Das hier vorgeschlagene Projekt, RP6 in INUIT-2, zielt darauf hin, fundamentales Prozessverständnis in Bezug auf heterogene Eisnukleation zu erzielen, und hier besonders auf die Rolle von biogenen Eiskeimen und von Eiskeimen die aus Mischungen von biogenem und mineralischem Material bestehen. Der Leipzig Aerosol Cloud Interaction Simulator (LACIS) wird dazu verwendet werden, das Immersionsgefrierverhalten einer Reihe von verschiedenen Eiskeimen zu untersuchen, darunter biogene (von Pilzen stammende) Eiskeime, solche die aus einer Mischung von biogenem und mineralischem Material bestehen wie Bodenstäube und Proben die innerhalb von INUIT-2 als Test-Materialen verwendet werden. Letztere werden von verschiedenen Gruppen von innerhalb und außerhalb von INUIT vermessen werden, und die Ergebnisse werden Vergleichen unterzogen werden, ähnlich denen, die bereits für einfachere Test-Materialien in INUIT-1 erfolgreich durchgeführt worden sind. Für die Eiskeime, die zur Untersuchung in RP6 vorgeschlagen werden, wird in sinnvollen und machbaren Fallen eine Oberflächenbehandlung durchgeführt werden, mit reaktiven und mit chemisch inerten Substanzen, deren Einfluss auf die Eiskeimfähigkeit dann untersucht wird. Wie bereits in früheren LACISStudien dokumentiert, sind kontrollierte Oberflächenbehandlungen ein ausgezeichnetes Instrument um zu ermitteln, was dazu führt, dass ein Partikel ein effektiver Eiskeim ist. Zusätzlich erhellen diese Untersuchungen den Effekt der Alterung auf die Eiskeime. Es ist auch geplant, die Messungen auszuweiten, hin zu Bedingungen unter denen eine Untersättigung bezüglich Wasserdampf vorliegt. Es soll untersucht werden in wie weit sich die Eiskeimbildung unter diesen Bedingungen verhält wie es im Fall von Immersionsgefrieren in konzentrierten Lösungen zu erwarten wäre. Von all den experimentell erhaltenen Daten werden verschiedene Parametrisierungen abgeleitet, sowohl zeit-abhängige als auch zeit-unabhängige, die dann der Wissenschaftsgemeinschaft für die weitere Verwendung in Modellen zur Verfügung gestellt werden. Die hier vorgeschlagenen Studien werden die bereits erfolgreich an LACIS während INUIT-1 durchgeführten Arbeiten ergänzen, da die Arbeiten in INUIT-1 stärker auf die Untersuchung reiner Mineralstäube und reiner biogener Substanzen hinzielten. Die Untersuchung von komplexeren und entsprechend mehr atmosphärenrelevanten Eiskeimen wird signifikant dazu beisteuern, atmosphärische Eiskeimbildung generell besser zu verstehen, und die entsprechenden Beiträge von mineralischen und biogenen Substanzen zu quantifizieren.
Die Asian Tropopause Aerosol Layer (ATAL), eine Schicht mit erhöhtem Aerosolgehalt, tritt jedes Jahr von Juni bis September in 14-18 km Höhe in einem Gebiet auf, das sich vom Mittelmeer bis zum westlichen Pazifik erstreckt. Hinsichtlich der Zusammensetzung der Partikel, sowie ihrer Bedeutung für die Strahlungsbilanz in dieser klimasensitiven Höhenregion bestehen große Unsicherheiten. Die bisher einzigen Flugzeugmessungen aus dem Zentrum der ATAL wurden 2017 im Rahmen der StratoClim Kampagne von Kathmandu aus gewonnen. Dabei entdeckten wir mit Hilfe des Infrarotspektrometers GLORIA auf dem Forschungsflugzeug Geophysica, dass feste Ammoniumnitrat (AN) â€Ì Partikel einen beträchtlichen Teil der Aerosolmasse ausmachen. Diese zählen zu den effizientesten Eiskeimen in der Atmosphäre. Zudem zeigte die gleichzeitige Messung von Ammoniakgas (NH3) durch GLORIA, dass dieses Vorläufergas durch starke Konvektion in die obere Troposphäre verfrachtet wird. Im Rahmen der PHILEAS-Kampagne schlagen wir eine gemeinsamen Betrachtung von atmosphärischen Modellsimulationen und Messungen vor, um die Zusammensetzung, Ursprung, Auswirkungen und Verbleib der ATAL-Partikel zu untersuchen â€Ì insbesondere im Hinblick auf ihre Prozessierung sowie ihren Einfluss auf die obere Troposphäre und die untere Stratosphäre der nördlichen Hemisphäre. Messungen von monsunbeeinflussten Luftmassen über dem östlichen Mittelmeer sowie über dem nördlichen Pazifik werden es uns erlauben, Luft mit gealtertem Aerosol- und Spurengasgehalt zu analysieren und damit die StratoClim-Beobachtungen aus dem Inneren