Dieser Fortsetzungsantrag eines bestehenden Forschungsprojekts innerhalb der Forschergruppe INUIT (Ice Nuclei Research UnIT) hat zum Ziel, die physikalischen und chemischen Eigenschaften von atmosphärischen Eiskeimen (ice nucleating particles, INP) und Eispartikelresiduen (ice particle residuals, IPR) zu untersuchen. Es werden hauptsächlich zwei Messtechniken eingesetzt: virtueller Gegenstromimpaktor und Laserablationsmassenspektrometrie. Eiskeime (INP) aus atmosphärischem Aerosol werden erst in einem Eiskeimzähler aktiviert, so dass sich Eiskristalle bilden, die dann mit einem bepumpten Gegenstromimpaktor aufgrund ihrer Größe extrahiert und verdunstet werden können. Die freigesetzten INP können wiederum mit dem Massenspektrometer oder anderen Messtechniken untersucht werden. Dieses Experiment wird während einer Feldmesskampagne in der Nähe der Quellen von potentiell guten Eiskeimen (Mineralstaub, Biopartikel, anthropogene Partikel) durchgeführt. Ein geeigneter Kampagnenort hierfür ist die Mittelmeerregion, z.B. Südspanien. Die Eispartikelresiduen werden direkt aus unterkühlten Mischphasenwolken gesammelt. Hierzu wird ein spezieller Eis-Gegenstromimpaktor eingesetzt, der nur Eiskristalle sammelt und von den unterkühlten Wolkentröpfchen trennt. Nach der Sammlung wird das Eis der Eiskristalle verdunstet, so dass die Eisresidualpartikel freigesetzt werden und mittels des Laser- Ablationsmassenspektrometers analysiert werden können. Dieses Experiment wird auf einer Bergstation (Jungfraujoch) durchgeführt. Die Kombination aus Eiskeimzähler, bepumptem Gegenstromimpaktor und Massenspektrometer wird auch unter Laborbedingen zur Bestimmung der Eiskeimfähigkeit von internen und externen Partikelmischungen (z.B. biologisch/mineralisch) betrieben. Das Laserablationsmassenspektrometer in seiner Eigenschaft als Einzelpartikel-Analysegerät wird ebenfalls dazu eingesetzt, um den Mischungszustand der erzeugten Mischpartikel zu charakterisieren.
Das aktuelle Klima der Erde verändert sich schneller, als von den meisten wissenschaftlichen Prognosen vorhergesagt wurde. Dabei erwärmen sich die Polargebiete schnellsten von allen Regionen der Erde. Die Polargebiete haben auch starke globale Auswirkungen auf das Erdklima und beeinflussen daher das Leben und die Lebensgrundlagen auf der ganzen Welt. Trotz der großen Fortschritte der Polarforschung der letzten Jahre gibt es nach wie vor schlecht verstandene Prozesse; einer davon ist die Aerosol-Wolke-Klima-Wechselwirkung, die daher auch nicht zufriedenstellend modelliert werden können. Wolken und deren Wechselwirkungen im Klimasystem sind eine der schwierigsten Komponenten bei der Modellierung, insbesondere in den Polarregionen, da es dort besonders schwierig ist, qualitativ hochwertige Messungen zu erhalten. Die Verfügbarkeit hochwertiger Messungen ist daher von entscheidender Bedeutung, um die zugrunde liegenden Prozesse zu verstehen und in Modelle integrieren zu können. Im ersten Teil des hier vorgeschlagenen Projekts schlagen wir, d.h. TROPOS, vor, die bestehenden Aerosolmessungen an der Neumayer III-Station um in-situ Wolkenkondensationskern- (CCN) und Eiskeim- (INP) Messungen zu erweitern für einen Zeitraum von fast zwei Jahren. Die erfassten Daten wie Anzahl der Konzentrationen, Hygroskopizität, INP-Gefrierspektren usw. werden mit meteorologischen Informationen (z.B. Rückwärtstrajektorien) und Informationen über die chemische Zusammensetzung der vorherrschenden Aerosolpartikel verknüpft, um Quellen für INP und CCN über den gesamten Jahreszyklus zu identifizieren. In einem optionalen dritten Jahr wollen wir die Ergebnisse der südlichen Hemisphäre mit den TROPOS-Langzeitmessungen des CCN und INP aus der Arktis (Villum Research Station) vergleichen, welche uns im Rahmen dieses Projekts von DFG-finanzierten TR 172, AC3, Projekt B04 zur Verfügung stehen werden. Ein Ergebnis des beantragten Projekts wird ein tieferes Verständnis dafür sein, welche Prozesse die CCN- und INP-Population in hohen Breiten dominieren. Die im Rahmen des vorliegenden Projekts gesammelten quantitativen Informationen über CCN und INP in hohen Breiten werden öffentlich zugänglich veröffentlicht, z.B. für die Evaluierung globaler Modelle und Satellitenretrievals.
