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Dynamik der Verweilzeiten von Wasser in Mediterranen Einzugsgebieten und deren ökohydrologischen Auswirkungen in einer sich wandelndem Umwelt

Es ist dringend erforderlich, die relevanten hydrologischen Prozesse in montanen mediterranen Einzugsgebieten zu verstehen, um deren potentielle Änderungen in ihren Funktionen für die Wasserversorgung durch den Klimawandel und Landnutzungsänderungen zu kennen. Daher möchte ich zusammen mit meiner Gastinstitution, dem IDAEA-CSIC in Barcelona, untersuchen, wie die Vegetation, die Böden und das Grundwasser das Speichern, die Mischung, die Abflussbildung, sowie die Evapotranspiration in dem Einzugsgebiet Vallcebre im Nordosten Spaniens beeinflussen. Die Forscher des IDAEA -CSIC haben hydrometrische Daten und stabile Isotope (d2H, d18O) der verschiedenen hydrologischen Kompartimente des Einzugsgebiets gesammelt. Somit liegen Informationen über den Freiland- und Bestandniederschlag, Stammabfluss, Bach- und Grundwasser, sowie Wasser im Boden und der Vegetation vor. Ich plane, diesen umfangreichen Datensatz zur Bestimmung der Verweilzeiten mit neue Methoden anzuwenden, damit sich unser Verständnis von Wasserfluss und Stofftransport in Einzugsgebieten verbessert. Ich werde zunächst testen, wie mittels 'StorAge Selection functions' (Rinaldo et al. 2015) die Dynamik der Verweilzeiten des Abflusses und der Evapotranspiration beschrieben werden können. Des Weiteren habe ich als Ziel die neuen Konzepte der 'young water fraction' (Kirchner 2016) and 'new water fraction' (Kirchner 2017) anzuwenden, um besser die kurzfristige Komponente der Verweilzeiten beschreiben zu können. Diese Methoden sind noch nicht für Mediterrane Einzugsgebiete getestet worden, aber der umfangreiche Datensatz für die Vallcebre Einzugsgebiete ermöglicht die Untersuchung aktueller Fragen der Einzugshydrologie: Können Studien zur Verweilzeit verbessert werden mit höherer Rate der Probennahme von Niederschlag und Abfluss? Wie wirken sich neu erschlossene Daten über Bestandsniederschlag, Stammabfluss, Wurzelwasseraufnahme oder Bodenwasserfluss auf die Analysen aus? Zuletzt werde ich die Information von Tiefenprofilen der Isotopenzusammensetzung von Porenwasser einbeziehen, um hydrologische Modelle zu testen und die Verweilzeiten im Boden mit der Verweilzeit des Einzugsgebietsabflusses in Bezug zu setzen. Letzteres baut auf meine Dissertation und derzeitiger Postdoc-Studien auf.

Schwerpunktprogramm (SPP) 1685: Ecosystem nutrition: forest strategies for limited phosphorus resources; Ökosystemernährung: Forststrategien zum Umgang mit limitierten Phosphor-Ressourcen, Biozugänglichkeit und Umsatz von Phosphor in Wald-Unterböden

Pflanzen können zwischen 10 und 80% ihres P-Bedarfs aus Unterböden decken, aber in welchen Bindungsformen P im Unterboden von Wäldern vorliegt, wie gut es dort zugänglich ist und v.a. wie lange der Sauerstoff in den Unterboden-Phosphaten verweilt, ist nur wenig verstanden. Dieses Projekt hat zum Ziel, die Hypothese zu testen, dass mit zunehmendem P-Mangel im Oberboden die Pflanzen verstärkt auf P im Unterboden zugreifen. Als Grundlage hierfür werden wir in der ersten Phase des SPP aufklären, (i) wie hoch die P-Vorräte in den Unterboden der Versuchsstandorte sind, welche Bindungsformen dominieren und welche delta18O-Signaturen Bodenphosphate dort aufweisen, (ii) wie Pflanzenwurzeln die P-Gradienten im Unterboden verändern, (iii) wie gut die Phosphate im Unterboden für Mikroorganismen und damit 18Oisotopenaustauschreaktionen zugänglich sind, (iv) ob und wie abiotische, positionsabhängige isotopenaustauschreaktionen stattfinden können, anhand derer sich Informationen zur Verweilzeit der Phosphate im Unterboden ableiten lassen, und (v) welche Zusammenhänge zur Isotopensignatur in Phosphaten des Xylemsaftes bestehen. Die P-Bindungsformen und Konzentrationen werden mittels sequenziellen Fraktionierungsverfahren, NanoSIMS, XANES-und NMR-Spektroskopie erfasst. Isotopenbestimmungen und -austauschexperimente erfolgen mittels massenspektrometrischen und Raman-spektroskopischen Analysen unter Einbeziehung quantenchemischer Modellierungen.

