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Sonderforschungsbereich Transregio 129 (SFB TRR): Oxyflame - Entwicklung von Methoden und Modellen zur Beschreibung der Reaktion fester Brennstoffe in einer Oxyfuel-Atmosphäre

Zur nachhaltigen Sicherung der Energie- und Stromversorgung wird zukünftig neben Kernenergie und regenerativer Energiebereitstellung weiterhin der Rückgriff auf fossile Brennstoffe, wie Kohle, Öl und Erdgas, unverzichtbar bleiben. Bei konventionellen Kraftwerkstechnologien werden jedoch Treibhausgase freigesetzt, während gleichzeitig deren Reduzierung weltweit hohe Priorität hat. Zur Lösung dieses Zielkonflikts werden 'Carbon Capture and Storage' (CCS)-Methoden diskutiert, wobei die Oxyfuel-Verbrennung eine der vielversprechendsten Technologien zur CO2-Abscheidung darstellt. Bei diesem Verfahren wird der Brennstoff anstelle von Luft mit einem Gemisch aus Sauerstoff und rezirkuliertem Rauchgas verbrannt, um so ein hoch CO2-haltiges Abgas zu erzeugen, das nach weiteren sekundären Reinigungsschritten abgetrennt werden kann. Der Ersatz des Stickstoffanteils der Luft durch CO2 und H2O führt zu einem völlig neuen Verbrennungsverhalten, das auch zu Instabilitäten sowie zum örtlichen Verlöschen der Flamme führen kann. Die korrekte Beschreibung dieses Verbrennungsverhaltens erfordert entsprechende physikalisch und chemisch motivierte Modelle für diese spezielle Gasatmosphäre. Deshalb sollen bis zum Projektende des Sonderforschungsbereichs/Transregio die folgenden Erkenntnisse, Daten und Modelle zur Verfügung stehen: (1) Belastbare Modelle durch grundlegendes Verständnis der beteiligten Prozesse und deren Abhängigkeit von den jeweiligen Einflussparametern, von der Mikroskala bis hin zur skalenübergreifenden Interaktion, (2) Basisdaten zur Vorhersage der Wärmeübertragung von der Flamme an die Wände und Einbauten in Kraftwerkskesseln mit Oxyfuel-Atmosphäre, (3) Verlässliche Berechnungsgrundlagen für die Entwicklung und Auslegung von Brennern und Feuerräumen für Oxyfuel-Kraftwerke mit Feststoffverbrennung. Im Sonderforschungsbereich/Transregio arbeiten Wissenschaftlerinnen und Wissenschaftler der RWTH Aachen, Ruhr-Universität Bochum und TU Darmstadt zusammen.

Nachverfolgung des Lebenszyklus von Eiskeimen zur Verbesserung von Klimaprojektionen

