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Organische Schwefelkomponenten sind abundant in marinen Sedimenten. Diese Verbindungen werden v.a. durch die abiotische Reaktion anorganischer Schwefelverbindungen mit Biomolekülen gebildet. Wegen seiner Bedeutung für globale Stoffkreisläufe, für die Nutzung von Erdöllagerstätten und für die Erhaltung des Paleorecords, gibt es eine Vielzahl von Studien zum Thema. Sehr wenig Aufmerksamkeit wurde allerdings wasserlöslichen Komponenten geschenkt, die beim Prozess der Sulfurisierung entstehen und als gelöster organischer Schwefel (DOS) in die Meere gelangen können. Anhand der wenigen verfügbaren Informationen ist Schwefel vermutlich das dritthäufigste Heteroelement im gelösten organischen Material (DOM) der Meere, nach Sauerstoff und Stickstoff. Einige Schwefelverbindungen, insbesondere Thiole, sind für die Verbreitung von Schadstoffen aber auch essenzieller Spurenstoffe verantwortlich. Wichtige klimarelevante Schwefelverbindungen entstehen aus DOS. Daher spielt der marine DOS-Kreislauf eine Rolle für die Meere und Atmosphäre. Trotz seiner Bedeutung sind die Quellen marinen DOS, seine Umsetzung im Meer und Funktion für Meeresbewohner unbestimmt. Auch ist die molekulare Zusammensetzung von DOS unbekannt. In diesem Projekt werden wir Pionierarbeit in einem neuen Forschungsfeld der marinen Biogeochemie leisten. Wir wollen grundlegende Fragen bzgl. der Bildung und Verteilung von nicht-flüchtigem DOS im Meer beantworten. Unsere wichtigsten Hypothesen:* Bildung von DOS:(1) Sulfatreduzierende Sedimente sind wesentlich für die Bildung von DOS.(2) Reduzierte Schwefelverbindungen (v.a. Thiole) dominieren in Zonen der DOS-Entstehung.(3) DOS wird v.a. über abiotische Sulfurisierung in der Frühdiagenese gebildet.* Transport und Schicksal von DOS im Ozean:(4) DOS wird von sulfat-reduzierenden intertidalen Grundwässern an das Meer abgeben.(5) In der Wassersäule oxidiert DOS schnell (z.B. zu Sulfonsäuren).(6) DOS aus intertidalen Sedimenten ist in oxidierter Form auf den Kontintentalschelfen stabil.Neben dem wissenschaftlichen Ziel der Beantwortung dieser Hypothesen, wird das Projekt drei Promovierenden (eine in Deutschland und zwei in Brasilien) die außergewöhnliche Gelegenheit bieten, ihre Doktorarbeiten im Rahmen eines internationalen Projektes durchzuführen. Wir werden die Stärken beider Partner in Feld- und Laborstudien und Elementar-, Isotopen- und molekularen Analysen kombinieren. Wir werden unterschiedliche Regionen im deutschen Wattenmeer und in brasilianischen Mangroven (Rio de Janeiro and Amazonien) beproben, sowie die benachbarten Schelfmeere. Sulfurisierungsexperimente werden die Feldstudien ergänzen. Zur quantitativen Bestimmung und molekularen Charakterisierung von DOS werden wir neue Ansätze anwenden, die von den beiden Arbeitsgruppen entwickelt wurden. Dabei kommen u.a. ultrahochauflösende Massenspektrometrie (FT-ICR-MS), und andere massenspektrometrischen und chromatographischen Methoden zu Anwendung.
In dem Projekt ist es das Hauptziel, bei Photooxidationen (Gegenwart von Luftsauerstoff und Bestrahlung mit sichtbarem Licht (solare Einstrahlung und kuenstliche Lichtquelle) Abwasserreinigung und Synthese von Feinchemikalien durchzufuehren. Dazu wurden bisher Photooxidationen der toxischen Substrate Thiole, Sulfid und Phenole durchgefuehrt. Durch Verwendung von Photosensibilisatoren, die im sichtbaren Bereich absorbieren, kann eine weitgehende Mineralisierung u.a. von Phenolen (auch chlorierten Phenolen) erreicht werden. Mit der solarphotochemischen Synthese von Feinchemikalien ist jetzt begonnen worden.
