Wolken und Aerosole beeinflussen den Energiehaushalt und den Wasserkreislauf der Erde. Die Wolkenphase – ob eine Wolke aus Wassertröpfchen oder Eispartikeln besteht – beeinflusst den Strahlungseffekt der Wolken, da Wolkentröpfchen zahlreicher und kleiner sind als Eispartikel und daher mehr Sonnenstrahlung reflektieren.Durch die Erwärmung der Erde und der Atmosphäre durch den Klimawandel werden in Mischphasewolken (die aus Wassertröpfchen und Eispartikel bestehen können) Eispartikel teilweise durch Wassertröpfchen ersetzt und die Wolkenalbedo nimmt zu. Das führt zu einer negativen Rückkopplung, der sogenannten Wolkenphasenrückkopplung. Die Stärke dieser Rückkopplung hängt in Klimamodellen von der Repräsentation der Eisnukleation ab. Es wird immer deutlicher, dass die Schwankungsbreite von Klimaprojektionen (+1,8 bis +6,5 K) in der neuen Generation von Klimamodellen stark von der simulierten Wolkenphasenrückkopplung abhängt. Der gesellschaftliche Nutzen einer Verbesserung der Genauigkeit von Klimaprojektionen wird auf über 10 Millionen Millionen US-Dollar geschätzt. Eine bessere Darstellung der Eisbildung im Mischphasenregime in Klimamodellen ist deshalb dringend erforderlich.Aerosole können als Eiskeime, die das Gefrieren von Tröpfchen bewirken, die Häufigkeit von Eiswolken erhöhen und die Wolkenbedeckung und den Wassergehalt verringern. Insbesondere Mineralstaub kontrolliert häufig die Eisbildung in Wolken.In früheren Studien habe ich wichtige Diskrepanzen bezüglich der staubgetriebenen Wolkenvereisung im ECHAM-HAM Klimamodell und Satellitenbeobachtungen identifiziert, die sehr wahrscheinlich auch in anderen Klimamodellen vorhanden sind. Um diese zu beheben, werde ich in ECHAM-HAM Eisprozesse implementieren, die für das staubgetriebene Gefrieren von Wolkentröpfchen relevant sind, aber derzeit noch fehlen: Erstens werde ich eine Nachverfolgung von Eiskeimen implementieren, insbesonders deren Entfernung durch Niederschlagsbildung nach dem Gefrieren von Wolkentröpfchen. Dies sollte die Überschätzung der staubgetriebenen Wolkenvereisung über dem Südpolarmeer im Modell verringern. Zweitens werde ich eine Kategorie für Staub-Eiskeime hinzufügen, die bei Temperaturen unter -35 °C voraktiviert werden. Dies soll zu einem verstärkten Gefrieren von Wolkentröpfchen in Mischphasenwolken führen, was die im Modell gefundene generelle Unterschätzung des staubgetriebenen Gefrierens von Tröpfchen erklären und reduzieren soll. Drittens werde ich das Recycling von Staub-Eiskeimen nach der Sublimation von Eiskristallen implementieren. Dies soll ebenfalls zu einer Verbesserung des Gefrierens von Tröpfchen führen und den im Modell beobachteten Bias zusammen mit den anderen neuen Prozessen beseitigen. Diese neuen Prozesse werden anhand weltraumgestützter Beobachtungen evaluiert und ihre Auswirkungen auf die Wolkenphasenrückkopplung und die Klimasensitivität werden untersucht werden.