des Monsuns zu komplementieren. Um dabei die wahrscheinlich geringeren Konzentrationen an Aerosol und Spurengasen zu quantifizieren, schlagen wir vor, die GLORIA-Datenerfassung von NH3 und AN u.a. durch die Verwendung neuartiger spektroskopischer Daten zu verbessern. Ferner werden wir die Analyse der GLORIA-Spektren auf Sulfataerosole sowie deren Vorläufergas SO2 auszudehnen. Auf der Modellseite werden wir das globale Wetter- und Klimamodellsystem ICON-ART weiterentwickeln, um die ATAL unter Einbeziehung verschiedener Aerosoltypen (Nitrat, Ammonium, Sulfat, organische Partikel, Staub) zu simulieren â€Ì unter Berücksichtigung der hohen Eiskeimfähigkeit von festem AN. Modellläufe werden durchgeführt, um einerseits einen globalen Überblick über die Entwicklung der ATAL 2023 zu gewinnen und zudem detaillierte, auf die relevanten Kampagnenperioden zugeschnittene, wolkenauflösende Informationen über die Aerosol-Wolken-Strahlungs-Wechselwirkungen zu erhalten. Über die direkte Analyse der PHILEAS-Kampagne hinausgehend wird diese Arbeit die Grundlage für eine verbesserte Analyse von Aerosolparametern aus GLORIA-Beobachtungen früherer und zukünftiger HALO-Kampagnen sowie aus Satellitenbeobachtungen legen. Darüber hinaus wird sie ICON-ART, einem der zentralen Klimamodellsysteme in Deutschland die Simulation von Aerosolprozessen sowie Aerosol/Wolken-Wechselwirkungen im Zusammenhang mit der ATAL ermöglichen.
Die Bildung der Eis Phase in der Troposphäre stellt einen wichtigen Fokus der aktuellen Atmosphärenforschung dar. Durch heterogene Nukleation entstehen bei Temperaturen oberhalb von -37°C primäre Eiskristalle an sogenannten eiskeimbildenden Partikeln (INP, engl, ice nucleating particles). Die räumliche Verteilung der INP und deren Quellen variieren stark. In der Atmosphäre finden sich INP nur in sehr geringer Anzahlkonzentration, oft weniger als ein Partikel pro Liter, und sie stellen nur eine kleine Untergruppe des gesamten atmosphärischen Aerosols dar. Ziel dieses Antrages ist es die Anzahlkonzentrationen von eiskeimbildenden Partikeln und deren Variabilität in der Atmosphäre zu messen. Außerdem sind Laborstudien geplant, in denen unser Verständnis über die chemischen und biologischen Eigenschaften der Partikel, die die Eisbildung initiieren, verbessert werden soll. Mit dem von unserer Arbeitsgruppe entwickelten Eiskeimzahler FINCH (Fast Ice Nucleaus CHamber) sollen die atmosphärischen Anzahlkonzentrationen von INP bei verschiedenen Gefriertemperaturen und Übersättigungen an mehreren Standorten gemessen werden. Die Kopplung von FINCH mit einem virtuellen Gegenstromimpaktor (CVI, engl, counter-flow virtual impactor, Kooperation mit RP2), die während lNUIT-1 entwickelt und getestet wurde, soll nun weiter charakterisiert und Messungen damit fortgesetzt werden. Bei dieser Methode werden die Eispartikel, die in FINCH gebildet werden, von den unterkühlten Tröpfchen und inaktivierten Partikeln separiert und mit weiteren Messmethoden untersucht. In Kooperation mit RP2 und RP8 planen wir hierbei die Charakterisierung der INP mittels Größen- und Aerosolmassenspektrometer sowie die Sammlung der INP auf Filtern oder Impaktorplatten zur anschließenden Analyse mit einem Elektronenmikroskop (ESEM, engl. DFG fomi 54.011 -04/14 page 3 of 6 Environmental Scanning Electron Microscopy). Die Feldmessdaten werden von umfangreichen Laborstudien an den Forschungseinrichtungen AIDA (RP6) und LACIS (RP7) ergänzt. Dort soll das Immersionsgefrieren von verschiedenen Testpartikeln aus biologischem Material (z.B. Zellulose), porösem Material (z.B. Zeolith) und Mineralstaub mit geringem organischem Anteil im Detail untersucht werden. Des Weiteren planen wir Labormessungen, bei denen eine verbesserte Charakterisierung der Messunsicherheiten von FINCH erarbeitet werden soll. Außerdem werden regelmäßige Tests und Kalibrierungen mit FINCH durchgeführt, für die Standardroutinen festgelegt werden sollen. Um die Rolle der INP bei der Wolken- und Niederschlagsbildung sowie bei den Wolkeneigenschaften abzuschätzen, werden die gewonnenen Messergebnisse am Ende als Eingabeparameter für erweiterte Wolkenmodelle (Kooperation mit WP-M) dienen.
