Organische Spurenverunreinigungen und insbesondere deren Wirkungen rücken immer mehr in den Focus der Forschung. Rückstände von Pestiziden und Pharmaka werden inzwischen in allen Umweltkompartimenten bis hin zu Nahrungsmitteln, Trinkwasser und auch in menschlichen Geweben gefunden. Die Wirkungen solcher Stoffe sind jedoch bisher nur sehr wenig untersucht. Wirkungen werden auf Ökosystemebene, vor allem bei Wasserorganismen, aber auch bereits auf der Ebene von Vertebraten- und humanen Zellen gefunden. Besonders Besorgnis erregend ist die Feststellung synergistischer Effekte von Stoffen, die einzeln in Konzentrationen deutlich unterhalb der Wirkschwelle vorliegen. Die neu gegründete Fakultät 2 der BTU hat sich deshalb die Erforschung von Umweltverhalten und gesundheitlicher Auswirkungen solcher Verbindungen zum Ziel gesetzt. Ein besonderes Problem bei der Betrachtung von Wirkungen der Spurenstoffe stellen Metabolite und Abbauprodukte dieser Substanzen dar. Von zahlreichen Verbindungen ist das Verhalten in der Umwelt bisher kaum bekannt. Dies liegt häufig auch daran, dass bisher geeignete Analyseverfahren für die Verfolgung von Abbaumechanismen im Spurenbereich fehlen. Der LS 'Biotechnologie der Wasseraufbereitung' beschäftigt sich beispielsweise mit dem Umweltverhalten phosphororganischer Verbindungen. Der gegenwärtig bekannteste Vertreter dieser Stoffgruppe ist das Totalherbizid Glyphosat. Obwohl diese Verbindungen in großen Mengen nicht nur in der Landwirtschaft, sondern auch in der Industrie und vor allem im Haushalt verwendet werden, ist über das Umweltverhalten und vor allem über den Abbau der meisten Substanzen nur sehr wenig bekannt. Dies liegt u.a. an der äußert komplizierten Analytik, die bisher nur über LC/MS/MS oder LC/ICP-MS gelingt und nur von sehr wenigen Laboren in Deutschland beherrscht wird. Die Identifikation vieler Metaboliten scheitert bisher am Fehlen geeigneter Gerätetechnik und Methoden. Das beantragte LC/MS-IT-TOF-Gerät vereinigt erstmals die gute Empfindlichkeit des Ion-Trap mit der Massengenauigkeit der Time-Flow-Technik. Dieses Gerät besitzt somit die besten Voraussetzungen für die Identifikation von Substanzen im Spurenbereich und stellt eine wichtige Ergänzung von bereits vorhandenen Techniken wie GC/MS, LC/MS und NMR, sowie hoch effizienter Methoden und Verfahren zur Anreicherung von organischen Verbindungen dar. Es wird erwartet, dass mit Hilfe der neuen Technik völlig neue Einblicke in Umweltverhalten und Wirkungen von solchen Spurenstoffen gewonnen werden können, die bisher nicht oder nur unzureichend analysiert werden können. Mit der neuen Geräteausstattung werden dabei auch die Umwelt- und Gesundheitsforschung weiter verknüpft.
The impact of matter input from terrestrial sources on aquatic systems is well known. The reverse process, i.e. the transport from water (source) to land (sink) in aquatic-terrestrial metaecosystems, has received less attention. In SystemLink, we focus on the bottom-up and topdown mediated interactions in terrestrial ecosystems, which propagate from aquatic environments as a result of their exposure to anthropogenic stress. We consider micropollutants (fungicides and insecticides) and invasive species (riparian plants and invertebrates) as important manifestations of multiple stressors in disturbed aquatic ecosystems. We hypothesise that 1) invasive invertebrates and insecticide exposure and 2) invasive riparian plants and fungicide exposure cause top-down and bottom-up mediated responses in terrestrial ecosystems, respectively. We test these general and several more specific hypotheses through collaborative experiments in replicated outdoor aquatic-terrestrial mesocosms (site-scale) amended by joint pot experiments (batch-scale), field studies (landscape-scale), and modelling. All experimental setups will be derived from the landscape scale representing a multi-stress environment. Several scales will regularly be combined to overcome scale-specific restrictions and to ensure both cause-effect quantification as well as environmental relevance of the results. Ultimately, SystemLink thrives to increase our knowledge on effect translation across ecosystem boundaries. By integrating biogeochemical fluxes and biological subsidies we will be able to quantify their relative importance. Furthermore, we will closely combine the often-separated aquatic and terrestrial research areas. The qualification program comprises three pillars: First, research teams of two to four PhD students will work on related scientific problems; their cooperation will become evident through joint presentations and scientific publications. Second, the establishment of a fasttrack study will promote the scientific career of talented students from secondary school until the PhD phase. Third, each participating student will receive a documented and regularly updated Research and Study Profile tailoring their PhD program to their individual needs. The principal investigators of this proposal were specifically recruited to represent a variety of complementary disciplines. Their cooperation forms the basis for the interdisciplinary research focus on 'environment' as one of three central topics at the University Koblenz-Landau.
