Entwicklung von Fernerkundungstechniken in Mischphasenwolken hinaus. Ergebnisse eines auf den Messungen basierenden 1D-Mikrophysikmodells sollen als Eingabewerte für einen Vorwärtssimulator für Radardopplerspektren genutzt werden. Dessen Ausgabewerte wiederrum werden mit den beobachteten Dopplerspektren verglichen werden. Dadurch ergibt sich ein geschlossener Kreislauf aus Beobachtung und Modellierung, der es uns möglich machen wird, bestimmte mikrophysikalische Prozesse in Mischphasenwolken, wie z.B. Reif- und Graupelbildung, genauer zu verstehen.
Obwohl bisher schon viele Fortschritte im allgemeinen Verständnis von Mischungs- und Strahlungsprozessen in Stratocumulus (Sc) gemacht wurden, verursachen wolkenbedingte Rückkopplungseffekte von Sc Wolken erhebliche Unsicherheiten in Klimaprojektionen. Diese Probleme werden teilweise verursacht durch eine unrealistische Beschreibung der feinskaligen Mischungsprozesse, die hauptsächlich am Oberrand der Wolken stattfinden. Die Strahlungs-Abkühlung am Wolkenoberrand ist eng mit dynamischen und turbulenten Wolkenprozessen verbunden. Abkühlung am Oberrand der Wolken verursacht ein Absinken. Diese Vertikalbewegungen bedingen Turbulenz wodurch trockene und warme Umgebungsluft in die Wolke eingemischt wird, wodurch sich die damit verbundene Verdunstungsabkühlung erhöht. Zur Untersuchung dieser Vorgänge schlagen wir folgende wesentlichen Projektziele vor: (a) die Verbesserung des Verständnisses der feinskaligen Struktur der Einmischungsinversionszwischenschicht (entrainment interface layer, EIL), (b) die Quantifizierung des Einflusses der EIL auf die Einmischung trockener und warmer Umgebungsluft in Sc Wolken, (c) die Bewertung der Rolle von Strahlungserwärmungs- und Abkühlungsraten bei Einmischungsprozessen in Sc Wolken. Um diese Ziele erreichen zu können, werden Beobachtungen vorgeschlagen mit den zwei kombinierten, hubschraubergetragenen Messsystemen ACTOS (Airborne Cloud Turbulence Observation System) und SMART--HELIOS (Spectral Modular Airborne Radiation measurement sysTem). Die Messungen finden auf den Azoren statt. Beide Messsysteme werden durch einen langsamfliegenden Hubschrauber getragen. Das kombinierte Messsysteme-Paket ermöglicht in-situ Messungen von dynamischen, thermodynamischen, Wolken-mikrophysikalischen, und Strahlungsparametern mit hoher örtlicher Auflösung (überwiegend im cm-Bereich). Kein anderes Messsystem weltweit erreicht diese hohe Auflösung, die allerdings unabdingbar ist für die Erreichung der Projektziele ist. Dies trifft insbesondere auf die Vermessung der Vorgänge in der EIL zu, welche meist eine vertikale Dicke von nur 10 m aufweist.
Ziel des Vorhabens ist es bei der Neuanlage von Deponien aktive Redox-Barrieren einzusetzen, die eine in-situ-Fixierung von Schwermetallen ermoeglichen. Die Schwermetalle sollen ueber eine kontrollierte, mikrobiell katalysierte Sulfatreduktion mit organischen Reduktionsmitteln in einer Bentonitmatrix in extrem unloesliche Sulfide umgewandelt und fixiert werden. In den bisherigen Experimenten wurden geeignete Mikroorganismenquellen und organische Substrate ausgewaehlt und in batch-Reaktor-Experimenten eingesetzt. Die Ergebnisse zeigen Schwellenwerte fuer pH (groesser 6,5) und Redoxpotential (kleiner -200 mV), die ueber-, bzw. unterschritten werden muessen, um die Sulfatreduktion ablaufen zu lassen. Die Anwesenheit von Schwermetallen erhoeht die Induktionsperiode der Reaktion. Sulfatreduktionsraten von 80 Prozent konnten erreicht werden. Zukuenftig sollen Saeulenexperimente unter Inertgasbedingungen in Bentonit-/Quarzsandgemischen durchgefuehrt und die Kinetik der Sulfatreduktion gesteuert werden. Geochemische Modellrechnungen sollen Aussagen ueber den thermodynamischen Stabilitaetsbereich der geochemischen Barriere als Funktion des pH und des Redoxpotentials ermoeglichen.