Wolken und Aerosole beeinflussen den Energiehaushalt und den Wasserkreislauf der Erde. Die Wolkenphase – ob eine Wolke aus Wassertröpfchen oder Eispartikeln besteht – beeinflusst den Strahlungseffekt der Wolken, da Wolkentröpfchen zahlreicher und kleiner sind als Eispartikel und daher mehr Sonnenstrahlung reflektieren.Durch die Erwärmung der Erde und der Atmosphäre durch den Klimawandel werden in Mischphasewolken (die aus Wassertröpfchen und Eispartikel bestehen können) Eispartikel teilweise durch Wassertröpfchen ersetzt und die Wolkenalbedo nimmt zu. Das führt zu einer negativen Rückkopplung, der sogenannten Wolkenphasenrückkopplung. Die Stärke dieser Rückkopplung hängt in Klimamodellen von der Repräsentation der Eisnukleation ab. Es wird immer deutlicher, dass die Schwankungsbreite von Klimaprojektionen (+1,8 bis +6,5 K) in der neuen Generation von Klimamodellen stark von der simulierten Wolkenphasenrückkopplung abhängt. Der gesellschaftliche Nutzen einer Verbesserung der Genauigkeit von Klimaprojektionen wird auf über 10 Millionen Millionen US-Dollar geschätzt. Eine bessere Darstellung der Eisbildung im Mischphasenregime in Klimamodellen ist deshalb dringend erforderlich.Aerosole können als Eiskeime, die das Gefrieren von Tröpfchen bewirken, die Häufigkeit von Eiswolken erhöhen und die Wolkenbedeckung und den Wassergehalt verringern. Insbesondere Mineralstaub kontrolliert häufig die Eisbildung in Wolken.In früheren Studien habe ich wichtige Diskrepanzen bezüglich der staubgetriebenen Wolkenvereisung im ECHAM-HAM Klimamodell und Satellitenbeobachtungen identifiziert, die sehr wahrscheinlich auch in anderen Klimamodellen vorhanden sind. Um diese zu beheben, werde ich in ECHAM-HAM Eisprozesse implementieren, die für das staubgetriebene Gefrieren von Wolkentröpfchen relevant sind, aber derzeit noch fehlen: Erstens werde ich eine Nachverfolgung von Eiskeimen implementieren, insbesonders deren Entfernung durch Niederschlagsbildung nach dem Gefrieren von Wolkentröpfchen. Dies sollte die Überschätzung der staubgetriebenen Wolkenvereisung über dem Südpolarmeer im Modell verringern. Zweitens werde ich eine Kategorie für Staub-Eiskeime hinzufügen, die bei Temperaturen unter -35 °C voraktiviert werden. Dies soll zu einem verstärkten Gefrieren von Wolkentröpfchen in Mischphasenwolken führen, was die im Modell gefundene generelle Unterschätzung des staubgetriebenen Gefrierens von Tröpfchen erklären und reduzieren soll. Drittens werde ich das Recycling von Staub-Eiskeimen nach der Sublimation von Eiskristallen implementieren. Dies soll ebenfalls zu einer Verbesserung des Gefrierens von Tröpfchen führen und den im Modell beobachteten Bias zusammen mit den anderen neuen Prozessen beseitigen. Diese neuen Prozesse werden anhand weltraumgestützter Beobachtungen evaluiert und ihre Auswirkungen auf die Wolkenphasenrückkopplung und die Klimasensitivität werden untersucht werden.

Heissentfluorierung von reduzierenden Gasen mit Absorbern auf Kalkbasis

In der Industrie, z.B. bei der Muellvergasung oder bei GuD-Kraftwerken, entsteht unter anderem Fluorwasserstoff (HF). Da HF extrem umweltschaedlich und giftig ist, muss es aus dem Gas entfernt werden. Im Gegensatz zu den konventionellen Nassgasreinigungen kann das Gas trocken bei moeglichst hohen Temperaturen gereinigt werden. Energieverluste infolge des Abkuehlens und Wiederaufheizens koennen vermieden und so der Wirkungsgrad um einige Prozentpunkte erhoeht werden. Zudem entfaellt die Aufbereitung der anfallenden Abwaesser bei der Nassgasreinigung. Die Entwicklung derartiger Verfahren ist Gegenstand dieses Projektes.

Prozesstechnische Untersuchungen zur Verfestigung und Stabilisierung von geformten Koerpern fuer Verpackungszwecke auf Staerkebasis

Zur Herstellung fester, poroeser Werkstoffe im Verpackungsbereich findet das Prinzip der druckthermischen Verfestigung (Waffelbackverfahren) Anwendung. Verschiedene Staerkematerialien werden unter Zusatz weiterer Komponenten (z.B. Naturfaserstoffen) mit Wasser zu einer Masse vermischt, die zwischen beheizten Platten druckthermisch aufgeschaeumt und verfestigt wird. Erstmals wurde dieser Prozess durch Temperatur- und Druckverlaufsmessungen exakt beschrieben. Die gewonnene Prozesskenntnis ermoeglichte die Entwicklung eines thermodynamischen Modells, das den Herstellungsprozess mathematisch beschreibt. Im Ergebnis dessen kann z.B. der Einfluss der Produktdicke und der Zusammensetzung der Ausgangsmasse auf die Prozessparameter und die Produkteigenschaften ermittelt werden.