Dimethylsulfid (DMS) ist ein klimarelevantes Spurengas marinen Ursprungs, das in der Atmosphäre als Vorstufe von Kondensationskernen bei der Wolkenbildung dient. Das Südpolarmeer wurde als Region mit erheblicher DMS Freisetzung aus dem Ozean in die Atmosphäre erkannt. Schwerpunkte der DMS Produktion wurden in der Nähe des Antarktischen Kontinentes und in der Zone der saisonalen Eisschmelze ermittelt. Modellsimulationen haben gezeigt, dass Störungen der DMS Flüsse vom Ozean in die Atmsophäre die Wolkenbedeckung beeinflussen und so zu Veränderungen im Strahlungshaushalt der Atmosphäre führen können. Das Prozessverständnis für marine DMS Emissionen und ihre Vorhersage sind somit entscheidend für Szenarien zukünftiger Klimabedingungen. DMS wird im Oberflächenozean durch den bakteriellen Abbau von Dimethylsulfoniumpropionat (DMSP) freigesetzt, das wiederum durch Phytoplankton produziert wird. Der bakterielle DMSP-Abbau folgt zwei konkurrierenden enzymatischen Stoffwechselwegen: dem Demethylierungsweg und dem Spaltungsweg. Da nur der Spaltungsweg zur Produktion von DMS führt, ist ein verbessertes Verständnis von Umweltfaktoren und genetischen Voraussetzungen, die die Balance zwischen den beiden Stoffwechselwegen kontrollieren, von großer Bedeutung um die Regulation der biologischen DMS Flüsse vom Ozean in die Atmosphäre abzuschätzen. Während die globalen Auswirkungen des DMSP Umsatzes im Ozean schon vor mehr als 30 Jahren erkannte wurden, ist es durch neue Methoden der Molekularbiologie und der „Omics“ Techniken erst kürzlich möglich geworden relevante Gene des bakteriellen DMSP Stoffwechsels zu identifizieren und Einsicht in ihre phylogenetische Verteilung zu gewinnen. Bisherige Erkenntnise zum bakteriellen Umsatz von DMSP in marine Systemen basieren weitgehend auf Studien aus mittleren und niederen Breiten, während die polaren Ozeane kaum untersucht wurden. Die Analyse der Bakteriengemeinschaften im Weddellmeer mittels Amplicon Sequenzierung des 16S rRNA Gens hat hohe Abundanzen potentiell DMS produzierender Bakteriengruppen wie der Roseobacter Gruppe und SAR11 gezeigt.Im vorgeschlagenen Projekt möchten wir modernen Methode der Moleklularbiologie in Kombination mit bioinformatischen Werkzeugen anwenden um im Weddellmeer(1) die Umweltkontrolle des bakteriellen DMSP Abbaus zu analysieren(2) die Diversität und Taxonomie DMSP abbauender Bakterien zu untersuchen(3) das genetische Inventar für DMSP Transformationen zu analysieren und(4) Stoffwechsel und ökologische Strategien von Schlüsselarten zu charakterisieren.Hierzu werden Seewasserproben analysiert, die am Östlichen Weddellmeer Eisschelf, am Filchner-Ronne Eisschelf und im Weddellwirbel genommen wurden. Die zu erwartenden Ergebnisse werden das mechanistische Verständnis des bakteriellen DMSP Abbaus im Weddellmeer verbessern und zu verlässlichen Prognosen von marinen DMS Emissionen im Südpolarmeer unter zukünftigen Klimaszenarien beitragen.
