Troposphärische Aerosolpartikel sind oft in einer sehr simplen Art und Weise, als nicht-flüchtig und chemisch-inert, in Modellen beschrieben. Diese Annahmen werden durch die aktuelle Forschung in Frage gestellt, wonach die flüchtigen organischen Verbindungen (VOC) und sekundäre organische Aerosole (SOA) ein System bilden, das sich in der Atmosphäre durch chemische und dynamische Prozessierung entwickelt. Ein aktuelles Schlüsselproblem in der Atmosphärenchemie sind organische Partikel, welche in Modellen auf der Grundlage verfügbarer Parametrisierungen von Laborversuchen implementiert sind, die die SOA Bildung stark unterschätzen und nicht ausreichendend das Partikelwachstum vorhersagen. Differenzen zwischen den gemessenen und modellierten SOA-Konzentrationen deuten darauf hin, dass andere wesentliche SOA Quellen noch nicht identifiziert und charakterisiert sind. Zur Erklärung und Schließung dieser Lücke wurden Studien durchgeführt. So wurde gezeigt, dass das gasförmige Glyoxal deutlich zur SOA Masse durch Mehrphasenchemie beitragen kann. Solche Senken in der kondensierten Phase sind in der Lage, einen wichtigen Teil der fehlenden SOA Masse in Modellen, die oft als aqSOA bezeichnet wird, zu erklären. Jedoch implizieren Beobachtungen, dass es immer noch große Unsicherheiten in der SOA Bildung gibt. Herkömmliche aqSOA Quellen können offenbar nicht vollständig das fehlende SOA erklären. Weiterhin wurde gezeigt das, Multiphasenprozesse lichtabsorbierende partikuläre Verbindungen herstellen können. Die Bildung von solchen lichtabsorbierenden Spezies können neue photochemische Prozesse in Aerosolen und/oder in Gas/Partikel-Grenzflächen bewirken. Eine signifikante Menge an Literatur über photoinduzierten Ladungs- oder Energietransfer in organischen Molekülen existiert für andere Bereiche der Wissenschaft. Solche organischen Moleküle können Aromaten, substituierte Carbonyle und/oder stickstoffhaltige Verbindungen sein, welche allgegenwärtig in troposphärischen Aerosolen sind. Während die Wasserphotochemie aufgezeigt hat, dass viele dieser Prozesse, den Abbau von gelösten organischen Stoffen beschleunigen, ist nur wenig über solche Prozesse in/auf Aerosolpartikeln bekannt.Daher soll in PHOTOSOA, die Photosensibilisierung in der Troposphäre studiert werden, da diese eine wichtige Rolle bei der SOA-Bildung und Alterung spielen kann. Solche Photosensibilisierungen können neue chemische Pfade eröffnen, die bisher unberücksichtigt sind, obwohl sie die atmosphärische chemische Zusammensetzung beeinflussen können und so dazu beitragen die aktuellen SOA Unterschätzung abzubauen. Dieses Projekt zielt auf die Verringerung solcher Unsicherheiten, durch die Kombination von Laboruntersuchungen fokussiert auf die Chemie von Triplett-Zuständen von relevanten Photosensibilisatoren in verschiedenen Phasen und ihre Rolle bei der SOA-Bildung, ab. Die Grundlagenforschung zu diesen Prozessen ist erforderlich, um ihre troposphärische Bedeutung abschätzen zu können.
Zielsetzung der Untersuchungen ist die Aufklaerung eines potentiellen Ausbreitungsmechanismus fuer in Fluss- und Meerwasser geloest vorliegende Schadstoffe, insbesondere Schwermetallkationen ('schwarze' und 'graue' Liste der Paris-Konvention), bei dem zunaechst eine Anreicherung in den haeufig vorhandenen Oberflaechenfilmen natuerlicher Waesser vorangeht. Das in der Phasengrenzflaeche angereicherte Material wird dann durch Schaum- und Aerosolbildung an der Loesungsoberflaeche in die Atmosphaere uebertragen und kann durch Windeinfluss weit verbreitet werden. Bei der Durchfuehrung des Vorhabens werden sowohl Oberflaechenfilme auf ihre Zusamensetzung hin analysiert als auch marine Aerosole nach verschiedenen Methoden gesammelt und untersucht.