Die Nukleation von Eispartikeln spielt eine wichtige Rolle bei der Wolken- und Niederschlagsbildung, mit Konsequenten für die atmosphärische Chemie, die Wolkenphysik und das Erdklima. Für eine Quantifizierung und Vorhersage des Einflusses von Wolken in Wettervorhersage- und Klimamodellen muss die Bildung von Eispartikeln daher in einer realistischen Art und Weise beschrieben werden. Einer der wichtigen Bildungsmechanismen ist dabei die heterogene Eisnukleation im Immersionsmodus, bei dem Eis an der Oberfläche eines in einem wässrigen Tröpfchen suspendierten Eiskeims - zum Beispiel eines Mineralstaub- Partikels - gebildet wird. Wir werden im Rahmen dieses Forschungsprojekts zahlreiche Gefrierexperimente im Immersionsmodus durchführen. So werden eine Reihe verschiedener, als Aerosolpartikel in der Atmosphäre vorkommende Materialien auf ihre Eisnukleationseigenschaften hin untersucht werden. Insbesondere sollen hier die Temperatur- und Zeitabhängigkeit der von diesen Materialien ausgelösten Eisnukleation quantifiziert werden. Dabei werden wir spezielles Augenmerk auf die systematische Untersuchung der von porösen Materialien ausgelösten Eisnukleation legen. Es sollen sowohl synthetische Materialien wie beispielsweise mesoporöse Silikate untersucht werden, als auch natürlich vorkommende Materialien wie etwa mikroporöse Zeolithe.
Dimethylsulfid (DMS) ist ein klimarelevantes Spurengas marinen Ursprungs, das in der Atmosphäre als Vorstufe von Kondensationskernen bei der Wolkenbildung dient. Das Südpolarmeer wurde als Region mit erheblicher DMS Freisetzung aus dem Ozean in die Atmosphäre erkannt. Schwerpunkte der DMS Produktion wurden in der Nähe des Antarktischen Kontinentes und in der Zone der saisonalen Eisschmelze ermittelt. Modellsimulationen haben gezeigt, dass Störungen der DMS Flüsse vom Ozean in die Atmsophäre die Wolkenbedeckung beeinflussen und so zu Veränderungen im Strahlungshaushalt der Atmosphäre führen können. Das Prozessverständnis für marine DMS Emissionen und ihre Vorhersage sind somit entscheidend für Szenarien zukünftiger Klimabedingungen. DMS wird im Oberflächenozean durch den bakteriellen Abbau von Dimethylsulfoniumpropionat (DMSP) freigesetzt, das wiederum durch Phytoplankton produziert wird. Der bakterielle DMSP-Abbau folgt zwei konkurrierenden enzymatischen Stoffwechselwegen: dem Demethylierungsweg und dem Spaltungsweg. Da nur der Spaltungsweg zur Produktion von DMS führt, ist ein verbessertes Verständnis von Umweltfaktoren und genetischen Voraussetzungen, die die Balance zwischen den beiden Stoffwechselwegen kontrollieren, von großer Bedeutung um die Regulation der biologischen DMS Flüsse vom Ozean in die Atmosphäre abzuschätzen. Während die globalen Auswirkungen des DMSP Umsatzes im Ozean schon vor mehr als 30 Jahren erkannte wurden, ist es durch neue Methoden der Molekularbiologie und der „Omics“ Techniken erst kürzlich möglich geworden relevante Gene des bakteriellen DMSP Stoffwechsels zu identifizieren und Einsicht in ihre phylogenetische Verteilung zu gewinnen. Bisherige Erkenntnise zum bakteriellen Umsatz von DMSP in marine Systemen basieren weitgehend auf Studien aus mittleren und niederen Breiten, während die polaren Ozeane kaum untersucht wurden. Die Analyse der