Abweichend von konventionellen Standardverfahren zur Regelung von Wärmeerzeuger sollen in dem Projekt eine Vielzahl von internen und externen Eingangsgrößen zur Regelung verwendet werden. Hierbei handelt es sich unter anderem um Wetterdaten, Strompreise, Stromerzeugung und Korrelationsgrößen für die Belegung. In die Entscheidungsfindung zur Regelung fließen nicht nur aktuelle Zustandsgrößen ein, sondern auch zukünftige Werte. Es erfolgt somit eine prädiktive und vorausschauende Regelung anstelle einer reaktiven Standardregelung. Für solch eine Optimierungsaufgabe mit einer Vielzahl an Eingangsgrößen und einem längeren Betrachtungshorizont eigenen sich Methoden des maschinellen Lernens wie z.B. dem Reinforcement Learning. Der Vorteil dieser Methode ist eine bedarfsgenaue und wirtschaftliche Wärmebereitstellung. Mit Hilfe von Simulationsmodellen kann eine Vielzahl von Szenarien nachgebildet und als Trainingsdaten verwendet werden. Ziel des Forschungsprojektes ist es, die Optimierung von sektorübergreifenden Energiesystemen zu automatisieren und mit Hilfe von maschinellem Lernen und Metadaten die Anlagenparameter kontinuierlich anzupassen. Durch Transfer Learning können Messdaten anderer Gebäude als Trainingsdaten verwendet werden. Der Heizenergiebedarf wird mit Hilfe von neuronalen Netzen prognostiziert. Die entwickelten Prognose- und Regelungsmodelle werden in Kombination mit der Kommunikationsschnittstelle bei mehreren Gebäuden angewendet. Hierdurch sollen Generalisierungsmöglichkeiten gefunden werden, durch die das Trainieren bei neuen Gebäuden schneller erfolgen kann. Das Alleinstellungsmerkmal der Projektidee ist die Symbiose der Algorithmenentwicklung und ihre unmittelbare Validierung im Praxiskontext. Der Arbeitsschwerpunkt für Green Fusion liegt hierbei in der Entwicklung einer modularen Simulationsbibliothek des Energiesystems im Gebäude sowie der Anbindung der Objekte an die Kommunikationsschnittstelle durch die Cloud.
Die Anzahl der verfügbaren Wolkenkondensationskerne (CCN) beeinflusst maßgeblich die mikrophysikalischen Wolkeneigenschaften, wie z.B. die Wolkentropfenanzahlkonzentration (CDNC) und deren Größenverteilung. CDNC und die Tropfengröße steuern sowohl die Strahlungseigenschaften als auch die Lebensdauer von Wolken. Dies wirkt sich komplex auf die Energiebilanz der Erde aus. Aktuelle Klimamodelle basieren häufig auf Annahmen über CCN Anzahlkonzentrationen und andere CCN bezogene Eigenschaften (z.B. Hygroskopizität), da für viele Regionen auf der Erde repräsentative Daten fehlen. Wenn vorhanden, handelt es sich bei diesen CCN Daten um bodengebundene Messungen, welche somit nicht - mit Ausnahme von Bergstationen - in der für Wolkenbildungsprozesse relevanten Höhe durchgeführt wurden. Für die Karibikregion wurde gezeigt, dass die bodengebundenen CCN Messungen für die gesamte marine Grenzschicht repräsentativ zu sein scheinen also auch für die Wolkenbildungsregionen. Im hier vorgeschlagenen Projekt wollen wir überprüfen, ob bodengebundene CCN Messungen auch in anderen Erdregionen repräsentativ sind für die CCN Anzahl in der Wolkenbildungsregion, und wenn ja, unter welchen Bedingungen. Dies würde die Anwendung von CCN Daten in Modellen stark vereinfachen. Dazu wird die Gültigkeit der Beobachtungen in der Karibik, in zwei gegensätzlichen Umgebungen getestet werden, einmal in einer marinen und einmal in einer kontinentalen Umgebung. Die Messkampagne zu marinen CCN soll auf den Azoren (Portugal) durchgeführt werden. Wir werden kontinuierlich verfügbare CCN Daten von der Azoren Eastern Nordatlantik (ENA) Station auf der Insel La Graciosa (auf Meereshöhe) mit Daten von der Bergstation Pico (Pico Island, 2225 m ü.d.M.) kombinieren. Ergänzend werden CCN und CDNC Messungen auf der Helikopter-Messplattform (ACTOS) durchgeführt, um die vertikale Lücke zwischen den Meeresspiegel- und Bergmessungen zu schließen. Die kontinentalen bodengebundenen CCN Messungen werden kontinuierlich an der ACTRIS Station Melpitz durchgeführt. Die vertikale CCN und CDNC Verteilung wird in Melpitz mit Hilfe eines Ballons in mehreren einwöchigen Kampagnen einmal pro Jahreszeit gemessen werden. Darüber hinaus werden wir mit Hilfe der Aerosol-Wolken-Wechselwirkungsmetrik (ACI) die in der Wolke in-situ gemessen CCN Eigenschaften (das heißt Anzahl und Hygroskopizität) mit den CDNC quantitativ verbinden. Es wird außerdem eine Sensitivitätsstudie mit einem Cloud-Parcel Model durchgeführt, welches durch die realen Messungen in der Atmosphäre angetrieben werden wird. Dies wird einen Einblick in das Übersättigungsregime von frisch gebildeten Wolken gewähren.Die CCN Daten selbst, die Erkenntnisse zu CCN Eigenschaften und ihrer vertikalen Verteilung sowie die quantitative Verbindung zwischen CCN und CDNC werden im Hinblick auf das Verständnis und die Modellierung der Wolkentropfenaktivierung sowie der mikrophysikalischen Wolkeneigenschaften von außerordentlichem Wert sein.