Bei dem beantragten Gerät handelt es um die Kombination eines Hochleistungsflüssigkeitschromatographie-Gerätes (Ultra High Performance Liquid Chromatography, UHPLC) zur Stofftrennung mit einem hochauflösenden Massenspektrometer (Kopplung eines Quadrupol-Systems mit einem Flugzeitmassenspektrometer, „Time of Flight“, QTOF-MS, im folgendem kurz als HR-MS bezeichnet) neuester Bauart. Das Gerät soll zur Strukturaufklärung unbekannter organischer Spurenstoffe in Umweltproben und anderen Matrices eingesetzt werden. Die Forschungen der Antragsteller beschäftigen sich umfassend mit dem Auftreten, den Eigenschaften und dem Verhalten von überwiegend anthropogen in den Wasserkreislauf eingetragenen Chemikalien sowie der Verfolgung von biotischen und abiotischen Transformationsprozessen in technischen und natürlichen Systemen. Die Verfügbarkeit eines hochauflösenden Massenspektrometers ist für die Charakterisierung von Abbaupfaden und für die Identifizierung von Produkten, deren Umweltrelevanz ebenfalls aufgeklärt werden muss, unabdingbar. Weiterhin wird das Gerät zur Identifizierung von anthropogenen Spurenschadstoffen in allen Ebenen des globalen Wasserkreislaufs benötigt, wobei als methodischer Ansatz u.a. ein „Non-Target Screening“ verwendet werden soll. Im Rahmen diverser aktueller und geplanter Forschungsarbeiten müssen für eine Vielzahl von Umweltchemikalien deren Metaboliten und Transformationsprodukte sicher identifiziert werden. Das angestrebte hochauflösende LC-MS-System kann außerdem zur exakten Quantifizierung von organischen Spurenstoffen eingesetzt werden, was bei den Antragstellern erhebliche Bedeutung besitzt. Die geplante Anschaffung bewirkt eine weitere Steigerung der bereits bestehenden hochwertigen und vielschichtigen Forschung und führt zu einer signifikanten Erhöhung der Wettbewerbsfähigkeit sowie Attraktivität hinsichtlich des wissenschaftlichen Nachwuchses aller beteiligten Institutionen der Fakultät Umweltwissenschaften. Ein HR-MS ist bislang an der gesamten Fakultät nicht vorhanden.
Es wird die Anschaffung einer LC-Triplequadrupol-Anlage beantragt, um Mikroschadstoffe auch in geringen, aber toxikologisch und ökotoxikologisch relevanten Konzentrationen (ng/l bis pg/l) quantifizieren zu können. Eine am Institut vorhandene HPLC mit Diodenarray-Detektor verfügt lediglich über eine Empfindlichkeit im Mikro g/l Bereich. Diese Anlage wurde bislang in verschiedenen Projekten zum Umweltverhalten von Pestiziden eingesetzt. Der aktuelle Stand der Forschung zeigt, dass Pestizide sich stärker in der Umwelt verbreiten als angenommen und bereits in verschiedensten Umwelt-, Lebensmittel- und Humanproben nachgewiesen werden. Pestizide werden in immer geringeren Mengen eingesetzt, jedoch besteht noch Forschungsbedarf zu ihrem Umweltverhalten und dem ihrer Transformationsprodukte. Daher werden besondere Anforderungen an die Analytik in diesem Forschungsbereich gestellt. Eine LC-Triplequadrupol-Anlage würde die zurzeit laufenden Projekte zu Transformationsprozessen von Pestiziden (BMBF) und zur Eintragsreduzierung von Pestiziden durch Retentionsteiche (Kooperationsvertrag BASF) signifikant unterstützen. Weiterhin ermöglicht dieses Gerät die Ausweitung auf andere Mikroschadstoffe wie Biozide, Human- und Tierarzneimittel und andere Matrices als Wasser (z.B. Boden und Sediment). Darüber hinaus können durch niedrigere Kosten bei Analysen am eigenen Institut im Vergleich zu Fremdanalysen bei gleichem Budget eine deutlich höhere Anzahl an Proben untersucht werden. Dies würde die Qualität der Ergebnisse entscheidend verbessern. Das beantragte Gerät ist bei der Einwerbung von weiteren Einzel- und Verbundvorhaben (DFG, WTSH, BMBF, Water JPI) von zentraler Bedeutung, um signifikante Erkenntnisse zu Prozessen von Mikroschadstoffen in der Umwelt zu gewinnen.