Organische Aerosole (OA) sind wichtige Bestandteile atmosphärischer Partikel. Je nach Region können sie zwischen 20 und 90% der gesamten Submikron-Partikelmasse betragen. Dennoch sind organische Aerosolquellen, atmosphärische Prozesse und Ableitung sehr ungewiss. Vorrangiges Ziel dieses Antrages ist es, die Auswirkungen organischer Aerosole auf Luftqualität und Klima zu untersuchen. Dazu soll die Darstellung des Aerosolaufbaus und die Weiterentwicklung in einem globalen Klima-Chemie-Modell verbessert werden. Das geplante Vorhaben basiert auf einem rechnerisch effizienten Modul zur Beschreibung der Zusammensetzung und Entwicklung atmosphärischer Aerosole in der Atmosphäre (ORACLE), ein Teil des ECHAM5/MESSy (EMAC) Klima-Chemie-Modells. ORACLE wird unter Berücksichtigung aller auf Labor- und Feldmessungen basierenden neuesten Erkenntnissen und Entwicklungen aktualisiert werden, um den zunehmend oxidierenden, weniger flüchtigen und stärker hygroskopischen Charakter des organischen Aerosols während der atmosphärischen Alterung mittels Nachverfolgung ihrer beiden wichtigsten Parameter, Sättigungskonzentration und Sauerstoffgehalt, genauer darzustellen. Dieses Modellsystem soll eingesetzt werden, um die Unsicherheit hinsichtlich der Einflüsse organischer Aerosole auf die globale Luftqualität und den Strahlungsantrieb zu verringern, und zwar durch: i) Quantifizierung des relativen Beitrags der Bildung sekundärer organischer Aerosole (SOA) sowie Emissionen primärer organischer Aerosole (POA) auf den Gesamthaushalt organischer Aerosole in unterschiedlichen Umgebungen; ii) Quantifizierung des Beitrags von Biomasseverbrennung und Schadstoffemissionen sowie chemische Alterung und weiträumige Übertragung auf den Gesamthaushalt organischer Aerosole; iii) Ermittlung, inwieweit SOA Konzentrationen durch biogene und anthropogene Emissionen sowie photochemische Alterungsprozesse beeinträchtigt werden; iv) Untersuchung der Weiterentwicklung von SOA-Bildung aus natürlichen Quellen durch deren Interaktion mit anthropogenen Emissionen; v) Abschätzung der Auswirkungen photochemischer Alterungsprozesse auf die physikalisch-chemischen Eigenschaften organischer Aerosole (z.B. Hygroskopizität, Volatilität) und vi) Einschätzung der indirekten Auswirkungen organischer Aerosole auf das Klima. Vor allem aber wird der vorliegende Antrag der kommenden Generation von Chemie-Klimamodellen eine realistische Beschreibung der chemischen Entwicklung organischer Aerosole in der Atmosphäre liefern, was für die Reduzierung der Aerosol-Unsicherheiten in der Luftqualität und bei Klimasimulationen von wesentlicher Bedeutung ist. Es ist auch davon auszugehen, dass das Forschungsvorhaben wertvolle Informationen zu den Quellen und der Produktion von OA weltweit liefert, was derzeitige CCMs nicht leisten können und welche von Politikern zur Entwicklung zukünftiger wirksamer Emissionsminderungsstrategien genutzt werden können.