Bakteriengemeinschaften im Weddellmeer mittels Amplicon Sequenzierung des 16S rRNA Gens hat hohe Abundanzen potentiell DMS produzierender Bakteriengruppen wie der Roseobacter Gruppe und SAR11 gezeigt.Im vorgeschlagenen Projekt möchten wir modernen Methode der Moleklularbiologie in Kombination mit bioinformatischen Werkzeugen anwenden um im Weddellmeer(1) die Umweltkontrolle des bakteriellen DMSP Abbaus zu analysieren(2) die Diversität und Taxonomie DMSP abbauender Bakterien zu untersuchen(3) das genetische Inventar für DMSP Transformationen zu analysieren und(4) Stoffwechsel und ökologische Strategien von Schlüsselarten zu charakterisieren.Hierzu werden Seewasserproben analysiert, die am Östlichen Weddellmeer Eisschelf, am Filchner-Ronne Eisschelf und im Weddellwirbel genommen wurden. Die zu erwartenden Ergebnisse werden das mechanistische Verständnis des bakteriellen DMSP Abbaus im Weddellmeer verbessern und zu verlässlichen Prognosen von marinen DMS Emissionen im Südpolarmeer unter zukünftigen Klimaszenarien beitragen.
Die temperatur- und feuchteabhängige Eisnukleationseffizlenz von verschiedenen Aerosolen kann in Laborexperimenten genau charakterisiert und für die Beschreibung von primärer Eisbildung in numerischen Modellen auf verschiedensten Skalen parametrisiert werden. Wenn diese Effizienten als bekannt vorausgesetzt werden, unter welchen Bedingungen und wie oft tritt heterogene Eisnukleation in den verschiedenen Nukleationsmoden tatsächlich in typischen Mischphasenwolken auf? Dieser Frage wird in diesem Projekt mit dem Modell ICON-LES (der Large Eddy Version des neuen icosahedrischen nichthydrostatischen Modells, welches zurzeit am Deutschen Wetterdienst und dem Max-Planck-Institut für Meteorologie in Hamburg entwickelt wird) nachgegangen. Dieses Modell enthält ein Zwei-Momenten-Wolkenphysikschema und wird durch aerosolspezifische Eisnukleationsparameterisierungen ergänzt werden. Zusätzlich wird eine einfache Diagnostik von Aerosolen in Wolkentropfen eingeführt, um zwischen potentiellen Immersionseiskeimen und interstitiellen eisnukleierenden Partikeln, die als Kontakt- oder Depositionseiskeime dienen können, zu unterscheiden. In idealisierten Simulationen von verschiedenen Mischphasenwolkentypen, die in Europa häufig auftreten (Winternebel, Altostratus, orographische Wolken, hochreichende Konvektion) und unter Benutzung von klimatologischen Aerosolfeldern wird das Auftreten von Immersions-, Depositions- und Kontaktgefrieren und die Werte der Eiskeimkonzentrationen statistisch ausgewertet und mit den Sensitivitätsbereichen der INUIT Labor- und Feldmessgeräten verglichen. Zusätzlich wird das bevorzugte räumliche Auftreten dieser Prozesse (z. B. Kontaktgefrieren in den Einmischbereichen an den Wolkenrändern) analysiert und quantifiziert werden. Das Modellsetup für die Fallstudie der konvektiven Wolke wird mit RP3 abgestimmt, so dass ein Vergleich zwischen dem spektralen und dem Zwei-Momenten- Mikrophysikschema möglich ist. Außerdem wird in diesem Projekt zusammen mit WP-F und WP-L eine Schließungsstudie für die Messungen in der Mittelmeerkampagne durchgeführt. Dabei wird untersucht, welche Parameter zu den größten Unsicherheiten in der Vorwärtsberechnung von potentiellen Eiskeimen führen.