Im Rahmen des Projekts soll die Neubildung von Aerosolpartikeln in der tropischen oberen Troposphäre über dem Indopazifik untersucht werden. Die chemischen Substanzen, die für die Aerosolnukleation und das Wachstum von Partikeln in der tropischen oberen Troposphäre verantwortlich sind, konnten bisher nicht identifiziert werden. Ein zentrales Ziel der Mission CAFE-Pacific mit dem Forschungsflugzeug HALO wird es sein, die Nukleationsprozesse in der oberen Troposphäre zu untersuchen und insbesondere die für die Nukleation verantwortlichen Substanzen erstmals zu identifizieren und zu quantifizieren. Mit Hilfe des in diesem Projekt eingesetzten Chemischen Ionisations-Massenspektrometers können schwerflüchtige Substanzen wie Schwefelsäure, Methansulfonsäure und hochoxidierte organische Verbindungen gemessen werden. Es werden die photochemischen Oxidationsprozesse, die im Ausfluss von hochreichender Konvektion ablaufen, untersucht, beispielsweise die Umwandlung von Dimethylsulfit zu Schwefeldioxid, Schwefelsäure und Methansulfonsäure. Die Aufklärung der Oxidations- und Nukleationsprozesse ermöglicht es, die Rolle der Aerosolnukleation in der tropischen oberen Troposphäre als zentrale Quellregion sowohl für die Entstehung von Wolkenkondensationskernen in den Tropen als auch für die Entstehung der stratosphärischen Aerosolschicht zu beurteilen.
Verlässliche Vorhersagen von Wetter und Klimawandel erfordern ein gutes Verständnis der Eisbildung in troposphärischen Wolken. Von besonderer Bedeutung ist dabei die sogenannte heterogene Eisnukleation durch atmosphärische Aerosolpartikel. Das hier beantragte Projekt beinhaltet eine umfassende Untersuchung der heterogenen Eisnukleation in Zirruswolken und Mischphasenwolken, gemeinsam mit 8 weiteren Projekten der Forschergruppe INUIT. Eisbildung durch Kontaktgefrieren wird für einzelne Tröpfchen in einem elektrodynamischen Levitator (Paulfalle) untersucht. Experimente zum Einfluss von Aerosolen auf Immersionsgefrieren, Kontaktgefrieren und Depositionsnukleation werden in der AIDA-Wolkenkammer und einer neuen dynamischen Wolkenkammer durchgeführt, falls diese wie geplant bis Anfang 2016 zur Verfügung stehen wird. Hauptziele und Arbeitspakete des Projekts sind (a) Untersuchungen zum Immersionsgefrieren, Kontaktgefrieren und zur Depositionsnukleation von INUIT-2 Referenzaerosolen in enger Zusammenarbeit mit allen anderen lNUlT-2-Partnern, (b) AIDA-Wolkensimulationsexperimente mit redispergierten atmosphärischen Aerosolen die auf Filtern gesammelt wurden (in Zusammenarbeit mit RP8), (c) AIDA-Experimente mit porösen Partikeln zur Untersuchung des Einflusses von Kapillarkondensation und Prä-aktivierung auf Eisnukleationsprozesse, (d) EDB-Experimente zur Kontaktnukleation mit atmosphärisch relevanten und komplexen Aerosolen, (e) Untersuchungen zu den grundlegenden Mechanismen des Kontaktgefrierens, (f) die Entwicklung einer umfassenden und einheitlichen Parametrisierung heterogener Eisnukleation in enger Zusammenarbeit mit RP3 und RP5, (g) erste Experimente zur Kontaktnukleation in einer neuen Wolkenkammer unter Nutzung der Expertise aus langjährigen Experimenten zum Kontaktgefrieren und mit der Wolkensimulationskammer, (h) die Durchführung von zwei AIDA-Messkampagnen, eine nur für die INUIT-2- Partner und eine mit internationaler Beteiligung, bei denen Labormethoden und Feld Instrumente für die Messung von Aerosolen und eisbildenden Partikeln getestet und miteinander verglichen werden um hohe internationale Standards in der Eisnukleationsforschung zu entwickeln und zu erhalten. Die Aktivitäten an der AIDA-Wolkenkammer bieten auch eine gute Verknüpfung der Labor-, Feld und Modellieraktivitäten innerhalb der Forschergruppe INUIT und mit externen Partnern. In Ergänzung der laufenden INUIT-Arbeiten möchten wir in weiteren drei Jahren der Forschergruppe folgende neue Schwerpunkte setzen: die Eisnukleationseigenschaften von porösen Partikeln, Immersionsgefrieren und Depositionsnukleation von größenselektierten Partikeln mit Durchmessern bis zu einigen Mikrometern, die Quantifizierung von Kontaktgefrierraten von atmosphärisch relevanten komplexen Aerosolpartikeln, und erste Wolkenkammerexperimente zum Kontaktgefrieren. Außerdem werden wir die Erstellung und Pflege einer neuen Datenbank für Laborergebnisse zur heterogenen Eisnukleation unterstützen.