Ziel des Vorhabens war die Entwicklung einer alternativen Technologie zu den bisherigen Verfahren der Reinigung von quecksilberhaltigem Abwasser aus Zahnarztpraxen. Die in einzelnen Praxen untersuchten zahnmedizinischen Abwaesser enthalten trotz Einsatz eines Amalgamabscheiders, der nur zur Abtrennung der Feststoffe aus dem Spuelwasser geeignet ist, bis zu 1 mg/l geloestes Quecksilber und bis zu 0,1 mg/l geloestes Silber. Fuer die Abtrennung der geloesten Schadstoffe aus den zahnaerztlichen Spuelwaessern koennen effektive Hochleistungsfilter auf der Basis von RGS-Polymeren genutzt werden. Aufgrund ihrer Eigenschaften ist es moeglich, die Feststofffiltration mit der Sorption der geloesten Schadstoffe bzw. Wertstoffe zu kombinieren. Entsprechend den thiophilen Eigenschaften des Quecksilbers wurden RGS-Polymere durch den Einbau schwefelhaltiger funktioneller Gruppen modifiziert, um hohe Sorptionskapazitaeten dieser Materialien fuer Quecksilber zu erreichen. Im Ergebnis umfangreicher Untersuchungen wurde eine Modifizierungsmethode vorgeschlagen, wodurch ein moeglichst hoher Anteil der Oberflaeche der austauschfaehigen Mikroglobuli der Polymere erreicht wird und die funktionellen Gruppen dort fixiert werden. Dafuer wurden die Parameter Temperatur, Zeit und Konzentration der Modifizierungsloesung optimiert. RGS-Polymere vom Typ 80, modifiziert mit Thioharnstoff(TH)- bzw. Thiol(SH)-gruppen, weisen maximale Sorptionskapazitaeten fuer Quecksilber bzw. fuer das Schwermetallgemisch Quecksilber, Silber und Zinn im pH-Bereich schwach sauer bis neutral, fuer Temperaturen zwischen 16 und 25 Grad Celsius und Durchflussgeschwindigkeiten bis 933 bv/h auf. Die Regenerierung der Polymere RGS-80(SH) und RGS-80(TH) fuehrt bei Verwendung von 4-6 bv 20 prozentiger Salzsaeure zu einer Rueckgewinnung von ueber 90 Prozent des sorbierten Quecksilbers. Nach anschliessender Behandlung mit Modifizierungsloesung ist ein erneuter Einsatz moeglich. Die Regenerierung der RGS-Filter sollte in einer zentralen Recyclinganlage erfolgen. Fuer die Durchfuehrung der vorgeschlagenen Regenerierungstechnologie wurden von uns Kontakte mit einem geeigneten Partner aufgenommen, der in der Lage ist, diese Arbeiten bei Bedarf durchzufuehren. Durch eine praktische und preiswerte Variante des Einbaus der entwickelten Filteranlage in zahnaerztliche Spuelwasserleitungen konnten die im Labor erhaltenen Ergebnisse unter realen Betriebsbedingungen nachgewiesen werden. Variable Filtergroessen und modulartige Bauweise der Filteranlagen ermoeglichen sowohl den direkten Einbau in zahnaerztliche Behandlungseinheiten als auch die Anpassung in Abwassersammelanlagen von Zahnarztpraxen. Die Filtergroesse kann entsprechend dem konkreten Anwendungsfall dahingehend angepasst werden, dass optimale Standzeiten von ca. 12 Monaten erreicht werden.