Verschiedene atmosphärische Prozesse werden durch die Wasseraufnahmefähigkeit (Hygroskopizität) von Aerosolpartikel angetrieben, wie z.B. die Lichtstreuung der Partikel, die Bildung von Wolkentröpfchen, die Aktivierung von Wolkenkondensationskeimen (CCN), die Veränderung des hydrologischen Zyklus sowie der Strahlungsantrieb der Wolken. Trotz seiner entscheidenden Rolle für die Atmosphäre und das Klima gibt es immer noch eine große Diskrepanz im Wissen über den Beitrag des organischen Aerosols, das einen größeren Teil der Submikrometer-Partikelmassenkonzentration darstellt, zur gesamten Hygroskopizität. Der folgende Projektantrag schlägt einen ganz neuen Ansatz zur Parametrisierung der hygroskopischen Eigenschaften von organischen Aerosolpartikeln vor, der ein chemisches Online-Funktionskonzept verwendet, das auf der Analyse der organischen Massenspektren aus den Messungen des High Resolution-Time of Flight-Aerosol Mass Spectrometer (HR-ToF-AMS) basiert. Die Entwicklung dieser Parametrisierung wird auf einer Kombination von Humidified Hygroscopic Tandem Differential Analyzer (HTDMA) und HR-ToF-AMS Messungen in einem dualen, aber komplementären Ansatz basieren. Dazu wird ein intensives Laborscreening von chemischen Verbindungen mit gezielten funktionellen Gruppen und einer Mischung aus verschiedenen organischen Standards durchgeführt werden. Gleichzeitig wird ein maschineller Lernansatz auf der Grundlage früherer TROPOS-Feldkampagnen durchgeführt werden, der Messungen beider Instrumente integriert. Ein Vergleich zwischen den beiden Ansätzen wird für die endgültige Validierung in der Studie durchgeführt werden. Diese Parametrisierung wird dann in zwei Feldkampagnen validiert, die jeweils einer bestimmten Art von organischem Aerosol gewidmet sind: eine von biogenem Aerosol dominierte Umgebung in Melpitz (Deutschland) und eine von städtischem Aerosol dominierte Umgebung in SIRTA (Frankreich), wo beide Instrumente im Rahmen dieses Projekts eingesetzt werden sollen. Die Online-Hygroskopizität des Umgebungsaerosols wird durch die Kombination von HR-ToF-AMS (organisches und anorganisches Aerosol) und optischen Messungen des Aethalometers (äquivalenter schwarzer Kohlenstoff) abgeschätzt und dann mit der vom HTDMA gemessenen verglichen. Unter Ausnutzung der Vorteile der hochauflösenden und einheitlichen Massenspektrenauflösung des HR-ToF-AMS und des Vorhandenseins des Aerosol Chemical Speciation Monitor (ACSM) an beiden ausgewählten Feldstandorten wird die Methode auch für das ACSM optimiert. Infolgedessen wird eine automatische Routine für beide Instrumente (HR-ToF-AMS und ACSM) entwickelt, die in das ACSM-Netzwerk des Aerosols, Clouds, and Trace gases Research Infrastructure Network (ACTRIS) implementiert wird, um eine einzigartige Möglichkeit für eine zeitnahe und langfristige Messung der Aerosol-Hygroskopizität über Europa zu bieten.