Mobilisierung von Eisen in Vulkanasche während des Transports in Eruptionssäulen

Vulkanische Asche wurde vor kurzem als eines potenziellen Düngemittel für Ozeanoberfläche identifiziert worden. Jedoch werden die Prozesse, die Umwandlung von unlöslichen zu löslichen Eisen ermöglichen Fe-Verbindungen in der Asche wenig verstanden bisher. Diese Studie untersucht die vulkanische Wolke Kontrollen auf Asche Eisenlöslichkeit. Ich kombiniere Vulkanausbruch Spalte Modellierung mit hohen, mittleren und niedrigen Temperaturen chemische Reaktionen in Eruption Wolken, um besser einschränken Vulkanasche Eisen Mobilisierung unter Berücksichtigung der Wechselwirkung verschiedener Arten in einem Fest-Flüssig-Gas-System. Zuerst benutze ich ATHAM die Plum Dynamik und Mikrophysik lösen. Zweitens, entwickle ich eine Chemie und Thermodynamik Code, der die Umgebungsbedingungen (in-plume Temperatur, Druck, Feuchtigkeit usw.) bekommt von den ATHAM Ausgänge und simuliert die gas-ash/aerosol Interaktionen mit speziellem Fokus auf Eisen-Chemie. Dieses Modell basiert auf einer Reihe von gekoppelten Massenbilanzgleichungen für verschiedene Arten der Eruptionssäule. Begriffe, die in diesen Gleichungen basieren auf physikalisch-chemischen Wechselwirkungen von gasförmigen, flüssigen und festen Arten parametriert. Einige der wichtigsten Prozesse in dieser Studie nicht berücksichtigt sind: Gas-Scavenging durch Asche, Wasser und Eis, Auflösung von Asche in der flüssigen Phase und Eisen wässrigen Chemie. Eine Reihe von Laborexperimenten auf Asche wird auch als die Ergebnisse der Modellierung gegen echte Ascheproben und Beobachtung zu bewerten. Schließlich schlage ich die günstige vulkanischen Einstellung und in-plume Prozesse für Asche Eisen Mobilisierung.

Die Auswirkung der dynamischen und thermodynamischen Eigenschaften der Strömung auf die räumliche und zeitliche Verteilung von Niederschlag im südlichen Patagonien

Der weit nach Süden vordringende Keil Südamerikas ist weltweit die einzige nennenswerte Landmasse zwischen ca. 45° und 60°Süd. Das senkrecht zur Hauptwindrichtung verlaufende Andengebirge stellt eine wirksame Barriere für die Westwinddrift dar und hat einen bestimmenden Einfluss auf die hemisphärische Zirkulation sowie das lokale Wettergeschehen. Das Gebirge zwingt die maritimen Luftmassen zum Aufsteigen, was häufig mit intensiven Steigungsregen auf der Luvseite der Anden einhergeht. Durch die Überströmung des Gebirges kommt es zur Ausbildung von speziellen Prozessgefügen in der atmosphärischen Strömung sowohl auf der Meso- als auch regionaler Skala. Der damit einhergehende Transport und Austausch von Energie und Masse beeinflusst maßgeblich die Entstehung und den Ausfall von Hydrometeoren. Trotz der starken Wechselwirkung zwischen Strömung, Topographie und Niederschlag wurde in Patagonien darüber bisher nur wenig geforscht. Das vorgeschlagene Forschungsvorhaben leistet daher einen Beitrag zum Verständnis der Wechselwirkung zwischen dynamischen Prozessen und der räumlichen und zeitlichen Variabilität von Niederschlag in dieser Region. Ziel des Projektes ist die Quantifizierung wichtiger Prozesse die neue Aufschlüsse über die relevanten Mechanismen liefern soll. Anhand von hochauflösenden numerischen Simulationen werden an Einzelfallstudien die dynamischen und thermodynamischen Eigenschaften der atmosphärischen Strömung im Detail analysiert. Begleitende Sensitivitätsstudien mit vereinfachten analytischen Modelle werden zudem Aussagen zu den Auswirkungen der atmosphärischen Variabilität auf die Niederschlagsverteilung liefern. Das aus der Studie gewonnene Prozessverständnis ist eine wichtige Grundlage für weiterführende Forschungsarbeiten im Bereich der Hydrologie, Glaziologie und Ökologie.