Das Zusammenspiel von atmosphärischem Wasser und Zirkulation über Beeinflussung des Strahlungshaushalts, den Transport latenter Wärme und Rückkopplungsmechanismen von Wolken ist eines der bedeutendsten Hindernisse für das Verständnis des Klimasystems. Ein Vergleich zwischen Modellen verschiedener Auflösungen und Parameterisierungen kann wertvolle Einblicke in die Problematik geben. Jedoch werden für aussagekräftige Modelltests Messdaten benötigt. In diesem Zusammenhang können Isotopologen des troposphärischen Wasserdampfs eine wichtige Rolle spielen. Das Isotopologenverhältnis reflektiert die Bedingungen am Ort des Feuchteeintrags sowie verschiedene Umwandlungsprozesse (z.B. in Wolken). Während der letzten Jahre gab es großen Fortschritt beim Modellieren und Messen der Isotopologenverhältnisse, so dass kombinierte Untersuchungen nun global zeitlich und räumlich hochaufgelöst durchführbar sind. Das Ziel dieses Projektes ist es, Wasserdampfisotopologe als neue Methode zu etablieren, um modellierte atmosphärische Feuchteprozesse zu testen und damit einige der größten Herausforderungen der aktuellen Klimaforschung anzugehen. Um statistisch robuste Untersuchungen zu ermöglichen, werden wir eine große Anzahl von (H2O, deltaD)-Paaren messen (deltaD ist das standardisierte Verhältnis zwischen den Isotopologen HD16O und H216O). Zum ersten Mal wird dann ein validierter Beobachtungsdatensatz zur Verfügung stehen, der große Gebiete, lange Zeiträume und verschiedene Tageszeiten abdeckt. Gleichzeitig wird ein hochauflösendes meteorologisches Modell, welches die Isotopologe simuliert, benutzt, um zu untersuchen inwiefern sich Eintrag und Transport von Feuchte in den Isotopologen wiederspiegeln. Diese Kombination von Messung und Modell ist einzigartig zum Testen der Modellierung von Feuchteprozessen. Das Potential der Isotopologen wird anhand von drei klimatisch interessanten Regionen aufgezeigt. Für Europa wird unser Ansatz einen wertvollen Einblick in den Zusammenhang zwischen Feuchteeintrag und den Isotopologen im Falle hochvariablen Wettergeschehens geben. Über dem subtropischen Nordatlantik werden wir Mischprozessen zwischen der marinen Grenzschicht und der freien Troposphäre untersuchen. Die verschiedenartige Einbindung dieser Prozesse in Modelle ist sehr wahrscheinlich ein Grund für die große Unsicherheit bei Rückkopplungsmechanismen von Wolken. Über Westafrika wird die Modellierung des Monsuns getestet (horizontaler Feuchtetransport, Feuchterückfluss von Land in die Troposphäre, und Tagesgänge in Zusammenhang mit vertikalen Mischprozessen). Die Frage, wie organisierte Konvektion die Monsunzirkulation und die Feuchtetransportwege beeinflusst, wird dabei von besonderem Interesse sein. In Kombination werden die Ergebnisse helfen, Defizite in aktuellen Wetter- und Klimamodellen aufzuspüren und besser zu verstehen, und dadurch einen wichtigen Beitrag für zukünftige Modellverbesserungen liefern.