Gesamtziel des Verbundvorhabens besteht in der Erforschung und Entwicklung neuartiger intelligenter Sensor- und Monitorsysteme zur stofflichen Charakterisierung von Prozesssubstraten und Gaserträgen in der Flüssig- und Gasphase von Biogasanlagen, um durch die verbesserte Kenntnis der den Biogasprozess beeinflussenden Faktoren (chemisch, physikalisch, mikrobiell), die Prozessstabilität zu optimalen Bedingungen in situ zu gewährleisten. Ein wesentliches Detailziel des Fraunhofer-IBP ist es, durch Kenntnis und Detektion der die Methangasbildung begleitenden Thiole und Sulfide das Fermentationsoptimum herauszufinden und einen selektiven Sensor zur Detektion schwefelorganischer Zwischenstufen zu entwickeln. Ein solcher Sensor macht die Biogasproduktion unabhängiger vom Ausgangssubstrat, d.h. auch heterogene Abfallstoffe können zielgenau vergoren werden. 1.) Aufbau und Inbetriebnahme einer Biogas-Mini-Plant-Anlage; 2.) chemische Analyse der Biogas-Phase auf schwefelorganische Verbindungen und klassisch mikrobiologische, sowie genetische Identifizierung der potentiell relevanten Substrat-Mikroorganismen; 3.) Entwicklung eines schwefelselektiven Sensors auf Basis von Metalloxid-Halbleitern (technologische Weiterentwicklung mittels Plasmatechnologie und ionischer Liquiden) und Validierung der Sensorsignale mit Hilfe der Mini-Plant-Anlage; 4.) Installation des Sensors auf eine praxisnahe Pilot-Biogasanlage; 5.) ggf. Integration des Sensors in ein multivariantes Sensor-Netzwerk.
Im Rahmen des IGF-Projektes 16126 N wurden folgende Ergebnisse erreicht: - Für das Biogas der Abwasserbehandlungsanlage der Zuckerfabrik Uelzen der Nordzucker AG wurde die Konzentration der Komponenten CH4, CO2 und H2S in den Produktionskampagnen 2009/10, 2010/11 und 2011/12 online erfasst. - Biogas-Rohgasproben wurden offline auf weitere Schadstoffe untersucht. Neben H2S wurden geringste Mengen an Mercaptanen detektiert. Ausgeschlossen werden konnten Chlor-, Fluor-, Ammonium- und Siloxanverbindungen. - Zur Biogasreinigung wurde eine H2S-Falle ausgelegt und erprobt. Die geforderte Grenzkonzentration von 1 ppmv H2S am Ausgang der H2S-Falle wurde durchgehend eingehalten. - Nach Screeningtests mit unterschiedlichen Katalysatorformulierungen wurde ein Katalysator identifiziert, der synthetisches Biogas durch kombinierte Trocken- und Dampfreformierung ab einer Temperatur von 550 C bis zum thermodynamischen Gleichgewicht umsetzt. - Die charakteristischen Leistungskurven für den kommerziellen SOFC-Stack MK200 mit synthetischem Biogasreformat wurden aufgenommen. Ein Langzeitversuch über 1.400 Betriebsstunden ergab keine erkennbare Degradation bei Betrieb mit synthetischem Biogasreformat. - Prozesssimulationen des Gesamtsystems bildeten die Grundlage für die Systemauslegung und lieferten zunächst die zu erwartende Zusammensetzung des Biogasreformates. Durch immer höhere Detaillierung der Simulation konnten das Gesamtsystemverhalten abgebildet und Wirkungsgrade präzise vorausgesagt werden. - Ein Reformermodul bestehend aus Brenner-Reformer-Einheit, Überhitzer und Verdampfer wurde ausgelegt und unter Berücksichtigung der Schnittstellen mit dem Gesamtsystem konstruiert. Durch strömungstechnische Simulationen konnte eine homogene Durchmischung der Gase beim Anströmen der Katalysatoren nachgewiesen werden. Das Reformermodul wurde gefertigt und charakterisiert. In allen untersuchten Betriebspunkten wurde ein Brenngas nahe dem thermodynamischen Gleichgewicht für die entsprechende Reformeraustrittstemperatur erreicht. - Für das Gesamtsystem wurde ein RI-Fließbild entwickelt, Zulieferkomponenten, Messtechnik und das Steuerungssystem beschafft sowie die Steuersoftware programmiert. Das System wurde im Labor aufgebaut und zunächst mit synthetischem Biogas in Betrieb genommen. Es konnte eine elektrische Leistung zwischen 900 und 960 Wel bei einem Wirkungsgrad zwischen 41 und 51 Prozent demonstriert werden. - Das System wurde an der Biogasanlage der Zuckerfabrik Uelzen der Nordzucker AG mit realem Biogas betrieben. Einstellbare Parameter wurden zur Erfassung des möglichen Betriebsfensters variatiert. Die erreichte elektrische Leistung lag zwischen 700 und 800 Wel, der Wirkungsgrad betrug zwischen 40 und 53 Prozent. (Text gekürzt)
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| Wissenschaft | 10 |
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| Boden | 25 |
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