Resilienz der Wasserversorgung und -speicherung im ländlichen Raum, Teilprojekt 1

Spurenelement - Organisches Material Wechselwirkungen im Meerwasser: Erforschung der Auswirkungen der Meerwasserchemie auf die Speziation von Spurenmetallen in einem sich erwärmenden und versauernden Ozean

Spurenmetalle (TMs), definiert als weniger als 1 mg kg-1, sind entweder wichtige essentielle Nährstoffe (Fe, Mn, Co, Cu, Ni, Zn) für das mikrobielle Wachstum oder toxisch (Cu, Pb, Cd) bei erhöhten Konzentrationen im Meerwasser. Der Ozean ist derzeit von Sauerstoffmangel, Versauerung, Schichtung und Erwärmung betroffen, was zu Veränderungen in der chemischen Speziation von TMs führt, die von den physikalisch-chemischen Bedingungen (z. B. pH-Wert, Temperatur und Salzgehalt) abhängig sind. Während die Kenntnis der gelösten und partikulären Metalle Informationen über die Gesamtbestände liefert und die Identifizierung wichtiger Quellen von TM in der Meeresumwelt ermöglicht, ist die Kenntnis der chemischen Speziation für das Verständnis der Biogeochemie und der Bioverfügbarkeit oder Toxizität von TM von wesentlicher Bedeutung. So haben frühere Arbeiten gezeigt, dass anorganisches Fe in sauerstoffhaltigem Meerwasser schlecht löslich ist, die Konzentrationen von gelöstem Fe jedoch aufgrund der Komplexbildung durch organische Stoffe höher sind als erwartet. Das derzeitige Wissen über die Speziation von TMs wird jedoch für eine bestimmte Probe unter Laborbedingungen beobachtet (z. B. pH=8,0 auf der NBS-Skala), und daher fehlt eine mechanistische Verbindung zu den intrinsischen physikalisch-chemischen Eigenschaften des Meerwassers und deren Einfluss auf die Metallbindung an organisches Material. Hier entwickle ich neuartige Analyse- und Modellierungswerkzeuge und nutze die Wechselwirkungen zwischen Metallen, Resinen und organischen Stoffen, um die Speziation von TM mittels ICP-MS über einen weiten Bereich von pH-Werten genau zu bestimmen. Ich kombiniere diese Messungen mit einem Modell für Ionenpaarung und organische Stoffe (NICA-Donnan), um eine mechanistische Beschreibung der Wechselwirkungen zu entwickeln und dadurch unser Verständnis der Rolle von z. B. pH-Wert, Temperatur und Ionenstärke für den TM-Zyklus im Meer zu verbessern. Sobald diese Methodik erreicht ist, wird sie es uns ermöglichen, zum ersten Mal die TM-Speziation für mehrere Metalle gleichzeitig zu bestimmen, einschließlich der bisher häufig untersuchten Metalle und der TMs, bei denen neuere Hinweise aus der Isotopenhäufigkeit auf eine wichtige Rolle der Bindung an organisches Material hinweisen. Die abgeleiteten thermodynamischen Konstanten werden auch in regionale biogeochemische Modelle einfließen, um Vorhersagen über den biogeochemischen Kreislauf der TM auf mechanistischer Ebene unter zukünftigen Ozeanszenarien zu erhalten.

Untersuchungen an einem Naturzugnasskuehlturm

Messung der thermodynamischen Groessen zur Beschreibung des Betriebsverhaltens des Kuehlturms. Erarbeitung von theoretischen Modellen.

Modelluntersuchungen zu Rotations-Schwingungs-Anregungen von Hydroxyl-Molekülen in der Mesosphäre und Rotationstemperaturen

Eine der Standardmethoden zur Temperaturbestimmung in der Mesopausen-Region basiert auf spektroskopischen Messungen der Rotationstemperaturen von Hydroxyl-Molekülen. Eine wichtige Frage bei der Interpretation der gemessenen Rotationstemperaturen ist die Frage nach der Thermalisierung der Rotationszustände. Bisher gibt es jedoch nur wenige Untersuchungen zu diesem Thema.Das Ziel dieses Projektes ist, Hydroxyl-Moleküle in verschiedenen Rotations-Schwingungs-Zuständen in der oberen Mesosphäre und unteren Thermosphäre zu untersuchen. Zu diesem Zweck soll ein kinetisches Modell der Schwingungs- und Rotations-Anregungen von OH entwickelt werden. Das Modell soll verwendet werden, um die Konzentrationen von angeregten Hydroxyl-Molekülen und Emissionsraten in verschiedenen Höhen und für verschiedene atmosphärische Bedingungen zu simulieren. Insbesondere sollen die Besetzungen der Rotationszustände analysiert werden, um Abweichung vom lokalen thermodynamischen Gleichgewicht bewerten zu können. Die Modellergebnisse sollen mit bodengestüzten Messungen und Satelliten-Messungen verglichen werden.

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