Vulkanische Asche wurde vor kurzem als eines potenziellen Düngemittel für Ozeanoberfläche identifiziert worden. Jedoch werden die Prozesse, die Umwandlung von unlöslichen zu löslichen Eisen ermöglichen Fe-Verbindungen in der Asche wenig verstanden bisher. Diese Studie untersucht die vulkanische Wolke Kontrollen auf Asche Eisenlöslichkeit. Ich kombiniere Vulkanausbruch Spalte Modellierung mit hohen, mittleren und niedrigen Temperaturen chemische Reaktionen in Eruption Wolken, um besser einschränken Vulkanasche Eisen Mobilisierung unter Berücksichtigung der Wechselwirkung verschiedener Arten in einem Fest-Flüssig-Gas-System. Zuerst benutze ich ATHAM die Plum Dynamik und Mikrophysik lösen. Zweitens, entwickle ich eine Chemie und Thermodynamik Code, der die Umgebungsbedingungen (in-plume Temperatur, Druck, Feuchtigkeit usw.) bekommt von den ATHAM Ausgänge und simuliert die gas-ash/aerosol Interaktionen mit speziellem Fokus auf Eisen-Chemie. Dieses Modell basiert auf einer Reihe von gekoppelten Massenbilanzgleichungen für verschiedene Arten der Eruptionssäule. Begriffe, die in diesen Gleichungen basieren auf physikalisch-chemischen Wechselwirkungen von gasförmigen, flüssigen und festen Arten parametriert. Einige der wichtigsten Prozesse in dieser Studie nicht berücksichtigt sind: Gas-Scavenging durch Asche, Wasser und Eis, Auflösung von Asche in der flüssigen Phase und Eisen wässrigen Chemie. Eine Reihe von Laborexperimenten auf Asche wird auch als die Ergebnisse der Modellierung gegen echte Ascheproben und Beobachtung zu bewerten. Schließlich schlage ich die günstige vulkanischen Einstellung und in-plume Prozesse für Asche Eisen Mobilisierung.
Aerosolpartikel spielen eine wichtige Rolle für das regionale und globale Klima. Weltweit gibt es deshalb zahlreiche Messstationen, von denen allerdings nur ein kleiner Teil die marine Grenzschicht (MBL) erfasst, obwohl etwa 70% der Erdoberfläche mit Wasser bedeckt sind. Dieses Projekt soll dazu beitragen, das Wissen über Quellen und Austauschprozesse von Aerosolpartikeln in der MBL mithilfe einer Messkampagne über den Azoren im Nordostatlantik, welche nahezu unbeeinflusst von lokalen Quellen sind, zu verbessern.Die zentrale Hypothese ist, dass sowohl Ferntransport aus Nordamerika, als auch Partikelneubildung in der freien Troposphäre (FT) und an Wolkenrändern mit anschließendem Vertikaltransport wesentlich zur Anzahlkonzentration der Aerosolpartikel in der MBL beitragen. Das Verständnis der Partikelquellen und Senken zusammen mit dem vertikalen Partikelaustausch zwischen MBL und FT ist daher eine Grundvoraussetzung für die Vorhersagbarkeit der Partikelanzahlkonzentration in den unteren Schichten der MBL wo sie z.B. für die Wolkenbildung von großer Bedeutung ist. Diese Prozesse sind bisher über dem offenen Ozean nur unzureichend quantifiziert. Zur Verifizierung der Hypothese sollen vertikale Austauschprozesse und Partikelquellen über den Azoren mit hoher räumlicher Auflösung untersucht werden. Dazu werden mit einer am TROPOS entwickelten hubschraubergetragenen Messplattform Partikelanzahlkonzentration und Vertikalwind mit einer zeitlichen Auflösung gemessen, die erstmalig eine direkte Bestimmung des vertikalen turbulenten Partikelflusses in verschiedenen Höhen ermöglicht. Die hierfür notwendigen schnellen Partikelmessungen von mind. 10 Hz werden durch den Einsatz eines schnellen Partikelzählers ermöglicht, welcher am TROPOS im Rahmen eines abgeschlossenen DFG-Projektes entwickelt und erfolgreich eingesetzt wurde. Durch dieses Gerät ist es ebenfalls möglich zu prüfen, ob auch in dieser Region regelmäßig die Neubildung von Aerosolpartikeln an