Die Bereifung (riming) ist ein Prozess, der unterkühlte Wassertröpfchen effizient in Eis umwandelt. Dieser Prozess hat daher einen signifikanten Einfluss auf die Bildung und Entwicklung von Niederschlag. Bereifung ist mit Fernerkundungsmethoden schwierig zu identifizieren und quantifizieren, und wird in Modellen noch unzureichend parametrisiert. Typischerweise werden nur intensive Bereifungsprozesse in Form von Graupel in Beobachtungs- und Modellstudien berücksichtigt Um ein besseres Verständnis über den Bereifungsprozess zu erhalten, werden in PROM-POMODORI operationelle polarimetrische Messungen aus dem C-Band Wetterradarverbund des DWD mit operationellen DWD ICON-D2 Wettervorhersagen und vertikalen Doppler-Messungen aus den hochauflösenden Wolkenradarmessungen aus JOYCE (Jülich) und vom Meteorologischen Institut der Ludwig-Maximilians-Universität in München, und auch von dem C-Band-Radarverbunds kombiniert. Aus vertikal sondierenden Doppler-Radarmessungen wird über die Fallgeschwindigkeit der Eispartikel der Bereifungsgrad quantifiziert. Der Bereifungsgrad auf Basis der JOYCE Wolkenradardaten wird dann mit den polarimetrischen Messungen aus dem Radarverbund und dem thermo(dynamischen) ICON-D2 Vorhersagen über ein maschinelles Lernverfahren korreliert. In dem man faktisch die Information aus (lokalen) Bereifungs-Retrievals von Doppler-Radarmessungen auf die räumlichen polarimetrischen und thermodynamischen Messfelder überträgt, wird die räumliche Variabilität der Bereifung in Niederschlagswolken für typische Niederschlagssituationen in Teilen Süddeutschlands untersucht. PROM-POMODORI wird die identifizierte Variabilität der Bereifung in Bezug zur ICON-D2-Gitterauflösung betrachten, und dabei untersuchen, wie significant die sub-skalige Bereifungsvariabilität ist. Darüber hinaus wird in PROM-POMODORI untersucht, ob die Güte des Bereifungs-Retrivals genutzt werden könnte, um als Indikator für kritische Flugzeug-Vereisungssituation zu dienen. Dabei werden die Retrieval-Ergebnisse, mit dem DWD ADWICE System verglichen, welches für die Luftfahrt Karten über Regionen mit potentiell kritischem Vereisungspotential zu Verfügung stellt.
Zur Vervollstaendigung von integralen Stoerfallanalysecodes, mit deren Hilfe die thermodynamischen, aerosolphysikalischen, radiologischen und chemischen Prozesse in einem Reaktor-Containment nach einem schweren Stoerfall simuliert werden, wird ein mechanistisches Transportmodell fuer Spaltprodukte erstellt. Zu Beginn des Projekts lag der Hauptschwerpunkt der Arbeiten in der qualitativen und quantitativen Beschreibung des Austrags von leichtfluechtigen Schadstoffen durch diffusive und konvektive Gasphasentransportprozesse. Darueber hinaus wurde der Austrag von suspendierten Feststoffpartikeln durch Tropfenabriss von Fluessigkeitsoberflaechen durch eine Gasstroemung analysiert. In den laufenden Arbeiten wird nunmehr die mechanische Freisetzung von Kuehlmittel und schwer fluechtigen Radionukliden insbesondere auch durch Zerplatzen von Blasen an Fluessigkeitsoberflaechen unter Beruecksichtigung physikalischer und chemischer Prozesse waehrend des Stoerfallablaufs untersucht.
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| Förderprogramm | 992 |
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