Heterogen katalysierte Gasphasenoxidation von 3-Picolin an V2O5/TiO2-Katalysatoren

Nikotinsaeure hat in der chemischen Industrie eine bedeutende Stellung. Die Nikotinsaeure ist das Provitamin zum Nikotinsaeureamid und hat die gleiche biologische Aktivitaet. Sie wird als Zusatzstoff in Nahrungs- und Futtermitteln eingesetzt. Ein herkoemmliches Verfahren zur Herstellung von Nikotinsaeure ist die homogen katalysierte Oxidation von 2-Methyl-5-ethyl-Pyridin mit HNO3 und anschliessender Decarboxylierung. Nachteil dieser zweistufigen Reaktion ist einerseits die anfallende Salzfracht und der Verlust von Geruestkohlenstoff durch Totaloxidation (Lonza-Verfahren). Das Nikotinsaeureamid wird zweistufig durch Ammoxidation des 3-Picolin zum 3-Cyanpyridin und Verseifung der Nitrilgruppe hergestellt. Beide Schritte sind heterogen katalyisiert (Degussa-Verfahren). Ein einstufiger Prozess durch Direktoxidation mit Sauerstoff ist oekonomisch wie oekologisch wuenschenswert. Die Oxidation von 3-Picolin zur Nikotinsaeure wird mit Sauerstoff bzw. Luft in einem Temperaturbereich von 250-400 Grad Celsius durchgefuehrt. In der heterogen katalysierten Oxidation von 3-Picolin wird Wasserdampf als Traegergas verwendet. Wasser ist bis auf den energetischen Aspekt ein unkritisches Loesemittel, und dient der Waermeabfuhr und der Erleichterung der Desorption des Produktes von der Katalysatoroberflaeche. Da bei der Direktoxidation keine Salzfrachten anfallen und die Nebenprodukte allein Wasser und CO2 sind, entfallen aufwendige Prozessschritte zur Reinigung des Produktes und die Entsorgung der Salze. Die Gasphasenoxidation wird in einem Integralfestbettreaktor durchgefuehrt. Im Festbett koennen wegen der exothermen Reaktion 'Hot Spots' entstehen, die eine Totaloxidation zu CO2 bevorzugen. Durch kurze Verweilzeiten und geeigneter Traegergase mit hoher Waermekapazitaet und/oder Waermeleitfaehigkeit koennen die 'Hot Spots' ganz oder teilweise vermieden werden. Die entstehenden Carbonsaeuren werden nach Austritt aus dem Reaktor aus dem Prozessgas kristallisiert und damit als Feststoff gewonnen.

Schwefelverbindungen in der Atmosphaere

Dieses Projekt umfasst zum einen Untersuchungen zur Verweilzeit des SO2 in der Atmosphaere, zum anderen die Messung sehr niedriger SO2 und H2S Konzentrationen. Zur Bestimmung des Ausscheidungsgrades des SO2 am Boden wurden Vertikalprofile (parallel zu Feuchte und Windprofilen) an einem meteorologischen Turm aufgenommen; zur Untersuchung der Oxidationsgeschwindigkeit wurde die Schwefel-38 Aktivitaet (Halbwertszeit 4 h, Produktion durch Hoehenstrahlung) im SO2 und Sulfat gemessen.