Wolkenrändern stattfindet, wie es an Passatwolken auf Skalen von wenigen Dekametern beobachtet wurde. Weiterhin werden Anzahlgrößenverteilungen von Aerosolpartikeln sowie Absorptionskoeffizienten bei drei Wellenlängen bestimmt. Damit sind Rückschlüsse auf die Herkunft der untersuchten Aerosolpartikel möglich.Da die Hubschrauberflüge zeitlich begrenzt sind und damit nur Momentaufnahmen darstellen, werden zusätzlich kontinuierliche Messungen der Partikelanzahlgrößenverteilung an zwei bodengebundenen Stationen installiert. Eine dieser Stationen ist wenige Meter über Meeresniveau gelegen, die andere auf 2200 m und somit in der FT. Damit wird auf der Basis kontinuierlicher Messungen über einen Zeitraum von einem Monat die Untersuchung der Austauschprozesse zwischen MBL und FT ermöglicht. Mit Hilfe der gewonnen Datensätze können Einflüsse globaler Klimaänderungen auf das lokale Klima und mögliche Rückkopplungseffekte über den Einfluss von Aerosol auf Wolken in dieser Region besser eingeordnet werden.
Wolken beeinflussen den Energiehaushalt durch Streuung des Sonnenlichts und Absorption der Wärmestrahlung der Erde und gelten daher als wichtiger Faktor im Klimasystem. Die Untersuchung von atmosphärischen Prozessen im Allgemeinen und der Eisnukleation im Besonderen ist von grundlegender Bedeutung für unser Verständnis der mit Wolkenbildung, Niederschlagsentwicklung und Wechselwirkung mit der Strahlung zusammenhängenden Mechanismen. Mineralstaub, der den größten Teil der atmosphärischen Aerosole ausmacht, kann bei geringen Sättigungen und Temperaturen, die über dem homogenen Gefrierpunkt liegen, Eisbildung initiieren und auf diese Weise die Wolkendynamik und auch die Mikrophysik sowie die Eigenschaften der Wolken beeinflussen. Trotz zahlreicher Untersuchungen zum Einfluss von Partikelgröße und Oberflächeneigenschaften von Eiskeimen wissen wir über die heterogene Eisnukleation auf molekularer Ebene immer noch sehr wenig. Übergeordnetes Ziel des vorliegenden Projektverlängerungsantrags ist die Untersuchung der Bedeutung von OH-Gruppen an den Oberflächen mineralischer Aerosolpartikel in heterogenen Eisnukleationsprozessen mit Hilfe der nichtlinearen optischen (NLO-)Spektroskopie und insbesondere der Summenfrequenzspektroskopie bei tiefen Temperaturen. Im DFG-Projekt AB 604/1-1 wurde bereits der Grundstein für das neue Forschungsfeld (Atmosphärische Oberflächenwissenschaft) am IMK-AAF des Karlsruher Instituts für Technologie (KIT) gelegt. Das Projekt hat deutlich gezeigt, dass sich die NLO-Spektroskopie für die Untersuchung von heterogenen Eisnukleationsprozessen auf molekularer Ebene eignet. Im Rahmen des hier vorgeschlagenen Projekts sollen daher im Wesentlichen Wasser und Hydroxylgruppen an den Oberflächen zweier atmosphärisch relevanter Mineraloxide mit unterschiedlichem Eisnukleationsvermögen (Feldspat und Quarz) während des heterogenen Gefrierens untersucht werden. Mit Hilfe der Summenfrequenzspektroskopie bei tiefen Temperaturen sollen die Grenzflächenwasser (flüssig und Eis) auf mineralischen Oberflächen analysiert sowie der Einfluss der OH-Gruppen an der Oberfläche auf den heterogenen Gefrierprozess bestimmt werden. Die hier geplanten Untersuchungen werden als Grundlage für eine deterministische Beschreibung des Prozesses des heterogenen Gefrierens an atmosphärischen Aerosolpartikeln mineralischen Ursprungs dienen. Solche Studien sind für unser Verständnis der atmosphärischen Prozesse und somit auch des Klimasystems von großer Bedeutung und darüber hinaus auch im Hinblick auf die lokale Wettermodifikation (z.B. Wolkenimpfung, Hagelabwehr) und die Klimaschutzpolitik von besonderem Interesse.