Das Konzept des Projektes 'PrüfReal - Bench Tests' basiert auf der Erhebung grundlegender Aspekte der Emissionsbildung sowie die Auswirkung geringfügiger Änderung der Brennstoffqualität bzw. der Brennstoffzusammensetzung, die in der Vorprojektphase definiert wurden bzw. in der ersten Projektphase im Rahmen der Detailplanung definiert werden. Ziel ist es die Zusammenhänge zwischen Brennstoffzusammensetzung, insbesondere der aschebildenden Elementgehalte, deren kritische Konzentrationen sowie deren Auswirkung auf die Staub- und NOx-Emissionen unter Prüfstandsbedingungen herauszufinden. Mit Hilfe des Projektes soll erhoben werden, welche Auswirkungen Änderungen des Asche- bzw. Stickstoffgehaltes (ev. auch Kaliumgehalt) im Brennstoff auf das Emissionsverhalten im Voll- und Teillastbetrieb haben. Zur Ermittlung der Daten sind Verbrennungsversuche am Kesselprüfstand der BLT Wieselburg mit unterschiedlichen Kesseltypen und definierten Brennstoffqualitäten geplant. Die Variation der Brennstoffqualität bezieht sich auf die aerosolbildenden Elemente- und Stickstoffgehalte. Diese sollen innerhalb der in den aktuellen Brennstoffnormen geforderten Grenzwerte liegen. Für die Beurteilung von geringen Änderungen in der Brennstoffqualität und -zusammensetzung, existieren derzeit noch massive Kenntnisdefizite die mit Hilfe des Projektes 'PrüfReal - Bench Tests' beseitigt werden sollen. Zur Ermittlung der Daten sind Verbrennungsversuche am akkreditierten Kesselprüfstand der BLT Wieselburg mit mindestens 3 unterschiedlichen Kesseltypen und mindestens 3 unterschiedlichen definierten Brennstoffqualitäten (mit Variation des Asche- und Stickstoffgehaltes am unteren, mittleren und oberen Bereich der Grenzwerte) geplant. Die für die Verbrennungsversuche benötigten Feuerungsanlagen, sowie die personellen Ressourcen zur Installation, Wartung und für etwaige bauliche Veränderungen der Anlagen werden von den Firmenpartnern zur Verfügung gestellt. Ein weiteres Ziel des Projektes PrüfReal - Bench Tests ist die Untersuchung der Entstehung und Herkunft der NOx-Emissionen bei der Verbrennung von Holzbrennstoffen. Mittels Untersuchung der Stickstoffisotopie der Stickoxide soll der Einfluss des Luft- und Brennstoffstickstoffes auf die NOx-Emissionen bei der Holzverbrennung neu beleuchtet und bestehende Theorien zur Stickoxid-Entstehung überprüft werden. Die Ergebnisse des Projektes 'PrüfReal' werden in einem Bericht zusammengefasst und sollen den nationalen und internationalen Interessensvertretern der österreichischen Biomasseheizkesselhersteller als Diskussionsgrundlage für zukünftige Grenzwertdebatten und Normierungen dienen.
Ziel des Verbundvorhabens ist die Entwicklung und Erprobung von Verfahrenskonzepten zur kostenguenstigen Vermeidung und Verminderung von Feinstpartikeln und Schadgasen in Prozessen zur energetischen Nutzung von Biomasse und Abfaellen. Das Vorhaben umfasst sowohl die Vermeidung der Aerosolbildung beim Verbrennungsprozess als auch die Verminderung von Schadstoffemissionen bei der Abgasreinigung. Im ersten Teil werden die Bildungs- und Umwandlungsmechanismen von Feinstpartikeln in Laborversuchen zur Verbrennung und Gasreinigung untersucht. Auf der Basis der experimentellen Daten werden bereits vorhandene Rechenmodelle weiterentwickelt. Diese Ergebnisse dienen zur Definition des optimalen Verfahrenskonzeptes, dessen wesentliche Schritte (Verbrennungsprozess und Aerosolabscheidung) im zweiten Teil des Vorhabens im Pilotmassstab an einer Holzfeuerungsanlage und einer Abfallverbrennungsanlage getestet werden. Unter Beruecksichtigung der Ergebnisse der anwendungsnahen Verfahrenstests werden die Rechenmodelle optimiert und die experimentellen Ergebnisse nachgerechnet. Die validierten Rechenmodelle dienen nach Abschluss des Vorhabens Anlagenbaufirmen zur Auslegung und zur Konstruktion der optimalen Verfahren zur Vermeidung und Verminderung von Aerosolen bei der energetischen Nutzung von Biomasse und Abfall.