Die Arbeitsgruppen Anorganische Chemie (Prof. Lang), Koordinationschemie (Prof. Mehring), Chemische Technologie (Prof. Stöwe) an der Technischen Universität Chemnitz haben sich zu einem Interessenverbund zum Thema nachhaltige Wasserwirtschaft zusammengefunden und mit dem regionalen führenden kommunalen Energieversorger dieses Interesse abgestimmt. Ziele sind die Entwicklung von neuen Abwasseraufbereitungsmethoden zur Entfernung von Mikroverunreinigungen wie Endokrin Disruptiven Verbindungen (EDCs), Pestiziden und Pharmazeutika aus kommunalen Abwässern über unterschiedliche Methoden, wie z.B. photokatalytischen Abbau oder elektrochemische Fällung. Zur Spuren- und Ultraspurenanalytik der Schadstoffe in wässrigen Medien, der Aufklärung von Abbauprodukten und -mechanismen dieser Verbindungen wird eine flüssigkeitschromatographische Trennmethode auf der Basis einer UHPLC mit angekoppelter Triple-Quadrupol-Massenspektrometrie benötigt. Weiterhin soll das System in Kooperation mit weiteren Gruppen (Prof. Kataev) zur Analytik der Produktverteilung in supramolekularen und katalytischen Reaktionen, Reinheitsbestimmung sowie kinetische und mechanistische Untersuchungen zum Reaktionsablauf von organischen Produktkomponenten eingesetzt werden.
Die Abwasserreinigung steht mit der Entfernung von organischen Spurenschadstoffen und kleinsten Partikeln (Mikroplastik, Nanopartikel) sowie dem Paradigmenwechsel von der Abwasserentsorgung zur Ressourceneffizienz (Minimierung des Chemikalien- und Energieeinsatzes) und Ressourcenrückgewinnung (z.B. von Wasser, Kohlenstoff und Nährstoffen) vor enormen Herausforderungen. Dies bedarf der Erforschung des Stoffverhaltens und der Prozesse im Abwassersystem, der Entwicklung von Verfahrenstechniken und der Abstimmung der vielfältigen Verfahren (mit teilweise sehr unterschiedlichen Anforderungen an die Prozessbedingungen) aufeinander. Dies ist weder nur im Labor, wo die Randbedingungen weit von der Realität entfernt sind, noch in der Großtechnik leistbar, da bei Versuchen im laufenden Betrieb die Gefahr unvorhergesehener Gewässerverschmutzungen besteht und die Versuchsbedingungen nicht definiert werden können. Zur Lösung der angesprochenen Probleme bedarf es eines Zwischenschrittes: durch den Einsatz einer mobilen Versuchskläranlage können Prozessbedingungen im realitätsnahen System auf verschiedenen Kläranlagen gezielt gewählt, Verfahrensschritte entwickelt und bei gleichen Randbedingungen miteinander verglichen und optimiert werden. Weiterhin können Prozessketten aufeinander abgestimmt und Wechselwirkungen untersucht werden. Daraus können Kennwerte abgeleitet, Steuerungs- und Regelungsstrategien entwickelt und erprobt werden, um so Grundlagen für die Umsetzung im großtechnischen Betrieb zu schaffen.
Das beantragte LC-Tandem Massenspektrometer (LC-MS/MS) soll aufgrund der hohen Sensitivität und Vielseitigkeit die Quantifizierung von organischen Spurenstoffen im Nanogramm pro Liter-Bereich sowie die Identifizierung von Transformationsprodukten aus der Wasserbehandlung und in natürlichen aquatischen Systemen ermöglichen. Diese Arbeiten bauen auf bisherigen erfolgreichen Forschungsaktivitäten auf. Da an der TU München bisher keine sensitiven, quantitativ nutzbaren LC-MS/MS Systeme zur Verfügung stehen, handelt sich bei dem beantragten Gerät um eine Neuanschaffung im Rahmen einer Neuberufung. Aufgrund der hohen Anzahl intern generierter Proben von ingenieurtechnischen Anlagen zur Entfernung von Spurenstoffen in wässrigen Matricen im labor- und halbtechnischen Maßstab ist es unerlässlich, diese Technologie zu etablieren. Die quantitative Analytik ist essentiell bei Untersuchungen von Wasseraufbereitungsanlagen, der Optimierung von Prozesssteuerungen sowie für die quantitative Bestimmung von Spurenstoffen in Umweltproben.