Dieses Teilprojekt befasst sich mit der Rolle von Aerosolpartikeln im arktischen Klima und deren Änderung in den vergangenen aber auch in zukünftigen Jahrzehnten. Unter Verwendung eines allgemeinen Zirkulationsmodells der neuen Generation wird der Aerosoltransport und der Einfluss auf Strahlung und Wolken untersucht. Basierend auf Modellsimulationen wird der direkte Strahlungsantrieb und damit verbundene dynamische Rückkopplungsmechanismen für die arktische Region quantifiziert. Dies beinhaltet den Einfluss von Alterungs- und Mischungsprozessen auf mikrophysikalische und optische Eigenschaften als auch auf den Schnee/Eis-Albedoantrieb. Ein besonderer Fokus wird dabei auf Rußpartikel resultierend aus vermehrten Schiffs- und Waldbrandemissionen gelegt. Aerosol-Wolken-Wechselwirkungen und der Aerosol indirekte Strahlungsantrieb werden untersucht.
Das Projekt HELiPOD4ArtofMelt hat als übergeordnete Ziele, zum Verständnis des Einflusses von Warmluft-Einbrüchen auf die arktische Atmosphäre beizutragen, und Prozesse und Wechselwirkungsmechanismen zu verstehen, die zum räumlich inhomogenen Einsetzen des Schmelzprozesses von arktischem Meereis führen. Die Methode besteht in der Analyse von fluggestützten Messdaten, die während der Expedition Art of Melt des schwedischen Eisbrechers Oden im atlantischen Einflussbereich des Arktischen Ozeans im Mai/Juni 2023 erhoben werden. Dafür kommt die Hubschrauber-Schleppsonde HELiPOD zum Einsatz mit einer Vielzahl an Sensoren, um die räumliche Verteilung der Eigenschaften von Meereis, atmosphärischer Dynamik, Aerosol, Spurengasen und Strahlungsbudget in einem Radius von 100 km um die Oden zu charakterisieren. Zusätzlich werden weitere komplementäre Sensoren der internationalen Teilnehmer der Oden-Expedition in HELiPOD integriert, z.B. Messungen der Isotopenverteilung von Wasserdampf, um Evaporationsprozesse zu untersuchen, Bestimmung der Eiskeime, um ein Bindeglied zu Wolkeneigenschaften herzustellen, Sensoren für die Konzentration von Kohlenstoffmonoxid und Ruß, sowie Filtermessungen für zusätzliche mikroskopische Analysen im Labor. Es sind lange Flugabschnitte in niedrigen Höhen (ca. 15-20 m) geplant, um die Austauschprozesse zwischen Ozean, Meereis und Atmosphäre zu untersuchen, sowie Vertikalprofile zur Messung der atmosphärischen Stabilität und der vertikalen Verteilung und Variabilität der Parameter. Der Datensatz an gleichzeitig erhobenen Messgrößen ermöglicht es, Zusammenhänge und Wechselwirkungen zu quantifizieren. So kann z.B. eine Fläche mit einem größeren Anteil an Schmelztümpeln direkt in Zusammenhang gebracht werden mit Veränderungen bei fühlbaren und latenten Wärmeflüssen, Veränderungen bei der Größenverteilung und Anzahlkonzentration von Aerosolpartikeln und Veränderungen der Energiebilanz auf kleinen räumlichen Skalen. Nach der finalen Aufbereitung des großen Datensatzes wird die räumliche Variabilität der verschiedenen Parameter untersucht, um ein dreidimensionales Bild auf einer Skala von unter 1 km bis 100 km zu erhalten. Bei den Analysen mit den internationalen Partnern steht die Charakterisierung von sogenannten „Atmosphärischen Flüssen“ im Vordergrund, also von Zirkulationsmustern, die warme und feuchte Luftmassen in den arktischen Polarwirbel transportieren. Die damit assoziierten Eigenschaften und Veränderungen der Grenzschicht, wie z.B. die Veränderung der Temperaturprofile und Wärmeflüsse, werden untersucht, die letztendlich zum Abschmelzen des Meereises beitragen. Außerdem werden die Prozesse und Wechselwirkungen untersucht, die zum räumlich und zeitlich inhomogenen Einsetzen des Schmelzens von Meereis führen, basierend auf den fluggestützten Messungen, den kontinuierlichen Messungen auf der Oden, und unter Berücksichtigung des Netzwerks an Observatorien in der Arktis, wie in Spitzbergen, Grönland und Nordskandinavien.