Bedeutung des Kationenaustausches beim Kolloid-assoziierten Transport organischer Kationen an Tonen

Das Potential für den kolloidgetragenen Transport (Co Transport) von Schadstoffen im Grundwasser durch natürliche und künstliche Kolloide ist seit den 80er Jahren bis zum heutigen Tag Gegenstand der Forschung. Insbesondere das Potential für den Co-Transport von unpolaren, hydrophoben Stoffen an natürlichen und künstlichen organischen aber auch anorganischen Kolloiden ist experimentell gut erfasst. Organische Schadstoffe treten in der aquatischen Umwelt allerdings häufig als ionare Spezies auf. Gerade bei geringen Anteilen organischen Kohlenstoffs im Grundwasserleiter ist ihr Sorptions- und damit auch ihr Umwelt- und Transportverhalten dann nicht durch die hydrophobe Sorption sondern durch Ionenaustausch geprägt. Prognosen zur Schadstoffausbreitung können dann sowohl zur Unter- als auch Überschätzung ihrer Mobilität führen. Trotz des hohen Adsorptionspotentials organischer Kationen an Tonen durch Ionenaustausch und einer z.T. der hydrophoben Sorption ähnlichen Sorptionshysterese wurde der Kationenaustausch als Sorptionsmechanismus für den Co-Transport bisher nicht systematisch untersucht. Es existieren keine grundlegenden Arbeiten zur Bedeutung des Kationenaustausches im Co-Transport organischer ionarer Spezies an Ton-Kolloiden. Ziel dieses Vorhabens ist die Bedeutung des Co-Transportes organischer Kationen an Ton-Kolloiden mit experimentellen Labormethoden systematisch zu erfassen und zu bewerten. Dafür sollen Batch und Säulen Experimente mit ein- und zweiwertigen organischen Kationen als Sorbent und Tonmineralen (Illite, Kaolinite und Montmorillonit) der Größenfraktionen 200, 500 und 1000 nm unter verschiedenen, definierten Bedingungen (pH, Ionenstärke, Valenz organischer Kationen und Verweilzeiten) in/mit silikatischer Matrix durchgeführt werden. Das Verständnis der komplexen Zusammenhänge des Co-Transports bildet einen Grundstein zur Abschätzung des Umweltpotentials organischer Schadstoffe in Gegenwart von Tonmineralen. Darüber hinaus schafft das Vorhaben die methodisch analytische Grundlagen für spätere experimentelle Laborexperimente an komplexen Materialien und in Geländeversuchen.

Verweilzeiten des Sickerwassers in der ungesättigten Bodenzone

Grundlagen des vorliegenden Datensatzes bildet das Projekt zum Grundwasserflurabstand 2013. Der Flurabstand des Grundwassers wurde entsprechend der DIN 4049-3 aus Wasserständen der aktiven Grundwassermessstellen des LfU sowie von Daten Dritter aus der Stichtagsmessung vom Frühjahr 2011 errechnet. Die Verweilzeit des Sickerwassers in der ungesättigten Bodenzone nach DIN 19732 ist auf den Wassergehalt des Bodens bezogen und wird aus dem Quotienten aus Wassergehalt [mm] und Sickerwasserrate [mm/a] ermittelt. Für die punktweisen Berechnungen standen ca. 50.000 Bohrungen zur Verfügung, aus denen schichtbezogene Daten ermittelt wurden. Für die