Die Asian Tropopause Aerosol Layer (ATAL), eine Schicht mit erhöhtem Aerosolgehalt, tritt jedes Jahr von Juni bis September in 14-18 km Höhe in einem Gebiet auf, das sich vom Mittelmeer bis zum westlichen Pazifik erstreckt. Hinsichtlich der Zusammensetzung der Partikel, sowie ihrer Bedeutung für die Strahlungsbilanz in dieser klimasensitiven Höhenregion bestehen große Unsicherheiten. Die bisher einzigen Flugzeugmessungen aus dem Zentrum der ATAL wurden 2017 im Rahmen der StratoClim Kampagne von Kathmandu aus gewonnen. Dabei entdeckten wir mit Hilfe des Infrarotspektrometers GLORIA auf dem Forschungsflugzeug Geophysica, dass feste Ammoniumnitrat (AN) â€Ì Partikel einen beträchtlichen Teil der Aerosolmasse ausmachen. Diese zählen zu den effizientesten Eiskeimen in der Atmosphäre. Zudem zeigte die gleichzeitige Messung von Ammoniakgas (NH3) durch GLORIA, dass dieses Vorläufergas durch starke Konvektion in die obere Troposphäre verfrachtet wird. Im Rahmen der PHILEAS-Kampagne schlagen wir eine gemeinsamen Betrachtung von atmosphärischen Modellsimulationen und Messungen vor, um die Zusammensetzung, Ursprung, Auswirkungen und Verbleib der ATAL-Partikel zu untersuchen â€Ì insbesondere im Hinblick auf ihre Prozessierung sowie ihren Einfluss auf die obere Troposphäre und die untere Stratosphäre der nördlichen Hemisphäre. Messungen von monsunbeeinflussten Luftmassen über dem östlichen Mittelmeer sowie über dem nördlichen Pazifik werden es uns erlauben, Luft mit gealtertem Aerosol- und Spurengasgehalt zu analysieren und damit die StratoClim-Beobachtungen aus dem Inneren des Monsuns zu komplementieren. Um dabei die wahrscheinlich geringeren Konzentrationen an Aerosol und Spurengasen zu quantifizieren, schlagen wir vor, die GLORIA-Datenerfassung von NH3 und AN u.a. durch die Verwendung neuartiger spektroskopischer Daten zu verbessern. Ferner werden wir die Analyse der GLORIA-Spektren auf Sulfataerosole sowie deren Vorläufergas SO2 auszudehnen. Auf der Modellseite werden wir das globale Wetter- und Klimamodellsystem ICON-ART weiterentwickeln, um die ATAL unter Einbeziehung verschiedener Aerosoltypen (Nitrat, Ammonium, Sulfat, organische Partikel, Staub) zu simulieren â€Ì unter Berücksichtigung der hohen Eiskeimfähigkeit von festem AN. Modellläufe werden durchgeführt, um einerseits einen globalen Überblick über die Entwicklung der ATAL 2023 zu gewinnen und zudem detaillierte, auf die relevanten Kampagnenperioden zugeschnittene, wolkenauflösende Informationen über die Aerosol-Wolken-Strahlungs-Wechselwirkungen zu erhalten. Über die direkte Analyse der PHILEAS-Kampagne hinausgehend wird diese Arbeit die Grundlage für eine verbesserte Analyse von Aerosolparametern aus GLORIA-Beobachtungen früherer und zukünftiger HALO-Kampagnen sowie aus Satellitenbeobachtungen legen. Darüber hinaus wird sie ICON-ART, einem der zentralen Klimamodellsysteme in Deutschland die Simulation von Aerosolprozessen sowie Aerosol/Wolken-Wechselwirkungen im Zusammenhang mit der ATAL ermöglichen.