'Mit Hilfe der Kopplung von HPLC bzw. GC an eine ICP-MS können Fluide (Boden-, Grund-, Meer- Prozesswässer, Fluid Inclusions in Mineralen, Gase aus Schmelzen, vulkanische, atmosphärische und Biogase) auf ihre Inhaltsstoffe untersucht werden. Dabei können schwer-, mittel-, und leichtflüchtige organische und anorganische Komponenten analysiert werden. Der besondere Vorteil liegt in der chromatographischen Trennung in die jeweiligen Spezies und Komplexe umweltrelevanter Elemente gekoppelt mit einer hochsensitiven massenspektrometrischen Detektion. Die Verwendung des induktiv gekoppelten Plasmas vor der Massenspektrometrie ist dabei aussagefähiger für flüchtige organische Verbindungen als die Verwendung einer einfachen GC-MS, weil nicht 'zufällige Bruchstücke nach Massenzahlen identifiziert werden, sondern einzelne Elemente. Für die Identifizierung komplexer wässriger Spezies, z.B. As-S, As-U, U-P-Verbindungen etc., besticht die ICP-MS als Mulitelementmethode, da gleichzeitig eine Vielzahl von Elementen gemessen werden kann, deren Massenverhältnisse Aufschluss über ihren Anteil an der jeweiligen Spezies geben. Damit kann in begrenztem Umfang auch Strukturaufklärung unbekannter Spezies betrieben werden. Monitoring verschiedener Isotope eines Elements ermöglicht darüber hinaus die Interpretation von Fraktionierungsprozessen in den Proben.'
Angesichts sich wandelnder Randbedingungen in Umwelt und Gesellschaft werden sich die Häufigkeiten, Intensitäten und Auswirkungen von Naturgefahren ebenfalls ändern. Dies ist von besonderer Bedeutung für Regionen, in denen Risiken durch Naturgefahren bewältigt, gesteuert und gemindert werden müssen. Dafür möchte das Graduiertenkolleg 'Naturgefahren und Risiken in einer Welt im Wandel' (NatRiskChange) die Wissensgrundlage verbessern: Hauptziel ist es, Methoden zu entwickeln, die die Analyse, Quantifizierung und Vorhersage von transienten Gefahren und Risiken verbessern, indem Wissen und Methoden zwischen Systemanalyse, Geo- und Umweltwissenschaften sowie Risikoforschung aktiv ausgetauscht werden. Die mathematisch orientierten Wissenschaftler bringen statistische Methoden, insbesondere Bayessche Statistik, die Theorie der dynamischen Systeme mit einem Schwerpunkt auf nicht-linearen Prozessen und Chaos sowie Rekurrenzplots und andere innovative Methoden zur Analyse geophysikalischer Zeitreihen ein. Die Geo- und Umweltwissenschaften steuern hingegen für verschiedene Naturgefahren Wissen über zugrundeliegende Mechanismen und Prozesse des Wandels bei, inklusive regionaler Besonderheiten, Interaktionen zwischen Gefahren und Vulnerabilitäten. Diese interdisziplinäre Forschung von NatRiskChange begann im Oktober 2015 und wird durch ein Qualifizierungsprogramm in den Bereichen der Statistik, Daten- und Risikoanalyse begleitet. Lehrkonzept und Forschungsprogramm ergänzen sich gegenseitig und sind tief in der Expertise der teilnehmenden Institutionen aus Potsdam und Berlin verankert, um den Weg für neue Forschungsstränge zur Quantifizierung von Veränderungen in Geo-, Hydro- und sozio-ökologischen Systemen zu ebnen.
Mit dem Großgerät werden die zu untersuchenden abwasser- und abfalltechnischen Bioprozesse ganzheitlich betrachtet und alle Stoffströme (Gas, Wasser, Feststoffe) vollständig und unter realen Prozessbedingungen bilanziert. Kinetische Parameter werden für unterschiedliche Substrate und Hemmstoffe ermittelt, die dann Eingang in die mathematische Modellierung finden. Mit den gewonnenen Ergebnissen sollen ferner die Prozessmodellierung inklusive deren Kalibrierung und Validierung weiterentwickelt werden. Durch den Einsatz des Großgerätes wird ein erheblicher Erkenntnisgewinn erwartet, der dazu genutzt werden soll, neue und innovative Prozesse im Hinblick auf ihre Leistungsfähigkeit und Grenzen schneller zu erfassen und im Hinblick auf eine Life-Cycle-Analysis zu bewerten. Damit können auch langwierige Versuche an halbtechnischen Anlagen und Pilotanlagen auf wenige Fragestellungen begrenzt werden und es können durch parallele Versuche Zeiten und Kosten eingespart werden. Das für die Verfahrensentwicklung notwendige Upscaling lässt sich ebenfalls erheblich verkürzen.
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