Sickerwasserrate ist die Grundwasserneubildungsrate aus dem ArcEgmo für den Zeitraum 1986-2005 zur Grundlage genommen worden. Für die Regionalisierung wurde auf ca. 14.100 Bohrungen zurückgegriffen und diese mittels Kriging-Interpolations-verfahren durchgeführt. Die Auflösung erfolgte im Raster von 10x10 m. Errechnete Flächen von < 25.000 m² sind in die umhüllende Fläche eingegangen. Seen mit einer Fläche < 25.000 m² sind nicht berücksichtigt worden und ebenfalls in der umgebenden Fläche aufgelöst worden. Tagebauflächen wurden ausgeschnitten. Grundlagen des vorliegenden Datensatzes bildet das Projekt zum Grundwasserflurabstand 2013. Der Flurabstand des Grundwassers wurde entsprechend der DIN 4049-3 aus Wasserständen der aktiven Grundwassermessstellen des LfU sowie von Daten Dritter aus der Stichtagsmessung vom Frühjahr 2011 errechnet. Die Verweilzeit des Sickerwassers in der ungesättigten Bodenzone nach DIN 19732 ist auf den Wassergehalt des Bodens bezogen und wird aus dem Quotienten aus Wassergehalt [mm] und Sickerwasserrate [mm/a] ermittelt. Für die punktweisen Berechnungen standen ca. 50.000 Bohrungen zur Verfügung, aus denen schichtbezogene Daten ermittelt wurden. Für die Sickerwasserrate ist die Grundwasserneubildungsrate aus dem ArcEgmo für den Zeitraum 1986-2005 zur Grundlage genommen worden. Für die Regionalisierung wurde auf ca. 14.100 Bohrungen zurückgegriffen und diese mittels Kriging-Interpolations-verfahren durchgeführt. Die Auflösung erfolgte im Raster von 10x10 m. Errechnete Flächen von < 25.000 m² sind in die umhüllende Fläche eingegangen. Seen mit einer Fläche < 25.000 m² sind nicht berücksichtigt worden und ebenfalls in der umgebenden Fläche aufgelöst worden. Tagebauflächen wurden ausgeschnitten. Grundlagen des vorliegenden Datensatzes bildet das Projekt zum Grundwasserflurabstand 2013. Der Flurabstand des Grundwassers wurde entsprechend der DIN 4049-3 aus Wasserständen der aktiven Grundwassermessstellen des LfU sowie von Daten Dritter aus der Stichtagsmessung vom Frühjahr 2011 errechnet. Die Verweilzeit des Sickerwassers in der ungesättigten Bodenzone nach DIN 19732 ist auf den Wassergehalt des Bodens bezogen und wird aus dem Quotienten aus Wassergehalt [mm] und Sickerwasserrate [mm/a] ermittelt. Für die punktweisen Berechnungen standen ca. 50.000 Bohrungen zur Verfügung, aus denen schichtbezogene Daten ermittelt wurden. Für die Sickerwasserrate ist die Grundwasserneubildungsrate aus dem ArcEgmo für den Zeitraum 1986-2005 zur Grundlage genommen worden. Für die Regionalisierung wurde auf ca. 14.100 Bohrungen zurückgegriffen und diese mittels Kriging-Interpolations-verfahren durchgeführt. Die Auflösung erfolgte im Raster von 10x10 m. Errechnete Flächen von < 25.000 m² sind in die umhüllende Fläche eingegangen. Seen mit einer Fläche < 25.000 m² sind nicht berücksichtigt worden und ebenfalls in der umgebenden Fläche aufgelöst worden. Tagebauflächen wurden ausgeschnitten.