Verschiedene atmosphärische Prozesse werden durch die Wasseraufnahmefähigkeit (Hygroskopizität) von Aerosolpartikel angetrieben, wie z.B. die Lichtstreuung der Partikel, die Bildung von Wolkentröpfchen, die Aktivierung von Wolkenkondensationskeimen (CCN), die Veränderung des hydrologischen Zyklus sowie der Strahlungsantrieb der Wolken. Trotz seiner entscheidenden Rolle für die Atmosphäre und das Klima gibt es immer noch eine große Diskrepanz im Wissen über den Beitrag des organischen Aerosols, das einen größeren Teil der Submikrometer-Partikelmassenkonzentration darstellt, zur gesamten Hygroskopizität. Der folgende Projektantrag schlägt einen ganz neuen Ansatz zur Parametrisierung der hygroskopischen Eigenschaften von organischen Aerosolpartikeln vor, der ein chemisches Online-Funktionskonzept verwendet, das auf der Analyse der organischen Massenspektren aus den Messungen des High Resolution-Time of Flight-Aerosol Mass Spectrometer (HR-ToF-AMS) basiert. Die Entwicklung dieser Parametrisierung wird auf einer Kombination von Humidified Hygroscopic Tandem Differential Analyzer (HTDMA) und HR-ToF-AMS Messungen in einem dualen, aber komplementären Ansatz basieren. Dazu wird ein intensives Laborscreening von chemischen Verbindungen mit gezielten funktionellen Gruppen und einer Mischung aus verschiedenen organischen Standards durchgeführt werden. Gleichzeitig wird ein maschineller Lernansatz auf der Grundlage früherer TROPOS-Feldkampagnen durchgeführt werden, der Messungen beider Instrumente integriert. Ein Vergleich zwischen den beiden Ansätzen wird für die endgültige Validierung in der Studie durchgeführt werden. Diese Parametrisierung wird dann in zwei Feldkampagnen validiert, die jeweils einer bestimmten Art von organischem Aerosol gewidmet sind: eine von biogenem Aerosol dominierte Umgebung in Melpitz (Deutschland) und eine von städtischem Aerosol dominierte Umgebung in SIRTA (Frankreich), wo beide Instrumente im Rahmen dieses Projekts eingesetzt werden sollen. Die Online-Hygroskopizität des Umgebungsaerosols wird durch die Kombination von HR-ToF-AMS (organisches und anorganisches Aerosol) und optischen Messungen des Aethalometers (äquivalenter schwarzer Kohlenstoff) abgeschätzt und dann mit der vom HTDMA gemessenen verglichen. Unter Ausnutzung der Vorteile der hochauflösenden und einheitlichen Massenspektrenauflösung des HR-ToF-AMS und des Vorhandenseins des Aerosol Chemical Speciation Monitor (ACSM) an beiden ausgewählten Feldstandorten wird die Methode auch für das ACSM optimiert. Infolgedessen wird eine automatische Routine für beide Instrumente (HR-ToF-AMS und ACSM) entwickelt, die in das ACSM-Netzwerk des Aerosols, Clouds, and Trace gases Research Infrastructure Network (ACTRIS) implementiert wird, um eine einzigartige Möglichkeit für eine zeitnahe und langfristige Messung der Aerosol-Hygroskopizität über Europa zu bieten.
| Organisation | Count |
|---|---|
| Bund | 63 |
| Wissenschaft | 36 |
| Type | Count |
|---|---|
| Förderprogramm | 63 |
| License | Count |
|---|---|
| Offen | 63 |
| Language | Count |
|---|---|
| Deutsch | 50 |
| Englisch | 33 |
| Resource type | Count |
|---|---|
| Keine | 54 |
| Webseite | 9 |
| Topic | Count |
|---|---|
| Boden | 40 |
| Lebewesen und Lebensräume | 54 |
| Luft | 41 |
| Mensch und Umwelt | 63 |
| Wasser | 39 |
| Weitere | 63 |