Im Klimasystem der Arktis spielen Aerosolpartikel eine bedeutende Rolle für das Verständnis der schnellen Erwärmung. Durch die niedrige Hintergrundkonzentration sind lokale Neubildungs-Ereignisse eine wichtige Quelle, und können signifikant zu Wolkenkondensationskeimen beitragen. Aufgrund der schweren Erreichbarkeit gibt es insbesondere wenig Messungen zur vertikalen Verteilung von Aerosolpartikeln in der Arktis. Die Aerosol-Konzentration ist stark variabel in Raum und Zeit, und daher schwierig in Modellen abzubilden. Räumliche Verteilung und zeitliche Variabilität auf kleinen Skalen hängen von den Umgebungsbedingungen ab, wie der Stabilität der Atmosphäre, Wolken, Orographie und Oberflächeneigenschaften. Daher untersucht das Projekt AIDA (Aerosol-Variabilität und Interaktion mit Umgebungsbedingungen basierend auf der kleinskaligen vertikalen und horizontalen Verteilung bei Messungen in der Arktis) die kleinskalige Variabilität am Standort Ny-Alesund in Spitzbergen, einem natürlichen Labor von kleinskaligen Kontrasten in den Umgebungsbedingungen, mit einer Kombination von zeitgleichen Fesselballon- und Drohnen-Messungen, die in die bestehenden, kontinuierlich messenden Observatorien in Ny-Alesund und auf dem Zeppelinberg eingebettet werden. Die Messungen sind für die Übergangszeit zwischen Arktischem Dunst mit überwiegend Ferntransport im Frühling und überwiegend lokal gebildeten Aerosolpartikeln im Sommer geplant. Drohne und Fesselballon sind mit ähnlichen Aerosol-Sensoren ausgerüstet: Die wichtigsten Messgeräte sind dabei jeweils zwei parallel betriebene Kondensationskernzähler mit unterschiedlicher unterer Nachweisgrenze im Größenbereich 3-20 nm, um neu gebildete Aerosolpartikel nachzuweisen. Ein leichtes Aerosol-Größenspektrometer kommt zum ersten Mal auf dem Ballon zum Einsatz, um die Aerosol-Größenverteilung zwischen 8 und 300 nm zu messen. Außerdem sind Sensoren für größere Aerosolpartikel implementiert, um die Neubildung von Aerosolpartikeln in Abhängigkeit von bereits existierendem Aerosol und dem Beitrag von Ferntransport zu untersuchen. Temperatur und Feuchte werden mit hoher zeitlicher Auflösung gemessen, um den Einfluss von Stabilität und vertikaler Durchmischung zu charakterisieren. Der dreidimensionale Windvektor wird gemessen, da das lokale Windfeld sehr stark von der lokalen Orographie geprägt ist. Es wird erwartet, dass die kleinskalige Variabilität der thermodynamischen Bedingungen einen signifikanten Einfluss auf die Neubildung und das Wachstum von neu gebildeten Aerosolpartikeln hat. Die Daten der horizontalen und vertikalen Verteilung der Aerosol-Partikel werden anschließend analysiert in Zusammenarbeit mit den Partnern, die komplementäre Mess-Systeme in Ny-Alesund, auf dem Zeppelin-Berg und an anderen arktischen Standorten betreiben. Die Ergebnisse tragen bei zu einem besseren Verständnis der kleinskaligen Verteilung von Aerosolpartikeln, deren Entstehung, Wachstum und vertikalen Transportprozesse.
| Organisation | Count |
|---|---|
| Bund | 63 |
| Europa | 2 |
| Wissenschaft | 38 |
| Type | Count |
|---|---|
| Förderprogramm | 63 |
| License | Count |
|---|---|
| Offen | 63 |
| Language | Count |
|---|---|
| Deutsch | 50 |
| Englisch | 33 |
| Resource type | Count |
|---|---|
| Keine | 54 |
| Webseite | 9 |
| Topic | Count |
|---|---|
| Boden | 38 |
| Lebewesen und Lebensräume | 54 |
| Luft | 40 |
| Mensch und Umwelt | 63 |
| Wasser | 38 |
| Weitere | 63 |