Sickersaft- und Stickstoffaustrag waehrend der Rotte organischer Materialien unter besonderer Beruecksichtigung verschiedener Stalldung-Mietenabdeckungen

Es wurden Rinder- und Pferdemistmieten auf Sickersaftbildung und N-Austrag untersucht. Nur bei Rindermist wurden auch Versuche mit verschiedenen Abdeckungen durchgefuehrt. Sickersaftbildung und N-Austraege waren so gering, dass eine Gefaehrdung des Grundwassers ausgeschlossen werden kann. Die Sickersaftbildung insbesondere am Beginn der Rottezeit ist zu einem grossen Teil durch Atmungswasser bedingt. Niederschlaege hatten eine verhaeltnismaessig geringe Wirkung. Die Abdeckung hatte keinen besonders grossen Effekt. Sie bewirkt im Gegenteil eine staerkere Rotte aufgrund hoeherer Mietentemperaturen und damit staerkere Sickersaftbildung sowie hoehere Verluste an N und C.

Untersuchungen zur Maximierung des Mülldurchsatzes in Müllverbrennungsanlagen bei Sicherstellung eines ausreichenden Ausbrande

Das Qualitätskriterium für die Müllverbrennung, bzw. für die Ablagerung der Schlacke aus der Thermischen Abfallbehandlung ist der Glühverlust. Im FG Abfalltechnik besteht die begründete Vermutung, dass die Müllverbrennung verändert werden kann, wenn als Qualitätskriterium für eine Ablagerung der Schlacke nicht mehr der Glühverlust verwendet wird, sondern die für die mechanisch-biologisch behandelten Abfälle zu Grunde gelegten Größen Atmungsaktivität und Gasbildungsrate herangezogen werden und dabei in jedem Fall immer noch eine ausreichende Inertisierung erreicht wird. Um dies zu untersuchen soll die in die Müllverbrennung eingesetzte Abfallmenge durch Kurzverbrennungen vergrößert werden. Eine Kurzverbrennung kann durch die Verstärkung der Feuerraumbelastung, sowie die Verkürzung die Verweilzeit des Abfalls im Feuerraum erreicht werden. Den Zuordnungskriterien für Deponien für mechanisch-biologisch vorbehandelten Abfälle liegt der Ansatz zugrunde, dass beim biologischen Teilprozess der MBA der biologisch abbaubare Kohlenstoff weitestgehend abgebaut wird, so dass sich der verbleibende Abfall bei der Ablagerung auf einer Deponie trotz des Vorhandenseins von kohlenstoffhaltigen Bestandteilen inert verhält. Wenn bei der Verbrennung in Müllverbrennungsanlagen der biologisch abbaubare Kohlenstoffanteil als leicht flüchtiger Anteil zuerst und schnell abgebaut wird, sollte trotz des oben beschriebenen erhöhten Mülldurchsatzes (Kurzverbrennung), die Atmungsaktivität und die Gasbildungsrate für die Schlacke, eingehalten werden können. Es muss überprüft werden, ob der bei der Kurzverbrennung verbleibende fixe Kohlenstoff biologisch nicht abbaubar ist und dadurch die Atmungsaktivität und die Gasbildungsrate nicht erhöht. Die Auswirkungen der Kurzverbrennung auf den Ausbrand sollen in Versuchen in der Technikumsverbrennungsanlage des FG Abfalltechnik durchgeführt werden. Die Kurzverbrennungen sollen durch zum einen die Erhöhung der Rostbelastung und zum anderen die Reduzierung der Verweilzeit umgesetzt werden. Zur Beurteilung des Ausbrandes wird von den Schlacken die Atmungsaktivität und die Gasbildungsrate und zum Vergleich der Glühverlust bestimmt. Die bei den Versuchen gewonnenen Ergebnisse sollen zeigen, dass eine Erhöhung der Mülldurchsatzleistung erreicht und dennoch ein ausreichender Ausbrand unter den Gesichtspunkten der Atmungsaktivität und der Gasbildungsrate gewährleistet werden kann. Unter diesen Bedingungen könnten die Durchsätze in den Müllverbrennungsanlagen vergrößert werden und dadurch eine Möglichkeit, das ab dem 01.06.2005 erwartete Kapazitätsdefizit an Abfallbehandlungsanlagen zu vermindern oder gar auszugleichen, gegeben werden.

Modellmaessige Untersuchungen zur Isotopenhydrologie und zu Ausbreitungsvorgaengen im Grundwasser

Modellmaessige Untersuchungen der Grundlagen von Grundwasserdatierungen sowie der Migration von Tracern und Schadstoffen im Sicker- und Grundwasser. Beitraege zur Klimaforschung.

Geochemie und 13C/12C-Isotopenchemie kohlensaeurereicher Mineralwaesser

Die mineralhaltigen Waesser in Hessen besitzen neben hohen Ionenkonzentrationen oft auch hohe Kohlensaeuregehalte. Sie sind durch Bohrungen erschlossen und treten in Form von Quellen oder Brunnen auf. Viele dieser Waesser werden als Trink-, Mineral-, Heil- und Badewasser genutzt. Die Herkunft der zum Teil grossen CO2-Mengen wurde bereits frueher von den in dieser Region vorkommenden Basalten abgeleitet. Da jedoch keine rezente vulkanische Aktivitaet existiert, konnte letztlich nicht geklaert werden, wie das CO2-Gas, das bis heute stetig in den Kohlensaeuerlingen gefoerdert wird, ueber den langen Zeitraum fixiert werden konnte. Anhand der durchgefuehrten chemischen und 13C/12C-isotopenchemischen Untersuchungen liess sich bereits zeigen, dass vulkanogenes CO2 mit hoher Wahrscheinlichkeit in den Evaporit-Gesteinen des Zechsteins gebunden sein kann. In fortgesetzten Arbeiten wird das Untersuchungsgebiet erweitert. Hierbei sind andere moegliche Lagerungsformen von vulkanogenem CO2-Gas zu beachten. Die Zusammensetzung der Waesser wird im wesentlichen durch die Zusammensetzung der im Gesteinsverband vorkommenden Minerale bestimmt. Die im Vergleich zum Input-Wasser des Aquifers angereicherten Spurenelemente spiegeln die Aufloesungsprozesse sowie die Verweilzeit der Waesser im Gesteinsuntergrund wider. Die 18O/16O-Signatur des geloesten Gesamtkarbonats zeigt eindeutig die Anwesenheit von meteorischem Wasser.

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