Verbessertes Verständnis der Emissionen von leichten flüchtigen organischen Verbindungen (VOCs) und deren genaue Zusammensetzung aus großen Populationszentren sowie deren chemische Veränderung windabwärts. Dies beinhaltet die Messung möglichst vieler VOCs mit unterschiedlichen Eigenschaften wie chemische Lebensdauern, chemische Eigenschaften (z.B. unterschiedliche Abbauprozesse wie z.B. Reaktion mit OH, NO3, O3, Photolyse), Wasserlöslichkeit (Auswaschung und/oder trockene Deposition), Dampfdruck (auswirkend auf Bildung und Wachstum von organischen Aerosolen). Eine wichtige Frage ist diesbezüglich die Rolle von biogenen Emissionen in asiatischen Megastädten. Die gesammelten Daten sollen mit Simulationen des neuen Klimamodells ICON-ART in Kollaboration mit der Modellgruppe des IMK (Institut für Meteorologie und Klimaforschung) verglichen werden. Hierbei geht es darum Schwachstellen in den verwendeten Emissionsdaten und der chemischen Prozessierung entlang der Transportpfade aufzudecken. Des Weiteren können hier auch die Wechselwirkungen mit organischen Aerosolen sowie Mischungs- und Verdünnungsprozesse mit Hintergrundluftmassen untersucht werden.Ausserdem sollen die Quelltypen und deren Aufteilung von europäischen und asiatischen Megastädten identifizert und quantifiziert werden. Unterschiede diesbezüglich werden erwartet und wurden bereits identifiziert (Guttikunda, 2005; von Schneidemesser et al., 2010; Borbon et al., 2013), z.B. aufgrund von unterschiedlichen Treibstoffen, PKW und LKW - Typen / Alter, Abfall-Zusammensetzungen / Management, Energieerzeugung, etc. Zum Beispiel ist Acetonitril ein verlässlicher Marker für Biomassenverbrennung und es wird vermutet, dass dessen Bedeutung in Asien wesentlich größer ist als in Europa. Eine weitere Frage ist, ob die photochemische Ozonbildung windabwärts von Megastädten durch NOx oder durch VOCs limitiert ist und wie verändert sich dies entlang der Transportpfade bzw. mit dem Alter der Luftmasse. Gibt es diesbezüglich allgemeine Unterschiede zwischen asiatischen und europäischen Megastädten und wie ist der Einfluss biogener Emissionen?
Ziel des CLOUD-Experiments am CERN ist die Untersuchung der Bildung und des initialen Wachstums von Partikeln (Aerosolen) in der Atmosphäre, um ein verbessertes Verständnis des Strahlungsantriebs durch Aerosole zu erreichen. Das Teilprojekt beteiligt sich mit Messungen zur Wolkenmikrophysik an der CLOUD Kammer. Diese beinhalten Messungen des Wasserdampfpartialdrucks sowie der eisbildenden Aerosolpartikel. Der Wasserdampfpartialdruck wird mit einem vom KIT eigens für die CERN-CLOUD-Kammer entwickelten in situ TDL (Tuneable Diode Laser) Spektrometer gemessen. Neu hinzu kommt ein mobiles Gerät namens INKA (Ice Nucleating Particle Counter of the Karlsruhe Institute of Technology) zur Messung eisbildender Aerosolpartikel (INPs = Ice Nucleating Particles) bei kontrollierten Temperaturen und Eisübersättigungen. Im Rahmen des Projekts wird INKA auch mit den INP-Geräten FINCH und SPIN der Johann Wolfgang Goethe-Universität Frankfurt und des Leibniz-Instituts für Troposphärenforschung (TROPOS) in Leipzig verglichen. Derartige Vergleichsmessungen sind eine wichtige Grundlage für die Weiterentwicklung und Anwendung dieser neuen Messgeräte in der Atmosphären-, Wolken- und Klimaforschung. Die Ergebnisse tragen dazu bei, Wettervorhersagen und Klimaprognosen weiter zu verbessen.
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