Die Quantifizierung der Effekte von Transport, Mischung und chemischer Prozessierung von klimarelevanten Spurengasen in der extratropischen oberen Troposphäre und unteren Stratosphäre (UTLS) ist von großer Bedeutung für das Verständnis des Strahlungsbudgets der Atmosphäre. Dynamische Systeme wie der Jetstream, der Asiatische Monsun, Schwere- und Rossbywellen verändern die Verteilung und den Transport von Spurenstoffen in der UTLS und beeinflussen dadurch das Klima. Ziel des Projektes ist es die Veränderung der Zusammensetzung und des Transports in der UTLS durch diese dynamischen Systeme zu untersuchen. Ein spezifischer Fokus liegt hierbei auf den Spurengasen H2O, O3, Stickoxid- und Halogenverbindungen sowie Zirren. Zu diesem Zweck wird das Atmosphärische chemische Ionisations-Massenspektrometer AIMS und das durchstimmbare Diodenlaser Hygrometer WARAN bei WISE eingesetzt. Erfolgreiche erste Messungen wurden bereits während der Kampagnen TACTS/ESMVal, ML-CIRRUS und POLSTRACC/GW-Cycle/SALSA durchgeführt. Der Nachweis mit dem Reagenzien SF5- wurde bislang zur Messung der Spurengase HCl, HNO3, SO2 und HONO verwendet. In diesem Projekt schlagen wir den quantitativen Nachweis von ClONO2 und HBr mit AIMS als Weiterentwicklung vor. Im Rahmen der WISE Mission liegt der Fokus auf der quantitativen Bestimmung der Beiträge von stratosphärischem O3 und HNO3 in der UTLS abgeleitet aus dem stratosphärischen Tracer HCl. Transportprozesse und ihr Einfluss auf die Inversionsschicht der Tropopause (TIL) werden in Abhängigkeit von Breite und dynamischer Situation untersucht . Tracer-Tracer Korrelationen in der extratropischen Tropopausen Schicht werden eingesetzt um den Mischungszustand in und oberhalb dieser Schicht zu charakterisieren. Unsere in-situ Messungen werden zur Validierung der Fernerkundungsinstrumente GLORIA (HNO3, ClONO2, H2O und SO2), DOAS (HONO, Bry) und WALES (H2O) herangezogen. Der Einfluss von Eiswolken und kaltem Aerosol auf die Spurengaszusammen in der polaren UTLS wird mit Daten der Mission POLSTRACC bestimmt. Die Aufnahme von HNO3 in Eis und die Bildung von kondensierten Salpetersäure/Wasser Kondensaten ist bei tiefen Temperaturen unzureichend verstanden. Diese Fragestellungen werden aus Messungen von Wasser, gasförmiger HNO3 und HNO3 in Eispartikeln beantwortet. Tracer-tracer Korrelationen der Chlor- und Stickoxidverbindungen werden benutzt um die Verteilung von Chloraktivierung und De- und Nitrifizierung zu bestimmen. Unsere Messungen dienen dazu das Verständnis des Einflusses dynamischer und heterogener chemischer Prozesse auf die Verteilung klimarelevanter Spurengase in der UTLS zu verbessern.
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